JPS5975185A - セラミツク性燃料ペレツトの製法 - Google Patents

セラミツク性燃料ペレツトの製法

Info

Publication number
JPS5975185A
JPS5975185A JP58171409A JP17140983A JPS5975185A JP S5975185 A JPS5975185 A JP S5975185A JP 58171409 A JP58171409 A JP 58171409A JP 17140983 A JP17140983 A JP 17140983A JP S5975185 A JPS5975185 A JP S5975185A
Authority
JP
Japan
Prior art keywords
reducing atmosphere
heating
cooling
sec
pellets
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Granted
Application number
JP58171409A
Other languages
English (en)
Other versions
JPH0360076B2 (ja
Inventor
ミラン・フロヴア−ト
ハンス・フシユカ
ロタ−ル・ラホ−ル
デイ−タ−・フオルラ−ト
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Forschungszentrum Karlsruhe GmbH
Nukem GmbH
Original Assignee
Kernforschungszentrum Karlsruhe GmbH
Nukem GmbH
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Kernforschungszentrum Karlsruhe GmbH, Nukem GmbH filed Critical Kernforschungszentrum Karlsruhe GmbH
Publication of JPS5975185A publication Critical patent/JPS5975185A/ja
Publication of JPH0360076B2 publication Critical patent/JPH0360076B2/ja
Granted legal-status Critical Current

Links

Classifications

    • GPHYSICS
    • G21NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21CNUCLEAR REACTORS
    • G21C3/00Reactor fuel elements and their assemblies; Selection of substances for use as reactor fuel elements
    • G21C3/42Selection of substances for use as reactor fuel
    • G21C3/58Solid reactor fuel Pellets made of fissile material
    • G21C3/62Ceramic fuel
    • G21C3/623Oxide fuels
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02EREDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E30/00Energy generation of nuclear origin
    • Y02E30/30Nuclear fission reactors

Landscapes

  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Physics & Mathematics (AREA)
  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Ceramic Engineering (AREA)
  • Plasma & Fusion (AREA)
  • General Engineering & Computer Science (AREA)
  • High Energy & Nuclear Physics (AREA)
  • Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)
  • Devices For Post-Treatments, Processing, Supply, Discharge, And Other Processes (AREA)

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は、核分裂性物質及び/又は燃料親物質を酸化物
の形で含有するセラミック性燃料投レットを、相応する
粗製圧搾成形品を2500℃を下廻る温度に加熱し、迅
速に鋼鍛造型中に移し、1000 MN/rrlより低
いプレス圧で数ミリ秒間衝撃的に圧搾し、被レットを突
き出しかつ冷却することにより製造する方法に関する。
軽水炉(L W R)及び高速す) IJウム冷却原子
炉(S N R)の燃料要素は燃料及び/又は燃料親物
質を主に酸化ウランからのペレット又は酸化ウラン及び
酸化プルトニウムの混合物からのペレットの形で含有す
る。主に、核分裂性物質シルトニウムはSNR原子炉で
使用され、しかし限定された量でLWR原子炉において
も235Uの代りに使われる。
一般に、燃料ペレットは酸化ウラン粉末(UO3)又は
混合された粉末酸化物U02及びPuO2から圧搾、焼
結及び研削により製造する。この圧搾焼結法は一連の欠
点を有する。圧搾後の燃料ペレットの幾何学的な密度が
低くかつ工具による最大許容プレス圧500〜1’OO
OMN/m’、のため理論密度の70係より低い密度に
限定されでいる。その結果、経費のかかる焼結による後
圧搾が必要である。焼結したペレットの品質を再現可能
に保障するには、圧搾粉末の純度及び焼結性に関して高
度の要求がなされており、これはUO2圧搾粉末もしく
はUO2/PuO2圧搾粉末を製造する際の経費のかか
る変換法によって達成されるに過ぎない(例えば西ドイ
ツ国特許第1592468号明細書、西ドイツ国特許公
告第1592477号明細書又は西ドイツ国特許公開第
2623977号明細書)。これには、使用されるプレ
ス及び長さ約13mの焼結炉が太き力学量を必要とする
ことになる。
特に、プルトニウム含有燃料を加工する際に大きな装置
を仕切るには経費がかかりかつ高い補修、監視及び作動
の経費が伴う。
燃料ペレットの直径許容度は±25μmである。それを
維持するにはすべてのペレットを焼結後に目標値に研削
しなければならない。研削する際の重量低下は2〜4係
である。更に、縁の破壊及び剥落により約10係の屑を
回避することはでき々い。
とりわけプルトニウム含有研削屑の後処理は極めて困難
であることが明らかとなりかつ非常に高い経費を伴−う
しばしば、焼結した燃料ベレットは原子炉中で後焼結す
る傾向を有する。それに関連する後圧搾により、ペレッ
トと被覆管との間の断熱間隙が拡大し、それ放熱伝達が
不良となる。更に、炉心中の反応度は高い温度の作用効
果として不利な作用を受ける。
圧搾焼結法による燃料ペレットの製造と共に、熱間圧搾
によシ燃料ペレットを製造することが試みられた。しか
し必要々1300℃を土建る温度では母型及びプランジ
ャの工材問題がまだ解決されていない。その際に達成可
能な寸法許容度でも経費のかかる後処理を必要とする。
それ故、この方法は工業的意義を獲得しなかった。
高温高圧で圧搾することにより生じる工材問題を解決す
るために、熱間衝撃圧搾法(HS V法)による燃料被
レッドの製造が提案された・)(SV法では、取扱い強
い粗製ペレットを1300℃を土建る温度に加熱しかつ
冷却鍛造型中で、圧搾物と工具との間で著しい熱光換が
行なわれないように迅速に圧搾しかつ成形する。方法の
基本的々特徴は、他の熱間圧搾法とは異々り熱及び圧力
が殆んど関係しておらずかつ極めて短時間しか一緒に圧
搾成形品に作用するに過ぎない。
それ故、一定時間を必要とする、圧搾成形品と工具との
間のすべての相互作用は、減少するか又は回避される。
圧搾成形品は鍛造型から塑性温度範囲で取り出されるか
、突き出し工程の動力学的負荷に対して損傷を受けずに
耐性であるだめには必要々形状安定性を有していなけれ
ば力らない。多孔性ペレットを圧搾する際にガス圧搾の
結果としての圧力負荷はこの方法では著しく重要である
ことが明らかである。これを回避するためには、ペレッ
トの加熱、圧搾及び突き出しを真空中で実施することが
必要である。
この方法により炭化物の燃料ベンツ)(UC及びUC/
PuC)を問題なく製造することができる。
これに対して、酸化物の燃料ペレットを製造する際には
一連の困難が生じる。両方の酸化物UO2及びpu、o
2は同一条件下に炭化ウラン及び炭化プルトニウムに比
べて係数約500だけ高い蒸気圧を有する。それ故、真
空中では高い蒸発速度を有し、HS V法の工業的適用
は簡単には可能ではない。更に、  pu、o2の蒸気
圧はUC2のそれに比べて極めて高いので、相対的に高
い蒸発速度では蒸気相中のPu02成分の選択的富化−
それ故ベレット中でのウランとプルトニウムの分離が起
り得る。蒸発した酸化物は加熱炉中の冷い個所で沈積し
かつペレット搬送を妨害する。
更に、酸化物燃料の比較的高い熱衝撃敏感性。
故に加熱及び冷却の際にペレット内部に非常に多くの収
縮亀裂が生じる。
それ故、本発明は、核分裂性物質及び/又は燃料親物質
を酸化物の形で含有するセラミック性燃料被レットを、
相応する粗製圧搾成形品を2500℃を下廻る温度に加
熱し、迅速に鋼鍛造型中に移しs  1000 MN/
 mより低いプレス圧で数ミリ秒間衝撃的に圧搾し、ペ
レットを突き出しかつ冷却することにより製造し、その
際に炉中で蒸発した酸化物の分離及び沈殿が起らずかつ
とりわけベレット内部で収縮亀裂が生じない方法を開示
するという課題を基礎とする。
本発明により、この課題は加熱、圧搾、突き出し及び冷
却を還元雰囲気中で行々いかつ加熱及び冷却を段階的に
実施し、その際加熱及び冷却速度は1200℃を下廻る
温度では30℃/secより低くかつ1200℃を土建
る場合には30℃/ Secより高いことにより解決さ
れる。
殊に、還元雰囲気のガス圧は10〜1000ミリ・ミー
ルであり、その際圧力約950ミリノ々−ルが最も有効
であることが判明した。不活性ガス/水素混合物、特に
水素4〜10容量係を含有するヘリウムを使用すると有
利である。
酸化物の蒸発が範囲10〜1000ミリノζ−ルの還元
雰囲気中でほぼ完全に抑制され、かつ段階的に加熱する
際に多孔性ペレット粗製物中に含まれる空気が上昇する
温度と共に約80%まで(室温で標準条件に関して)除
去しうるということがこの方法では重要である。加熱す
る際に蒸発損失が著しく低くかつペレットを圧搾する際
に圧力負荷を、圧搾成形品が突き出し工程で損傷を受け
ずに安定である程度に低下させることが可能であるので
、本発明方法により酸化物燃料ペレットをペレット中の
収縮亀裂を生ぜしめずに経済的に製造する前提条件が開
示された。ガス発生を比較的速い加熱速度にもかかわら
ず完結するためには、ペレット粗製物を圧搾する際にで
きる限り低い焼結活性度を有する粉末を使用するとたい
ていの場合有利である。
そのよう々粉末を用いて製造したペレットはガス透過性
でありかつ加熱する間に孔構造の変化傾向を有していな
い。それはほとんど寸法安定である・粉砕した焼結層及
び硝酸ウラニルもしクハ硝酸つラニル/硝酸プルトニウ
ムの熱分解により製造した粉末が特に有用であることが
判明した。重金属/酸素比のより良好な調節には還元雰
囲気の還元剤として低量の水蒸気を添加した水素を使用
すると有利である。
一般に、低い熱伝達性のセラミック性工材は金属もしく
は分域合金よりも基本的に熱衝撃に対して敏感である。
熱衝撃敏感性はUC2もしくはUC2/ PuO2燃料
ペレットの場合に1200℃を下廻る温度範囲で特に強
く現われる。UC2及びUC2/ PuO2ペレットを
用いる最適化試験により、加熱及び冷却速度を1200
℃を下廻る温度範囲では1〜b 限定し、1200℃を土建る温度範囲では30〜b とが明らかとなり、その際には許容し得ない程高い熱張
力による亀裂は生じない。高められた加熱速度により上
方の温度範囲におけるペレットの滞留時間は短縮され、
それ故還元雰囲気の圧力により既に抑制される酸化物の
蒸発が付加的に低下する・ 次に本発明を実施例により詳説する。
例I UO2燃料ベレットの製造 ペレツ]・製造用原料粉末として粒度d〈63μm、B
ET表面積0.1 ml / 、!9 、嵩密度4.2
.9/ cut5及びO/U−比201の粉砕したUO
2焼結屑を使用した。この粉末から圧搾圧450 MN
/m2で高さ8.6 mm及び直径5.9 mmのベレ
ットを圧搾成形した。ベレット粗製物の密度は88g/
CTL3であり、これは理論密度の80.3 %に相当
する。ベレット粗成物を水蒸気500p戸を添加したヘ
リウム/水素−雰囲気中で2200℃に加熱した。還元
雰囲気のガス圧は950 ミIJ −々−ルであった。
1200℃を下廻る温度範囲では加熱速度は12℃/ 
Secであり、温度範囲1200〜2200℃では平均
して50℃/ secに高めた。2200℃に加熱した
被レットを上部スタン・ξ速度5.7m/ secで冷
間鍛造型中に移し、そこで最終寸法に圧搾して突き出し
た。その際にベレットは炉の中を調節冷却されながら落
下し、その際に冷却速度は1200℃を上部る場合には
50℃/ Secで、1200’Cを下廻る場合には2
0℃/ secであった。
圧搾工程の圧力/時間−経過は測定増幅器及びオシログ
ラフに接続した伸び測定片を用いて測定した。伸び測定
片を下部スタン・ξ受けに固定した。最大圧450 M
N/m’で圧搾時間は1,2ミリ秒であった。室温に冷
却したベレットは直径5.86 mm及び高さ7.3 
mmを有していた。密度はl O,54、!9/mWで
あり、これは理論密度の96.17%に相当する。O/
TJ−比は200であった。それは亀裂を含1ず、その
重量低下は測定精度約0.1チ下であった。
例2 UO2/ pu’ 02−燃料ベレットの製造圧搾粉末
混合物は硝酸ウラニル/硝酸プルトニウムの熱分解、次
の暇焼及び重金属酸化物のUO2/ Pu 02粉末へ
の還元により製造した。U/pu−割合70:30では
硝酸ウラニル/硝酸プルトニウム−溶液の重金属濃度は
4−00g/lであった。熱間衝撃圧搾での圧搾温度を
2000℃に低下させることを除いては他のすべての製
造工程は例1と同じであった。最終ベレットは直径5.
88 vrm及び高さ7.8 mmを有していた。密度
は101g/CrIL3であり、これは理論密度の93
.6係に相当する。このベレットもまた亀裂ヲ含捷なか
った。重量低下は測定することができ々かった。標準条
件による5N−NHO3中の溶解試験で非常に良好な溶
解度が明らかとなった。
それはp、、o2に関して99.98重重量子あった。
第1頁の続き ■出 願 人 ケルンフオルシュングスツエントルム・
カールスルーエ・ゲゼ ルシャフト・ミツト・ベシュレ ンクテル・ハフラング ドイツ連邦共和国カールスルー エ1

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 1 核分裂性物質及び/又は燃料親物質を酸化物の形で
    含有するセラミック性燃料ペレットを、相応する粗製圧
    搾成形品を2500℃を下廻る温度に加熱し、迅速に鋼
    鍛造型中に移し、l OOOMN/m’より低いプレス
    圧で数ミリ秒間衝撃的に圧搾し、ペレットを打ち出しか
    つ冷却することにより製造する方法において、加熱、圧
    搾、突き出し及び冷却を還元雰囲気中で行ない、加熱及
    び冷却を段階的に行ない、その際に加熱及び冷却速度が
    1200℃を下廻る温度では30℃/ sec に、 
    9低くかつ1200℃を上廻る温度では30℃/ Se
    cより高いことを特徴とするセラミック性燃料ペレット
    の製法。 2 還元雰囲気中のガス圧が10〜1000ミリ・ζ−
    ルである特許請求の範囲第1項記載の方法。 3、還元雰囲気中のガス圧が約950ミリノ々−ルであ
    る特許請求の範囲第1項又は第2項記載の方法。 4、還元雰囲気が不活性ガス及び水素より成る特許請求
    の範囲第1項〜第3項のいずれが1項に記載の方法。 5、還元雰囲気が水素4〜1o容量係を含有するヘリウ
    ム/水素混合物より成る特許請求の範囲第1項〜第4項
    のいずれが1項に記載の方法。 6、不活性ガス/水素混合物に付加的に水蒸気を添加す
    る特許請求の範囲第1項〜第5項のいずれか1項に記載
    の方法。 7、加熱及び冷却速度が1200’Cまでは約12℃/
     secでありかつ1200℃を上廻ってからは約50
    ℃/ secである特許請求の範囲第1項〜第6項のい
    ずれか1項に記載の方法。
JP58171409A 1982-09-23 1983-09-19 セラミツク性燃料ペレツトの製法 Granted JPS5975185A (ja)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DE3235207A DE3235207C2 (de) 1982-09-23 1982-09-23 Verfahren zur Herstellung keramischer Brennstofftabletten
DE3235207.7 1982-09-23

Publications (2)

Publication Number Publication Date
JPS5975185A true JPS5975185A (ja) 1984-04-27
JPH0360076B2 JPH0360076B2 (ja) 1991-09-12

Family

ID=6173944

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
JP58171409A Granted JPS5975185A (ja) 1982-09-23 1983-09-19 セラミツク性燃料ペレツトの製法

Country Status (4)

Country Link
US (1) US4562017A (ja)
EP (1) EP0104521B1 (ja)
JP (1) JPS5975185A (ja)
DE (2) DE3235207C2 (ja)

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPH01136094A (ja) * 1987-10-20 1989-05-29 British Nuclear Fuels Plc セラミック核燃料ペレットの製造方法
JPH01148994A (ja) * 1987-10-26 1989-06-12 Commiss Energ Atom 混合酸化物(U,Pu)O↓2ベースの核燃料ペレットの製造方法

Family Cites Families (7)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4024209A (en) * 1973-10-10 1977-05-17 General Atomic Company Method for making nuclear fuel rods
DE2611750C3 (de) * 1976-03-19 1979-08-09 Alkem Gmbh, 6450 Hanau Verfahren zur Herstellung von Kernbrennstofftabletten
DE2623977C3 (de) * 1976-05-28 1979-04-12 Nukem Gmbh, 6450 Hanau Verfahren und Vorrichtung zur Herstellung von rieselfähigem, direkt verpressbarem Urandioxid-Pulver
US4174938A (en) * 1977-02-04 1979-11-20 Westinghouse Electric Corp. Remote nuclear green pellet processing apparatus
DE2842402C2 (de) * 1978-09-29 1982-06-09 Nukem Gmbh, 6450 Hanau Verfahren zur Herstellung von keramischen Brennstofftabletten für Kernreaktoren
DE2921146C2 (de) * 1979-05-25 1982-11-04 Nukem Gmbh, 6450 Hanau Verfahren zur Herstellung von keramischen Brennstofftabletten für Kernreaktoren
US4382048A (en) * 1981-09-14 1983-05-03 The United States Of America As Represented By The United States Department Of Energy Method for producing sintered ceramic, layered, circular fuel pellets

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPH01136094A (ja) * 1987-10-20 1989-05-29 British Nuclear Fuels Plc セラミック核燃料ペレットの製造方法
JPH01148994A (ja) * 1987-10-26 1989-06-12 Commiss Energ Atom 混合酸化物(U,Pu)O↓2ベースの核燃料ペレットの製造方法

Also Published As

Publication number Publication date
US4562017A (en) 1985-12-31
DE3235207A1 (de) 1984-03-29
DE3375342D1 (en) 1988-02-18
EP0104521A3 (en) 1986-03-26
EP0104521A2 (de) 1984-04-04
JPH0360076B2 (ja) 1991-09-12
EP0104521B1 (de) 1988-01-13
DE3235207C2 (de) 1985-05-02

Similar Documents

Publication Publication Date Title
EP0317772B1 (en) Nuclear fuel
US3806565A (en) Method of preparing relatively low density oxide fuel for a nuclear reactor
GB858061A (en) Composite nuclear fuel element and method of manufacture
US4271102A (en) Process for the production of ceramic fuel pellets for nuclear reactors
JPS5975185A (ja) セラミツク性燃料ペレツトの製法
Balakrishna et al. Uranium dioxide powder preparation, pressing, and sintering for optimum yield
Brett et al. THE SINTERING BEHAVIOUR AND STABILITY OF (PuU) O $ sub 2$ SOLID SOLUTIONS
US3728274A (en) Process for preparing spheres of uranium oxide and uranium oxide-plutonium oxide,having a controlled porosity
US2967141A (en) Neutronic reactor fuel element
US3168601A (en) Process for the production of plutonium oxide-containing nuclear fuel compacts
US3230278A (en) Method of manufacture of uranium dioxide having a high density
US2952535A (en) Sintering metal oxides
US3087876A (en) Method of sintering uranium dioxide
US3139681A (en) Method of manufacturing nuclear reactor fuel elements
US3037839A (en) Preparation of uo for nuclear reactor fuel pellets
US3327027A (en) Process for the production of plutonium oxide-containing nuclear fuel powders
US3168371A (en) Process for producing high density urania fuel elements
US3189666A (en) Method of preparing uranium dioxide fuel compacts
US3720739A (en) Nuclear fuel pressing process
RU2813642C1 (ru) Способ изготовления таблетированного топлива из уран-молибденовых порошков
JPS6042435B2 (ja) 核燃料の製造法
Jayaraj et al. Recent developments in design and manufacture of uranium dioxide fuel pellets for PHWRs in India
Hausner Powder Metallurgy in Nuclear Engineering
US3668285A (en) Warm-pressing method of making stacked fuel plates
US3279916A (en) Dispersion hardened wrought uranium