JPS5930099A - 放射性廃棄物の容積縮小方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ・本発明は、放射性廃棄物の容積を減じる方法に関する
ものである。

重水減速、天然ウラン０ＡＮＤＵ発電用原子炉では単一
単位スチージョンとして４５ガロン・ドラム缶約５個分
の圧密して力い低水準の放射性廃棄物が毎日発生する。

この廃棄物は主としてセルロース物質（例えば紙）、プ
ラスチック（例え１使い拮て手袋など）、ゴム、布及び
木を包含する標準の可燃性とみである。この廃棄物を圧
密した形状にして地上で貯蔵するのは、現在では取り扱
い上液もコストの高い選択である。しカ・しな〃工ら、
廃棄物の容積は比較的小さく、３５０ｍ３／年であるけ
れども、放射性廃棄物は結局更に処理して固定すること
が必要である。これは貯蔵コストを安くしておくためで
もあシ゛、捨てるだめの必要条件のためでもちる。可燃
性廃棄物の容積をθ或じるのに使用することのできる現
行の技法は複雑で、しめ・も費用がかかる。例えば、現
在の焼却技法では、放射性核種を含有する粒状物質の容
積が太きいために非常に複雑な排出ガス処理装置が必要
である。

放射性廃棄物の容積を減じる方法にとっては、印　排出
ガスの処理が簡単であシ、 （１１）燃焼過程は温度制御をしやすいように吸熱反応
であり、 （ｉｉｉ）　　装置と［７ては処理水又は水蒸気を再循
環させることによって内蔵させておくことができ、（１
ψ　投下資本が少なく、且つ （Ｖｌ　　方法は容易に自動化操作に適している、こと
が必要である。

本発明によって、 （ａｔ　　８器の内部で放射性廃棄物を熱分解させると
同時に、 （ｂ）　　容器の中で５００℃から７００℃までの範囲
にわたる温度、１．ＯＭＦａから３．５　ＭＰａまでの
範囲にわたる圧力、及び容器の内部容積の４ｍＬ／秒／
ＴｒＬ３から５０　ｒｎＩＪ／秒／ｍ３まテノ範囲にわ
たる流速で過熱水蒸気を流して廃棄物を熱加水分解させ
、且つ熱分解した廃棄物の炭素含有成分をガス状酸化物
として容器から取り出して、灰分残留物を容器の中に残
し、 （ｃｌ　　がス状酸化物と共に存在する同伴粒子を残ら
ず濾過し、 （ｄ）　　ガス状酸化物と共に存在する酸性蒸気を固体
の吸収剤で残らず除去し、 （θ）水蒸気及びガス状酸化物と共に存在する有機質物
質を残らず凝縮させ、且つ （ｆ）　　灰分を容器から取シ出す、 ことから成る、放射性廃棄物の容積を減じる方法を提供
する。

放射性廃棄物を上方のスクリーン上に沈積させて、放射
性廃棄物が容器の上方のスクリーン上にある間に、放射
性廃棄物の少なくとも実質的な部分の熱分解が起こシ、
且つ熱分解した廃棄物は上方のスクリーンを通って下方
のスクリーン上に落下し、ここで少なくとも実質的な部
分の熱加水分解が起こシ、灰分残留物は下方のスクリー
ンを通って落下するようにすることができる。

本発明の若干の実施態様では、容器内の水蒸気の圧力は
１．４ＭＰａから２．８Ｍｐａまでの範囲にゎたシ、且
つ凝縮水蒸気の流速は反応容器内部の１６．７　ｍＬ／
秒／ｍ３程度である。

本発明の他の実施態様では、凝縮した水蒸気を加熱し再
循環させて過熱水蒸気をつくる。

有機質の液体廃棄物は再循環させる凝縮した水蒸気と共
に容器の中に導入すること、ができる。

図面には例として本発明の実施態様を示してあシ、 第１図は放射性廃棄物の容積を減じる回分方法の工程系
統図であ）、 第２図は放射性廃棄物の容積を減じる半連続方法の工程
系統図であシ、 第６図は第２図に示したサイクロンの工程系統図である
。

第１図では一般に反応容器１、過熱水蒸気発生装置２、
濾過器４及び６、酸性蒸気吸収セル８及び１０、凝縮器
１２、排出ガスパイｆ１３、灰分排出容器１４、及び真
空配Ｉ＃１５を示しである。

容器１にはその周シに電気加熱コイル１６があす、ステ
ンレス鋼のスクリーン２枚１８及ヒ２０を装着してあり
、これは容器１の中間部分に高さを違えて張シ渡しであ
る。放射性廃棄物供給パイプ２２には玉弁２個２４及び
２６、仕切シ弁２８及び圧力計２９があって、容器１の
上方側面に連結しである。圧力計３２は容器１に連結し
てあシ、容器にはガス排出口３３を設けである。

容器１には、周りに電気加熱コイル３４があシ、過熱水
蒸気発生装置２に連結しである過熱水蒸気流入パイプ３
６があり、もつと下には下方スクリーン２０の下に灰分
収集ホッパ一部分３８及び灰分排出配管３９がある。

過熱水蒸気発生装置２には給水パイプ４０、圧力計４２
、電気加熱コイル４４及び容器１の過熱水蒸気流入パイ
プ３６に連結しである過熱水蒸気流出口４６がある。

ｐ過器４及び６はメツシュ寸法が０．５μのステンレス
鋼製の配管収り付けｐ過器である。涙過器４及び６は流
出パイプ４８．４９．５０及び弁５２及び５４で容器１
のガス排出口３３に連結しである。

酸性蒸気吸収セル８及び１ｏはそれぞれパイプ５６及び
５８でｐ過器４及び６に連結してあり、パイゾロ０．６
１．６２、弁６４．６６及び水蒸気制御弁６８は　−　
“′　　　　本然凝縮器１２に連結しである。バイブロ
ｏ及び６１は圧力計６９に連結しである。

水蒸気凝縮器１２は水冷熱交換コイル７ｏで冷却し、且
つ凝縮器１２でできる凝縮液は液体収集装置１２に集ま
る。液体収集装置７２には凝縮液かき混ぜ機γ４、分散
剤添加装置７６、及びＰＨ調整装置γ８がある。液体収
集装置７２から凝縮液を吸いあげて過熱水蒸気発生装置
２の給水管４゜にこれを再循環させるためにポンプ８ｏ
を設備しである。

容器１から容器１４の中に灰分を断続的に排出するため
に仕切シ弁８２及び玉弁８４を設備しである。

例えば、重水減速、天然ウラン０ＡＮＤＵ発電川原子炉
から出る放射性廃棄物は代表的には紙、ポリエチレン、
ポリ塩化ビニル及び布を含有しているので、容器１の中
で、模擬廃棄物として、これらの物質を熱分解する実験
を行った。

実験では、容器１の中の圧力を大体維持するために弁２
４．２６及び２８を使用して、これらの物質をパイプ２
２から容器１の中の上部スクリーン１８上に送シ込んだ
。加熱コイル３４を使用して容器１の中を７００　、℃
を超えない温度に維持し、同時に加熱コイル４４を使用
して装置２で発生させた過熱水蒸気を容器１に送シ込ん
だ。

上部スクリーン１８の上で模擬廃棄物から生成させたチ
ャー生成物は第ニスクリーン２０まで落され、ここでチ
ャーは灰に転化され、直ちに排出できる灰分として第ニ
スクリーン２０を通って容器１４に落下した。模擬廃棄
物の熱分解で生じたガスは容器１及び流出パイプ４８．
４９．５０の両方の中で二次反応を受けて重質タール、
チャー及び軽質ガス成分を生成することが見い出された
。

加圧、過熱水蒸気を使用した場合には、熱分解ガスの完
全な分解が起こって実質的に粒状同伴物はなく、流出パ
イプ４８．４９．５ｏの中には、加圧、過熱水蒸気を使
用しなかった場合には存在が認められたチャー生成の形
跡は全くなかった。これは加圧、過熱水蒸気が吸熱性の
水性ガスシフト反応を進めることができたから、すな・
ゎちチャー又は固定炭素が分解されて一酸化炭素と水素
とになったからであった５、この結果、総括的な容積の
縮小は著しく、５０：１程になった。

反応容器１で流体圧力を使用すれば生じる利点が二つあ
ることを見い出した。まず第一に、反応容器１の加圧で
粒子の遊離が最小限になった。第二に、流体圧力で熱分
解ガスが容器１の中に拘束されている時間が長くなシ、
水蒸気とガスとの間の接触時間が増した１、このために
水性ガスシフト反応の進行は一段と完全になり、且っチ
ャーの生成及び重質油の遊離がなくなった。

若干の試験では、容器１の中で窒素を循環させ、これを
真空配管１５で除去した。

同伴灰分粒子は沖過器４及び６でガスから残らず沖過し
た。

排出ガス中のＨＣｆ蒸気は０８０　、、　Ｎａ２００３
又はこの種の他の吸収剤を含有する吸収セル８及び１０
で抽出した１、発生する廃棄物の容積が少ないために、
酸性蒸気の除去には液体ガス洗浄器よりはむしろセル８
及び１０の固体吸収剤を使用した。ガス洗浄で生じる大
容量の液体廃棄物で固体吸収剤よりもずっと多くの処理
が必侠であろう。更に別の利点は、容器１から排出する
灰分を固定するのに使用する装置と同様あるいは同一の
装置を使用して固体吸収剤を処理することができること
である。

次に弁６４．６６、及び６８を使用して排出ガスの圧力
を大気圧まで減じる。

水蒸気噴射で生じる水、及び容器１から出る排出ガスの
不完全熱分解で生じる軽質有機物から成る凝縮性液体分
画を凝縮器１２で凝縮させた。

排出ガスをパイプ１３で取シ出してｐ過器（図にはない
）を流通させた。。

凝縮器１２から出る凝縮液を収集装置７２に集め、ここ
で調節装置７８でＰＨを調整し、同時に装置７６で分散
剤を添加し、且つかき混ぜ機７４で凝縮液と混合してエ
マルジョンを作り、これをポンプ８０で過熱水蒸気発生
装置２に再循環させる。

高圧で実験を行い容器１に別々の量（回分方式）の模擬
廃棄物を添加した。容器１に仕込んだ不活性ガスか、あ
るいは熱分解で発生させたガスによる１、０ＭＰａから
６゜５　ＭＰａまでの範囲にわたる容器１内のガス圧力
、及び５００°Ｃがら７００℃までの範囲にわたる温度
を使用して、実質的に排出ガス中の粒子同伴を避けた。

第１図に示した装置を使用して、不活性ガスの圧力下、
あるいは熱分解で発生したガスの圧力下で、模擬廃棄生
成物を熱分解させて、最初に容積で５：１に圧縮した充
てん物から少なくとも２０：１の総括的な容積縮小がで
きた。熱分解ガスは容器１とパイプ４８．４９．５０と
の両刃の中で二次反応を受けて重質タール、チャー及び
軽質ガス成分を生成することになることが分かった。

加圧水蒸気を使用しない試験では装置全体でチャーの生
成が過度に増大した。加圧水蒸気を使用して行った試験
では実質的に熱分解ガス全体の分解を生じ、実質的に粒
子同伴がなく、且つ実質的にチャー生成の形跡はなかっ
た。過熱水蒸気を使用すれば吸熱性の水性ガスシフト反
応を進行させることができることが分かった、すなわち
チャー又は固定炭素は分解されて一酸化炭素及び水素に
なシ、従って５０＝１程度の高度の総括的な容積縮小が
できた。

第２図では、第１図に示したものと同様な部分には同じ
参照番号を付けた、又それらの説明は先の説明の通シで
ある。

装置を半連続基準で操作する実験には、第２図に示した
工程系統図に基づく装置を使用した。

第２図では弁５２及び５４はそれぞれ配管８６及び８８
にあるが、この配管には又サイクロン分離装置９０及び
９２があってもよい。

ｐ過器４及び６にはそれぞれ窒素逆流パイプ９４及び９
６を設備してあってｒ過器の掃除を助ける。吸収剤が消
耗した後に吸収剤の交換ができるように抽気９８及び１
００を設けである。

空気流入口１０４及び空気流出口１０６のある沖過器１
０２をパイプ１３に連結する。

収集装置７２には有機質液体廃棄物詰め込みパイプ１０
８及び水補充パイプ１１０がある。

パイプ３６には圧力計１１２がある。

灰分排出容器１４には、歴青供給装置１１８を設備しで
あるリボン混合機１１６のような、固定化装置に灰分を
送る空気伝送パイプ１１４がある。

第６図では、第２図に示した部分と同様な部分には同じ
参照番号を付けてあり、それらの説明は先の説明による
。

第６図では、サイクロン分離装置９ｏには、弁１２２及
び８４のある配管１２ｏ１及び灰分排出容器１４に連結
しである、装置を窒素洗浄するための真空分岐パイプ１
５がある。

サイクロン分離装置９２は第６図で排出容器１４に連結
しであるサイクロン分離装置９ｏと同様なやり方で灰分
排出容器１４に連結する。

原子炉操作中に発生する有機質液体廃棄物には液圧装置
及び潤滑装置から分離される重質油、及びトリチウムの
分析に使用するシンチレーション液体を包含している。

これらの廃棄物は、パイプ１０８を経てこれらを収集装
置Ｔ２に導入し、ここで水と混合し、ボンダ８０で過熱
水蒸気発生装置２を通じて帰還させてから容器１に導入
することができることを見い出した。次に有機質液体に
固体廃棄物と同様な処理を施し、分解させてガス状酸化
物と水素とにする。

第２図に示した装置を使用する実験では、過熱水蒸気発
生装置２には水蒸気を連続発生できるように平行に連結
し、且つ弁を取り付けである二基の加圧がま（図示して
ない）から出る水蒸気を供給した。加圧がまのうちの一
基は容量が４してあって、主たる水蒸気発生装置である
。もう一方の加圧がまけ、王たる発生装置を冷却し、水
を補充して水蒸気を発生させるために暖めている場合に
使用する補助の水蒸気発生装置であった。

過熱水蒸気発生装置２は電熱構成要素を平行に巻いであ
る７８インチ（９，５２ｍｇ）のステンレス鋼パイプの
コイルであった。この発生装置を約９００°Ｃ及び約６
００ボンド／平方インチ（４，Ｉ　ＭＰａ　）で運転し
て、容器１では必要な操作温度の約６００℃から約７０
０℃までの水蒸気温度を生じる。

半連続試験に使用した試料は、装置中の粒状物同伴を評
価するために、円筒形をしてＵＯ３を含有する１ｇから
８ｇまでの圧縮光てん物であった。

充てん試料の分布は紙６２重量％、ＰＶ０８重量％、プ
ラスチック６６重量％、ゴム１２］ｉ量％、布４重量％
、及び木８重量係であった。

標準の試料負荷には下記の一連の操作を包含していた。

（１）圧密しである円筒形の充てん物を二個の土丹２４
及び２６の間に落とし、 （１１）土丹２４及び２６を両方共閉じて、両弁間の容
積を図には示してない供給源からのＮ２で加圧して、操
作圧力よυもわずか高くし、（ｉｉｉｌ　　次に仕切り
弁２８を開いてから直ちに続いて土丹２６を開き、それ
から （ｌψ　次に充てん物を容器１の中の第一スクリーン上
に落としてから仕切り弁２８を閉じる。充てん物が容器
１の中に正確に導入されたのを保証するための目視検査
用に土丹２４及び２６の両方を開いた。

四日間の試験後に取シ出した生成物の試験をした。原子
炉を冷却して約１００℃にし、’２で４００ポンド／平
方インチに加圧した。灰分排出配管３９の仕切シ弁８２
を開き、続いて土丹８４を開いて、灰分を減圧容器１４
の中に排出させるようにした。

二つのタイプの試験を行った。第一の場合では、温度、
圧力及び水蒸気流量の操作変数をあらかじめ調整した。

完結した試験の概要及び得た結果を第１表に示す。実際
の実験計画は、温度は５００℃から６５０℃までの範囲
にわたり、水蒸気圧力はＯボンド／平方インチ（ＱＭＰ
ａ）から４００ボンド／平方インチ（２，８ＭＰａ　）
までの範囲にわｆｃシ、且つ水蒸気流量はｉ、ＯＣＣ／
分から４．０工／分まで（凝縮水蒸気）の範囲にわたる
因子タイプでめった。高い点と低い点との組み合わせを
選定することによって、有効な最適の操作パラメーター
が得られた。

第二タイプの試験では、実験中に一つ又はもつと多くの
操作パラメーターを変化させてみた。これらの試験の目
的は操作パラメーターのわずかの変化の効果を評価する
ことであった。しかしながら、若干の場合には水蒸気の
漏れが発見されたが、漏れの前のデータは有効である。

これら試験の総括的な概要を第２表に示す。実験のＣ−
１１からＣ−１９までから要約したデータで温度、圧力
及び水蒸気流量の相互作用についての貴重な知識を得た
。これらの相互作用は第６表、第４表、第５表、第６表
及び第７表に要約した。

過程についての知識を更に集めるために半連続的な試験
も行った。容器１を高温に保ち、且つ加圧し、且つ約６
時間から５時間までごとに、仕込み配管２２の升２４．
２６．２８を使用して容器１の中に、先に記載したのと
同様な廃棄物の包みを入れた。温度、圧力及び水蒸気流
量を更に変化させて、９６時間までの時間の間、試験操
作を行つたが、これらの実験では容積の減少２５：１、
及び重量の減少９６ｑ６が起ることを見い出した。

半連続試験の結果を第７表に要約する。

これらの試験の終った時点で回分法対手連続法の解析を
行った。第８表では熱加水分解装置の回分方式と半連続
方式との有利な点及び不利な点を概説する。

【図面の簡単な説明】

第１図は放射性廃棄物の容積を減じる回分方法の工程系
統図であり、 第２図は放射性廃棄物の容積を減じる半連続方法の工程
系統図であり、 第６図は第２図のサイクロン部分の工程系統図であり、 １は反応容器、２は過熱水蒸気発生装置、４．６゜１０
２はヂ過器１．８　、１０は酸性蒸気吸収セル、１２は
水蒸気凝縮器、１４は灰分排出容器、１６゜３４．４４
は電気加熱コイル、１８．２０はスクリーン、２９，３
２，４２，６９，１１２は圧力計、３３はガス排出口、
３８は灰分収集小ツバ一部分、４６は過熱水蒸気流出口
、７０は水冷熱交換コイル、７２は液体収集装置、７４
はかき混ぜ機、７６は分散剤添加装置、７８はＰＩ′Ｉ
調整装置、８０はポンプ、９０．９２はサイクロン分離
装置、９８．１００は抽気、１０４は空気流入口、１０
６は空気流出口、１１６はリボン混合機、１１８は歴青
供給装置、２４，２６．８４は１弁、２８゜８２は仕切
シ弁、６Ｂは水蒸気制御弁、５２゜５４．６４．６６．
１２２は弁、８６　、８８　。 １２０は配管、１５は真空配管、３９は灰分排出配管、
５６．５Ｂ　、６０．６１．６２はパイプ、１３は排出
ガスパイプ、２２は放射性廃棄物供給パイプ、３６は過
熱水蒸気流入パイプ、４０は給水パイプ、４８，４９．
５０は流出パイプ、９４．９６は窒素逆流パイプ、１０
８は有機質液体廃棄物詰め込みパイプ、１１０は水補充
パイプ、１１４は空気伝送パイプ、 である。 代理人　浅　　村　　　皓 ′″１１図 Ｉ４ ソ２１囲 カナダ国ニュー・ブランズウィ ツク・フレデリクトン・スプリ ング・ウォーター・プレース・ ホワイトバーチ・レーン１

Claims (5)

【特許請求の範囲】
1. （１）（ａ）　　放射性廃棄物を容器の中で熱分解させ
   ると同時に （ｂ）容器の中を５００℃から７００℃までの範囲にわ
   たる温度、１．０ＭＰａから３．５Ｍｐａまでの範囲に
   わたる圧力、及び容器内部の容積の４ｍＬ／秒／ｍ　３
   から５ＱｍＬ／秒／ｍ３までの範囲にわたる流速で過熱
   水蒸気を流して廃棄物を熱加水分解させ、且つ廃棄物の
   炭素含有成分をガス状酸化物として容器から取り出して
   容器中に灰分残留物を残し、 （０）　　ガス状酸化物と共に存在する同伴粒子を残ら
   ず一過し、 （ａ）　　ガス状酸化物と共に存在する酸性蒸気を固体
   吸収剤で残らず除去し、 （ｅ）　　ガス状酸化物と共に存在する水蒸気及び有機
   質物質を残らず凝縮させ、且つ （ｆ）　　灰分残留物を容器から取シ出す、ことを特徴
   とする、放射性廃棄物の容積を減じる方法。
2. （２）放射性廃棄物を容器の上方のスクリーンに沈積さ
   せ、放射性廃棄物が上方のスクリーン上にある間に放射
   性廃棄物の少なくとも実質的な部分の熱分解が起こり、
   熱分解した廃棄物は上方のスクリーンを通って下方のス
   クリーン上に落下し、下方のスクリーン上では少なくと
   も実質的な部分の熱加水分解が起こり、且つ灰分残留物
   は下方のスクリーンを通って落下することを特徴とする
   上記第（１）項に記載の方法。
3. （３）容器内の水蒸気の圧力は１．４ＭＰａから２．８
   ＭＰａまでの範囲にわたシ、且つ凝縮水蒸気の流速　　
   　　“は反応容器の内部容積の１６．７　ｍＬ／秒／ｎ
   Ｌ３程度であることを特徴とする前記第（１）項に記載
   の方法。
4. （４）凝縮した水蒸気を加熱し且つ再循環させるととに
   よって過熱水蒸気をつくったことを特徴とする上記第（
   １）項に記載の方法。
5. （５）　有機液体廃棄物を再循環させる凝縮水蒸気と共
   に容器内に導入することを特徴とする上記第（４）項に
   記載の方法。