JPH11354840A - GaN系量子ドット構造の製造方法およびその用途 - Google Patents
GaN系量子ドット構造の製造方法およびその用途Info
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- JPH11354840A JPH11354840A JP15584198A JP15584198A JPH11354840A JP H11354840 A JPH11354840 A JP H11354840A JP 15584198 A JP15584198 A JP 15584198A JP 15584198 A JP15584198 A JP 15584198A JP H11354840 A JPH11354840 A JP H11354840A
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Abstract
比べて、より工程の簡略化された新たなGaN系量子ド
ット構造の製造方法を提供し、さらにこれを半導体発光
素子の製造方法に応用すること。 【解決手段】 GaN系材料からなるベース層Bの上面
(ベース面)の表面状態をアンチサーファクタントSに
よって変化させ、3元以上の組成を有しかつ特定の格子
整合性を有するGaN系材料を、気相成長法にて原料ガ
スaとしてベース面に供給する。これだけで、供給した
GaN系材料とは異なる組成比のGaN系材料からな
り、ベース面上に分散する量子ドットdと、供給したG
aN系材料と同じ組成比のGaN系材料からなり量子ド
ットdを埋め込んでベース面上に成長するキャップ層C
とが形成され、GaN系量子ドット構造が得られる。
Description
なる量子ドット構造の製造方法と、その用途に関するも
のである。
ダイオード(LED)が実現されたのを機会に研究が活
発に行われており、半導体レーザの室温連続発振の報告
も聞かれる様になっている。
の短い波長の発光が得られ、しかも高い発光効率が得ら
れるものとして、発光層(活性層)にInGaNの量子
井戸層を用いたものがある。InGaNを用いて量子井
戸層を形成する場合、その熱力学的な不安定性から、層
全体にわたって均一な組成比にはならず、層中で局所的
にIn組成比の異なった部分が発生する。この部分は量
子ドットに似た性質をもつ。InGaNの量子井戸層を
発光層として用いた発光素子では、この量子ドット的な
部位が、層の厚み方向のみならず3次元的な方向につい
て励起子を閉じ込める作用を示し、この部分でキャリア
の再結合発光が起きると言われており、これがInGa
N量子井戸層が高い発光効率で発光し得る要因の1つと
されている。
部位は、InGaN自体の性質によってInGaN層中
に存在するものである。他方、GaAs系の材料では、
ドット材料と基板材料との格子不整合を利用した量子ド
ットの形成が知られている。これらに対して、近年、G
aN系材料からなる結晶層をベース層として、その表面
(ベース面)に特殊な表面処理を施し、特定の気相成長
法を用いることによって、該ベース面上にこれと格子整
合性の良好なGaN系半導体を量子ドットとして突起状
に結晶成長させ得ることが明らかとなった(Appl.Phys.
Lett.69(1996)4096 )。このGaN系量子ドットの形成
のメカニズムは、前記InGaNや、GaAs系におけ
る量子ドットの形成とは全く異なるものである。
ットは、ベース面上の残りの領域を出発面とする結晶成
長によって、別のGaN系材料からなる層(キャップ
層)が該量子ドットを埋め込むまで形成され、GaN系
量子ドット構造とされる。従って、このようなGaN系
量子ドット構造の形成においては、ベース面の表面処理
を施した後、先ず、量子ドットを形成するために量子ド
ット専用の材料を供給し、次に、材料を切り換えて、キ
ャップ層専用の材料を供給するという、2段階の供給を
行なっていた。
N系量子ドット構造の製造方法に比べて、より工程の簡
略化された新たなGaN系量子ドット構造の製造方法を
提供し、さらにこれを半導体発光素子の製造方法に応用
することである。
子ドット構造の製造方法は、以下の特徴を有するもので
ある。 (1)GaN系材料からなる結晶層をベース層とし、該
ベース層の上面をベース面として、該ベース面の表面状
態をアンチサーファクタントによって変化させ、3元以
上の組成を有しかつ下記(i)の格子整合性を有するG
aN系材料(A)を、気相成長法にてベース面に供給す
ることによって、供給したGaN系材料(A)とは異な
る組成比のGaN系材料からなり、ベース面上に分散す
る量子ドットと、供給したGaN系材料(A)と同じ組
成比のGaN系材料からなり、前記量子ドットを埋め込
んでベース面上に成長する結晶層とを、形成する工程を
有することを特徴とするGaN系量子ドット構造の製造
方法。
整合性とは、次に示す格子整合性をいう。 (i)ベース面の表面状態を変化させるような表面処理
を施すことなく、該ベース面上にGaN系材料(A)を
直接的に結晶成長させたとき、該ベース面上に膜状に結
晶成長し得るような、ベース層のGaN系材料に対する
格子整合性。
面上に成長する結晶層を、新たにベース層とする繰り返
しの態様にて、量子ドットとこれを埋め込む結晶層との
形成を繰り返し、それによって最初のベース面上に、量
子ドットとこれを埋め込む結晶層との組を1段としてこ
れを2段以上積層し、多重の量子ドット構造とするもの
である上記(1)記載のGaN系量子ドット構造の製造
方法。
が、該量子ドット形成のベース面となるベース層の材料
および該量子ドットを埋め込む結晶層の材料の各々のバ
ンドギャップよりも小さくなるように、ベース層の材料
と供給するGaN系材料(A)とを選択するものである
上記(1)または(2)記載のGaN系量子ドット構造
の製造方法。
N系材料(A)をAlGaNとして、そのAlGaNよ
りもAl成分の減少した組成比の材料からなる量子ドッ
トを形成するものである上記(1)記載のGaN系量子
ドット構造の製造方法。
造の製造方法の用途は、上記(1)〜(4)のいずれか
に記載の製造方法によって得られるGaN系量子ドット
構造を、発光に係る部分として形成することを特徴とす
るGaN系半導体発光素子の製造方法である。
aN系材料を「ベース材料」、量子ドットを埋め込んで
ベース面上に成長する結晶層を「キャップ層」、量子ド
ットおよびキャップ層を形成すべくベース面に供給する
GaN系材料(A)を「キャップ材料」、キャップ材料
の供給によって組成が変化し形成される量子ドットのG
aN系材料を「ドット材料」と、各々の呼称を設け併用
して説明する。また、GaN系量子ドット構造(以下、
単に「量子ドット構造」ともいう)とは、GaN系材料
からなる量子ドットが、そのドット材料とは異なる組成
比のGaN系材料にて包含された構造をいう。なかで
も、量子ドットが、バンドギャップのより大きい材料に
て包含された構造は、発光素子に有用である。
されたベース面上にGaN系材料を供給すると量子ドッ
トが形成されるが、本発明者等は、供給するGaN系材
料を3元以上の組成とすると、量子ドット成長の一定の
段階を境に、成長の態様と組成が変動するということを
新たなる知見として得た。本発明者等は、この知見を積
極的に利用し、キャップ材料だけを供給し続けることに
よって、先ず、そのキャップ材料に含まれる元素の範囲
内で、該キャップ材料とは異なる組成にて量子ドットを
成長させ、その組成比の自らの変動によって、本来意図
した組成のキャップ層を成長させ、量子ドット構造を得
ることを可能とした。
に、気相成長法にて原料ガスを供給するとは、該GaN
系材料が形成されるような元素の比にて、原料ガスを気
相成長法の条件下でベース面上に供給することである。
例えば、GaN系材料としてAlGaNを結晶成長させ
るには、Al原料としてトリメチルアルミニウム(TM
A)、Ga原料としてトリメチルガリウム(TMG)、
N原料としてアンモニアを供給する等である。
第1段階とし、キャップ層の成長を第2段階として、供
給原料や成長条件などを2段階に切り換えていたが、本
発明の製造方法では、供給原料や成長条件の変更・切り
替えを一切行わず、最初からキャップ層を成長させるた
めの原料を供給し続けるだけで、それとは異なる組成比
の量子ドットを成長させ、さらに供給したとおりの組成
比のキャップ層を成長させるのである。
上記(i)の関係にある。即ち、ベース面の表面状態を
何ら変化させることなく従来通りの結晶成長法・成長条
件にてベース面上にキャップ材料を成長させた場合に
は、キャップ材料は、従来知られているとおり、膜とし
てベース面上を全面覆う結晶層として成長する材料であ
る。即ち、ベース材料とキャップ材料とは、共にGaN
系材料であって少なくともその程度に格子整合している
ということである。
な格子整合の関係にある状態において、キャップ材料を
構成する原料が供給されたとき、ベース面上に成長する
結晶の態様が量子ドットとなるためには、ベース面にア
ンチサーファクタント(ベース面であるGaN系結晶層
表面の表面状態を変化させる物質)を作用させる。アン
チサーファクタントの作用によるGaN系結晶層表面の
表面状態の変化については、詳しくは解明されていない
が、表面自由エネルギーが小さくなる変化であると考え
られる。ベース面の表面状態をこのように変化させるこ
とによって、キャップ材料を構成する原料の中から、キ
ャップ材料とは異なる組成比のGaN系材料が、ベース
面上に量子ドットとして結晶成長し、一定の大きさまで
成長した段階で組成比と成長の態様が変動し、量子ドッ
トを埋め込むキャップ層へと変化する。
GaN系量子ドット構造が形成される様子を示す断面図
である。GaN系材料からなる結晶層をベース層Bと
し、該ベース層の上面をベース面とする。ベース層B
は、気相成長装置の槽内に配置されており、ベース面上
にGaN系材料が結晶成長可能な環境となっている。こ
の状態から、先ず図1(a)に示すように、槽内にアン
チサーファクタントSを供給し、ベース面と接触させて
その表面状態を変化させる。次に、3元以上の組成を有
するGaN系材料(キャップ材料)に対応する原料を含
有するガスaをベース面に供給する。キャップ材料は、
ベース材料に対して上記(i)の格子整合性を有するも
のとする。
図1(b)に示すように、ベース面上に分散する量子ド
ットdが成長し、さらに、該量子ドットdを埋め込んで
キャップ層Cが成長する。このとき、量子ドットdを構
成する物質の組成比は、供給した原料によって本来成長
すべき結晶の組成比とは異なるものとなり、キャップ層
Cを構成する物質の組成比は、供給した原料によって本
来成長すべき結晶そのものとなる。
GaY AlZ N(0≦X≦1、0≦Y≦1、0≦Z≦
1、X+Y+Z=1)で表される III族窒化物半導体で
ある。
物半導体であればよいが、量子ドット構造を発光素子の
発光部分として用いるならば、ベース層の材料は、量子
ドットの材料よりもバンドギャップの大きいものが好ま
しい。
記式で表される窒化物半導体のうち、必ず3元または4
元の窒化物半導体とする。2元の材料をキャップ材料と
して供給したのでは、実質的に有効な組成比の変動がな
く、キャップ材料と組成比の異なる量子ドットが形成さ
れないからである。
料を供給し、そこからどのような組成の量子ドットを成
長させるかは限定されず、目的に応じて3元以上のGa
N系材料をキャップ材料に選択すればよい。発光素子の
発光部として有用な材料の一例としては、AlGaNが
挙げられる。AlGaNをキャップ材料として供給する
ことによって、そのAlGaNよりもAl成分の減少し
た組成比の材料からなる量子ドット(即ち、キャップ層
よりもバンドギャップの小さい量子ドット)を成長さ
せ、供給したとおりのAlGaNをキャップ層とするこ
とができる。
記作用の説明で述べたように、ベース面にその表面状態
を変化させる物質(アンチサーファクタント)を作用さ
せる。ベース面にアンチサーファクタントを作用させる
には、ベース面とアンチサーファクタントとを接触させ
ればよい。接触の方法は限定されないが、例えば、MO
CVD法によって、AlGaN結晶層上面をベース面と
する場合であれば、MOCVD装置内でAlGaN結晶
層が成長した後、該装置内にガス状のアンチサーファク
タントを供給すればよい。その後、キャップ材料を供給
し、量子ドット構造を形成する。
給するには、例えば、テトラエチルシランをアンチサー
ファクタントとするのであれば、その溶液にH2 ガスを
バブリングさせることにより、H2 ガスをキャリアガス
として供給する方法が挙げられる。
物質は、上記(i)の格子整合性を有するGaN系材料
がドット状に成長する程度にベース面の表面状態を変化
させる物質であればよく、ベース材料と供給するキャッ
プ材料との組合せによって適当なものが選択でき、限定
されない。例えば、AlGaN結晶層をベース層とし
て、該ベース面上にAlGaNの原料を供給し量子ドッ
トを形成させる場合、アンチサーファクタントとして
は、テトラエチルシランが挙げられる。その他、SiH
4 、Si2 H6 、またはこれらの混合ガス、Cp2 Mg
(ビスシクロペンタジエニルマグネシウム)等が挙げら
れる。
ときの原料供給法を含む結晶成長方法は、気相成長法に
従えばよく、特にMOCVD、MBEなどが好ましい方
法として挙げられる。
子ドットの分散の度合いは、アンチサーファクタントの
供給量、量子ドットの成長温度、ベース材料の組成をパ
ラメータとして変化させることによって制御することが
できる。
方法であるが、これを繰り返すことによって、多重の量
子ドット構造を容易に形成することができる。即ち、図
2に5段の例を挙げて示すように、先ず、ベース層Bの
上面に対するキャップ材料の供給によって量子ドットd
1とキャップ層B1とを形成し量子ドット構造となった
状態で、この量子ドットとキャップ層との組を1段とし
て数える。そのキャップ層B1の上面を新たにベース面
として、再びキャップ材料を供給し、量子ドットd2と
キャップ層B2との組を成長させるという繰り返しの態
様にて、最初のベース層B上に、量子ドットとキャップ
層との組を(d1、B1)〜(d5、B5)として、5
段まで積層し、多重量子ドット構造とするのである。
子ドットのバンドギャップは、そのベース層の材料のバ
ンドギャップよりも小さくなるように、供給するキャッ
プ材料を選択すればよい。多重量子ドット構造におい
て、各段の量子ドットとその周囲の材料とのバンドギャ
ップの関係がこの条件を満足するのであれば、各段のキ
ャップ材料同士は、互いに異なるバンドギャップでもよ
い。
は、図3に示すように、半導体発光素子における発光現
象に係る部分として好ましく利用することができる。そ
の発光現象が、電子またはホールの注入によって量子ド
ット中において電子とホールとが再結合し発光する現象
である場合、ベース材料、キャップ材料のバンドギャッ
プよりも、量子ドットを構成する材料のバンドギャップ
を小さくすることが必要となる。このような関係を満た
す好ましいキャップ材料としては、上記したようにAl
GaNが挙げられる。また、その場合、量子ドットとの
大きなバンドギャップの差を得るため、ベース材料もA
lGaNとするのが好ましい。
用いたGaN系発光素子の製造例を図3に示す。同図で
は、説明のために簡単な構造のLEDを例として示して
いる。同図に示すように、結晶基板1上に、GaN系材
料からなる結晶層を順次成長させて積み重ね、上記説明
によって形成される量子ドット構造3を含む積層体Sを
形成し、これにp型側の電極6とn型側の電極7を設け
て構成する。層2はn型コンタクト層、層4はベース層
B(n型クラッド層)と対をなすp型クラッド層、層5
はp型コンタクト層であり、いずれもGaN系材料から
なる。
上下位置関係は、伝導型を形成するための加工上の理由
から、結晶基板側をn型とし上層側をp型とする一般的
なものとなっている。また、同図の例では、結晶基板に
絶縁体(サファイア結晶基板)を用いており、層2の上
面を露出させ、その面に電極7を設けるという電極の配
置となっている。しかし、p/n型の上下が逆の態様
や、結晶基板が導電性を有する場合の電極配置なども自
由に選択してよい。
Bとキャップ層Cの伝導型は、同じであっても、互いに
異なるものであってもよく、発光素子における発光部分
としてどのように用いるかによって選択すればよい。図
3の例では、量子ドット構造3は、第1伝導型(図では
n型)のベース層B(n型クラッド層として機能する)
と、多数の量子ドットd(アンドープ)と、キャップ層
C(アンドープ)とからなり、その上にさらにp型クラ
ッド層4が形成されている。また、図3のベース層Bを
アンドープとし、その下側にn型のクラッド層を別途設
けた構造としてもよい。
料およびキャップ材料の各々のバンドギャップの大きさ
は、ともにドット材料のバンドギャップの大きさよりも
大きいものとする。これは、発光部である量子ドットに
電子およびホールを効率よく注入するためである。
のであればよく、例えば、従来からGaN系結晶を成長
させる際に汎用されている、サファイア、水晶、SiC
等が挙げられる。なかでも、サファイアのC面、A面、
6H−SiC基板、特にC面サファイア基板が好まし
い。またこれら材料の表面に、GaN系結晶との格子定
数や熱膨張係数の違いを緩和するためのZnO、MgO
やAlN等のバッファー層を設けたものであっても良
く、さらにはGaN系結晶の薄膜を表層に有するもので
もよい。図3の例では、基礎となるサファイア結晶基板
1a上に、格子整合性を改善するためのバッファー層1
bが形成されたものを結晶基板1として用いている。
の製造方法を用いながら、図3に示す構造のLEDを実
際に製作した。本実施例では、量子ドット構造部分にお
けるベース材料をAlGaNとし、キャップ材料として
AlGaNを原料供給することによって、AlGaNベ
ース層Bと、量子ドットdと、AlGaNキャップ層C
とからなる量子ドット構造3を、発光素子中に形成した
例である。量子ドット構造3は、ベース層(n型クラッ
ド層)BをAl0.15Ga0.85Nとし、キャップ層Cをア
ンドープのAl0.1 Ga0.9 Nとした。このとき、形成
された量子ドットの組成を調べたところ、Alは検出限
界以下であり、実質的にGaNとして扱える組成であっ
た。また、p型クラッド層4の材料は、Al0.15Ga
0.85Nとした。
1aとしてはサファイアC面基板を用いた。まずこのサ
ファイア基板1aをMOCVD装置内に配置し、水素雰
囲気下で1200℃まで昇温し、サーマルエッチングを
行った。その後温度を500℃まで下げAl原料として
TMA、N原料としてアンモニアを流し、AlN低温バ
ッファー層1bを30nm成長させ、結晶基板1を得
た。
1000℃に昇温し、Ga原料としてTMG、N原料と
してアンモニア、ドーパント原料としてシランを流し、
n型GaNコンタクト層2を3μm成長させた。
A、TMG、アンモニア、ドーパント原料としてシラン
を供給し、n型Al0.15Ga0.85Nからなるベース層B
を0.5μm成長させた。ベース層Bは、n型クラッド
層としての機能を果たす層である。
とし、H2 ガスをキャリアとしてテトラエチルシランを
供給し、ベース面に10秒間接触させた。
長温度を1100℃とし、TMA、TMG、アンモニア
を供給したところ、先ずベース面上には量子ドットdが
成長し、さらにこれを内部に埋め込むように、AlGa
Nキャップ層Cが成長した。上記したように、量子ドッ
トを構成する材料は実質的にGaNと言えるものであっ
た。キャップ層Cの層厚は20nmとした。
100℃とし、TMA、TMG、アンモニア、ドーパン
ト原料としてビスシクロペンタジエニルマグネシウム
(Cp2 Mg)を供給し、p型Al 0.15Ga0.85Nから
なるクラッド層4を0.5μm成長させた。
1000℃とし、TMG、アンモニア、およびドーパン
ト原料としてCp2 Mgを供給し、p型GaNコンタク
ト層5を1μm成長させた。
し、窒素雰囲気、800℃で20分間アニール処理を行
った。最後に、p型コンタクト層5の上にp型電極6を
形成し、また、ドライエッチングにより積層体の上面か
らp型層と量子ドット構造の一部をエッチング除去し、
n型コンタクト層2の上面を露出させ、n型電極7を形
成し、LEDとした。
ントし、20mAでの光度の測定を行ったところ、50
mcdであり、優れた発光特性を有する発光素子である
ことがわかった。
て、より原料供給の工程を簡略化してGaN系量子ドッ
ト構造を製造できるようになり、GaN系半導体発光素
子の製造にも、発光部分の製造方法として好ましく取り
入れることができるようになった。
構造が形成される様子を示す断面図である。同図では、
他の層と区別するために、ベース層にハッチングを施し
ている。また、図中の量子ドットは、存在を示すための
模式的な表現であって、現実の量子ドットの形状とは無
関係である。
られるGaN系の多重量子ドット構造の一例を示す断面
図である。同図では、断面を示すハッチングを省略して
いる。
一例を示す断面図である。同図では、説明のために、各
層の厚み、量子ドット・電極の寸法などを誇張して示し
ており、実際の比率とは異なる。また、他の層と区別す
るために、電極、ベース層、キャップ層にハッチングを
施している。
Claims (5)
- 【請求項1】 GaN系材料からなる結晶層をベース層
とし、該ベース層の上面をベース面として、該ベース面
の表面状態をアンチサーファクタントによって変化さ
せ、3元以上の組成を有しかつ下記(i)の格子整合性
を有するGaN系材料(A)を、気相成長法にてベース
面に供給することによって、 供給したGaN系材料(A)とは異なる組成比のGaN
系材料からなり、ベース面上に分散する量子ドットと、 供給したGaN系材料(A)と同じ組成比のGaN系材
料からなり、前記量子ドットを埋め込んでベース面上に
成長する結晶層とを、形成する工程を有することを特徴
とするGaN系量子ドット構造の製造方法。 (i)ベース面の表面状態を変化させるような表面処理
を施すことなく、該ベース面上にGaN系材料(A)を
直接的に結晶成長させたとき、該ベース面上に膜状に結
晶成長し得るような、ベース層のGaN系材料に対する
格子整合性。 - 【請求項2】 上記量子ドットを埋め込んでベース面上
に成長する結晶層を新たにベース層とする繰り返しの態
様にて、量子ドットとこれを埋め込む結晶層との形成を
繰り返し、それによって最初のベース面上に、量子ドッ
トとこれを埋め込む結晶層との組を1段としてこれを2
段以上積層し、多重の量子ドット構造とするものである
請求項1記載のGaN系量子ドット構造の製造方法。 - 【請求項3】 量子ドットの材料のバンドギャップが、
該量子ドット形成のベース面となるベース層の材料およ
び該量子ドットを埋め込む結晶層の材料の各々のバンド
ギャップよりも小さくなるように、ベース層の材料と供
給するGaN系材料(A)とを選択するものである請求
項1または2記載のGaN系量子ドット構造の製造方
法。 - 【請求項4】 ベース層の材料および供給するGaN系
材料(A)をAlGaNとして、そのAlGaNよりも
Al成分の減少した組成比の材料からなる量子ドットを
形成するものである請求項1記載のGaN系量子ドット
構造の製造方法。 - 【請求項5】 請求項1〜4のいずれかに記載の製造方
法を用い、該製造方法によって得られるGaN系量子ド
ット構造を、発光に係る部分として形成することを特徴
とするGaN系半導体発光素子の製造方法。
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JP15584198A JP3667995B2 (ja) | 1998-06-04 | 1998-06-04 | GaN系量子ドット構造の製造方法およびその用途 |
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