JPS58176875A - 非水電解液電池 - Google Patents
非水電解液電池Info
- Publication number
- JPS58176875A JPS58176875A JP5932182A JP5932182A JPS58176875A JP S58176875 A JPS58176875 A JP S58176875A JP 5932182 A JP5932182 A JP 5932182A JP 5932182 A JP5932182 A JP 5932182A JP S58176875 A JPS58176875 A JP S58176875A
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- JP
- Japan
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- battery
- lithium
- lithic
- storage
- negative electrode
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- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Pending
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-
- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M6/00—Primary cells; Manufacture thereof
- H01M6/14—Cells with non-aqueous electrolyte
- H01M6/16—Cells with non-aqueous electrolyte with organic electrolyte
Landscapes
- Engineering & Computer Science (AREA)
- Manufacturing & Machinery (AREA)
- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
- Electrochemistry (AREA)
- General Chemical & Material Sciences (AREA)
- Primary Cells (AREA)
- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
本発明はリチウムを活＠實とした負極を肩するいわゆる
リチウム非水電解液電池に関するものであり、特に保存
にょる電池性能の劣化を防止ｊることを目的とする。
リチウム非水電解液電池に関するものであり、特に保存
にょる電池性能の劣化を防止ｊることを目的とする。
リチウム非水電解液電池には、すでに広く実用化されて
いるものとして正極活物質に二酸化マンガン、フッ化炭
素を使用したものがある。個に、クロムａｍ、硫化第二
鉄、酸化第二銅、国王酸化鉛、酸化ビスマスなどが広く
検討されている。
いるものとして正極活物質に二酸化マンガン、フッ化炭
素を使用したものがある。個に、クロムａｍ、硫化第二
鉄、酸化第二銅、国王酸化鉛、酸化ビスマスなどが広く
検討されている。
これ等の電池の電解液には、リチウム負極に対して電気
化学的に安定な＊接電Ｗ４雇が使用されてＲｖ、Ｍ媒に
炭徹プロピレン、１・２ジメトキシエタ／、γ−ブチロ
ラクトン、テトラヒドロフランなどの非プロトン性のも
のが、支持電解質に過ｍｓ醗リチウム、ホウフッ化リチ
ウムなどのリチウム塙ｔ−使用している。
化学的に安定な＊接電Ｗ４雇が使用されてＲｖ、Ｍ媒に
炭徹プロピレン、１・２ジメトキシエタ／、γ−ブチロ
ラクトン、テトラヒドロフランなどの非プロトン性のも
のが、支持電解質に過ｍｓ醗リチウム、ホウフッ化リチ
ウムなどのリチウム塙ｔ−使用している。
さらＫｊｌｌ極と正極の隔壁にはポリプロピレン、ポリ
エチレン、ガラス繊維などの不織布が含浸材ンよびセパ
レータとして使用されている。
エチレン、ガラス繊維などの不織布が含浸材ンよびセパ
レータとして使用されている。
−力、封止調造は量産性および低コスト化を目的として
ほとんどがメカニカル封止であり、ポリプロピレン、ポ
リエチレン、ナイロンなど有慎電Ｓ＊に比軟的安定な材
質のガスケットを介して正極缶と負極缶’ｔ−ｔｉｎ止
している。
ほとんどがメカニカル封止であり、ポリプロピレン、ポ
リエチレン、ナイロンなど有慎電Ｓ＊に比軟的安定な材
質のガスケットを介して正極缶と負極缶’ｔ−ｔｉｎ止
している。
このような従来ｗ１池は、負極に極めて活性な金属リチ
ウム全便用しているため微少の水分にも極めて敏感に反
応しその表面に酸化被ａｔ形成し電池性能に劣化をきた
す。これｔ防止する次めに。
ウム全便用しているため微少の水分にも極めて敏感に反
応しその表面に酸化被ａｔ形成し電池性能に劣化をきた
す。これｔ防止する次めに。
正極物ｊｉ１セパレータ、電解液など電池内蔵吻の十分
な脱水がなされており最近の技術ではほとんど問題なく
短期的には、電池性能を保持することが可能となった。
な脱水がなされており最近の技術ではほとんど問題なく
短期的には、電池性能を保持することが可能となった。
しかしながら、電子腕時計などの高傷順性電子！！！器
に使用するには長期間の信頼性の憚鮭が必曹であり、最
近では５年寿命はＮ鐵であり、さらに７〜８年ｔも保証
しなければならない。このため電池保存寿命の長期化が
必要となる。
に使用するには長期間の信頼性の憚鮭が必曹であり、最
近では５年寿命はＮ鐵であり、さらに７〜８年ｔも保証
しなければならない。このため電池保存寿命の長期化が
必要となる。
ところが従来電池の保存による電池性能は１〜２年で劣
化するのがほとんどであることがわかった。その原因は
りチウム負極の暖化被膜形成による内部抵抗の増加によ
るものであることが判明した。％にその現象は高温・高
湿化で顕著に現われる。以上のことから、電池保存性能
の劣化メーカニズムは外部環境雰囲気の微量の水分がガ
スケット封止界面ｔ−通ってＩＩＣ池内部に浸入し、リ
チウム負極に酸化被ａｔ形成しその表面を不動態化する
ことにあることは明らかである。なン、劣化を防止する
ためにはガスケット刺止を＠接などハーメ千ツク側止に
すれば解決することが可能であるが、大量生産には不利
でありコスト高になり工業的価値が丁かる。
化するのがほとんどであることがわかった。その原因は
りチウム負極の暖化被膜形成による内部抵抗の増加によ
るものであることが判明した。％にその現象は高温・高
湿化で顕著に現われる。以上のことから、電池保存性能
の劣化メーカニズムは外部環境雰囲気の微量の水分がガ
スケット封止界面ｔ−通ってＩＩＣ池内部に浸入し、リ
チウム負極に酸化被ａｔ形成しその表面を不動態化する
ことにあることは明らかである。なン、劣化を防止する
ためにはガスケット刺止を＠接などハーメ千ツク側止に
すれば解決することが可能であるが、大量生産には不利
でありコスト高になり工業的価値が丁かる。
本発明に、このような従来電池の欠点金除去するためＫ
なされたものであり、保存による電池性能の劣化全防止
するためにはリチウム負極表面にあらかじめ保護１ｉ！
ｌを形成することが効果的であることｔみいだした。
なされたものであり、保存による電池性能の劣化全防止
するためにはリチウム負極表面にあらかじめ保護１ｉ！
ｌを形成することが効果的であることｔみいだした。
この檀の保ｌ！ＡＩＩＩＩの条件は、保存期間中のリチ
ウム負極の劣化防止が目的であるため、あまり強固なも
のであってはならなく、出荷検音など趨子電圧、内部抵
抗（通常交流法１ ｔｈ）の測定に影響が１１、□ あってはいけない。そのためできるだｒｊｌｌｌｌの厚
さは薄くし電子電場性あるいはイオン導電性がなければ
ならない。通常その厚さは数１０−数１００原子層内に
あるいはフッ素ｍ脂のような絶一体の場合は僧分子〜数
１０分子層内にせねばならない。
ウム負極の劣化防止が目的であるため、あまり強固なも
のであってはならなく、出荷検音など趨子電圧、内部抵
抗（通常交流法１ ｔｈ）の測定に影響が１１、□ あってはいけない。そのためできるだｒｊｌｌｌｌの厚
さは薄くし電子電場性あるいはイオン導電性がなければ
ならない。通常その厚さは数１０−数１００原子層内に
あるいはフッ素ｍ脂のような絶一体の場合は僧分子〜数
１０分子層内にせねばならない。
このような保護膜に通したものとして、撥水性の合Ｆ！
Ｌ樹脂あるいＶｉ撥水性の有機高分子あるいは金属被膜
あるいは有機電解液に不溶なリチウム化合物などがある
。
Ｌ樹脂あるいＶｉ撥水性の有機高分子あるいは金属被膜
あるいは有機電解液に不溶なリチウム化合物などがある
。
以上、実施例によＶ詳細に説明する。
＊発明に使用した［池の構造断面図を論１図に示す。
不発明で試作した電池は、外径２０■、高嘔１．５■の
いわゆるコイン型電亀であり、負極ＩＫリチウム、正極
２に二酸化マンガン、電解ａＫｍ塩累鏝リチウムを支持
塩としＩＩＩＧ解した炭酸プロピレン、セパレータ５Ｖ
ｃボリブロビレン不織布、ガスケット４にポリプロピレ
ン、正極缶５と負極缶６にステンレススチールｔｆ用Ｌ
、いわゆるガスケットを介して正極缶を折り曲けること
によりガスケット側止により一体化したものである。な
お電池内蔵物は十分に乾燥脱水し友ものｔ使用している
。このような電池のリチウム負極の表面（少なくとも正
極対向図）に予め保１１Ｍ１ｇ？形成した。
いわゆるコイン型電亀であり、負極ＩＫリチウム、正極
２に二酸化マンガン、電解ａＫｍ塩累鏝リチウムを支持
塩としＩＩＩＧ解した炭酸プロピレン、セパレータ５Ｖ
ｃボリブロビレン不織布、ガスケット４にポリプロピレ
ン、正極缶５と負極缶６にステンレススチールｔｆ用Ｌ
、いわゆるガスケットを介して正極缶を折り曲けること
によりガスケット側止により一体化したものである。な
お電池内蔵物は十分に乾燥脱水し友ものｔ使用している
。このような電池のリチウム負極の表面（少なくとも正
極対向図）に予め保１１Ｍ１ｇ？形成した。
さらに保Ｍ膜については実施例１〜５により詳しく説明
する。
する。
実施例１
撥水性の合ａｍｍ％撥水性の有機高分子を使用した一例
として本１ｉ！緒例では代表的なものとしてフッ素樹脂
、ポリテトラフロロエチレンの薄ａ’を負極表面に形成
したもの會説明する。
として本１ｉ！緒例では代表的なものとしてフッ素樹脂
、ポリテトラフロロエチレンの薄ａ’を負極表面に形成
したもの會説明する。
フッ素樹脂のコーティングは次の方法で貢施し次。あら
かじめ準備した真空引可能な密封容器内に、使用に供す
るリチウム箔が巻かれたリールとコーティング用フッ素
ｍ脂とそれｔ加熱するニクロム線ヒータとを設置する。
かじめ準備した真空引可能な密封容器内に、使用に供す
るリチウム箔が巻かれたリールとコーティング用フッ素
ｍ脂とそれｔ加熱するニクロム線ヒータとを設置する。
リチウムＳはフッ累ｍ脂を含む加熱部とは開放自由なシ
ャッターにより隔龜されている。このように配曹された
密刺容器は油（ロ）転ポンプにより１０−” Ｔｏｒｒ
橿度に真空引される。次にヒーターに電流を通じフッ素
樹脂ｔ３００℃〜４００℃に加熱しフッ素樹脂を気化さ
せ噴霧を発生させる。次に７ヤツターを１〜２秒ｍ１ｆ
ｌａ放にしすばやく閉じる。その後リチウム箔をすばや
く他のリールに巻き取ることに工り−瞬フッ累樹脂噴霧
中にさらしリチウムの表面Ｋａ分子Ｍの極めて薄いポリ
テトラフロロエチレンノコ−ティング膜を形成する。こ
のようにして作放したリチウム負極を使用し九電池の端
子電圧および内部抵抗は従来電池と大差はなヵ・つた。
ャッターにより隔龜されている。このように配曹された
密刺容器は油（ロ）転ポンプにより１０−” Ｔｏｒｒ
橿度に真空引される。次にヒーターに電流を通じフッ素
樹脂ｔ３００℃〜４００℃に加熱しフッ素樹脂を気化さ
せ噴霧を発生させる。次に７ヤツターを１〜２秒ｍ１ｆ
ｌａ放にしすばやく閉じる。その後リチウム箔をすばや
く他のリールに巻き取ることに工り−瞬フッ累樹脂噴霧
中にさらしリチウムの表面Ｋａ分子Ｍの極めて薄いポリ
テトラフロロエチレンノコ−ティング膜を形成する。こ
のようにして作放したリチウム負極を使用し九電池の端
子電圧および内部抵抗は従来電池と大差はなヵ・つた。
薄膜の形取上注意すべきことはリチウムを長時間噴霧零
囲気にさらさないことである。長ずざるとコーテイング
膜は厚くなり、リチウム本来の電位（−ＡＯ５Ｖ）が取
り出ゼないば〃りかその表面は不働態化され内部抵抗は
急激に増加し、そのため電池としては使用不能となる。
囲気にさらさないことである。長ずざるとコーテイング
膜は厚くなり、リチウム本来の電位（−ＡＯ５Ｖ）が取
り出ゼないば〃りかその表面は不働態化され内部抵抗は
急激に増加し、そのため電池としては使用不能となる。
このようにして作製した保Ｍ膜刊リチウムを円盤′＄に
打抜き負極缶内面に溶接された金員ネットを介して圧着
し負極となしＩＥ亀を作製した。その保存性能會従米電
池と比軟し１４２図に示す。保存条件は６０℃、９０％
相対湿度壌境下とした。ムが従来ＩＩＥ池、Ｂが本発明
の不実施カの電池の特性である。図で示されるようＶＣ
ＦＰ３部抵抗は従来電池に比べて初期若干大きいが、保
存日数に対して増加率は少なく、さらに急速に増加する
ことはない。
打抜き負極缶内面に溶接された金員ネットを介して圧着
し負極となしＩＥ亀を作製した。その保存性能會従米電
池と比軟し１４２図に示す。保存条件は６０℃、９０％
相対湿度壌境下とした。ムが従来ＩＩＥ池、Ｂが本発明
の不実施カの電池の特性である。図で示されるようＶＣ
ＦＰ３部抵抗は従来電池に比べて初期若干大きいが、保
存日数に対して増加率は少なく、さらに急速に増加する
ことはない。
以上より、本発明のポリテトラフロロエチレンコーティ
ングＭ（Ｉｆ分子層）を形成したリチウム負極【有する
電池はその撥水性および電気化学的に安定であるため外
Ｓからの水分の浸入に対してリチウム表面を十分保護し
ていることは明ら〃為であり、１１ＩＥａ保存性能の改
！ｌに十分効果的であっ九。
ングＭ（Ｉｆ分子層）を形成したリチウム負極【有する
電池はその撥水性および電気化学的に安定であるため外
Ｓからの水分の浸入に対してリチウム表面を十分保護し
ていることは明ら〃為であり、１１ＩＥａ保存性能の改
！ｌに十分効果的であっ九。
なお、この種保＠膜としては、他に揮発性７ｆ４ａｌ浴
媒に微量に務加したゴム系ポリイソブチレンあるいはシ
リコン系オイルあるいは鉱物油にリチウムを短時間浸漬
後乾燥したりあるいはこれらの噴霧中に短時間さらすこ
とにより容易に得られることもわかった。
媒に微量に務加したゴム系ポリイソブチレンあるいはシ
リコン系オイルあるいは鉱物油にリチウムを短時間浸漬
後乾燥したりあるいはこれらの噴霧中に短時間さらすこ
とにより容易に得られることもわかった。
実施例２
繭記保１ＩＩＮが金属薄膜である実施例を説明する。
この種金ｌ１１４は有機電解液中で電気化学的に安定で
あれば艮く金・銀な、ど貴金属が最も良くあるいは亜鉛
、マグネシウム□などアルカリ のものでも良い。膜
のｍ成は真空蒸膚が最も容易であるが、有機溶媒中での
電＠によっても得られる。ここでは最も簡単な金魚″４
ＶＣよりリチウム表面に極めて薄く（数１０原子ノー）
コーティングし九負極全便用した電池の保存性能を実施
例１と同様に第２図Ｃに示す。本５ｊ！施例では１子電
圧の若干の低下（従来電Ｍ： Ａ３０Ｖ 、本発明Ｉｔ
’ｌｌ！：五２０ｖ）はあるが便用上はとんど問題はな
く、保存性能は極めて安定でめり第２図からも明らかな
ように内部抵抗の増加はほとんどみられない。
あれば艮く金・銀な、ど貴金属が最も良くあるいは亜鉛
、マグネシウム□などアルカリ のものでも良い。膜
のｍ成は真空蒸膚が最も容易であるが、有機溶媒中での
電＠によっても得られる。ここでは最も簡単な金魚″４
ＶＣよりリチウム表面に極めて薄く（数１０原子ノー）
コーティングし九負極全便用した電池の保存性能を実施
例１と同様に第２図Ｃに示す。本５ｊ！施例では１子電
圧の若干の低下（従来電Ｍ： Ａ３０Ｖ 、本発明Ｉｔ
’ｌｌ！：五２０ｖ）はあるが便用上はとんど問題はな
く、保存性能は極めて安定でめり第２図からも明らかな
ように内部抵抗の増加はほとんどみられない。
実施例５
１ｔＩ紀保ｌＩＩｍがリチウム化合物であるｃ４４施例
を説明する。この塊法護膜ではハロゲン化リチウムが最
も効果的でめった。中でも沃化リチウム、フッ化リチウ
ムが良く、塩化リチウムは逆に有機電解液に容易にｔＩ
解するため全く効果はなかった。本実＃１１ｉｆＩｌで
は比較的容易に作れる沃化リチウム保−膜について説明
する。
を説明する。この塊法護膜ではハロゲン化リチウムが最
も効果的でめった。中でも沃化リチウム、フッ化リチウ
ムが良く、塩化リチウムは逆に有機電解液に容易にｔＩ
解するため全く効果はなかった。本実＃１１ｉｆＩｌで
は比較的容易に作れる沃化リチウム保−膜について説明
する。
使用に供する金員リチウムを沃素気体中にｖ秒間放箇す
るだけでリチウム表面には極めて薄い沃化リチウムの被
ｌｌ１ｌ−形成する０通常沃素は常温・常圧で容易に気
化し得る九めである。
るだけでリチウム表面には極めて薄い沃化リチウムの被
ｌｌ１ｌ−形成する０通常沃素は常温・常圧で容易に気
化し得る九めである。
さらに沃化リチウムはリチウムイオン導電性を有してい
るため、電池端子電圧およびＰ１３部抵抗に対して極め
て好都合である。このリチウム負極を使用した電池の保
存特性を同様に第２図りに示す。
るため、電池端子電圧およびＰ１３部抵抗に対して極め
て好都合である。このリチウム負極を使用した電池の保
存特性を同様に第２図りに示す。
従来電池に比較して約２倍の保存寿命を有しており保存
経時劣化の防止効果は明確である。
経時劣化の防止効果は明確である。
この種保Ｓ膜の別の例として、リチウム打抜き圧１治具
にフッ素ｍ盾であるポリテトラフロロエチレンを使用し
ても同様な保−膿が形成される。
にフッ素ｍ盾であるポリテトラフロロエチレンを使用し
ても同様な保−膿が形成される。
この保護！ｓｆ′ｉ分析の結果フン化リチウムであるこ
とが判明した。これはフッ素樹脂圧膚治其で負極缶に圧
１時に極く微量のフッ素がポリテトラフロロエチレンか
ら放出されリチウムと反応しその表面に極めて薄いフッ
化リチウムが形成されるものと考えられる。フッ化リチ
ウムは有機電解液には全く溶解ぜず電気化学的に非常に
安定しておりリチウムの保護に＃′１通していることは
明白である。
とが判明した。これはフッ素樹脂圧膚治其で負極缶に圧
１時に極く微量のフッ素がポリテトラフロロエチレンか
ら放出されリチウムと反応しその表面に極めて薄いフッ
化リチウムが形成されるものと考えられる。フッ化リチ
ウムは有機電解液には全く溶解ぜず電気化学的に非常に
安定しておりリチウムの保護に＃′１通していることは
明白である。
以上、各実施例によりリチウム非水電解液電池の保存罠
よる電池性能の劣化を防止するためには従来のガスケッ
ト側止構造は量産性に優れ低コストで生産できるという
長所を保持したまま、リチウム負極表面に簡単な保護膜
全形５！ｌするだけで十分であり、工業的価値が大きい
ことは明らかである。
よる電池性能の劣化を防止するためには従来のガスケッ
ト側止構造は量産性に優れ低コストで生産できるという
長所を保持したまま、リチウム負極表面に簡単な保護膜
全形５！ｌするだけで十分であり、工業的価値が大きい
ことは明らかである。
ｓ１図Ｆｉ不発明の夾施例に用いた電池の断面図である
。第２図は保存期間による電ａ内部抵抗の変化を従来力
と比較したものである。 １・・・リチウム負極 ２・・・正極３・・・セパレ
ータ ４・・・ガスケット５・・・正極缶
６・・・負極缶以 上 出願人 株式会社褐二絹工舎 代理人 弁理士最上 務 Ａ児今り用胃 （８）
。第２図は保存期間による電ａ内部抵抗の変化を従来力
と比較したものである。 １・・・リチウム負極 ２・・・正極３・・・セパレ
ータ ４・・・ガスケット５・・・正極缶
６・・・負極缶以 上 出願人 株式会社褐二絹工舎 代理人 弁理士最上 務 Ａ児今り用胃 （８）
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 （１） リチウムを活物質とする負極からなる電池に
２いて、＠＾ｅリチウム負極の表面に保Ｓ膜を形成した
ことを鉤鏝とする非水電解液電池。 （２１＠配保賎膜か撥水性の合成樹脂あるいは撥水性の
有＠高分子である時許關求の範囲第一項記載の電池。 （３）＠記保禮膜が金Ｊ！ｆ４博躾である峙訂鯖不の範
囲第−ｉ紀載の電池。 ＋４１ ＠ｇｅ保−膜がリチウム化合切である肴軒−
求の範囲第−ｍ８１：′畝の１！池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5932182A JPS58176875A (ja) | 1982-04-09 | 1982-04-09 | 非水電解液電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5932182A JPS58176875A (ja) | 1982-04-09 | 1982-04-09 | 非水電解液電池 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS58176875A true JPS58176875A (ja) | 1983-10-17 |
Family
ID=13109972
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP5932182A Pending JPS58176875A (ja) | 1982-04-09 | 1982-04-09 | 非水電解液電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS58176875A (ja) |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5929381A (ja) * | 1982-08-10 | 1984-02-16 | Sanyo Electric Co Ltd | 固体電池 |
| EP0143566A2 (en) * | 1983-11-02 | 1985-06-05 | Scimat Limited | Protection of sensitive material |
| JPS6174264A (ja) * | 1984-09-17 | 1986-04-16 | Hitachi Maxell Ltd | リチウム有機一次電池 |
-
1982
- 1982-04-09 JP JP5932182A patent/JPS58176875A/ja active Pending
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5929381A (ja) * | 1982-08-10 | 1984-02-16 | Sanyo Electric Co Ltd | 固体電池 |
| EP0143566A2 (en) * | 1983-11-02 | 1985-06-05 | Scimat Limited | Protection of sensitive material |
| US4882828A (en) * | 1983-11-02 | 1989-11-28 | Scimat Limited | Protection of sensitive material |
| JPS6174264A (ja) * | 1984-09-17 | 1986-04-16 | Hitachi Maxell Ltd | リチウム有機一次電池 |
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