JPS59182356A - 陰イオン選択電極の感応膜 - Google Patents
陰イオン選択電極の感応膜Info
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- JPS59182356A JPS59182356A JP58055038A JP5503883A JPS59182356A JP S59182356 A JPS59182356 A JP S59182356A JP 58055038 A JP58055038 A JP 58055038A JP 5503883 A JP5503883 A JP 5503883A JP S59182356 A JPS59182356 A JP S59182356A
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- JP
- Japan
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- membrane
- sensitive membrane
- sensitive
- selective electrode
- plasticizer
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- G—PHYSICS
- G01—MEASURING; TESTING
- G01N—INVESTIGATING OR ANALYSING MATERIALS BY DETERMINING THEIR CHEMICAL OR PHYSICAL PROPERTIES
- G01N27/00—Investigating or analysing materials by the use of electric, electrochemical, or magnetic means
- G01N27/26—Investigating or analysing materials by the use of electric, electrochemical, or magnetic means by investigating electrochemical variables; by using electrolysis or electrophoresis
- G01N27/28—Electrolytic cell components
- G01N27/30—Electrodes, e.g. test electrodes; Half-cells
- G01N27/333—Ion-selective electrodes or membranes
- G01N27/3335—Ion-selective electrodes or membranes the membrane containing at least one organic component
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- Investigating Or Analyzing Materials By The Use Of Fluid Adsorption Or Reactions (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
〔発明の利用分野〕
本発明は人血清や尿中の陰イオン濃度を測定する陰イオ
ン選択電極に係り、特に、陰イオン選択電極の感応膜に
関するものである。
ン選択電極に係り、特に、陰イオン選択電極の感応膜に
関するものである。
従来の陰イオン選択電極の感応膜は、ポリ塩化ビニール
に第４級アンモニウム塩を分散させたもの・或いはこれ
に可塑剤であるフェニルアルキルアルコールを加えたも
のが用いられていた。これらの感応膜はいずれも均一な
組成の１枚の膜となっておシ、製作法は比較的簡単であ
る。しかし、血清等の脂質やバクテリヤ等を含む試料を
分析するときは・それらが感応膜の表面に付着して特性
を劣化させるという欠点をもっていた。
に第４級アンモニウム塩を分散させたもの・或いはこれ
に可塑剤であるフェニルアルキルアルコールを加えたも
のが用いられていた。これらの感応膜はいずれも均一な
組成の１枚の膜となっておシ、製作法は比較的簡単であ
る。しかし、血清等の脂質やバクテリヤ等を含む試料を
分析するときは・それらが感応膜の表面に付着して特性
を劣化させるという欠点をもっていた。
このイオン選択特性の劣化の原因は・血清中の脂質が感
応膜の表面を膨潤させて感応基を溶出させること、或い
は生体液中の多糖類や蛋白質や核酸等が感応基の交換基
と入れ代って変質させること、バクテリヤが感応膜中に
分散している感応基を食って減少させること等が挙げら
れる。
応膜の表面を膨潤させて感応基を溶出させること、或い
は生体液中の多糖類や蛋白質や核酸等が感応基の交換基
と入れ代って変質させること、バクテリヤが感応膜中に
分散している感応基を食って減少させること等が挙げら
れる。
本発明は上記従来技術の欠点を解消し、血清や尿中の塩
素イオンを分析するのに好適な特性を有し長寿命である
陰イオン選択電極の感応膜を提供することを目的とする
。
素イオンを分析するのに好適な特性を有し長寿命である
陰イオン選択電極の感応膜を提供することを目的とする
。
本発明の特徴とするとこｂは、イオン選択電極に用いる
感応膜を、ポリ塩化ビニールに第４級アンモニウム塩を
５〜３０重量％及び可塑剤を２０〜６０重量％分散させ
た内膜と、可塑剤よりなる中間層と、親水性高分子化合
物よシなる外膜とを密着させて形成したことにある。
感応膜を、ポリ塩化ビニールに第４級アンモニウム塩を
５〜３０重量％及び可塑剤を２０〜６０重量％分散させ
た内膜と、可塑剤よりなる中間層と、親水性高分子化合
物よシなる外膜とを密着させて形成したことにある。
第１図は本発明の一実施例である陰イオン選択電極の垂
直断面図である。塩化ビニール管を切断したボディ１の
下端は感応膜２で封止され、ボディ１内には１０″″モ
ル濃度の塩化ナトリウム溶液が内部参照液３として収容
されている。この内部参照液３の中には絶縁材よシなる
ふた４に取シ付けた内部電極５が浸漬されているが、こ
の内部電極５は鉄砂に塩化銀を付着させたものである。
直断面図である。塩化ビニール管を切断したボディ１の
下端は感応膜２で封止され、ボディ１内には１０″″モ
ル濃度の塩化ナトリウム溶液が内部参照液３として収容
されている。この内部参照液３の中には絶縁材よシなる
ふた４に取シ付けた内部電極５が浸漬されているが、こ
の内部電極５は鉄砂に塩化銀を付着させたものである。
上記感応膜２は０．２〜１ｗｉ厚さの内膜２ａと０．０
０５〜０．０５順厚さの中間層２ｂと０．００５〜０．
１ ｍｍＯ外膜２Ｃとを積層密着させてボディ１の下端
に固定してあシ・この陰イオン選択電極で測定するとき
は外膜２Ｃを被検液に接触させる。
０５〜０．０５順厚さの中間層２ｂと０．００５〜０．
１ ｍｍＯ外膜２Ｃとを積層密着させてボディ１の下端
に固定してあシ・この陰イオン選択電極で測定するとき
は外膜２Ｃを被検液に接触させる。
したがって、被検液中の塩素イオンは感応膜２中を通過
して内部参照液３中に入り、内部電極５によって検知さ
れる。
して内部参照液３中に入り、内部電極５によって検知さ
れる。
感応膜２の内膜１の素材は、第４級アンモニウム塩であ
るメチルトリオクチルアンモニウムクロライドを重量比
で５〜３０チ、可塑剤であるノルマルテトラデシルアル
コールを２０〜６０重量％、残部はポリ塩化ビニールで
あり、これをテトラヒドロフランに溶解混和して平板上
に流下させる。４その後テトラヒドロフランを蒸発させ
て乾燥させる。また・この板状の膜は円板状に切抜かれ
、テトラヒドロフランを用いてポリ塩化ビニール製のボ
ディ１の下端面に接着される。
るメチルトリオクチルアンモニウムクロライドを重量比
で５〜３０チ、可塑剤であるノルマルテトラデシルアル
コールを２０〜６０重量％、残部はポリ塩化ビニールで
あり、これをテトラヒドロフランに溶解混和して平板上
に流下させる。４その後テトラヒドロフランを蒸発させ
て乾燥させる。また・この板状の膜は円板状に切抜かれ
、テトラヒドロフランを用いてポリ塩化ビニール製のボ
ディ１の下端面に接着される。
中間層２ｂは、ノルマルテトラデシルアルコールが重量
比で２係となるようにテトラヒドロフランに溶解し、こ
の溶液中に上記内膜２ａを接着したボディ１の端部を浸
漬して付着させる。他の方法としては、内膜２ａの外面
に上記溶液を流して付着させるか、上記溶液を霧状にし
て付着させた後、溶剤であるテトラヒドロフランを蒸発
させて形成する。
比で２係となるようにテトラヒドロフランに溶解し、こ
の溶液中に上記内膜２ａを接着したボディ１の端部を浸
漬して付着させる。他の方法としては、内膜２ａの外面
に上記溶液を流して付着させるか、上記溶液を霧状にし
て付着させた後、溶剤であるテトラヒドロフランを蒸発
させて形成する。
また、外膜２Ｃはテトラヒドロフラン中にアセチルセル
ローズを２重量％溶解し・この溶液中に上記内膜２ａと
中間層２ｂとを固定したボディ１の下端を浸漬して上記
アセチルセルローズ溶液を付着させる。その後溶剤であ
るテトラヒドロフランを蒸発させて外膜２Ｃで被覆した
感応膜２を形成させる。
ローズを２重量％溶解し・この溶液中に上記内膜２ａと
中間層２ｂとを固定したボディ１の下端を浸漬して上記
アセチルセルローズ溶液を付着させる。その後溶剤であ
るテトラヒドロフランを蒸発させて外膜２Ｃで被覆した
感応膜２を形成させる。
このようにして３層よシなる感応膜２をボディ１の下端
に形成した後、ボディ１内に内部参照液３を注入し、内
部電極５を挿入して陰イオン選択電極を完成させている
。この特性を種々実験によって求めた結果を次に述べる
が、感応膜２の各層の厚さは前述の範囲が好適な厚さで
あった・第２図は第１図の感応膜と従来のものとのスロ
ープ感度を比較して示す線図で、横軸は実験した人血清
検体数を示し、縦軸はスロープ感度を（ｍＶ／Ｐ（Ｊ・
２０ｓｅｃ）の単位で示している。
に形成した後、ボディ１内に内部参照液３を注入し、内
部電極５を挿入して陰イオン選択電極を完成させている
。この特性を種々実験によって求めた結果を次に述べる
が、感応膜２の各層の厚さは前述の範囲が好適な厚さで
あった・第２図は第１図の感応膜と従来のものとのスロ
ープ感度を比較して示す線図で、横軸は実験した人血清
検体数を示し、縦軸はスロープ感度を（ｍＶ／Ｐ（Ｊ・
２０ｓｅｃ）の単位で示している。
このスロープ感度は応答速度を含む電極の感度を表わす
ものである。実験に使用した装置は臨床検査用の日立７
０２形自動分析計で、ｐＨ７，２のトリスホー酸緩衝液
で３０倍に希釈した後・１分後に測定し、その後も１分
毎に測定したものである。
ものである。実験に使用した装置は臨床検査用の日立７
０２形自動分析計で、ｐＨ７，２のトリスホー酸緩衝液
で３０倍に希釈した後・１分後に測定し、その後も１分
毎に測定したものである。
白丸を連ねた線９は従来の１枚の感応膜を用いた陰イオ
ン選択電極による分析値で、黒丸を連ねた線９は第１図
の陰イオン選択電極による分析値である。この図で判る
ように、本実施例の電極の測定値は検体数が増加しても
スロープ感度の低下が少く、人血清による感応膜２の汚
染による影響が小さい。その原因は、中間層２ｂと外膜
２ｃとが内膜２ａをガードして内膜２ａ中のイオン感応
基の漏出を防止すると共に、バクテリヤや脂質の内膜２
ａ中への浸入が防止される結果であると考えられる。
ン選択電極による分析値で、黒丸を連ねた線９は第１図
の陰イオン選択電極による分析値である。この図で判る
ように、本実施例の電極の測定値は検体数が増加しても
スロープ感度の低下が少く、人血清による感応膜２の汚
染による影響が小さい。その原因は、中間層２ｂと外膜
２ｃとが内膜２ａをガードして内膜２ａ中のイオン感応
基の漏出を防止すると共に、バクテリヤや脂質の内膜２
ａ中への浸入が防止される結果であると考えられる。
第３図は第１図の陰イオン選択電極の塩素イオンに対す
る他の共存イオンの選択性強度を示す線図で、縦軸には
塩素イオンに対する他の共存イオンＮの選択係数を”Ｏ
ｇ Ｋ ｃ ｌ （Ｎ）で示しである。この” ｇ Ｋ
ｅ ｌ （Ｎ）は正の値が大きい程、また、負の値が
小さい程Ｃｔ″′に対する（Ｎ）の選択性は大きくなる
。また、右側に示した線群１ｏは従来の重膜形イオン選
択電極の選択性を示すもので、各線は密集しているので
選択性は低い。しかるに第１図の感応膜２を用いた線群
１１は広範囲に分布しているので選択性が高いことを示
している。なお、線群１０，１１間を結ぶ破線は同一イ
オンであることを示すものである。なお、Ｃｔ−を基準
零としである。
る他の共存イオンの選択性強度を示す線図で、縦軸には
塩素イオンに対する他の共存イオンＮの選択係数を”Ｏ
ｇ Ｋ ｃ ｌ （Ｎ）で示しである。この” ｇ Ｋ
ｅ ｌ （Ｎ）は正の値が大きい程、また、負の値が
小さい程Ｃｔ″′に対する（Ｎ）の選択性は大きくなる
。また、右側に示した線群１ｏは従来の重膜形イオン選
択電極の選択性を示すもので、各線は密集しているので
選択性は低い。しかるに第１図の感応膜２を用いた線群
１１は広範囲に分布しているので選択性が高いことを示
している。なお、線群１０，１１間を結ぶ破線は同一イ
オンであることを示すものである。なお、Ｃｔ−を基準
零としである。
この図で判るように、血清又は尿中に多量に含まれる重
炭酸イオン（Ｈ２ＣＯ３−）−硫酸イオン（ＳＯ４°゛
°）、リン酸イオン（Ｈ２ＰＯ４−） 、有機酸イオン
であるクエン酸イオン（Ｈ２Ｃ６０７−）・酢酸イオン
（ＣＨ３ＣＯＯ−）等に対する選択性が、従来の電極に
比べて本実施例の電極の塩素イオン選択性が良好である
ので、これを用いれば血清及び尿中の塩素イオンが高精
度で検知できることになる。
炭酸イオン（Ｈ２ＣＯ３−）−硫酸イオン（ＳＯ４°゛
°）、リン酸イオン（Ｈ２ＰＯ４−） 、有機酸イオン
であるクエン酸イオン（Ｈ２Ｃ６０７−）・酢酸イオン
（ＣＨ３ＣＯＯ−）等に対する選択性が、従来の電極に
比べて本実施例の電極の塩素イオン選択性が良好である
ので、これを用いれば血清及び尿中の塩素イオンが高精
度で検知できることになる。
第４図は従来電極を、第５図は第１図の電極を用いて人
血清中の塩素イオン濃度を実測した結果を示す図で、夫
々の横軸は現在の規準測定法であるクーロメトリ−で実
測した塩素イオン礁度をｍＭで示し、縦軸はこの電極で
実測した塩素イオン濃度をｍＭで示している。両図を比
べてグラフ原点よシイ５°方向に引いた直線付近に測定
値をプロットした黒点が密集しているのは第５図の方で
あるので、本実施例の感応膜２の測定精度が良好でクー
ロメトリ−法との相関が優れていることが確認できた。
血清中の塩素イオン濃度を実測した結果を示す図で、夫
々の横軸は現在の規準測定法であるクーロメトリ−で実
測した塩素イオン礁度をｍＭで示し、縦軸はこの電極で
実測した塩素イオン濃度をｍＭで示している。両図を比
べてグラフ原点よシイ５°方向に引いた直線付近に測定
値をプロットした黒点が密集しているのは第５図の方で
あるので、本実施例の感応膜２の測定精度が良好でクー
ロメトリ−法との相関が優れていることが確認できた。
第６図は縦来電極を、第７図は第１図の電極を用いて人
尿中の塩素イオン濃度を実測した結果を示す図で、夫々
の横軸はクーロメ） ＩＪ−で実測した塩素イオン濃度
をｍＭで示し、縦軸はこの電極で実測した塩素イオン濃
度をｍＭで示している口両図を比較して見ると、グラフ
原点より４５°方向に引いた直線付近に測定値をプロッ
トした黒点が密集しているのは第７図であるので、本実
施例の感応膜２はクーロメトリ−による測定値と類似し
た測定精度が得られることをが確認された。 ・本実施
例の感応膜は、ポリ塩化ビニールを主体としてＣ７〜Ｃ
１６のアルキル鎖を有するトリメチルアルキルアンモニ
ウムクロライドとノルマルテトラデシルアルコール等の
可塑剤を混合した内膜と、ノルマルテトラデシルアルコ
ール等を用いた中間層と、アチチルセルローズ等の親水
性高分子化合物の外膜とを密着させてポリ塩化ビニール
製の管状ボディ端に接着させてあり、これを陰イオン選
択電極として使用した時は上記第２図〜第７図において
従来のものと比較するごとく、スロープ感度の低下が少
く、生体液中の塩素イオン濃度を選択的に精度良く測定
できるという効果をもっている。
尿中の塩素イオン濃度を実測した結果を示す図で、夫々
の横軸はクーロメ） ＩＪ−で実測した塩素イオン濃度
をｍＭで示し、縦軸はこの電極で実測した塩素イオン濃
度をｍＭで示している口両図を比較して見ると、グラフ
原点より４５°方向に引いた直線付近に測定値をプロッ
トした黒点が密集しているのは第７図であるので、本実
施例の感応膜２はクーロメトリ−による測定値と類似し
た測定精度が得られることをが確認された。 ・本実施
例の感応膜は、ポリ塩化ビニールを主体としてＣ７〜Ｃ
１６のアルキル鎖を有するトリメチルアルキルアンモニ
ウムクロライドとノルマルテトラデシルアルコール等の
可塑剤を混合した内膜と、ノルマルテトラデシルアルコ
ール等を用いた中間層と、アチチルセルローズ等の親水
性高分子化合物の外膜とを密着させてポリ塩化ビニール
製の管状ボディ端に接着させてあり、これを陰イオン選
択電極として使用した時は上記第２図〜第７図において
従来のものと比較するごとく、スロープ感度の低下が少
く、生体液中の塩素イオン濃度を選択的に精度良く測定
できるという効果をもっている。
本発明の陰イオン選択電極の感応膜は、血清や尿中の塩
素イオン濃度を選択的に高精度に測定できると共に、長
期間スロープ感度の低下が少く長寿命であるという効果
が得られる。
素イオン濃度を選択的に高精度に測定できると共に、長
期間スロープ感度の低下が少く長寿命であるという効果
が得られる。
第１図上本発明の一実施例である陰イオン選択電極の垂
直断面図、第２図は第１図の感応膜と従来のものとのス
ロープ感度を比較して示す線図、第３図は第１図の陰イ
オン選択電極の塩素イオンに対する他の共存イオンの選
択性強度を示す線図、−第４図は従来電極を、第５図は
第１図の電極を用いて人血清中の塩素イオン濃度を実測
した結果を示す図％第６図は従来の電極を、第７図は第
１図の電極を用いて人尿中の塩素イオン濃度を実測した
結果を示す図である。 １・・・ボディ％２・・・感応膜、２ａ・・・内膜、２
ｂ・・・中間層、２Ｃ・・・外膜、３・・・内部参照液
、４・・・ふた、５・・・内部電極。 静／溜 芳ＺＩＺＪ 、？ｌＪ１涛Ｂ放 舒３ｍ 第４辺 第、ｆｍ 多乙Ｄｊｌ−ンー α−（ｙｎｎ）
クー０））ソー （１−（ｙｙｔＭ）第ｂｗ クー１ｍソー （１−（ｘ〕ｌ）
直断面図、第２図は第１図の感応膜と従来のものとのス
ロープ感度を比較して示す線図、第３図は第１図の陰イ
オン選択電極の塩素イオンに対する他の共存イオンの選
択性強度を示す線図、−第４図は従来電極を、第５図は
第１図の電極を用いて人血清中の塩素イオン濃度を実測
した結果を示す図％第６図は従来の電極を、第７図は第
１図の電極を用いて人尿中の塩素イオン濃度を実測した
結果を示す図である。 １・・・ボディ％２・・・感応膜、２ａ・・・内膜、２
ｂ・・・中間層、２Ｃ・・・外膜、３・・・内部参照液
、４・・・ふた、５・・・内部電極。 静／溜 芳ＺＩＺＪ 、？ｌＪ１涛Ｂ放 舒３ｍ 第４辺 第、ｆｍ 多乙Ｄｊｌ−ンー α−（ｙｎｎ）
クー０））ソー （１−（ｙｙｔＭ）第ｂｗ クー１ｍソー （１−（ｘ〕ｌ）
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １、高分子材料中にイオン選択感応基を分散させた感応
膜を被検液と内部参照液との間に介在させたイオン選択
電極において、上記感応膜を、ポリ塩化ビニールに第４
級アンモニウム塩を５＃３０重量％及び可塑剤を２０〜
６０重量裂分散させた内膜と、上記可塑剤よシなる中間
層と、親水性高分子化合物よりなる外膜とを密着させて
形成したことを特徴とする陰イオン選択電極の感応膜。 ２、上記第４級アンモニウム塩が、炭素数７〜１６のア
ルキル鎖を有するメチルトリアルキルアンモニウムクロ
ライドである特許請求の範囲第１項記載の陰イオン選択
電極の感応膜。 ３、上記可塑剤が、ノルマルテトラデジルアルコール、
アジピン酸ジオクチル、アジピン酸イソデシル、セバシ
ン酸ジオクチル、リン酸ジトリクレジル、クエン酸アセ
チルトリブチル、フタル酸ジイソデシル、オルトニトロ
フェニルオクチルエーテルの少くとも１つである特許請
求の範囲第１項記載の陰イオン選択電極の感応膜。 ４、上記親水性高分子化合物が、アセチルセルローズで
ある特許請求の範囲第１項記載の陰イオン選択電極の感
応膜。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP58055038A JPS59182356A (ja) | 1983-04-01 | 1983-04-01 | 陰イオン選択電極の感応膜 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP58055038A JPS59182356A (ja) | 1983-04-01 | 1983-04-01 | 陰イオン選択電極の感応膜 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS59182356A true JPS59182356A (ja) | 1984-10-17 |
Family
ID=12987485
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP58055038A Pending JPS59182356A (ja) | 1983-04-01 | 1983-04-01 | 陰イオン選択電極の感応膜 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS59182356A (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US4882292A (en) * | 1986-09-05 | 1989-11-21 | Stichting Centrum Voor Micro-Elektronics Twente | Process for manufacturing a REFET or a CHEMFET, and the manufactured REFET or CHEMFET |
| US20100121210A1 (en) * | 2008-10-15 | 2010-05-13 | University Of Memphis Research Foundation | Method and device for detection ofanalyte in vapor or gaseous sample |
-
1983
- 1983-04-01 JP JP58055038A patent/JPS59182356A/ja active Pending
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US4882292A (en) * | 1986-09-05 | 1989-11-21 | Stichting Centrum Voor Micro-Elektronics Twente | Process for manufacturing a REFET or a CHEMFET, and the manufactured REFET or CHEMFET |
| US20100121210A1 (en) * | 2008-10-15 | 2010-05-13 | University Of Memphis Research Foundation | Method and device for detection ofanalyte in vapor or gaseous sample |
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