JPH11149920A - Nickel electrode for alkali secondary battery and alkali secondary battery - Google Patents
Nickel electrode for alkali secondary battery and alkali secondary batteryInfo
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- JPH11149920A JPH11149920A JP9329685A JP32968597A JPH11149920A JP H11149920 A JPH11149920 A JP H11149920A JP 9329685 A JP9329685 A JP 9329685A JP 32968597 A JP32968597 A JP 32968597A JP H11149920 A JPH11149920 A JP H11149920A
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Abstract
Description
【０００１】[0001]
【発明が属する技術分野】本発明は、ニッケル−水素電
池、ニッケル−カドミウム電池用ニッケル極、およびこ
のような電極を組み込んだニッケル系アルカリ二次電池
に関し、さらに詳しくは、充放電サイクル寿命特性の低
下を抑制することができるニッケル電極およびこのよう
な電極を組み込んだニッケル系アルカリ二次電池に関す
る。BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention The present invention relates to a nickel-hydrogen battery, a nickel electrode for a nickel-cadmium battery, and a nickel-based alkaline secondary battery incorporating such an electrode. The present invention relates to a nickel electrode capable of suppressing the reduction and a nickel-based alkaline secondary battery incorporating such an electrode.
【０００２】[0002]
【従来の技術】ニッケル系アルカリ二次電池は、正極活
物質として用いられるＮｉ（ＯＨ）2を導電基材に担持
させてなるニッケル極（正極）と、負極として水素吸蔵
合金電極、あるいは、カドミウム電極などを用い、これ
らをセパレータを介してアルカリ電解液中に配置して構
成される。ここで、ニッケル正極は、通常、以下のよう
にして製造される。活物質として、亜鉛、コバルトなど
が固溶している水酸化ニッケルを用い、結着剤としてフ
ッ素樹脂、増粘剤としてＣＭＣなどを混練して充填ペー
ストを作製し、これを三次元発泡体の集電基板に充填
し、乾燥、圧延などを経て製造されている。2. Description of the Related Art A nickel-based alkaline secondary battery has a nickel electrode (positive electrode) in which Ni (OH) 2 used as a positive electrode active material is supported on a conductive base material, and a hydrogen storage alloy electrode or a cadmium electrode as a negative electrode. Electrodes and the like are used, and they are arranged in an alkaline electrolyte through a separator. Here, the nickel positive electrode is usually manufactured as follows. As the active material, nickel hydroxide in which zinc, cobalt, and the like are dissolved is used, and a fluororesin is used as a binder, and CMC is used as a thickener. It is manufactured by filling a current collector substrate, drying, rolling, and the like.
【０００３】電極に用いられる結着剤としては、上記の
もの以外にスチレン−ブタジエンゴム系ポリマー（ＳＢ
Ｒ）、アクリロニトリル−ブタジエンゴム系ポリマー
（ＮＢＲ）、フッ素ゴム系ポリマーなどのゴム系ポリマ
ー、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、四フッ
化エチレン−六フッ化プロピレン共重合体（ＦＥＰ）な
どや、シリコーン系高分子などのシランカップリング剤
などがある。[0003] In addition to the binders described above, styrene-butadiene rubber-based polymers (SB
R), acrylonitrile-butadiene rubber-based polymer (NBR), rubber-based polymer such as fluororubber-based polymer, polytetrafluoroethylene (PTFE), polytetrafluoroethylene-propylene hexafluoride copolymer (FEP), silicone, etc. Silane coupling agents such as series polymers.
【０００４】増粘剤としては、メチルセルロース、ヒド
ロキシエチルセルロース、エチルセルロースのようなセ
ルロース系高分子や、エチレングリコール、ポリエチレ
ングリコール、プロピレングリコールのようなグリコー
ル類や、ポリビニルアルコール、ポリアクリル酸ソーダ
のような合成高分子を挙げることができる。さらに、導
電剤としては、ニッケル、カーボン、カーボニルニッケ
ル粉末などを挙げることができる。Examples of the thickener include cellulosic polymers such as methylcellulose, hydroxyethylcellulose and ethylcellulose; glycols such as ethylene glycol, polyethylene glycol and propylene glycol; and synthetic compounds such as polyvinyl alcohol and sodium polyacrylate. Polymers may be mentioned. Further, examples of the conductive agent include nickel, carbon, and carbonyl nickel powder.
【０００５】これらが配合されている充填物を、前述し
たように電極基板に充填し、乾燥、圧延などを行い、適
当なサイズに切断してニッケル正極を作製するのである
が、打ち抜きプレスや裁断によって得られた極板の端面
または集電部近傍には、例えばポリテトラフルオロエチ
レン（ＰＴＦＥ）分散液のような撥水性樹脂を塗布す
る。これは、極板から充填物が脱落するのを防ぐためで
ある。しかしながら、このようなＰＴＦＥ分散液の塗布
では、活物質の脱落を防止するには不充分であり、長期
の使用に伴う短絡発生を充分に抑制することができな
い。[0005] As described above, the filler containing these components is filled into an electrode substrate, dried, rolled, etc., and cut into a suitable size to produce a nickel positive electrode. A water-repellent resin such as, for example, a polytetrafluoroethylene (PTFE) dispersion is applied to the end surface of the electrode plate obtained in the above or in the vicinity of the current collector. This is to prevent the filler from falling off the electrode plate. However, such application of the PTFE dispersion is insufficient to prevent the active material from falling off, and it is not possible to sufficiently suppress occurrence of a short circuit due to long-term use.
【０００６】[0006]
【発明が解決しようとする課題】本発明は、充放電の繰
り返しにより充填物が脱落しないニッケル極を得て、短
絡の発生がなく、充放電サイクル寿命特性の低下を抑制
することができるニッケル系アルカリ二次電池を提供す
ることにある。DISCLOSURE OF THE INVENTION The present invention provides a nickel-based electrode which can obtain a nickel electrode from which the filler does not fall off due to repetition of charge and discharge, does not cause short-circuit, and can suppress deterioration of the charge-discharge cycle life characteristic. An object of the present invention is to provide an alkaline secondary battery.
【０００７】[0007]
【課題を解決するための手段】本発明は、電極表面に少
なくともＳＢＲを含有する結着剤が塗布されていること
を特徴とするアルカリ二次電池用ニッケル極、およびこ
のようなニッケル極を備えたアルカリ二次電池を提供す
るものである。According to the present invention, there is provided a nickel electrode for an alkaline secondary battery, characterized in that a binder containing at least SBR is applied to an electrode surface, and a nickel electrode for such an alkaline secondary battery. And an alkaline secondary battery.
【０００８】[0008]
【発明の実施の形態】本発明において、電極表面に塗布
される結着剤として使用するＳＢＲとは、スチレン−ブ
タジエン共重合体である。従来、ＳＢＲを充填物内に配
合することは知られているが、本発明は、少なくともＳ
ＢＲを含有した結着剤をニッケル極に塗布することを特
徴とする。すなわち、ニッケル電極表面にＳＢＲを含有
した結着剤を塗布し、充填物の脱落を起こしにくくする
ものである。本発明においては、ニッケル電極表面に結
着剤を塗布することが重要であり、充填物中に配合され
る結着剤は限定されず、また、結着剤が配合されていな
くてもよい。BEST MODE FOR CARRYING OUT THE INVENTION In the present invention, SBR used as a binder applied to an electrode surface is a styrene-butadiene copolymer. Conventionally, it is known to incorporate SBR into a filler, but the present invention provides at least SBR.
It is characterized in that a binder containing BR is applied to a nickel electrode. That is, a binder containing SBR is applied to the surface of the nickel electrode to make it difficult for the filler to fall off. In the present invention, it is important to apply a binder to the surface of the nickel electrode, and the binder to be blended in the filler is not limited, and the binder may not be blended.
【０００９】また、ＳＢＲにフッ素樹脂を加えると、さ
らにサイクル寿命特性の優れたものを得ることができ
る。フッ素樹脂としては、ＰＴＦＥ（ポリテトラフルオ
ロエチレン）、テトラフルオロエチレン−ヘキサフルオ
ロプロピレン共重合体、パーフルオロアルキルビニルエ
ーテル共重合体などのＰＴＦＥ誘導体、三フッ化塩化エ
チレン樹脂、フッ化ビニル樹脂などが挙げられる。Further, when a fluororesin is added to SBR, it is possible to obtain a material having further excellent cycle life characteristics. Examples of the fluororesin include PTFE derivatives such as PTFE (polytetrafluoroethylene), tetrafluoroethylene-hexafluoropropylene copolymer and perfluoroalkylvinyl ether copolymer, ethylene trifluoride chloride resin, and vinyl fluoride resin. Can be
【００１０】ニッケル極表面に塗布されるＳＢＲの量
は、水酸化ニッケルに対し、０．００１〜０．１重量％
が好ましい。０．００１重量％未満では、活物質の結着
効果がなく、活物質の極板からの脱落を防げず、一方、
０．１重量％より濃いとＳＢＲの被膜で電極が覆われる
ため、極板への電解液の浸透性が悪くなる。また、ニッ
ケル極表面に塗布されるフッ素樹脂の量は、水酸化ニッ
ケルに対し、０．０５〜０．５重量％が好ましい。０．
０５重量％未満では、活物質の結着効果が少なく、一
方、０．５重量％より濃いと結着剤の被膜で電極が覆わ
れるため、極板への電解液の浸透性が悪くなる。The amount of SBR applied to the nickel electrode surface is 0.001 to 0.1% by weight based on nickel hydroxide.
Is preferred. If the content is less than 0.001% by weight, there is no binding effect of the active material and the active material cannot be prevented from falling off the electrode plate.
If the concentration is higher than 0.1% by weight, the electrode is covered with the SBR film, so that the permeability of the electrolytic solution to the electrode plate deteriorates. The amount of the fluororesin applied to the nickel electrode surface is preferably 0.05 to 0.5% by weight based on nickel hydroxide. 0.
When the content is less than 05% by weight, the binding effect of the active material is small. On the other hand, when the content is more than 0.5% by weight, the electrode is covered with a film of the binder, so that the permeability of the electrolytic solution to the electrode plate is deteriorated.
【００１１】このような本発明のニッケル極を得るに
は、正極活物質などを含む電極充填物ペーストを発泡ニ
ッケルシートなどの電極基板に充填し、乾燥してニッケ
ル極を作製後、このニッケル極にＳＢＲ分散液、あるい
はさらにフッ素樹脂を加えた分散液を塗布し、乾燥した
後、ロール圧延して所定の厚さに調整し、裁断すればよ
い。塗布は、含浸したり、ブラシにて塗布すればよい。
好ましい塗布量とするためには、例えば含浸する場合、
ＳＢＲ分散液の濃度を０．００５〜０．５重量％とする
ことが好ましい。また、フッ素樹脂分散液の濃度は、
０．１〜１．０重量％とすることが好ましい。In order to obtain the nickel electrode of the present invention, an electrode filler paste containing a positive electrode active material and the like is filled in an electrode substrate such as a foamed nickel sheet and dried to produce a nickel electrode. SBR dispersion liquid or a dispersion liquid further added with a fluororesin is applied thereto, dried, roll-rolled, adjusted to a predetermined thickness, and cut. The application may be performed by impregnation or application using a brush.
In order to obtain a preferable coating amount, for example, when impregnating,
It is preferable that the concentration of the SBR dispersion be 0.005 to 0.5% by weight. The concentration of the fluororesin dispersion is
The content is preferably 0.1 to 1.0% by weight.
【００１２】本発明の二次電池は、正極として以上に述
べたニッケル電極を用いるものであるが、正極以外は従
来の、ニッケル極を正極、水素吸蔵合金もしくはカドミ
ウムを負極として持つアルカリ二次電池と同様である。
すなわち、正極、負極、セパレータ、電解液などから構
成されており、ニッケル極以外は、従来のものと同様の
ものを用いることができる。また、正極に用いられる、
正極活物質、充填物なども従来と同様のものを用いるこ
とができる。The secondary battery of the present invention uses the above-described nickel electrode as a positive electrode. Other than the positive electrode, a conventional alkaline secondary battery having a nickel electrode as a positive electrode and a hydrogen storage alloy or cadmium as a negative electrode is used. Is the same as
That is, it is composed of a positive electrode, a negative electrode, a separator, an electrolytic solution, and the like, and can be the same as the conventional one except for the nickel electrode. Also used for the positive electrode,
As the positive electrode active material, the filler, and the like, the same materials as those in the related art can be used.
【００１３】[0013]
【実施例】以下、実施例を挙げ、本発明をさらに具体的
に説明するが、本発明はこれらにより限定されるもので
はない。なお、実施例および比較例中の部および％は、
特に断らない限り、重量基準である。 実施例１（正極） 基板：厚さ１．１ｍｍの三次元金属多孔体（発泡ニッケ
ル電極基板） 極板：亜鉛が３％、コバルトが０．７５％固溶している
球状水酸化ニッケル粉末１００部、ＣｏＯ粉末８部、Ｃ
ＭＣ（カルボキシメチルセルロース）１％水溶液３７部
を混合してペーストを調製した。 このペーストを、上記の発泡ニッケル電極基板に充填
し、８０℃で１時間乾燥した。これを濃度０．５％のＳ
ＢＲ分散液中に浸漬し、乾燥した後、ロール圧延によ
り、厚さ０．６ｍｍに調整した。この電極原板を所定の
寸法（縦４２ｍｍ×横７２ｍｍ）に裁断して正極板とし
た。EXAMPLES The present invention will now be described more specifically with reference to examples, but the present invention is not limited thereto. The parts and percentages in the examples and comparative examples are:
Unless otherwise specified, weight is based. Example 1 (Positive electrode) Substrate: Three-dimensional porous metal body having a thickness of 1.1 mm (foamed nickel electrode substrate) Electrode plate: spherical nickel hydroxide powder 100 containing 3% zinc and 0.75% cobalt in solid solution Parts, CoO powder 8 parts, C
37 parts of a 1% aqueous solution of MC (carboxymethyl cellulose) was mixed to prepare a paste. This paste was filled in the foamed nickel electrode substrate and dried at 80 ° C. for 1 hour. 0.5% S
After being immersed in a BR dispersion and dried, the thickness was adjusted to 0.6 mm by roll rolling. The electrode plate was cut into a predetermined size (42 mm long × 72 mm wide) to obtain a positive electrode plate.
【００１４】（負極） 基板：直径０．０１５ｍｍの開口が千鳥格子模様をなし
て、複数穿設されている軟鉄製の厚さ０．０６０ｍｍの
パンチングメタルシートを用意し、その表面に厚さ１２
μｍのニッケルメッキを施してなるもの（厚さ０．０６
４ｍｍ）を使用した。なお、このパンチングメタルシー
トの開口率は３８％であった。 極板：アーク溶解法で、組成；ＭｍＮｉ3.3 Ｃｏ1.0 Ｍ
ｎ0.4 Ａｌ0.3 （Ｍｍはミッシュメタル）の水素吸蔵合
金を製造し、これを粉砕して１５０メッシュ（タイラー
篩）以下の合金粉末とした。イオン交換水１００部に対
し、上記合金粉末４００部、ＣＭＣ１部からなる合金ス
ラリーを調製し、上記のパンチングメタルシートに塗着
し、乾燥、ロール圧延を行ない、厚さ０．４２ｍｍに調
整した。この電極原板を所定の寸法（縦４２ｍｍ×横１
０８ｍｍ）に裁断して負極板とした。 (Negative electrode) Substrate: A punched metal sheet of a thickness of 0.060 mm made of soft iron and having a plurality of perforations formed in a houndstooth pattern with openings having a diameter of 0.015 mm is provided on the surface thereof. 12
μm nickel-plated (thickness 0.06
4 mm) was used. The opening ratio of the punched metal sheet was 38%. Electrode plate: composition by arc melting method; MmNi 3.3 Co 1.0 M
A hydrogen storage alloy of n 0.4 Al 0.3 (Mm is a misch metal) was manufactured and pulverized to obtain an alloy powder of 150 mesh (Tyler sieve) or less. An alloy slurry consisting of 400 parts of the above-mentioned alloy powder and 1 part of CMC was prepared with respect to 100 parts of ion-exchanged water, applied to the above-mentioned punched metal sheet, dried and roll-rolled to adjust the thickness to 0.42 mm. This electrode base plate is set to a predetermined size (42 mm in length x 1 in width).
08 mm) to obtain a negative electrode plate.
【００１５】（セパレータ） 材質：親水化処理したポリオレフィン 寸法：長さ１７６ｍｍ、幅４４ｍｍ、厚さ０．１５ｍｍ 目付重量：６６ｇ／ｍ2 （電解液） 組成：ＮａＯＨ；０．６Ｎ、ＬｉＯＨ：１Ｎ、ＫＯＨ：
７Ｎ 液量：１．９６ｃｃ（捲回極板群） 上記負極板と上記正極板とを、上記セパ
レータが介在するように捲回し、渦巻き状の極板群を形
成した。 (Separator) Material: Polyolefin subjected to hydrophilic treatment Dimensions: length 176 mm, width 44 mm, thickness 0.15 mm Weight per unit area: 66 g / m 2 (electrolyte) Composition: NaOH; 0.6 N, LiOH: 1 N KOH:
7N liquid amount: 1.96 cc (wound electrode group) The negative electrode plate and the positive electrode plate were wound with the separator interposed therebetween to form a spiral electrode group.
【００１６】（電池）上記の極板群を、ニッケルメッキ
が施されている鋼製の円筒缶に収納し、これに上記組成
の電解液を注入し、蓋をして定格容量１，２００ｍＡｈ
のＡＡ型ニッケル・水素電池を組み立てた。この電池に
ついて、以下に示す短絡試験、サイクル試験を行った。（短絡試験） 充電、放電、エージングを行い、電池を活
性化させた後、それぞれの電池につき、回路電圧が規格
値以下であるものを抜き出した。この電池を解体し、活
物質の脱落により内部短絡を起こしているものを数え
た。結果を表１に示す。なお、短絡試験のために作製さ
れた電池の個数は、１，０００個である。 (Battery) The above-mentioned electrode group is housed in a nickel-plated steel cylindrical can, an electrolytic solution having the above composition is poured into the cylindrical can, and the battery is covered with a cap having a rated capacity of 1,200 mAh.
AA type nickel-metal hydride battery was assembled. This battery was subjected to the following short-circuit test and cycle test. (Short-circuit test) After charging, discharging and aging, and activating the batteries, each battery having a circuit voltage equal to or lower than a standard value was extracted. The battery was disassembled, and the number of those causing an internal short circuit due to the fall of the active material was counted. Table 1 shows the results. The number of batteries produced for the short-circuit test was 1,000.
【００１７】（サイクル試験）温度２０℃で、０．１Ｃ
ｍＡで１５０％充電した後、０．２ＣｍＡで電圧が１Ｖ
になるまで放電を行う作業を１サイクルとし、この作業
を繰り返した。結果を図１に示す。なお、このサイクル
試験のために作製された電池の個数は１，０００個であ
り、グラフ中のデータはその平均値を示している。放電
容量を示す縦目盛りは、０サイクルのとき、１，２００
ｍＡｈとなる。 (Cycle test) 0.1 C at 20 ° C.
After charging 150% with mA, the voltage is 1 V at 0.2 CmA
This operation was repeated until the discharge became one cycle, and this operation was repeated. The results are shown in FIG. The number of batteries produced for this cycle test was 1,000, and the data in the graph show the average value. The vertical scale indicating the discharge capacity is 1,200 at 0 cycles.
mAh.
【００１８】実施例２ 正極の製造において、濃度０．５％のＳＢＲ分散液を、
濃度０．１％のＳＢＲ分散液と濃度０．５％のＰＴＦＥ
分散液の混合液に換えた以外は全て実施例１と同様に行
った。結果を表１と図１に示す。 比較例１ 正極の製造において、濃度０．５％のＳＢＲ分散液を、
濃度０．５％のＰＴＦＥ分散液に換えた以外は全て実施
例１と同様に行った。結果を表１に示す。Example 2 In the production of a positive electrode, an SBR dispersion having a concentration of 0.5% was
0.1% SBR dispersion and 0.5% PTFE
The same procedure was performed as in Example 1 except that the mixture was changed to a mixture of dispersion liquids. The results are shown in Table 1 and FIG. Comparative Example 1 In the production of the positive electrode, an SBR dispersion having a concentration of 0.5% was used.
The same procedure as in Example 1 was carried out except that the PTFE dispersion having a concentration of 0.5% was used. Table 1 shows the results.
【００１９】[0019]
【表１】 [Table 1]
【００２０】[0020]
【発明の効果】結着剤として少なくともＳＢＲを含有し
たものをニッケル極表面に塗布することにより、結着力
が向上し電極充填物の脱落を防止することが可能とな
る。このような本発明のアルカリ二次電池用ニッケル極
を用いることにより、充放電サイクル寿命特性の優れた
アルカリ電池を提供することができる。By applying a binder containing at least SBR as a binder to the surface of a nickel electrode, the binding power is improved and it is possible to prevent the electrode filler from falling off. By using such a nickel electrode for an alkaline secondary battery of the present invention, an alkaline battery having excellent charge-discharge cycle life characteristics can be provided.
【図１】実施例１および実施例２におけるサイクル試験
の結果を示すグラフである。FIG. 1 is a graph showing the results of a cycle test in Example 1 and Example 2.
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 吉永 清正 福島県いわき市常磐下船尾町杭出作23−６ 古河電池株式会社いわき事業所内 (72)発明者 高野 淳一 福島県いわき市常磐下船尾町杭出作23−６ 古河電池株式会社いわき事業所内 ──────────────────────────────────────────────────続 き Continuing on the front page (72) Inventor Kiyomasa Yoshinaga 23-6 Tsukuwashi-Funa-cho, Iwaki-shi, Fukushima Pref. 23-6 Pile production Furukawa Battery Co., Ltd.
Claims (3)
結着剤が塗布されていることを特徴とするアルカリ二次
電池用ニッケル極。1. A nickel electrode for an alkaline secondary battery, wherein a binder containing at least SBR is applied to an electrode surface.
のである請求項１記載のアルカリ二次電池用ニッケル
極。2. The nickel electrode for an alkaline secondary battery according to claim 1, wherein the binder comprises SBR and a fluororesin.
池用ニッケル極を備えたアルカリ二次電池。3. An alkaline secondary battery comprising the nickel electrode for an alkaline secondary battery according to claim 1.
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP9329685A JPH11149920A (en) | 1997-11-14 | 1997-11-14 | Nickel electrode for alkali secondary battery and alkali secondary battery |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP9329685A JPH11149920A (en) | 1997-11-14 | 1997-11-14 | Nickel electrode for alkali secondary battery and alkali secondary battery |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH11149920A true JPH11149920A (en) | 1999-06-02 |
Family
ID=18224136
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP9329685A Withdrawn JPH11149920A (en) | 1997-11-14 | 1997-11-14 | Nickel electrode for alkali secondary battery and alkali secondary battery |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH11149920A (en) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR100739944B1 (en) | 2006-03-06 | 2007-07-16 | 삼성에스디아이 주식회사 | Negative electrode for lithium rechargeable battery and lithium rechargeable battery using the same |
| CN113540411A (en) * | 2021-06-10 | 2021-10-22 | 深圳市豪鹏科技股份有限公司 | Battery negative plate, preparation method thereof and nickel-metal hydride battery |
-
1997
- 1997-11-14 JP JP9329685A patent/JPH11149920A/en not_active Withdrawn
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR100739944B1 (en) | 2006-03-06 | 2007-07-16 | 삼성에스디아이 주식회사 | Negative electrode for lithium rechargeable battery and lithium rechargeable battery using the same |
| CN113540411A (en) * | 2021-06-10 | 2021-10-22 | 深圳市豪鹏科技股份有限公司 | Battery negative plate, preparation method thereof and nickel-metal hydride battery |
| CN113540411B (en) * | 2021-06-10 | 2023-11-03 | 深圳市豪鹏科技股份有限公司 | Battery negative plate, preparation method thereof and nickel-hydrogen battery |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| A300 | Withdrawal of application because of no request for examination |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A300 Effective date: 20050201 |