JPS5943068B2 - 電気絶縁用光硬化性樹脂組成物 - Google Patents
電気絶縁用光硬化性樹脂組成物Info
- Publication number
- JPS5943068B2 JPS5943068B2 JP808380A JP808380A JPS5943068B2 JP S5943068 B2 JPS5943068 B2 JP S5943068B2 JP 808380 A JP808380 A JP 808380A JP 808380 A JP808380 A JP 808380A JP S5943068 B2 JPS5943068 B2 JP S5943068B2
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- resin composition
- oil
- photocurable resin
- electrical insulation
- weight
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Expired
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- Macromonomer-Based Addition Polymer (AREA)
- Organic Insulating Materials (AREA)
- Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
- Paints Or Removers (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】
本発明は、速硬化性で塗膜は外観、密着性、電気絶縁性
などですぐれ、さらに可とう性を有する電気絶縁用被覆
組成物として有用な光硬化性樹脂組成物に関する。
などですぐれ、さらに可とう性を有する電気絶縁用被覆
組成物として有用な光硬化性樹脂組成物に関する。
従来液状ポリブタジエンの無水マレイン酸付付物を一般
式Ｒ１ ０Ｒ２ ＣＨ２＝Ｃ−Ｃ−０−ＣＨ２−ＣＨ−０Ｈで示されるヒ
ドロキシ化合物（ただし、Ｒ１ 、Ｒ２は水素原子また
はメチル基である）でエステル化させて得られる樹脂お
よび光増感剤からなる光硬化性樹脂組成物については知
られていた。
式Ｒ１ ０Ｒ２ ＣＨ２＝Ｃ−Ｃ−０−ＣＨ２−ＣＨ−０Ｈで示されるヒ
ドロキシ化合物（ただし、Ｒ１ 、Ｒ２は水素原子また
はメチル基である）でエステル化させて得られる樹脂お
よび光増感剤からなる光硬化性樹脂組成物については知
られていた。
しかしながら、硬化被膜が硬いため、たとえば電源トラ
ンス、モータ等の電気機器のコイル含浸処理を行なつた
場合（１）口出し線として使用している塩化ビニルリー
ード線が寒冷時において、折れやすくなる、（２）外観
および寸法上からワニス硬化物を削る際、削り難い、（
３）乾燥後の架台等から取りはずし難い等の欠点があり
、また、上記樹脂は価格的にも高価であつた。
ンス、モータ等の電気機器のコイル含浸処理を行なつた
場合（１）口出し線として使用している塩化ビニルリー
ード線が寒冷時において、折れやすくなる、（２）外観
および寸法上からワニス硬化物を削る際、削り難い、（
３）乾燥後の架台等から取りはずし難い等の欠点があり
、また、上記樹脂は価格的にも高価であつた。
本発明者らは、これらの欠点を改善するために種々検討
の結果、（２）液状ポリブタジエンの無水マレイン酸付
加物を、一般式Ｒ１ ＯＲ２ ＣＨ２＝Ｃ−Ｃ−０−ＣＨ２−ＣＨ−０Ｈ（ただしＲ１
、Ｒ２は水素原子又はメチル基である）で示されるヒド
ロキシ化合物でエステル化させて得られる樹脂（２）油
成分の量が１０〜６０重量％の範囲にある油変性不飽和
ポリエステルおよび （Ｃ）光増感剤 を含有し、（４）と（Ｂ）を、ＣＡ）／（Ｂ）が重量比
で９０／１０〜１０／９０としてなる光硬化性樹脂組成
物を用いることによりポリブタジエン系樹脂の特長であ
る電気特性、硬化性をそこなうことなく、特に可とう性
に優れ、価格的にも安価な電気絶縁用光硬化性樹脂組成
物を提供しうることを見出した。
の結果、（２）液状ポリブタジエンの無水マレイン酸付
加物を、一般式Ｒ１ ＯＲ２ ＣＨ２＝Ｃ−Ｃ−０−ＣＨ２−ＣＨ−０Ｈ（ただしＲ１
、Ｒ２は水素原子又はメチル基である）で示されるヒド
ロキシ化合物でエステル化させて得られる樹脂（２）油
成分の量が１０〜６０重量％の範囲にある油変性不飽和
ポリエステルおよび （Ｃ）光増感剤 を含有し、（４）と（Ｂ）を、ＣＡ）／（Ｂ）が重量比
で９０／１０〜１０／９０としてなる光硬化性樹脂組成
物を用いることによりポリブタジエン系樹脂の特長であ
る電気特性、硬化性をそこなうことなく、特に可とう性
に優れ、価格的にも安価な電気絶縁用光硬化性樹脂組成
物を提供しうることを見出した。
本発明において、組成物のＡ成分は液状ポリブタジエン
の無水マレイン酸付加物を、一般式で示されるヒドロキ
シ化合物でエステル化させて得られる樹脂である（ただ
しＲ，，Ｒ２は水素原子又はメチル基である）。前記の
液状ポリブタジエンは、分子量５００〜５０００好まし
くは７００〜３０００１粘度（３０℃）２００〜１００
００好ましくは５００〜５０００センチボアズを有する
液状ポリブタジエンであり、そのミクロ構造においては
特に制限されない。
の無水マレイン酸付加物を、一般式で示されるヒドロキ
シ化合物でエステル化させて得られる樹脂である（ただ
しＲ，，Ｒ２は水素原子又はメチル基である）。前記の
液状ポリブタジエンは、分子量５００〜５０００好まし
くは７００〜３０００１粘度（３０℃）２００〜１００
００好ましくは５００〜５０００センチボアズを有する
液状ポリブタジエンであり、そのミクロ構造においては
特に制限されない。
前記の液状ポリブタジエンとしては、末端に水酸基、カ
ルボキシル基、アミノ基、その他の官能基を有するもの
でもよい。さらに液状ポリブタジエンとして、ブタジエ
ンのホモ重合体、または全単量体単位に対してブタジエ
ン単位を７０％以上を有するブタジエンとアクリロニト
リル、スチレン、アクリル酸エステル、メタクリル酸エ
ステルなどとの共重合体が挙げられる。
ルボキシル基、アミノ基、その他の官能基を有するもの
でもよい。さらに液状ポリブタジエンとして、ブタジエ
ンのホモ重合体、または全単量体単位に対してブタジエ
ン単位を７０％以上を有するブタジエンとアクリロニト
リル、スチレン、アクリル酸エステル、メタクリル酸エ
ステルなどとの共重合体が挙げられる。
液状ポリブタジエンの無水マレイン酸付加物は、例えば
、液状ポリブタジエンと無水マレイン酸とを有機溶媒及
び必要により触媒の存在下で１００〜１９０℃の温度で
数時間以上反応させて得られ、その製造法には制限はな
い。
、液状ポリブタジエンと無水マレイン酸とを有機溶媒及
び必要により触媒の存在下で１００〜１９０℃の温度で
数時間以上反応させて得られ、その製造法には制限はな
い。
液状ポリブタジエンの無水マレイン酸付加物をエステル
化するために使用される一般式（ただしＲｌ，Ｒ２は水
素原子またはメチル基である）で示されるヒドロキシ化
合物としては、例えば２−ヒドロキシエチルメタクリレ
ート、２−ヒドロキシエチルアクリレート、２−ヒドロ
キシプロピルメタクリレート、２−ヒドロキシプロピル
アクリレートが挙げられる。
化するために使用される一般式（ただしＲｌ，Ｒ２は水
素原子またはメチル基である）で示されるヒドロキシ化
合物としては、例えば２−ヒドロキシエチルメタクリレ
ート、２−ヒドロキシエチルアクリレート、２−ヒドロ
キシプロピルメタクリレート、２−ヒドロキシプロピル
アクリレートが挙げられる。
そのエステル化反応には制限がなく、公知の方法で行な
うことができる。本発明において（自）成分として使用
される油変性不飽和ポリエステルは、アルコール成分、
酸成分および油成分、必要に応じて変性成分等を用いて
合成され、その製造方法については制限はない。
うことができる。本発明において（自）成分として使用
される油変性不飽和ポリエステルは、アルコール成分、
酸成分および油成分、必要に応じて変性成分等を用いて
合成され、その製造方法については制限はない。
アルコール成分としては、エチレングリコール、プロピ
レングリコール、ジエチレングリコール、ジプロピレン
グリコール、ブタンジオール、ネオペンチルグリコール
、グリセリン、トリメチロールプロパン、ペンタエリス
リトールなどが使用される。酸成分としては、マレイン
酸、無水マレイン酸、フマル酸、イタコン酸、シトラコ
ン酸、エンドメチレンテトラヒドロ無水フタル酸、メチ
ルエンドメチレンテトラヒドロ無水フタル酸、テトラヒ
ト口無水フタル酸等の不飽和酸、フタル酸、無水フタル
酸、イソフタル酸、テレフタル酸、アジピン酸、安息香
酸等の反応性の不飽和結合を有しない酸、油成分として
は、アマニ油、桐油、大豆油、トール油、アン油、ヒマ
シ油等から得られる植物油脂肪酸およびこれらの誘導体
などが用いられる。
レングリコール、ジエチレングリコール、ジプロピレン
グリコール、ブタンジオール、ネオペンチルグリコール
、グリセリン、トリメチロールプロパン、ペンタエリス
リトールなどが使用される。酸成分としては、マレイン
酸、無水マレイン酸、フマル酸、イタコン酸、シトラコ
ン酸、エンドメチレンテトラヒドロ無水フタル酸、メチ
ルエンドメチレンテトラヒドロ無水フタル酸、テトラヒ
ト口無水フタル酸等の不飽和酸、フタル酸、無水フタル
酸、イソフタル酸、テレフタル酸、アジピン酸、安息香
酸等の反応性の不飽和結合を有しない酸、油成分として
は、アマニ油、桐油、大豆油、トール油、アン油、ヒマ
シ油等から得られる植物油脂肪酸およびこれらの誘導体
などが用いられる。
不飽和ポリエステル中の油成分の量を１０〜６０重量％
に制限した理由は１０重量％未満であれば（４）成分と
は相溶せず、また６０重量％を越えると電気特性、硬化
特性に劣り、実用上好ましくないからである。変性成分
としては、シンクロペンタジエン、シクロペンタジエン
、これらの誘導体などが使用できる。
に制限した理由は１０重量％未満であれば（４）成分と
は相溶せず、また６０重量％を越えると電気特性、硬化
特性に劣り、実用上好ましくないからである。変性成分
としては、シンクロペンタジエン、シクロペンタジエン
、これらの誘導体などが使用できる。
（Ｃ）成分の光増感剤としてはベンゾイン、ベンゾイン
エチルエーテル、ベンゾインプロピルエーテル、ベンゾ
インフエニルエーテルなどのベンゾインアルキルエーテ
ル類、ベンゾインチオエーテル類、ベンゾフエノン、ア
セトフエノン、２−エチルアントラキノン、塩化デシル
などが使用できる。
エチルエーテル、ベンゾインプロピルエーテル、ベンゾ
インフエニルエーテルなどのベンゾインアルキルエーテ
ル類、ベンゾインチオエーテル類、ベンゾフエノン、ア
セトフエノン、２−エチルアントラキノン、塩化デシル
などが使用できる。
増感剤（Ｃ）は上記の（４）および（Ｂ）１００重量部
に対して０．５〜１０重量部用いることが好ましい。な
お、本発明になる樹脂組成物は、通常、架橋性単量体に
溶解して用いられる。架橋性単量体としては、スチレン
およびその誘導体、ジビニルベンゼン、アクリル酸エス
テル、メタクリル酸エステルなどが用いられ、特に制限
はない。また必要に応じて樹脂組成物にラジカル開始剤
を添加することができる。
に対して０．５〜１０重量部用いることが好ましい。な
お、本発明になる樹脂組成物は、通常、架橋性単量体に
溶解して用いられる。架橋性単量体としては、スチレン
およびその誘導体、ジビニルベンゼン、アクリル酸エス
テル、メタクリル酸エステルなどが用いられ、特に制限
はない。また必要に応じて樹脂組成物にラジカル開始剤
を添加することができる。
これにより電気機器の複雑な形状による、光の不透過な
いし不充分な透過の部分があるとしても加熱することに
より、そのような部分の硬化を促進することができる。
ラジカル開始剤は通常用いられる量で用いられ特に制限
はない。ラジカル開始剤としてはベンゾイルパーオキサ
イド、アセチルパーオキサイド等のアシルパーオキサイ
ド、ターシヤリブチルパーオキサイド、キユメンヒドロ
パーオキサイドなどのヒドロパーオキサイド、メチルエ
チルケトンパーオキサイド、シクロヘキサノンパーオキ
サイドなどのケトンパーオキサイド、ジターシヤリブチ
ルパーオキサイド、ジクミルパーオキサイドなどのオキ
シパーオキサイドなどが用いられる。
いし不充分な透過の部分があるとしても加熱することに
より、そのような部分の硬化を促進することができる。
ラジカル開始剤は通常用いられる量で用いられ特に制限
はない。ラジカル開始剤としてはベンゾイルパーオキサ
イド、アセチルパーオキサイド等のアシルパーオキサイ
ド、ターシヤリブチルパーオキサイド、キユメンヒドロ
パーオキサイドなどのヒドロパーオキサイド、メチルエ
チルケトンパーオキサイド、シクロヘキサノンパーオキ
サイドなどのケトンパーオキサイド、ジターシヤリブチ
ルパーオキサイド、ジクミルパーオキサイドなどのオキ
シパーオキサイドなどが用いられる。
またラジカル開始剤を使用する場合、硬化促進剤として
は鉄、コバルト、鉛、マンガン、ニツケル、スズ、亜鉛
等のナフテン酸塩、オクテン酸塩等を併用することがで
きる。重合禁止剤としてはハイドロキノン、パラターシ
ヤリブチルカテコール、ピロガロール等のキノン類、そ
の他一般に使用されるものが用いられる。
は鉄、コバルト、鉛、マンガン、ニツケル、スズ、亜鉛
等のナフテン酸塩、オクテン酸塩等を併用することがで
きる。重合禁止剤としてはハイドロキノン、パラターシ
ヤリブチルカテコール、ピロガロール等のキノン類、そ
の他一般に使用されるものが用いられる。
本発明になる樹脂組成物は、必要に応じて水酸化アルミ
ニウム、炭酸カルシウム、二酸化ケイ素、アルミナ、ガ
ラス繊維、有機繊維などの充てん剤、補強材などを含有
してもよい。実施例及び比較例を示す。
ニウム、炭酸カルシウム、二酸化ケイ素、アルミナ、ガ
ラス繊維、有機繊維などの充てん剤、補強材などを含有
してもよい。実施例及び比較例を示す。
部とあるのは重量部、％とあるのは重量％である。１．
樹月電んの製造 液状ポリブタジエンの無水マレイン酸付加物（日本石油
化学株式会社製商品名：Ｍ−１０００、以下、マレイン
化ＰＢと略す。
樹月電んの製造 液状ポリブタジエンの無水マレイン酸付加物（日本石油
化学株式会社製商品名：Ｍ−１０００、以下、マレイン
化ＰＢと略す。
）１００部、２ヒドロキシエチルメタクリレート１８．
６部を四つロフラスコに仕込み８０〜１００℃で反応さ
せ、赤外吸収スペクトル分析によるマレイン化ＰＢの無
水マレイン酸環の吸収ピーク（１７６０？−１および１
８１０？−１）がなくなるまで反応させ樹脂（．Ａ）を
得た。２．不飽和ポリエステル樹脂の製造 無水フタル酸、無水マレイン酸、大豆油脂肪酸、プロピ
レングリコールを表１に示すような配合にし四つロフラ
スコに仕込み、窒素ガスを吹き込み下に撹拌し、１８０
℃に１時間保ち、２１０〜２２０℃で反応を続け、酸価
２０〜１５の不飽和ポリエステル樹脂を得た。
６部を四つロフラスコに仕込み８０〜１００℃で反応さ
せ、赤外吸収スペクトル分析によるマレイン化ＰＢの無
水マレイン酸環の吸収ピーク（１７６０？−１および１
８１０？−１）がなくなるまで反応させ樹脂（．Ａ）を
得た。２．不飽和ポリエステル樹脂の製造 無水フタル酸、無水マレイン酸、大豆油脂肪酸、プロピ
レングリコールを表１に示すような配合にし四つロフラ
スコに仕込み、窒素ガスを吹き込み下に撹拌し、１８０
℃に１時間保ち、２１０〜２２０℃で反応を続け、酸価
２０〜１５の不飽和ポリエステル樹脂を得た。
なお配合量は、モル重量で示す。３．ワニスの作成
表２に樹脂Ａ１不飽和ポリエステル樹脂、光増感剤架橋
性単量体およびラジカル開始剤を使用したワニス配合と
特性を示す。
性単量体およびラジカル開始剤を使用したワニス配合と
特性を示す。
表２の特性は次のように測定した。
硬化性：
第１図に示すステータ（コア内径７０Ｗ！１１コアノみ
３５ｍ１Ｌ）をワニス中に３分間浸漬後、取り出し５分
間余滴滴下後、２ｋＷの水銀灯、２機でステータの両側
、照射距離５０ｍ１Ｌで３分間光照射し、コイル及びコ
ア表面の硬化性を確認した。
３５ｍ１Ｌ）をワニス中に３分間浸漬後、取り出し５分
間余滴滴下後、２ｋＷの水銀灯、２機でステータの両側
、照射距離５０ｍ１Ｌで３分間光照射し、コイル及びコ
ア表面の硬化性を確認した。
０：良好 △：若干べとつき Ｘ：未硬化とした。
ワニスの削り取り性：
硬化性を調べたステータを用いてワニスだまり部分をナ
イフで削り、取れやすさを調べた。
イフで削り、取れやすさを調べた。
○：容易に削れる △：削りにくい ×：削れないとし
た。電気特性： ステンレス板（０．３×１２０×２００７１Ｌｍ）にバ
ーコータ≠２８で硬化皮膜厚３５〜４０μに塗布し２ｋ
Ｗの水銀灯を用い、照射距離１０（Ｖ７！で光照射３分
し、皮膜の絶縁抵抗を調べた。
た。電気特性： ステンレス板（０．３×１２０×２００７１Ｌｍ）にバ
ーコータ≠２８で硬化皮膜厚３５〜４０μに塗布し２ｋ
Ｗの水銀灯を用い、照射距離１０（Ｖ７！で光照射３分
し、皮膜の絶縁抵抗を調べた。
塩化ビニルリード線の低温屈曲性
第２図に示すような低温屈曲性試験片（７５×１５０Ｘ
０．８ｍ７！Ｌの鉄板４に、日立電線株式会社製のＵＬ
ｌＯｌ５橙色、ＵＬｌＯＯ７橙色の塩化ビニルリード線
３を２０本、ポリエステルフイルム製粘着テープ６（幅
１０ｍｊ厚さ０．０５ｍｍ）で固定し、塩化ビニルリー
ド線が鉄板をはさむように折り曲げ、さらに、塩化ビニ
ルリード線３が動かないように、ポリエステルフイルム
製粘着テープ６にて固定する。
０．８ｍ７！Ｌの鉄板４に、日立電線株式会社製のＵＬ
ｌＯｌ５橙色、ＵＬｌＯＯ７橙色の塩化ビニルリード線
３を２０本、ポリエステルフイルム製粘着テープ６（幅
１０ｍｊ厚さ０．０５ｍｍ）で固定し、塩化ビニルリー
ド線が鉄板をはさむように折り曲げ、さらに、塩化ビニ
ルリード線３が動かないように、ポリエステルフイルム
製粘着テープ６にて固定する。
）を用い、ワニス中に浸漬３分、余滴滴下５分後２ｋＷ
の水銀灯２機を用いて５０ｍｍの距離から第２図に示す
ようにワニス浸漬部を３分間照射し、さらに１００℃，
１５分で硬化させた。クラツクの試験条件は、０℃の低
温槽に４時間放置後直ちに、リード線を１８０度の角度
まで広げ、リード線に発生したクラツクの発生数を確認
した。○：クラツクの発生０％ Δ：クラツクの発生１
〜５０％ Ｘ：クラツクの発生５１〜１００％とした。
の水銀灯２機を用いて５０ｍｍの距離から第２図に示す
ようにワニス浸漬部を３分間照射し、さらに１００℃，
１５分で硬化させた。クラツクの試験条件は、０℃の低
温槽に４時間放置後直ちに、リード線を１８０度の角度
まで広げ、リード線に発生したクラツクの発生数を確認
した。○：クラツクの発生０％ Δ：クラツクの発生１
〜５０％ Ｘ：クラツクの発生５１〜１００％とした。
本発明になる電気絶縁用光硬化性樹脂組成物は、ポリブ
タジエン系ワニスの特長である、電気特性、硬化性をそ
こなうことなく、油変性不飽和ポリエステル樹脂の特長
である可とう性に優れ、特に低温時における塩化ビニル
リード線の折れの防止、ワニスだまり等の削り取り等の
作業性に優れている。
タジエン系ワニスの特長である、電気特性、硬化性をそ
こなうことなく、油変性不飽和ポリエステル樹脂の特長
である可とう性に優れ、特に低温時における塩化ビニル
リード線の折れの防止、ワニスだまり等の削り取り等の
作業性に優れている。
第１図は、比較例および実施例で行なつた硬化性、ワニ
スの削り取り性試験用のステータ処理方法を示す図およ
び第２図Ａ，ｂは比較例および実施例で行なつた低温屈
曲性試験方法を示す図である。 符号の説明、１・・・・・・ステータ（内径７０ｍ７１
ｔ１コア厚３５７！Ｌ７ｌＬ）、２・・・・・・高圧水
銀灯、３・・・・・・塩化ビニルリード線、４・・・・
・・鉄板、５・・・・・・高圧水銀灯、６・・・・・・
ポリエステルフイルム製粘着テープ。
スの削り取り性試験用のステータ処理方法を示す図およ
び第２図Ａ，ｂは比較例および実施例で行なつた低温屈
曲性試験方法を示す図である。 符号の説明、１・・・・・・ステータ（内径７０ｍ７１
ｔ１コア厚３５７！Ｌ７ｌＬ）、２・・・・・・高圧水
銀灯、３・・・・・・塩化ビニルリード線、４・・・・
・・鉄板、５・・・・・・高圧水銀灯、６・・・・・・
ポリエステルフイルム製粘着テープ。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ （Ａ）液状ポリブタジエンの無水マレイン酸付加物
を一般式▲数式、化学式、表等があります▼ （ただしＲ＿１、Ｒ＿２は水素原子またはメチル基であ
る）で示されるヒドロキシ化合物でエステル化させて得
られる樹脂（Ｂ）油成分の量が１０〜６０重量％の範囲
にある油変性不飽和ポリエステルおよび （Ｃ）光増感剤 を含有し（Ａ）と（Ｂ）を（Ａ）／（Ｂ）が重量比で９
０／１０〜１０／９０としてなる電気絶縁用光硬化性樹
脂組成物。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP808380A JPS5943068B2 (ja) | 1980-01-25 | 1980-01-25 | 電気絶縁用光硬化性樹脂組成物 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP808380A JPS5943068B2 (ja) | 1980-01-25 | 1980-01-25 | 電気絶縁用光硬化性樹脂組成物 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS56115363A JPS56115363A (en) | 1981-09-10 |
| JPS5943068B2 true JPS5943068B2 (ja) | 1984-10-19 |
Family
ID=11683432
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP808380A Expired JPS5943068B2 (ja) | 1980-01-25 | 1980-01-25 | 電気絶縁用光硬化性樹脂組成物 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS5943068B2 (ja) |
Families Citing this family (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5993715A (ja) * | 1982-11-18 | 1984-05-30 | Nippon Soda Co Ltd | 封着用光硬化性樹脂組成物 |
| JP2015071683A (ja) * | 2013-10-02 | 2015-04-16 | 三洋化成工業株式会社 | 活性エネルギー線硬化性樹脂及びそれを含有する活性エネルギー線硬化性樹脂組成物 |
-
1980
- 1980-01-25 JP JP808380A patent/JPS5943068B2/ja not_active Expired
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS56115363A (en) | 1981-09-10 |
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