JPS58138730A - エポキシ樹脂系組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔発明の技術分野〕 本発明は、エポキシ樹脂系組成物に関し、更に詳しくは
、貯蔵安定性が改良され、１３０℃程度以上の温度にお
いて速やかに硬化し、優れた電気的及び機械的特性を有
する樹脂硬化物が得られるエポキシ樹裔系組底物に関す
る。

〔発明の技術的背景とその問題点〕

従来、工ポキシ樹脂の硬化に際しては、例えば、（Ａ）
ポリアミン、酸無水物もしくはフェノール等の硬化剤、
又は、（Ｂ）ＢＦ２錯体や第３級アミン化合物に代表さ
れる硬化触媒を用いて、これらを工ポキシ樹脂に添加配
合し、硬化せしめている。しかし、（Ａ）の場合におい
て、ポリアミンを使用した時に社、工ポキシ樹脂との反
応性が強いために組成物を長期間使用することができな
いと云う問題点を有している。又、酸無水物等を使用し
た時には、工ポキシ樹脂組成物の硬化反応に高温で長時
間の加熱を要すると云う問題点を有している。一方、（
Ｂ）の場合において、ＢＦ３錯体を使用した時には、比
較的低温での硬化反応が可能である反面、得られる樹脂
硬化物の高温下での電気的、機械的特性が劣ると云う問
題点を有している。又、第３級アミンを使用した時には
、硬化反応に高温を要するうえ、皮膚のかぶれを生ずる
等作業上の問題点をも有している。

又、エポキシ樹脂の硬化に際し、金属キレート化合物を
潜在性硬化触媒として添加配合し、樹脂硬化物を得る方
法も試みられている。しかし、この揚台に杜、硬化反応
に２００℃以上の高温を要するのみならず、金属キレー
ト化合物の添加配合量が２％程度と比較的多量であシ、
且つ、かかる化合物の溶解分散性が悪いことに起因して
、得られる樹脂硬化物の諸特性が劣ると云う問題点を有
している。

本発明者らは、先に、上記した問題点を解決するために
特開昭５６−４６２５号公報において、ケイ素原子に直
接結合した加水分解性の基を分子中に有するオルガノシ
ランもしくはオルガノシロキサン類並びに有機基を有す
るアルミニウム化合物を硬化触媒としてエポキシ樹脂に
添加配合せしめ九組成物が、常温で優れた貯蔵安定性を
示し、１３０℃程度以上に加熱すると容易に硬化して電
気的特性及び機械的特性が良好な横側硬化物が得られる
ことを開示した。しかしながら、上記したエポキシ樹脂
系組成物は、４０℃程度における貯蔵安定性において若
干劣ると云う問題点を有している。

〔発明の目的」 本発明の目的は、上記した問題点を解決し、４００程度
の温度においても良好な貯蔵安定性を示し、１３０℃程
度以上の温度において速やかに硬化して、優れた電気的
特性及び機械的特性を有する工ポキシ樹脂系硬化物が得
られるエポキシ樹脂系組成物を提供する仁とにある。

〔発明の概要） 本発明者らは、上記した点に対処して鋭意研究を重ねえ
結果、アルコール化合物及び／又紘β−ジカルボニル化
合吻を添加配合せしめることにより、本発明の目的が達
成されることを見出し、本発明を完成するに到つた。

即ち、本発明０エポキシ樹脂系組成物は、　　　　　１
（ａ）１分子中に少なくとも１個の工ポキシ基を有する
工ポキシ樹脂、 （ｂ）１分子中に少なくとも１個のケイ素原子に直接結
合した水酸基又は加水分解性の基を有するオルガノシラ
ンもしくはオルガノシロキサン化合物の少なくとも１種
、− （ｃ）有機基を有するアルミニウム化合物及び （ｄ）アルコール化合物及び／又はβ−ジカルボニル化
合物の少なくとも１種 から成ることを特徴とするものである。

以下において、本発明を更に詳しく説明する。

本発明の（ａ）成分として配合される１分子中に少なく
とも１個の工ポキシ基を有するエポキシ樹脂は、本発明
組成物の主成分となるものである。かかるエポキシ樹脂
は、一般にエポキシ樹脂として知られているものであれ
ば特に制限はなく、これらとしては、例えば、ビスフェ
ノールＡ型工ポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ
樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、脂環式エ
ポキシ樹脂トリグリシジルイソシアネートやヒダントイ
ンニーキシの如き含複素環工ポキシ樹脂、水添ビスフェ
ノールＡエポキシ樹脂、プロビレングリコールーゾグリ
シジルエーテルやペンタエリスリトールーポリグリシゾ
ルエーテル等の脂肪族系エポキシ樹脂、芳香族、脂肪族
又は脂環式のカルボン酸とエピクロルヒドリンとの反応
によって得られる工ポキシ樹脂、Ｏ−アリル−フェノー
ルノボラック化合物とエピタロルヒドリンとＯ反応生成
物であるグリシジルエーテル型エポキシ樹脂、及びビス
フェノールＡのそれぞれの水酸基のＯ−位（３，３′、
５及び５′位）にアリル基を有するアリルビスフェノー
ル化合物とエピタロルヒドリンとの反応生成物であるダ
リシジルエーテル製工ポキシ樹脂等が挙げられ、これら
から成る群よｐ選はれた１種もしくＵ２種以上のものが
使用される。

本発明０（ｂ）成分として配合される１分子中に少なく
とも１個のケイ素原子に直接結合し九水駿基又紘加水分
解性の基を有するオルガノシラン奄しくにオルガノシロ
キサン化合物は１本発明組成物の触媒系を構成するもの
である。このようなオルガノシランもしくはオルガノシ
ロキサン化合物として杜、以下において説明するものが
羊げられる。

本発明において使用される水酸基を有するオルガノシラ
ン化合物は、次記一般式（■）〔式中、Ｘ１、Ｘ２及び
Ｘ３は同一でも異なっていてもよく、炭素原子数１〜５
個のアルキル基；フェニル基、トリル基、ｐ−メジキシ
フェニル基、ｐ−ニトロフェニル基、ｐ−クロルフェニ
ル基等Ｏアリール基；ベンジル基、フェネチル基、ｐ−
メトキシベンジル基、ｐ−メチルベンジル基等のアラル
キル基；ビニル基、アリル基、プロペニル基、ブテニル
基等のアルケニル基；又はアセチル基、ベンゾイル基、
トリフルオロアセチル基等のアシル基等を表わし、Ｐ、
ｑ及びｒは０〜３の数である。但し％ｐ＋ｑ＋ｒ≦３で
ある。〕 で示されゐものである。これらとしては、例えば、トリ
メチルシラノール、トリエチルシラノール、トリプロピ
ルシラノール、トリエチルシラノール。

トリイノブチルシラノール、トリフェニルシラノール、
トリ（ｐ−メトキシフェニル）シラノール、トリ（ｐ−
ニトロフェニル）シラノール、トリアセチルシラノール
、ジフェニルメチルシラノール、ジフェニルエチルシラ
ノール、ジフェニルプロピルシラノール、２−ブテニル
ジフェニルシラノール、ジ（２−ペンテニル）フェニル
シラノール。

フェニルジテロビルシラノール、フェニルジビニルシラ
ノール、ｐ−メチルベンジルメチルシラノール、ジフェ
ニルシランジオール、フェニルビニルシランジオール勢
が挙げられる。

又、本発明において使用される加水分解性の基を有する
オルガノシラン化合物は、次記一般式〔■〕〔式中、Ｈ
ｙｄｒは水の存在下において、一定温度以上で加水分解
してシラノール性水酸基（Ｓｉ−ＯＨ）を生成する加水
分解性残基であり、炭素原子数１〜５個のフルコキシル
基；フェノキシ基、トリルオキシ基、ｐ−メトキシフェ
ノキシ基、ｐ−二トロフェノキシ基、ｐ−クロルフェノ
キシ基等のアリールオキシ基；ペンジルオキシ基、フェ
ネチルオキシ基等のアラルキルオキシ基；アセトキシ基
、プロピオニルオキシ基、ツタノイルオキシ基、ベンゾ
イルオキシ基、フェニルアセトキシ基、ホルミルオキシ
基等のアシロキシ基：又は次式 （式中Ｓ　Ｒ′及びＲ″は同一でも異なっていてもよく
、炭素原子数１〜５個のアルキル基を表わす。）で示さ
れる残基等を表わし、Ｘ１Ｘ２及びＸ３並びにＰ、ｑ及
びｒ紘前記と同意義である。」で示されるものである。

これら０オルガノシランとしては、例えば、トリメチル
メトキシシラン、トリエチルメトキシシラン、トリプロ
ピルメトキシシラン、トリブチルエトキシシラン、トリ
フェニルメトキシシラン、トリフェニルエトキシシラン
、トリ（ｐ−メトキシフェニル）メトキシシラン、トリ
（ｐ−メトキシフェニル）エトキシシラン、トリ（ｐ−
ニトロフェニル）メトキシシラン、トリア七チルメトキ
シシラン、トリアセチルエトキシシラン、ジフェニルメ
チルメトキシシラン、ジフェニルエチルエトキシシラン
、ジフェニルプロピルエトキシシラン、２−ブテニルノ
フェニルメトキシシラン、ジ（２−ペンテニル）フェ二
ルエトキシシラン、フェニルジプロピルメトキシシラン
、フェニルジビニルジビニルプロキシシラン、フェニル
ビニルメチルメトキシシラン、トリイソブチルアセトキ
シシラン、トリフェニルアセトキシシラン、ジフェニル
メチルアセトキシシラン、ジフェニルジメトキシシラン
、ジフェニルジェトキシシラン、ジフェニルジプロポキ
シシラン、ジ（Ｐ−クロルフェニル）ジエトキシシラン
、ｐ−メチルベンジルトリメトキシシラン、トリフルオ
ロアセチルトリメトキシシラン、 （式中、φはフェニル基を表わす。以下、同じ。） 等が挙けられる。

本発明において使用される水酸基又は加水分解性の基を
有するオルガノシロキサン化合物社、分子鎖が次式〔■
〕で示される二官能性単位及び／又は次式〔■〕で示さ
れる三官能性単位から成り、そのシロキサン鎖の末端が
次式〔■〕で示される一官能性単位により封じられたも
のであり、構成単位の少なくとも１つがシラノール性水
酸基又は加水分解性の基を少なくとも一つ含有するもの
である。

（式中、Ｙ１、Ｙ２、Ｙ３、Ｙ４、Ｙ５及びＹ６は同一
でも異なっていてもよく、水酸基；加水分解性基；炭素
原子数１〜５個のアルキル基；フェニル基、トリル基、
ｐ−メトキシフェニル基、ｐ−クロルフェニル基、ｐ−
ニトロフェニル基等のアリール基；ベンジル基、フェネ
チル基、ｐ−メトキシペンジル基等のアラルキル基；ビ
ニル基、アリル基、プロペニル基、ブテニル基等のアル
ケニル基；又はアセチル基、ベンゾイル基、トリフルオ
ロアセチル基等のアシロキシ基等を表わす。〕 上記オルガノシロキサン化合物のうち、重合度が５０以
下で、シラノール性水酸基当量支拡加水分解性基当量が
１０００以下のものを使用することが好ましく、更に好
ましくは水酸基当量又は加水分解性基当量５０〜５００
のものである。これらＯ中でシラノール性水酸基を有す
るものとしてはＪ例えば、１、３−ジヒドロキシ−１，
３−ジメチル−１，３−ジフェニルジシロキサン、ｌ、
５−ジヒドロキシ−１、３、５−トリメチル−１、３、
５−トリフェニルテトリシロキサン、ｌ、７−ジヒドロ
キシー１、３，５，７−テトラメチル−１，３，５，７
−テトラフェニルテトラシロキサン、ｌ、３−ジヒドロ
キシ−テトラフェニルジシロキサン、ｌ、５−ジヒドロ
キシ−ヘキサフェニルトリシロキサン、１、７−ジヒド
ロキシ−オクタフエニルテトラシロキサン、１．５−ジ
ヒドロキシ−３，３−ジメチル−１、１、５、５−テト
ラフェニルトリシロキサン、ｌ、３−ジヒドロキシ−テ
トラ（ジメチルフェニル）ジシロキサン、１．５−ジヒ
ドロキシ−ヘキサエチルトリシロキサン、ｌ、７−ジヒ
ドロキシーオクタプロピルテトラシロキサン、１，３．
５−トリヒドロキシ−３−エチル−１，１，５，５−テ
トラメチルトリシロキサン、１．５−ジヒドロキシ−１
，１，５，５−テトラフエニル−３，３−ジーｐ−）ト
リルトリシロキサン、及び 等が挙けられ、又、ＳＨ−６０１８（ト−レシリコーン
■製、水酸基当量４００．分子量１６００のメチルフェ
ニルポリシロキサン）等のシリコーン樹脂等も使用する
ことができる。

一方、加水分解性の基を有するものとしては、例えば、
１．３−ジメトキシ−１，３−ジメチル−１，３−ジフ
ェニルジシロキサン、ｌ、５−ジエトキシ−１，３，５
−トリメチル−１，３，５−トリフェニルトリシロキサ
ン、１．７−ジメトキシ−１，３，５，テトラメチル−
１．３，５．７−テトラフェニルテトラシロキサン、ｌ
、３−ジメトキシ−テトラフェニルジシロキサン、１．
５−ジメトキシ−３，３−ジメチル−１，１，５，５−
テトラフェニルトリシロキサン、　１，３．５−トリメ
トキシ−ペンタフェニルトリシロキサン、１．５−ジメ
トキシ−へキサ（ｐ−メトキシフェ二ル）トリシロキサ
ン、 及び 等が挙けられ、又、Ｑ１−３０３７（メトキシ基含有量
１８重量％）等のシリコーン樹脂等も便用することがで
きる。

本発明において使用されるオルガノシラン又はオルガノ
シロキサン化合物は、上記した群より選ばれたｌ種もし
くは２種以上のものか便用される。

かかる化合物の配合量は、エポキシ樹脂に対し、０．０
１−１０重量％であることが好ましい。

本発明の（ｃ）成分として配合される有機基を有するア
ルミニウム化合物は、本発明組成物における硬化触媒の
他の一組成分を溝成するものである。

かかるアルミニウム化合物は、アルミニウムに、例えば
、アルキル基、ハロアルキル基、アリール基、アシル基
、アルコキシル基、アリールオキシ基、アシロキシ基等
の有機基が結合したもの、或いはβ−ジカルボニル結合
を有する化合物が配位したもの等である。これらの化合
物の中で、メトキシ基、エトキシ基、イノプロポキシ基
　　　　１等のアルコキシ基が結合したアルコキシアル
ミニウム化合物；フェノキシ基、ｐ−メチルフェノキシ
基等のアリールオキシ基が結合したアリールオキジアル
ミニウム化合物；アセトキシ基、プロピオニルオキシ基
、インプロビオニルオキシ基、ブタノイルオキシ基、ス
テアロイルオキシ基等のアシロキシ基が結合したアシロ
キシアルミニウム化合物；又はアセチルアセトン、トリ
フルオロアセチルアセトン、ペンタフルオロアセチルア
セトン、エチルアセトアセテート、サリチルアルデヒド
、ジエチルマロネート等のそれぞれの化合物を配位子と
して有するアルミニウムキレート化合物等を使用するこ
とが好ましい。これらとしては、例えば、トリメトキシ
アルミニウム、トリメトキシアルミニウム、トリイソプ
ロポキシアルミニウム、トリフエノキ、シアルミニウム
、トリパラメチルフェノキシアルミニウム、イソプロポ
キシソエトキシアルミニウム、トリプトキシアルミニウ
ム、トリアセトキシアルミニウム、アルミニウムトリス
テアレート、アルミニウムトリブチレート、アルミニウ
ムトリプロピオネート、アルミニクムイソプロピオネー
ト、トリスアセチルアセトナトアルミニウム、トリスト
リフルオロアセチルアセトナトアルミニウム、トリスペ
ンタフルオロアヒチルアセトナトアルミニウム、アルミ
ニウムトリスエチルアセトアセテート、アルミニウムト
リスサリテルアルデヒド、アルミニウムトリスジエチル
マロネート、アルミニウムトリスプロピルアセトアセテ
ート、アルミニウムトリスブチルアセトアセテート、ト
リスジピバロイルメタナトアルミニウム、ジアセチルア
セトナトジビパロイルメタナトアルミニクム等が挙けら
れ、上記した有機アルミニウム化合物の群より選ばれた
１種もしくは２種以上のものが使用される。

かかる有機基を有するアルミニウム化合物の配合量は、
工ポキシ樹脂に対し、０．００１〜５重量％であること
が好ましい。

本発明の（ｄ）成分として使用されるアルコール化合物
及び／又はβ−ジケトン化合物は、本発明組成物の貯蔵
安定性を改良するために配合されるものである。

本発明において使用されるアルコール化合物は、１分子
中に少なくとも１個のアルコール性又祉フェノール性水
酸基を有するものであれば、いかなるものでも使用可能
でおる。これらの中で、アルコール性水酸基を有するも
のとしては、例えば。

メチルアルコール、エチルアルコール、ｎ−プロピルア
ルコール、イノプロピルアルコール、ｎ−ブチルアルコ
ール、ｉｓｏ−ブチルアルコール、ｔ−ブチルアルコー
ル等の脂肪族飽和アルコール；アリルアルコール、クロ
チルアルコール、プロパギルアルコール等の脂肪族不飽
和アルコール；シクロペンタノール、シクロヘキサノー
ル等の脂環式アルコール；ベンジルアルコール、シンナ
ミルアルコール等の芳香族アルコール；フルフリルアル
コール等の複素環式アルコール；エチレングリコール、
プロピレングリコール、グリセリン等の多価アルコール
等が挙けられる。又、ポリビニルアルコール等の、水酸
基を有する重合体であってもよく、更に、フェノール、
クレゾール等のフェノール性水酸基を有するものであっ
てもよい。

本発明において使用されるβ−ジカルボニル化合物は、
分子中にβ−ジカルボニル結合を含むものであればいか
なるものでも使用可能であし、β−ケトエステル化合物
であってもよい。これらの化合物としては、例えば、ア
セチルアセトン、トリフルオロアセチルアセトン、ペン
タフルオロアセチルアセトン、ＣＦ３ＣＯＣＨ２ＣＯＣ
Ｆｓ、ＣＦ３ＣＯＣＨ２ＣＯＣ（ＣＨ３）３、（ＣＨ３
）３ＣＣＯＣＨ２ＣＯＣ（ＣＨ３）３、（ＣＨ２）２Ｃ
ＨＣＯＣＨ２ＣＯＣＨ（ＣＨ３）２、メチルアセトアセ
テー ト、エチルアセトアセテート、プロピルアセトアセテー
ト、ブチルアセトアセテート、 ＣＨ３ＣＯＣＨ（ＣＨ３）ＣＯＯＣＨ３）、等が挙げら
れる。

本発明のアルコール化合物及び／又はβ−ジカルボニル
化合物は、上記した群よシ遇ばれた１種もしくは２種以
上のものが使用される。

かかるアルコール化合物及び／又轄β−ジカルボニル化
合物の配合量は、エポキシ樹脂に対し、０．１〜１０重
量％であることが好ましく、更に好ましくは１〜５重量
％である。

本発明のエポキシ樹脂系組成物は、以上詳述した各成分
を所定量配合し混合することにより調製される。但し、
使用に際して、本発明の触媒成分である（ｂ）成分のオ
ルガノシランもしくはオルガノシロキサン化合物と、（
ｃ）成分の有機アルミニウム化合物を別々に同一反応系
に添加することも、実質的に本発明の実施態様に包含さ
れることは言うまでもない。いずれにせよ、最終的な組
成物の形態で、有機アルミニウム化合物１モル当り、シ
ラノール性水酸基または加水分解性の基がｌ当量以上、
好ましくは１〜５当量となるように配合され、アルコー
ル化合物及び／又はβ−ジカルボニル化合物がエポキシ
樹脂に対し、０．１〜１０重量％配合されたものであれ
ばよい。

尚、本発明に係るエポキシ樹脂糸組成物は、上記エポキ
シ樹脂−オルガノシランもしくはメルガノシロキサン化
合物−有機基を有するアルミニウム化合物−アルコール
化合物及び／又はβ−ジカルボニル化合物系のみから成
るものであるが、更に、無機質充填剤尋を適宜添加配合
したものであっても何ら差し支えはない。

〔尭明の効果」 本発明に係る工ポキシ樹脂系組成物は、貯蔵安定性が極
めて良好であシ、且つ、例えば、１３０℃程度の温度で
は速やかに反応し硬化するために、作業上取扱い易いと
云う利点を有する。又、エポキシ樹脂の種類及び組成比
の選択等により、所謂、無溶剤型として、注型、含浸、
成形相等に適するばかりでなく、ジオキサン、テトラヒ
ドロフラン勢の低沸点溶媒にも容易に溶解するために、
ガラスクロス中紙勢への含浸塗着も容易であり、積層板
形成用材料としての用途を有する。しかも、硬化樹脂は
優れた耐熱性、機械的特性及び電気的特性を維持発揮す
る。

以下において実施例を掲け、本発明を更に詳しく説明す
る。

実施例１〜９ エポキシ樹脂として、エピコート８２８（ビスフェノー
ルＡ型エポキシ樹脂、シエル化学（株）製）、エピコー
ト１００１（同前）、エピコート１５２（フェノールノ
ボラック型エポキシ機脂、シエル化学■製）、エピコー
ト１５４（同前）及びＥＲＬ４２２１（脂環式エポキシ
樹脂、ＵＣＣ製）を使用し、オルガノシランもしくはオ
ルガノシロキサン化合物として、ＳＨ−６０１８（８ｉ
ＯＨ含有、トーレシリコーン■製）、ジフェニルジメト
キシシラン及びトリフェニルメトキシシランを使用し、
有機基を有するアルミニウム化合物として、トリスアセ
チルアセトナドアルミニウム（Ａｌ（ａｃａｃ）２　）
、トリスエチルアセトアセタトアルミニクム（Ａｌ（Ｅ
ｔａａ）３　）及びトリスサリチルアルデヒダトアルミ
ニウム（Ａｌ（ＳＡ）３）を使用し、そして、アルコー
ル化合物として、メチルアルコール、エチルアルコール
及びイソプロピルアルコールを使用して、第１表に示す
ような配合（いずれも重量部）で９種類の工ポキシ樹脂
系組成物を混合し調製した。

かかる９種類のエポキシ樹脂系組成物について。

それぞれ、その４０℃における貯蔵安定性（粘度が１０
倍になるまでの日数）を調べ、並びに１８０℃において
１０時間保持して組成物を硬化せしめて得た樹脂硬化物
について、そのｔａｎδ埴を１８０℃において測定し友
。その結果を第１表に同時に示す。

実施例１Ｏ〜１８ 実施例ｌ〜９において、アルコール化合物の代わりにβ
−ジカルボニル化合物として、アセチルアセトン（ＣＨ
３ＣＯＣＨ３ＣＯＣＨ３）、エチルアセトアセテ−ト（
ＣＨ３ＣＯＣＨＣＯＯＨ３）及びトリフルオロアセチル
アセトン（ＣＦ２ＣＯＣＨ２ＣＯＣＨ３）を使用した他
はすべて同様の化合物を便用して、第２表に示すような
配合（いずれも重量部）で９樵類のエポキシ樹脂系組成
物を調製した。

これら９種類の工Ｉキシ樹脂系組成物について、それぞ
れ、実施例１〜９のものと同様の方法で、４０℃におけ
る貯蔵安定性及びその硬化物の１８０℃におけるｔａｎ
δ値について調べた。その結果を同時に第２表に示す。

比較例１〜５ 実施例において、アルコール化合物又はβ−ジカルボニ
ル化合物を便用しなかった他は、すべて同様の化合物を
使用して、５柚類のエポキシ樹脂糸組成物な第３表に示
すような配合（いずれも重量部）で、調製した。

これら５種類のエポキシ樹脂系組成物について、実施例
と同様の方法で、それぞれ、４０℃における貯蔵安定性
及びその硬化物の１８０℃におけるｔａｎδ値について
調ベた。その結果上同時に第３表に示す。

実施例１９〜２０ 第４表に示す配合（重量部）のエポキシ樹脂糸組成物を
２種類調製した。

メチルエチルケトンを添加した樹脂溶液は、室温におい
て６ケ月保存した後も、粘度が２倍にしか増粘しないも
のであった。尚、比較のために、メテルアルール又はア
セチルア七トンを添加しない他はすべて同様の組成の樹
脂溶液も同時に作製し、室温において６ケ月保存後の粘
度を調べたところ、初期粘度の５倍以上であった。

上記実施１９及び２０の樹脂静液を、それぞれ、厚さ０
．１３ｍ、幅１９ｍ．長さ１０ｍ（縦幅４０本／１９ｍ
．横幅３８本／２５ｍ）のガラステープに含浸塗着させ
丸。次いで、これらのガラステープを、上部１０５℃、
中央部１４０℃、下部１００℃Ｋ設定した長さ１ｍの縦
型炉内を１．５ｍ／ｍの適温で通過せしめ、乾燥処理を
施して樹脂被着量３２％のＢ−ステージテープを作製し
た、これらのＢ−ステージテープは、工ポキシ樹脂含浸
塗着ＯＢ−ステージテープと同様Ｋｊ取扱い易く、巻層
後、１８０℃で１０時間加熱したところ、残泡Ｏみられ
ない緻密な絶縁組織を構成していることが確認された。

上記それぞれのＢ−ステージテープの絶縁組織について
、その電気的特惟について、２００℃における体積抵抗
率、誘電率及び誘電正接を測定した、その結果を第５表
に示す。

上記実施例から明らかなように、本発明に係るエポキシ
樹脂系組成物は、優れた貯鼠安定性を有すると共に、含
浸、注型用に適する他、低沸点で極性が比較的小さい有
機溶媒にも可溶であるために、積層板類、成形材料類、
プリプレグ、バインドテープ、楔類、軸受材料等電気機
器の絶縁用素材として好適なものである。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 （ａ）１分子中に少なくとも１個のエボキシ基を有する
   エポキシ樹脂、 （ｂ）１分子中に少なくとも１個のケイ素原子に直接結
   合した水酸基又は加水分解性の基を有するオルガノシラ
   ンもしくはオルガノシロキサン化合物の少なくとも１種
   、 （ｃ）有機基を有するアルミニウム化合物及び （２）アルコール化合物及び／又はβ−ジカルボニル化
   合物の少なくとも１種 から成ることを特徴とするエポキシ樹脂系組成物。