JPS59231490A - 再処理オフガスのアンモニア接触還元脱硝装置 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は再処理オフガスのアンモニア接触還元脱硝装置
に係り、特に放射性廃棄物の副生防止に好適な脱硝装置
に関するものである。

使用済核燃料再処理工程の一部に、金属部分を硝酸？愕
する処理プロセスがあ幻、こ力、から排出されるガス（
以下、再処理オフガスと略称する）中圧は、チオーダに
達する高濃度の窒素酸化物（以下、ＮＯ工と称する）が
含まれている。このＮＯ。

除去に対しては、これまでアルカリ溶液洗浄等の湿式吸
収法が採用されてきたが、放射性物質を含む廃液が多量
に副生ずることから、近年、該副生物の発生がない乾式
還元脱硝法、例えばＮＯアを斂媒の存在下でアンモニア
（ＮＨ３）によシ接触還元する方法等が注目されている
。

とのＮＨｓ還元脱硝法は、特に燃焼装置や硝酸関連プラ
ントといつだ一般排ガスの処理方面で検討され技術の確
立も進んで現在広く実用化されているものである。

しかしながら、一般排ガスの処理目的は、大気汚染物質
であるＮＯ工の排出量をちる目標数値以下に低減しよう
とするものである。従って所定のＮＯｘ除去率（脱硝率
）を得るため、脱硝装置の定常運転時はもとより負荷変
動時や起動停止時においても目標ＮＯ工儂度をいかに維
持させるかが要点となっており、これに関する技術開発
もその範囲内にとどまっている。上記の従来技術におい
ては、触媚活性の温度依存性が強いだめ、冷却状態から
の起動時のように装置の温度が低い場合には、所定の脱
硝性能が発揮されないという不利がある。

まだ、当然のことながら、所定以上の脱硝負荷上昇時に
おいても十分な脱硝率が確保され難いという欠点がある
。こういった事前に予測される事態に対しては排ガスの
バイパス放出等が考えられ、通常、これを装置の計画仕
様に折込んでいる場合も多い。

これに対し、再処理オフガスの脱硝においては、厳密な
脱硝処理が要求されている。すなわち、再処理オフガス
脱硝の場合には、該ガス中に放射性のヨウ素、キセノン
、クリプトン等の元素が含まれているので、装置の起り
ｂ１停［トや定常運転時における急激な条件変化時とい
えども未処理ガスおよび余剰ガスをむやみに装置系外へ
排出するととは好ましくなく、従ってＮＯ，の全量除去
が不可欠とされている。さらに、再処理オフガス脱硝装
置の上流側にはトリチウム、ルテニウム、ヨウ素等の除
去を目的とする各処理装置が、まだ、同下流側には凝縮
器、酸素−水素反応器および水分、炭酸ガス、キセノン
、クリプトン等の除去器を目的とする各処理装置が一般
に連結されるため、脱硝装置を含め各装置と高い信頼性
が要求されている。

これらの要求に対し、前記したような開発目的を異にす
る一般排ガス脱硝用の従来技術をそのま″！、適用する
ことはきわめて困難であり、また信頼性に欠けることと
もなる。

本発明の目的は、上記した従来技術の欠点をなくシ、放
射性物質の排出をともなうとと々く、高信頼性の下にＮ
Ｏｘを低減できる再処理オフガスのアンモニア接触還元
脱硝装置を提供することにある。

上記目的を達成するため、本発明は、ガスの流れ方向に
油って上流処理装置、アンモニア接触還元脱硝装置およ
び下流処理装置を順次配設した再処理オフガスの処理装
置において、上記アンモニア接触還元脱硝装置を上流処
理装置および下流処理装置からＦ！３縁可能に構成する
とともに、該アンモニア接触還元脱硝装置内に系内ガス
の循環装置を設けることを特徴とする。

上記のアンモニア接触還元脱硝装置（以下、単に脱硝装
置と称する）としては、熱交換器、アンモニア注入装置
、脱硝反応器およびこれら装置の制御系統を備えたもの
とすることが放射性廃棄物の発生を最少に抑える上から
望ましい。

系内ガスの循環装置は、脱硝装置内の任意位置に設は得
るが、使用温度条件として可及的低温が好ましい場合に
は、熱交換器の上流側に設けることが望首しい。

脱硝装置を上流処理装置および下流処理装置から絶縁可
能とする手段は、化学工業分野等で常用されているコン
トロールバルブ等の公知の手段でよい。

上記号、′♀成とすることにより、脱硝装置の起動時に
は該脱硝装置を上流処理装置および下流処理装置から絶
縁した上でウオーミングアツプを行うことができ、また
、該ウオーミングアツプ後は上記絶縁を解消することに
よシ定常運転が可能となり、さらに停止時には上記絶縁
を行った上で次期の起動に備えることができる。このよ
うにして、起動、通常運転および停止操作のそれぞれに
応じた処理が可能となるので、放射性物質の排出をとも
なうことなく高信頼性の下に脱硝処理を行うことができ
る。

以下、図面に示す実施例により本発明をさらに詳しく説
明する。

第１図に示す装置は、上流処理装置（図示省略）から送
られる再処理オフガスを案内するだめのオフガス導入主
管１２と、該オフガス導入主管内に設けられ、再処理オ
フガスの導入および遮断を自在とする入口側コントロー
ルバルブ３と、該入口側コントロールバルブの下流側に
おいて順次設けられた、系内ガス循環装置４、熱交換器
５、アンモニア注入装置６および脱硝反応器７を含む脱
硝装置と、脱硝反応器７がら排出される脱硝オノガスを
Ｆ床処理装置（図示省略）へ案内するための脱硝オフガ
ス導入主管１４と、該脱硝オフガス排出主管内に設けら
れ、脱硝オフガスの排出および遮１ｃｒを自在とする出
口側コントロールバルブ９と、入口（ＩＩＩコントロー
ルバルブ３以降のオフガス導入主管１２および出口側コ
ノトロールパルプ９以前の脱硝オフガス排出主管１４の
間に設けられた系内ガス循環配管１５とから主に構成さ
れる。なお、図中、１は上流処理装置から送られる再処
理オフガスを貯蔵するため心安に応じて設けられたタン
ク、２は該タンク１から供給配管１１内を送られる再処
」・１（オフガスの流量計、８は脱硝反応器７に充填さ
れた触媒層、１０は出口側コントロールバルブ９を通過
する脱硝オフガスの流Ｌｊ：計、１３回、アンモニア注
入装置６から伸びだアンモニア注入配°α、２１はタン
ク１内の再処理オフガス量およ同ＮＯｘ　ｎ度から該ガ
スの供給量を決定し、かつ制御を行う制御回路、２２尤
・よび２３はそれぞれ上記により決定された供給ガス量
およびＮＯ工諺度からアンモニア注入耽を設定し、かつ
制御を行う制御回路、２４は供給ガス量に見合う脱硝オ
フガスを排出させるための制御回路である。

このような構成の脱硝装置において、起動操作、通常運
転および停止操作が行われるが、以下これらを１＠次説
明する。初めに、コールド状態からの起動は次のように
して行われる。すなわち、先ず入口側コントロールバル
ブ３および出口側コントロールバルブ９を閉じて脱硝装
置を独立系とし、次いで、系内ガス循環装置４および熱
交換器５を作動させて系内の条件、特に温度条件を定常
運転条件までもってくる。なお、このような温度条件の
同一化に加え、触媒層８におけるガス流速条件の同一化
を行うことも好ましいが、密閉系においては温度上昇に
ともなう内圧上昇により必ずしも同一化できないという
問題がちる。しかし、敢えて同一化を必要とする場合に
は、ガス逃しの別系統を設置するか、あるいは事情、が
許せば入口側コントロールバルブ３まだは出口側コント
ロールバルブ９、好ましくは前者から余剰ガスを放出さ
せることもできる。

このようにして脱硝装置のウオーミングアツプを完了さ
せることができ、これによ！７Ｎｏ、を系内へ導入すれ
ば直ちに所定の脱硝性能を発揮させることが可能となる
。

次に、上記のウオーミングアツプ完了後は定常運転が行
われるが、その際下記の問題がある。すなわち、再処理
オフガスは脱硝装置へ到る甘でにいくつかの装置を通過
するだめ、ＮＯｘ濃度およびガス有１が均一化される傾
向を有するものの、それが不十分な場合には広いＤ度範
囲下で脱硝処理を行う必要が生じてくる。原理的にはＮ
Ｈ３注入制御でこれに対処できるわけであるが、その制
御に高い精度が要求され、装置７設計」二好捷しくない
。また、脱硝触媒の種類によっては、ＮＯ，ｘ濃度およ
びガス沿の変動に対して添加するＮＨｓ量を舒論上厳密
に対応させたとしでも、直ちには反応応答を示さないも
のがある。乙の応答遅れは未反応のＮＯ。

を生ずるばかりでなく　ＮＴ（ｓの流出原因ともなるの
で、触媒層における脱硝負荷はなるべく変動させないこ
とが好ましい。

このような問題に対し、脱硝装置への供給ガス量を一定
にしながら変動するＮＯｘ濃度に対応させてＮＩ（ｓ添
加量を制御する方法とＮＯ工供給量を一定にするように
供給ガス量を制御する方法とが考えられるが、後者の方
がより信頼性は高いものとなる。本実施例によれば、系
内ガス循環装置４を第１図に示すごとくオフガス導入主
管１２に股で該主管系の流量を一定にしておき、変動す
るガス量は系内ガス循環配管１５で１節することができ
るので、上記後者の方法に適したものとなる。なお、定
常運転時には必然的に脱硝装置へ供給するガス量に見合
うものを系外へ排出させる必要があるが、この制御は制
御回路２４および出口側コントロールバルブ９で行うこ
とができる。

次（／ｃ１装置停止時の操作であるが、これは再生オフ
ガスの導入を停止した時点で入口側コントロールバルブ
３および出口側コントロールバルブ９を閉動作させ、も
って脱硝装置を密閉系とすること罠よシ行われる。その
際脱硝装置全体のガス中のＮｏア濃度がガス循環に基づ
き装置性能の下限付近に遠した時点が脱珀反応の完了点
となる。その後の操作は、停止状態の違いによシ２つの
方法に分けられる。第１の方法は、短時間停止の下で次
期の起動に備えておく方法である。この場合には、熱交
換器５および系内ガス循環装置４を作動させ、装置温度
を所望条件に保持させておくことが好ましい。保持温度
とそのときのガス循環は、次期起動に関連して選定すれ
ばよい。第２の方法は、装置の冷却をともなう長期間の
停止である。この操作における留意点は、水蒸気のは縮
による触媒層の滴れと装置材料の腐食を防止することに
ある。すなわち、系内ガス中のＮｏ工は上記停止時の操
作により除去されるが、該ガス中には水蒸気とともに、
場合によっては析出により金属材料に対し強い腐食性を
示すヨウ素が微お：含まれることがあるので、このよう
なガスをそのまま冷却することは好ましくない。そこで
予め系内のガスをパージすることが必要になってくるが
、これに対しては必要に応じて空気まだは窒素等のガス
供給ラインを設けることにより対処することができる。

ここで発生するパージガスはＮＯｘを含まないので、脱
硝装置の下流側へ排出することができる。ただし、パー
ジガスは下流処理装置の処理ガス量を・増すことになる
ので、最少限にとどめておくべきである。なお、」二記
のガスパージ操作は、再処理オフガスの供給停止後に引
続いて実施することができる。以上の説明からも明らか
な通り、本実施例においては系外へのガス排出が全くな
いので、放射性廃棄物の発生は経時老朽化する装置構造
物を除けば劣化触媒、計器類の劣化部品、誤作動によ多
発生する凝縮水等に限られ、極めて少量である。

以上、本発明によれば、脱硝装置を上流処理装置および
下流処理装置から絶縁可能に構成するとともに、該脱硝
装置内に系内ガスの循環装置を設けたことにより、起動
、定常運転および停止操作をそれぞれ独自に実施するこ
とが可能となり、これによシコールド起動時においては
触媒反応遅れの回避が、定常運転時においてはＮｏ工濃
度やガス量の急激な変動があってもこれらへの対応が、
また停止時には装置の腐食をともなうことなく次期の起
動に備えることがそれぞれ可能となる。またこれにより
、放射性廃棄物の副生をともなうことなく高信頼性の下
にＮＯｘを低減することができる。

【図面の簡単な説明】

第１図は、本発明実施例に係る再処理オフガス用アンモ
ニア接触還元脱硝装置の系統図である。 ３・・・入口側コントロールバルブ、４・・・系内ガス
循環装置、５・・・熱交換器、６・・・アンモニア注入
装置６．７・・・脱硝反応器、８・・・触媒層、９・・
・出口側コントロールバルブ、１２・・・再処理オフガ
ス導入主管、１３・・・アンモニア注入配管、１４・・
・脱硝オフガス排出主管、１５・・・系内ガス循環配管
、２１・・・再処理オフガス供給量制御回路、２２．２
３・・・アンモニア注入＋１士制御回路、２４・・・脱
硝オフガス排出量制御回路。 代理人　弁理士　　川　北　武　長 第１図

Claims (1)

【特許請求の範囲】
1. （１）ガスの流れ方向に沿って上流処理装置、アンモニ
   ア接触還元脱硝装置および下流処理装置を順次配設した
   再処理オフガスの処理装置において、上記アンモニア接
   触還元脱硝装置を上流処理装置および下流処理装置から
   絶縁可能に構成するとともに、該アンモニア接触還元脱
   硝装置内に系内ガスの循環装置を設けたことを特徴とす
   る再処理オフガスのアンモニア接触還元脱硝装置。 （２、特許請求の範囲第１項において、上記アンモニア
   接触還元脱硝装置は熱交換器、アンモニア注入装置、脱
   硝反応器およびこれら装置の制御系統をイｎｈえたもの
   であることを特徴とする再処理オフガスのアンモニア接
   触還元脱硝装置。