JPS59501267A - 選択された温度で乳白状態と透明状態の間で可調節的に変態する組成物と、該組成物を製造する方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるため要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 名　称 選択された温度で乳白状態と透明状、態の間で可調節的に変ｉ５する組成物と、 該組成物を製造する方法本発明は、−収に選択された温度で乳白状態と迫明状悪 の間で可調節的に置皿する組成物に関し、本発明はまた論求の範囲の第１項よシ 第３項までに記載されている組成物全製造する方法に関する。本発明の目的は、 好適した実′！Ａ！房様に従がって乳白状態と透明状態を調節することができる 特長を利用し、好適には一１５０℃と＋２５０℃の間で温度を指示することがで きる新しい組成物を作り、これを匣用することである。そのは〃１、本発明の目 的は、所定の温度範囲より過度に高い温度ｖ（あるかあるいはこれより過度：で 低い温度（でさらされていることを指示することができる組成物を１作ることで ある。このような変態反応は是正措置を講じることができるよう可逆的に行なわ ｎる。

食料、医薬、生体製品等について殖奨される貯蔵温度はつねに、これらの製品の 安定性を安全に確保するに適した理想的な条件に関係している。これらの−品が 使用されるかあるいは消費されるまで、製品の初期品質を十分に持続することが できるよう製品が保存されなければならない。

製品によっては、貯蔵の間、凍結させてはならず、あるいは昇温させてはならな い。たとえば、多くΩワクチンにっいて言えば、＋２℃と＋８℃の間でワクチン を貯蔵することが推奨されている。そのほか、ワクチンの調剤は凍結させてはな らない。乳製品と肉製品のパッケイジは所定の温度で冷蔵庫の中に保存されるが 、これらの製品を、たとえば、＋８℃より高い温度に当てないことが推奨されて いる。

短時間、適切でない状態で保存した場合は製品の品質を直接損なうことがないに せよ、好ましくない温度条件のもと長時間にわたって貯蔵したりあるいは取り扱 かうことが必然的に製品の品質を損な−たりあるいは劣化させることは明らかで ちる。したがって、品質の劣化を避けるため是正措置を講じることができるよう 上述のような適切でない取り扱かいを容易に表示することができる器具を使用す ることが重要である。たとえば、野菜、果物、花等、すなわち、冷凍に敏感な製 品のごとき他の使用分野には別の温度範囲が設定される。したがって、本発明・ ば、製品が適正に貯蔵されているかどうかを表示するため、容易に目視すること ができるやり方で製品の理想的な貯蔵温度範囲に調節することを可能ならしめよ うとするものである。

融点の高い第１の成分が融点の低い第２の成分の中に溶けこんだとき、混濁状態 または乳白状態から透明状態に変態する。たとえば、色、数字またけ文字の形で 背景を利用することにより、乳白状態と透明状態の間の変態（すなわち、乳白状 態から、透明状態への変態）を目視により観察することが容易である。組成物は プラスチック、ガラス等から作られた適当な容器の中に貯蔵される。゛′乳白状 態パという言葉は、透明から乳濁、くもり、混濁または析出への変態を表わすた めに使用されるものであって、乳濁、くもり等の状態となると、乳白になシつつ あって、もはや透明でなくなった成分を通して背景を目視することができなくな る。

本発明においては、たとえば、±０５℃という狭い温度範囲で乳白状態と透明状 態との間で変態を行なわせることが可能であることが何回かの実験の結果、明ら かにされている。融点または溶解特性の異なった第２の成分を選択することによ り乳白状態と透明状態の間の変態範囲をさらに改善することができる。逆に、溶 解特性が異なった第２の成分として液体混合物を選択することにより乳白状態か ら透明状態への変態を遅らせることができる。乳白状態となったとき、たとえば 、ツイーン（Ｔｗｅ　ｅｎ−登録ずみ商標）のごとき界面活性剤を添加すること により、粒子のサイズまたは凝集状態を大幅に低減させることができる。この結 果、温度を高めることにより比較的小さい粒子または分離した粒子をより容易に 溶体の中に移行させることができる。

そのほか、本発明においては第１の成分の相対的な濃度を変えることによシ、乳 白状態と透明状態との間の温度幅を広げたりあるいは狭めたりすることができる ことが明らかにされている。このようにして異なった温度幅を有する組成物を作 り、防護すべき製品または保護すべき製品に適合させることができる。したがっ て、透明状態から乳白状態への変態が生じたとき、推奨されている低位の温度よ り低い温度にさらされているかどうかを同じ組成物を使用して指示することがで きるとともに、乳白状態から透明状態への変態が観察されたとき、推奨されてい る最高温度より高い温度にさらされているかどうかを、同じ組成物を使用して指 示することができる。同じ組成物が２つの透明な容器に充填されるが、一方の容 器には、たとえば、緑色の背景が取り付けられ、他方の容器には混濁状態をひき 起こすようあらかじめ低い温度にさらされた溶液を入れるとともに、たとえば、 溶液が乳白状態になったため検知することができなくなるような赤色の背景が取 り付けられていて１推奨されている範囲内に温度状態が維持されているかどうか を監視することができる。所定の温度範囲よりはい温度に下がると、乳白状態が 現われ、緑色を目視することができなくなる。一方、所定の温度範囲より高い温 度に昇温すると、乳濁した液体が透明となり、赤い色を目視することができる。

適当な成分を選択することにより乳白状態の形成と透明状態への変態との間の温 度範囲または温度間隔をひろげたりあるいはせばめたすすることができる。以下 の実例（第１２表参照）より容易に理解することができるように、４７℃程度の 温度間隔を設定することができる。この明細書には記載されていない他の多くの 物質もこのような温度間隔を設定することができ、しかもこれらの物質は、繰シ 返し１吏用の間、すぐれた安定性を示している。反応は可逆的であるが、実際の 使用目的にあわせて非可逆反応としてこれらの物質を使用し、凍結監視手段とし て警告を出すかあるい（ｄ高温度になったことを警告するようにしてもよい。

これらの物質は繰り返し使用の目的に供することができることはいうまでもない 。

特定の温度で溶体から析出したときに乳白状態をひき起こすことができるすべて の化学物質またはこれらの化学物質を組み合わせたものを本発明に使用すること ができる。

不発明においては脂肪族炭化水素または芳香族炭化水素。

アルコール、ケトン、エーテル、酸まだはエステルを使用することが好ましい。

顔料は不発明製品における主要成分または副成分として機能して目視による表示 を改善することができる。

本発明の原理を実施するにあたり保護すべき温度領域より融点が高い化学物質の 中から選択された第１の成分と、監視すべき最低温度より融点が高い化学物質の 間から選択された第２の成分が使用される。このことは、基本的には、監視すべ き温度範囲または指示すべき温度範囲にもとづいて第１の成分としてこのような 温度範囲で使用される固体と第２の成分としてこのような温度範囲で使用される 液体が選択されるので、液体が固体物質の溶剤として機能することを意味するも のである。

いろいろな融点をもつ化学物質の一覧リストが（ＥＤＪ、Ａ、Ｄｅａｎの昭和４ ７年版）化学物理ノ・ンドブツク、ランゲ、−スの化学ノ・ンドブツク等に掲載 されている。基本的ニはこのような化学物質はすべて本発明に使用することがで きる。

本発明の原理を容易に理解することができるようにするため、以下の実例につい て本発明を説明する。

この実例は、いろいろなアルコール（成分ｎ）中の・Ｚ）レミチン酸（成分■） のいろいろな濃度が乳白状態と透明状態が現われる温度にどのように影響するか を示したものである。パルミチン酸の濃度が増加するにしだがって、乳白状態と 透明状態との間の温度幅が狭くなることは第１表より容易に理解することができ よう。

いろいろな溶剤（成分■）中のステアリン酸（成分Ｉ）のいろいろな濃度が乳白 状態と透明状態が生じる温度限界、にどのように影響を及ぼすかが第２表に示さ れている。ステアリン酸を使用すれば、ノζルミチン酸を使用した場合より低い 温度で乳白状態が現われる。

実例３゜ 成分■としてラウリン酸のごとき脂肪酸を使用した場合、乳白状態と透明状態を 形成する温度をかなり低くすることができる。成分Ｉの濃度が１０％のときでも 乳白状態が観察される温度はマイナス温度範囲にある。結果が第３表に示されて いる。

実例４゜ いろいろなアルコール（成分■）の中に成分■としてトリパルミチンを使用して 実施された実験の結果が第４表に示されている。乳白状態の形成と透明状態の形 成との間に上記の実例１と２と３の場合より大きくて広い温度範囲を認めること ができる。

実例５゜ トリパルミチンの代りにトリミリスチンを使用した結果が第５表に示されている 。乳白状態と透明状態が形成される温度はトリパルミチンを使用する場合よりト リミリスチンを使用した場合、若干低下する。同様に、融点の低い他のエステル あるいは融点の高い他のエステルを成分Ｉとして使用し、溶解特性が異なったい ろいろな溶剤を成分■として使用して、所要温度を目視によシ表示することがで きる。

この実例は、セチル・アルコール（第６表を参照のこと）ステアリル・アルコー ル（第７表を参照のこと）、１−ドデカノール（第８表を参照のこと）、ｎ−デ シル・アルコール（第９表を参照のこと）のごとき脂肪族アルコールを使用すれ ば、マイナスの範囲内でも変態温度の範囲を指示することができるので、有利で あることを示している。

実例１０゜ コレステロールは、成分Ｉとして使用することができるいま１つの物質である。

コレステロールｆｄ２−フロパノールの中でゲルを作って透明となり、一方、１ −プロバールを使用すれば乳白状態がみられる。得られた結果が第１０表に示さ れている。

濃度１０％の安息香酸は試験に供された３つの溶液の中で乳白状態を形成する比 較的低い温度を示している。第１１表より明らかなように、２−プロパツール中 に安息香酸を２０パーセント包有した溶液は一２０℃で乳白状態を示し、１−プ ロパツールの場合、＋０℃で乳白状態を示し、また１−ヘキサノールの場合、＋ ７℃で乳白状態を示す。

したがって、２−プロパツールを使用した組成物が乳白状態と透明状態の形成す るもつとも大きい温度範囲を示してコレステロールと同様、ナフトールを成分■ として使用することができる。第１２表は、ｌ−ナフトールを１吏用した結果を 示す。溶剤としてメタノールを使用する場合、所要の乳白状態を示すため成分Ｉ として若干濃度の高い１−ナフトールが必要である。約６０パーセントの１−ナ フトールを包有した組成物は一１２℃で乳白状態を形成し、＋１２℃で透明にな ることを示す。溶剤として２−プロ・；ノールを使用する場合、同じ濃度で一１ ２℃で乳白状態が形成され、＋３５℃で透明となるので、温度範囲は４７℃とな る。

実例１３゜ 混濁または析出を示す炭化水素のなかには成分■として使用することができるも のがある。ｎ−ドブケーンとｎ−へキサテケーンとｎ−エイコサンを使用した結 果が第１３表に示されている。これらの物質は、成分■として使用されたメタノ ールの濃度が５０パーセントから２５パーセントに変化したとき、乳白状態の形 成と透明状態の形成との間の温度範囲に大幅な変化を示さない。

実例１より１３までは、所要の温度レベルと範囲を指示する組成物を得るため、 本発明がどのように使用されているかを明確に示している。いろいろな物質によ りいろいろな程度の乳白状態が得られるので、所要の容積または厚さの容器を１ 吏用して適当な組成物を選択的に使用することができる。このようにして、所要 の感度の組成物を作ることかでさる。不発明の実除的な適用のし方が、以下に実 例について説明されている。

実例１４ 製品を一２０℃に冷却し、この温度に保持しなければならないものとする。使用 のまえに製品を一６℃まで昇温させなければならない。まず、−２０℃の温度に 到達したことを指示するとともに、−６℃の温度まで昇温したことを指示するた め組成物が必要である。高さが２　ｃｍ、直径が１−の透明なプラスチックのび んより成る容器の底が明るい緑色で塗装される。メタノールの中にデカノールを ５０ノに一セント包有した組成物が容器の中に充填される。底の色は透明なロッ ク穴を通して容易に目視することができる。

容器を一２０℃に冷却すると、乳白状態が現われ、組成物は白くなり、緑色をも はや目視することができない。−６℃に温度が上昇すると、組成物は透明となり 、再び緑色を目視することができる。上述の要領で温度と温度範囲に対する要求 条件を満たすことができる。

実例１５ 冷蔵庫の温度が適正に保持されるよう制御する単純な指示装置は次の要領で用意 することができる。２−プロ・ぐノールの中にセチルアルコールを２ノ々−セン ト包有した組成物がガラス容器の中に充填される。螢光塗料また発光塗料が塗付 された細長片状の背景がチ、−フ゛に取り付けられる。

背景は肉眼で容易に目視することができる。＋１℃の温度に到すると、乳白状態 が現われ始め、背景の色をもはや目視することができなくなる。温度が＋８℃よ り低い間、組成物はチューブのいたるところで白い乳白状態を示す。いずれかの 場所で温度が＋８℃を越えると、乳白状態力；消え、背景の色を目視することが できるようになる。したカニって、冷蔵庫の頂部から底まで延設された長いチュ ーブ゛に組成物を充填することにより、適切でない包装状態あるいは冷却作用を うけて＋８℃を上回ってどの温度レベルにあるかを容易に観察することができる ので、是正措置を講じること実例１５のものと類似した装置を使用するとともに 、零度を下回った温度（たとえば、−１０℃）で乳白状態を示すが、−１−１０ ℃で透明状態を示すメタノール中にステアリン酸を１．５バーセント包有した組 成物を使用することにより、推奨される最大温度である＋１０℃を越えたことを 示す非可逆的な指示装置を作ることができる。＋１０℃の温度を越えたときは、 チューブを取りはずして、たとえば、低温フリーズまたはクリオスタノトの中で 低温度にあてることにより組成物を再活性化させなければならない（すなわち、 乳白状態を再現させることができなければならない）。

実Ｐ２リ　１７゜ 厳密に」−３７℃に温度が保持されたバクテリヤ培養器の中に実例１５に類似し ていて、エタノールの中にトリミリスチンを６パーセントー６包有した装置を使 用することができる。たとえば、＋４５℃を上回った温度は多くの微生物を殺す が、＋３０℃を下回った温度は微生物の生長をうながす。一方のチューブは、″ ＯＫ信号信号口て赤い色まだはその他の指示手段の背景を取り付けて乳白状態を 示し、他方のチューブは緑色または類似の背景を取り付けて透明のチューブが培 養器の中に垂直に配置される。これらのチューブは、培養器の温度に関する要求 条件に合致しないときは、緑色か白色に変わることにより＋３０℃を下回った温 度に到達したことを示し、また白色から赤色に変わることにより＋４５℃を上回 わった温度にさらされていること実例１より１７までは、有機溶剤の中でいろい ろな成分がどのように乳白状態と透明状態を示すかを明らかにしたものである。

溶剤として水を使用した場合でも、同じ現象を観察することができる。そのほか 、いろいろな塩を加えることにより水の凍結温度を容易に引き下げることができ る。水の中に容易に溶解することができ、しかも乳濁状態または乳白状態をひき 起こすことができるいろいろな成分を本発明に使用することができる。成分ｌと してＰＬ（８，０のフェノールフタレーン、いろいろな塩または脂肪酸を使用す ることができる。ツイーン（Ｔｗｅｅｎ、登録ずみ商標）、トリトン（Ｔｏｒｉ ｔｏｎ、登録ずみ商標）等の界面活性剤を添加することによりきれいな乳白状態 が生じるが、再加熱すると透明な溶液に変態させることができる。

本発明の基本的な原理は、固体である第１の成分が特定の温度で液体である第２ の成分中に溶けこむようにされた２つの異なった成分に基づくものである。温度 が下がると、乳白状態が現われる。温度が再び上がると、組成物は透明となる。

一般に、成分Ｉの融点は成分Ｈの融点より高い。

なぜなら、乳白状態が現われるとき、第１の成分は液状であるからである。これ らの成分は、主成分に加えて、染料まだは顔料のごとき目視手段を使用すること により観察を行な−たとき改善かえられる物質の混合物、あるいは乳白状態が現 われたり透明状態となる温度を改善させたシ遅らせたりするとともに１必要な温 度範囲を変更する成分■としての溶剤の混合物から構成するようにしてもよい。

本発明においては、特定の温度にさらされたとき崩解する融点が不確定なその他 の多くの物質を使用することができる。

このような物質の例として、砂糖、澱粉、蛋白、塩等を挙げることができる。温 度が下がったとき乳白状態を形成する現象は、これらの成分系が飽和点を有する こととして説明することができる。界面活性剤を加えることにより粒子の細かさ を改善することができ、この結果、再加熱したとき組成物が乳白状態から透明状 態に移行する温度限界を狭ばめることかできる。

いろいろ多くの化学薬品について温度と飽和点の間の関係は一般に知られている が、上述の原理を当てはめて、固体物質を包有した飽和溶液を使用して温度指示 システムを作ることは従来は困難なことであった。一方では乳白状態と透明状態 との間の温度間隔がＩＩＦＩＪ示的に説明されているとともに、他方では固体物 質の濃度について両状態の間の関係が例示的に説明されている。この関係は温度 範囲をモニターするために使用されるものとしてこれまで説明されたことはない 。英国特許第７０２．０００号明細書の１ページ、１３行目から３２行目までに 、稀釈したアルコールの中にしょうのうを包有した飽和溶液システムを使用する ことが困難であることが記載されている。このため、当業者の多くは、７０２． ０００号と、日本特許５２−４５９８９号と、米国特許第１．３７４．８５７号 を参照されたい）だけを使用する混度指示システムに転向した。そのほか、液体 を使用する場合にみられる困難な問題は、これらの液体が２相に分離することで あった。分離時に形成された乳白状態は、温度がさらに下がるに従がって、液体 が分離するため再び透明になる。適正な粘度または特定の比重の液体を選ぶこと によりならびに液体システムに第３の展色剤を加えることにより、このような分 離を遅らせたりあるいは急がせたりすることがところみられた。これらの引用文 献はいずれも、溶液から析出すると乳白状態をひき起こす物質でち−て、指示温 度領域より高い融点をもった固体である成分１を得ようとするものではなく、ま た成分Ｉに関する基準条件を満たすことができたものでもない。

主としである物質の融点の変化にもとづいた相変化を識別するため、温度変化を わづかに２℃と３℃の間に設定することは、化学薬品の純度と繰返し使用の間に おけるその安定性次第である。

ベルギー特許第７７０．２９０号は、融点が異なった２つの物質を混合すること によシはっきりした融点をもった一連の化学物質（共晶混合物）をどのようにし て得ることができるかを教示している。これと同じ原理がドイツ特許第２．３１ ０．４５７号にも記載されている。過冷却のため困難な問題が現われており、溶 融状態から固体の状態に再変換する温度が変わることがしばしばである。スエー デン特許第４０４．９６３号は、アントラキノンのような物質を添加することに よりこのような過冷却を防止する方法を開示している。

これらの引例は、本発明に説明されているような温度範囲の測定についてはなに も触れていない。

温度測定に関する文献に記載されている他のテクニックは、液晶を使用すること （英国特許第１．１３８．５９０号と第１．１５３．９５９号と第１．１６１． ０３９号を参照のこと）または化学薬品が融けたときあるいは溶液が凍結したと き水素イオン濃度が変化したことを指示するｐＨ−インジケーターを使用するこ と（スエーデン特許第７．６０５．３３８号と米国特許第２．２６１゜４７３号 と第３．９３５．３８４号を参照のこと）に関するものである。

したがって、本発明は、温度を測定するとともに、温度範囲を指示する従来から 使用されている方法とは異なる。

手続補装置（方式） ％式％ ３補正をする者 事件との関係　特許出願人 （１）住所　スエーテン国シャルファラ　ニス−１７５４３アフステイクニング スバーケン８６ 氏名テイル　マンダヤム　オスリ 国　籍　スエーデン国 ４、代　理　人　〒２１０電話（０４４）２３３−４２０６住　所　川崎市月１ 崎区砂子１丁目１０番地２国際調査報告

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １、選択された温度で可調節的に乳白状態と透明状態をひき起こすようにされて いて、 囚　指示すべき選択された温度より冒い融点を有する成分Ｉとしての少なくとも １つの物質と、［Ｆ］）指示すべき選択された温度より低い融点を有する成分■ としての少なくとも１つの物質と より成る組成物において、 成分１が成分Ｈに溶けこむことができ、不組成物が冷却したときに乳白状態を呈 し、再加熱すると透明状態となる特性を備えており、このような反応が可逆的に 生じ、あらかじめ設定された温度間隔の限界を越えたことまたはこれより下がっ たことを指示することを特徴とする組成物。 ２、　前記成分がアルコールと、アルデヒドと、ケトンと、酸と、エーテルと、 エステルかつ／または炭化水素から選択されることを特徴とする請求の範囲の第 １項記載の組成物。 ３　界面活性剤かつ／−または層色物のごとき物質が補足的に添加されることを 特徴とする請求の範囲の第１項記載の組成物。 ４、選択された温度で可調節的に乳白状態と透明状態をひき起こす請求の範囲の 第１項記載の組成物を作る方法であって、 １、　指示すべき選択された温度より高い融点を有する成分Ｉとしての少なくと も１つの物質（５）を用意すること、■、指示すべき選択された温度より低い融 点を有する成分■としての少なくとも１つの物質［Ｆ］）に前記物質（イ）を加 えること、 より成シ、成分■が成分■に溶けこむことができ、本組成物が冷却したときに乳 白状態を呈し、再加熱すると透明状態となる特性を備えており、このような反応 が可逆的に生じ、あらかじめ設定された温度間隔を越えたこと、またはこれを下 回ったことを指示することを特徴とする方法。 ５゜　不組成物のために選択された成分がアルコールと、アルデヒドと、ケトン と、酸と、エーテルと、エステルかつ／または炭化水素から選択されることを特 徴とする請求の範囲の第４項記載の方法。 ６、　界面活性剤かつ／または着色剤のごとき物質が補足的に添加されることを 特徴とする請求の範囲の第４項記載の方法。 ７、　温度を指示する手段を作るため請求の範囲の第１項より第３項までに記載 の組成物を使用することであって、たとえば、色、数字または文字の形をした背 景を付着させた、たとえば、ガラス、プラスチック等から作られた適当な透明ま たは半透明な容器の中に組成物を充填し、前記背景を利用して乳白状態と透明状 態の間の差違を目視により識別することができることを特徴とする組成物の使用 。 第　１　表 乳白状態となる温度　＋６℃　＋１３　＋１９　＋２５　＋３１透明状態となる 温度　＋３４℃　＋２６　＋２９　＋３４　＋３６温度幅　１７℃　１３　１０ 　９　５ 乳白状態となる温度　−２，５℃　＋２　＋１０　＋１９　＋２７透明状態とな る温度　＋１０℃　＋１３　＋１７　＋２５　＋３１温度幅　１２．５℃　１１ 　７　６　４乳白状態となる温度　−８石℃　＋０　＋　７　＋１７　＋２６透 明状態となる温度　＋６　℃　＋１１　＋１６　＋２３　−１−３０温度幅　１ ４．５℃　１１　９　６　４乳白状態となる温度　−８，５℃　±Ｏ＋　７　＋ １７　＋２６透明状態となる温度　＋６℃　＋１１　＋１６　＋２４　＋３０温 度幅　１４．５℃　１１　９　７　４第　２　表 乳白状態となる温度　−１０℃　−２＋９　＋１８　＋２６透明状態となる温度 　十ｉｏ℃　＋２０　＋２８　＋３２　＋３５温度幅　２０℃　２２　１９　１ ４　９乳白状態となる温度　−６℃　＋２　＋９　＋１８　＋２４透明状態と々 る温度　＋６℃　＋１２　＋２２　＋２４　＋３０温度幅　１２℃　１０　１３ 　６　６ 乳白状態となる温度　−１２℃　−４−，５＋５　＋１４　＋２１透明状態とな る温度　＋３℃　＋７　＋１３　＋１９　＋２６温度幅　１５℃　１１．５　８ 　５　５乳白状態となる温度　−１４℃　−７＋　２　＋１４’　−ｔ−２１透 明状態となる温度　＋２℃　＋５　＋１１　＋１９　＋２６温度幅　１６℃　１ ．２　９　５　５ 第　３　表 乳白状態となる温度　〈−１７℃　−１６−１４−６＋２　＋１７透明状態とな る温度　＋３℃　＋３　＋３　＋７　＋２１温度幅　１９℃　１９　９　５　４ 乳白状態となる温度　〈−１７℃＜−１７−１６−１０−＋−２＋］、８透明状 態となる温度　＋４℃±０　＋７　＋２２温度幅　２０℃　１０５４ 乳白状態となる温度　〈−１７℃　＜−１７〈−１５−１１±Ｏ＋２１透明状態 となる温度　＋０℃　＋７　＋２４温度幅　１１℃　７３ 乳白状態となる温度　＜−１７℃　−１６−−１２，５−３＋２０透明状態とな る温度　＋３℃　＋２　＋５　＋２５温度幅　１９℃　１．４．５　８　５ 乳白状態となる温度　〈−２０℃　＜”−２０−１７＋０透明状態となる温度　 ＋０℃　＋１０ 温度幅　１７℃　１０ 乳白状態となる温度　〈−２０℃　＜−２０（８＋０透明状態となる温度　−４ ℃　＋１０ 温度幅　１４℃　１０ 乳白状態となる温度　〈−２４℃　＜−２４−１８＋２透明状態となる温度　− ４℃　＋１０ 温度幅　１４℃　８ 第　４　表 乳白状態となる温度　−−＋３５℃　＋５３　＋６０透明状態となる温度　−− ＋６０℃＋６１　＋６６温度幅　２５℃　８６ 乳白状態となる温度　−−＋３４℃　＋３５　＋４２透明状態となる温度　−一 ＋５８℃　＋５８　＋６３温度幅　２４℃　２３２１ 乳白状態となる温度　−十２５℃　＋３７　＋４６　＋４８透明状態となる温度 　−十５０℃　＋５５　＋５６温度幅　２５℃　９８ 乳白状態となる温度　−十４０℃　＋４２　＋４６　＋４８透明状態となる温度 　−十５５℃　＋５５　＋５５　＋５５温度幅　１５℃　１３９７ 第　５　表 乳白状態となる温度　−−＋２９℃　＋２６　＋２９透明状態となる温度　−− ＋４５℃　＋４５　＋４５温度幅　１６℃　１９１６ 乳白状態となる温度　−−＋２８℃　＋２９　＋３５透明状態となる温度　−− ＋３８℃　＋４４　＋４６温度幅　１０℃　１５１１ 乳白状態となる温度　−−＝　＋３３℃　＋３２透明状態となる温度　−ｍ−＋ ４４℃　＋４５温度幅　１１℃　１３ 第　６　表 乳白状態となる温度　＋２℃　＋７．５　＋１３　＋１８．５　＋２１透明状態 となる温度　＋−９℃　＋１３．５　＋１９　＋２２　＋２４温度幅　７℃　６ 　６　３．５　３ 乳白状態となる温度　−７℃　＋１　＋　７．５　＋１３５＋１７．５透明状態 となる温度　＋２℃　＋６　＋１１　＋１７　＋２１温度幅　９℃　５　３．５ 　３．５　３．５乳白状態となる温度　−１４℃　−８十〇　＋８　＋１６透明 状態となる温度　−５℃　＋１　＋８　＋１２　＋１９温度幅　９℃　９　８　 ４　３ 乳白状態となる温度　−１６℃　−７＋１　＋９　＋１５透明状態となる温度　 −３℃　＋１　＋８　＋１３　＋１９温度幅　１３℃　８　７　４　４ 第　７　表 乳白状態となる温度　＋１１℃　＋１６　＋２３　＋２８　＋３２透明状態とな る温度　＋２０℃　＋２４　＋２８　＋３２　＋３５温度幅　９℃　８　５　４ 　３ 乳白状態となる温度　＋０℃　＋８　＋１５　＋２２　＋２６透明状態となる温 度　＋１０℃　＋１５　＋２０　＋２６　＋３２温度幅　１０℃　７　５　４　 ６ 乳白状態となる温度　−４℃　＋５　＋１２　＋２０　＋２６透明状態となる温 度　＋８℃　＋１３　＋１８　＋２４　＋２９温度幅　１２℃　８　６　４　３ 乳白状態となる温度　＋４℃　＋３　＋１１　＋１８　＋２６透明状態となる温 度　＋９℃　＋１２　＋１９　＋２４　＋２９温度幅　１３℃　９　８　６　３ 第　８　表 乳白状態となる温度　＜−１７℃　＜−１７＜−１７−１１−７＋２透明状態と なる温度　−８℃−４＋４ 温度幅　４℃　３２ 乳白状態となる温度　〈−１７℃　＜−１７＜−１７−１４−１１，＋３透明状 態となる温度　−１０℃　−５＋４．５温度幅　４℃　５　１５ 乳白状態となる温度　〈−１７℃　＜−１７＜−１７＜−１７−１３＋４透明状 態となる温度　−９℃　＋７ 温度幅　４５℃　３　。 乳白状態となる温度　〈−１７℃　＜−１７＜−１７＜−１７−１２＋４透明状 態となる温度　−７℃　＋６．５温度幅　５℃　２，５ 乳白状態となる温度　＜−２０℃−１０５透明状態となる温度　−４℃ 温度幅　６・５℃ 乳白状態となる温度　−２３℃　−１１透明状態となる温度　−１０℃−−５ 温度幅　１３℃　６ 第１１表 乳白状態となる温度　く−２０℃　±　０透明状態となる温度　＋１１℃ 温度幅　１１℃ 乳白状態となる温度　く−１８℃　−１２透明状態となる温度　＋　５℃ 温度幅　１７ 乳白状態となる温度　〈−１８℃　＋　７透明状態となる温度　＋２１℃ 温度幅　１４℃ 第１２表 乳白状態となる温度　〈−２０℃　−１４透明状態となる温度　＋１２℃ 温度幅　２６℃ 乳白状態となる温度　〈−２０℃　−１２透明状態となる温度　＋３５℃ 温度幅　４７℃ 第１３表 乳白状態となる温度　−１０℃　−１０透明状態となる温度　−６℃　−６ 乳白状態となる温度　＋１７℃　＋１７透明状態となる温度　＋２５℃　＋２５ 乳白状態となる温度　＋３５℃　＋３５透明状態となる温度　＋４０℃　＋４０ 浄書（内容に変更なし）