JPS58215451A - 耐熱性樹脂成形材料 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔発明の技術分野〕 本発明は、耐熱性、熱時の機械的特性に優れた耐熱性樹
脂成形材料に関する。

〔発明の技術的背景とその問題点〕

従来からダイオード、トランジスタ、集積回路等の電子
部品を熱硬化性樹脂を用いて樹脂封止する方法が行われ
ている。この樹脂封止はガラス、金属、セラミックを用
いたノ・−メチツクシール方式に比較して経済的に有利
がため、広く実用化されている。

樹脂封止には、熱硬化性樹脂成形材料のうち信頼性およ
び価格の点から低圧成形用のエポキシ樹脂系が最も一般
的に用いられている。例えば低圧成形用のエポキシ成形
材ｆ４は、クレゾールノボラック形又はフェノールノボ
ラック形エポキシ樹脂に、硬化剤としてノボラック形フ
ェノール樹脂、硬化促進剤として１，８−ジアザビシク
ロ（５、４。

０）ウンデセン又はイミダゾール、充てん剤としてシリ
カ粉末、アルミナ等を混合、加熱混練して製造されてい
る。そしてこれらの成形材料をタブレットにし予熱後、
インサート素子（フレームを含む）をセントした形でト
ランスファー成形、注形法、ディッピング法によって不
溶不融の電子部品用成形品が製造されている。

しかし、これらの電子部品は、高密度化に伴い、耐熱性
に対する信頼性が劣るという欠点がある。

そしてこれらの成形品の冷熱サイクル試験を行うと、ボ
ンディングワイヤのオーブン、樹月旨クラック、ベレッ
トクラックが起こり電子部品としての機能が果せなく寿
る。こうしたことから特に耐熱性、機械的特性の優れた
樹脂成形材料の開発が待たれていた。

〔発明の目的〕

本発明は、子連のような状況に鑑みてなされたものでそ
の目的は、耐熱性、機械的特性の優れた耐熱性樹脂成形
材料を提供しようとするものである。

〔発明の概要〕

本発明者らは、上記の目的を達成すべく鋭意研究を行っ
た結果、ビスマレイミド化合物とアミンフェノールと全
反応させた熱硬化性樹脂に所定量のシリカ粉末を配合す
る成形材料が耐熱性、機械的特性に優れていることを見
出した。

即ち、本発明は、（４）（ａ）一般式 （ここでＲ２は水素原子、塩素原子およびアルキル３− 基、Ｔは一〇　−、−ＣＨ２−、−５ｏ２−又は−５−
Ｓ−＋ｍは１〜６の整数を表わす）である２価基を表わ
す〕で示されるビスマレイミド化合物と〔式中Ｒ３は水
素原子、・・ロゲン原子又はアルキル基、ｎは１又は２
の整数を表わす〕で示されるアミンフェノールとを反応
させてなる熱硬化性樹脂に、 （Ｂ）シリカ粉末を成形材料の２５〜９０重量係配合す
ることを特徴とする耐熱性樹脂成形材料である。

本発明において使用する熱硬化性樹脂の一成分をなす（
ａ）ビスマレイミド化合物としては、エチレンビスマレ
イミド、ヘキサメチレンビスマレイミ）１ｍ又１ｄｐ−
フェニレンビスマレイミド、４，４′−ジフェニルメタ
ンビスマレイミド、４．４’−ジフェニルメタンビスク
ロルマレイミド、４，４′−ジフェニルエーテルビスマ
レイミド、４，４′−シクロ４− ニルスルホンビスマレイミド、４．４’−ジフェニルジ
チオビスマレイミド等のビスマレイミド化合物が用いら
れる。又同じく熱硬化性樹脂の一成分をなす（ｂ）アミ
ンフェノールとしては、オルソ、メク。

パラ異性体のそれぞれのアミンフェノールおよびアミン
クレゾール、２アミノ−４−クロロフェノールなどが挙
げられる。

ビスマレイミド化合物とアミンフェノールとの付加重合
は、アミンフェノールがいかなる量であっても行われる
が、硬化時間が適当であり成形材料の成形性を改善する
ためには、ビスマレイミド化合物１モルに対してアミン
フェノール０２〜１０モル、特［０，４〜０．８モル使
用することが好ましい。この付加重合は、ビスマレイミ
ド化合物とアミンフェノールとを溶融下で加熱反応させ
ることにより行うことができる。両者を撹拌しつつ温度
上昇させると、１００’Ｃ前後で溶融することができ、
１００〜１４０’Ｃの温度に保持すれば付加重合反応を
起こし、常温に冷却すれば固体又は粘稠な樹脂を得るこ
とができる。ビスマレイミド化合物とアミノフェノール
との付加重合は塊状重合方法でなし得るので、成形材料
等の加工には極めて経済的である。そして溶融下で加熱
により重合させることができ、その硬化時間が長いので
、成形材料等の加工および成形品の成形には有利である
。又溶融下の加熱重合は急激でないので歪の少ない成形
品を得ることができる。

本発明において使用するシリカ粉末は、高純度石英をボ
ールミル等で粉砕して一定の粉度分布にそろえたもの、
高純度石英’（ｚ　１９００℃の高温で完全に熔融させ
た無定形石英ガラスをボールミル等で粉砕して一定の粒
度分布にそろえたもの、或はそれぞれの石英を組み合わ
せたもの等が挙げられる。粒度分布は特に１０μ〜１０
０μのものが特性上好ましい。

次に成形材料の配合割合について述べると、シリカ粉末
は成形材料全量に対して２５〜９０重量係の配合で、好
甘しくに６０〜８０重量係の範囲である。残余は熱硬化
性樹脂および必要であれば難燃剤、着色剤、硬化促進剤
、離形剤、滑剤、カップリング処理剤等である。シリカ
粉末が２５重量係未満の場合は耐熱性、機械的特性、成
形性ともに効果がなく、９０重量％を超えるとかさばり
が大きくなり成形流動性が悪く、実用に適さない。従っ
て上記の範囲に限定される。

本発明の耐熱性樹脂成形材料は、ビスマレイミド化合物
とアミンフェノールとを反応させた熱硬化性樹脂に上記
シリカ粉末および必要に応じて難燃剤、着色剤、硬化促
進剤、離形剤、滑剤、カップリング剤を配合、均一に分
散させた後、混練機で加熱混練し、次いで冷却固化させ
適当な粉砕機で所望の大きさの粒状に粉砕して製造する
。

〔発明の効果〕

本発明の耐熱性樹脂成形材料は、耐熱性が高く、機械的
特に熱時の機械的特性に優れ、力・つ成形性の良い成形
材料を得ることができる。

〔発明の実施例〕

以下本発明を実施例により具体的に説明するが本発明は
これらの実施例によって限定されるものではない。以下
「裂」は「重量％」を意味する。

７− 実施例１ ４．４’−ジフェニルメタンビスマレイミド１モルにメ
タアミノフェノール０６モルを付加反応させた熱硬化性
樹脂３０％２石英粉末７０％を常温で混合し、１４０’
Ｃで混練して冷却した後粉砕して成形材料とした。この
成形材料をタブレット化し予熱してトランスファー成形
で２２０℃に加熱した金型内へ注入成形品を得た。この
成形品について諸特性を測定したので結果を第１表に示
した。

実施例２ 実施例１と同じ熱硬化性樹脂３０％に、無定形石英ガラ
ス粉末７０％を常温で混合し、１４０１Ｓで混練して冷
却した後、粉砕して成形材料を得た。

この成形材料を実施例１と同様にして成形品を得た。こ
の成形品について諸特性を測定したのでその結果を第１
表に示した。

比較例１ クレゾールノボラックエポキシ樹脂（エポキシ当量２１
５　）　２０％にフェノールノボラ、り樹脂（フェノー
ル当量１０７　）　１０％２石英粉末７０％を８− 常温で混合し９０〜９５ｔｌで混練して冷却した後、粉
砕して成形材料を得た。この成形材料をタブレット化し
予熱してトランスファー成形で１７００に加熱した金型
内へ注入し成形品を得た。この成形品について諸特性を
測定したのでその結果を第１表に示した。

比較例２ クレゾールノボラックエポキシ樹脂（エポキシ当量２１
５）２０％にフェノールノボラック樹脂（フェノール当
量１０７　）　１０％、無定形石英ガラス粉末７０％を
常温で混合し９０〜９５わで混練して冷却した後粉砕し
て成形材料を得た。この成形材料を比較例１と同様にし
て成形品を得た。この成形品について諸特性を測定した
のでその結果を第１表に示した。

第１表 ＊１ ３０　Ｘ　２５　Ｘ　５騎の成形品の底面に２５　Ｘ　
２５　Ｘ３朋の銅板を埋め込み−４，（ｌと２００℃の
恒温槽へ各３０分間づつ入れ１５サイクルくり返した後
の樹脂クラックを調査した。

実施例は比較例に比べて熱時の機械的特性および耐熱性
に優れかつクラ、り発生についても優れていることがわ
かる。

特許出願人　東芝ケミカル株式会社 代理人　　弁理士諸田英二 １１− 特開昭５８−２１５４５１（４）

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 〔式中Ｒ１は水素原子又はアルキル基、Ｘは−（ＣＨ２
   ）ｍ−９べｙ、べ）（Σ。 でＲ２は、水素原子、塩素原子および アルキル基、Ｔは一〇−、−ＣＨ２−。 −８Ｏ２−又は−５−ｓ−、ｍは１〜６の整数を表わす
   ）である２価基を表わ す〕で示されるビスマレイミド化合 物と 〔式中Ｒ３は水素原子、・・ロゲン原子又はアルキル基
   、ｎは１又は２の整 数を表わす〕で示されるアミンフェ ノールと を反応させてなる熱硬化性樹脂に、 （Ｂ）　　シリカ粉末を成形材料の２５〜９０重量嘱配
   合することを特徴とする耐熱性樹脂成形材料。