JPH10310540A - メタンの転換反応方法 - Google Patents
メタンの転換反応方法Info
- Publication number
- JPH10310540A JPH10310540A JP12074897A JP12074897A JPH10310540A JP H10310540 A JPH10310540 A JP H10310540A JP 12074897 A JP12074897 A JP 12074897A JP 12074897 A JP12074897 A JP 12074897A JP H10310540 A JPH10310540 A JP H10310540A
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- Japan
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- reaction
- methane
- temperature
- tube
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- Pending
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 メタンの転換反応により、効率よく、油状生
成物収率を向上しうる方法を提供する。 【解決手段】 一対の器壁を、その一方が高温に他方が
低温となる温度差を有するように構成して対向させて配
置し、その器壁間に反応空間を形成させてなる熱拡散反
応管を用いてメタンの転換反応を行なうに際して、鉄系
金属製の熱拡散反応管を用い、かつメタンを上昇流で供
給して反応を行なうことを特徴とするメタンの転換反応
方法。
成物収率を向上しうる方法を提供する。 【解決手段】 一対の器壁を、その一方が高温に他方が
低温となる温度差を有するように構成して対向させて配
置し、その器壁間に反応空間を形成させてなる熱拡散反
応管を用いてメタンの転換反応を行なうに際して、鉄系
金属製の熱拡散反応管を用い、かつメタンを上昇流で供
給して反応を行なうことを特徴とするメタンの転換反応
方法。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、メタンの転換反応
方法に関する。
方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】温度勾配を有する反応系において炭化水
素を反応させると、高温発熱体表面で生成した炭化水素
ラジカルが、いわゆる熱拡散効果によって直ちに分離さ
れ、逆反応や逐次反応などの副反応が抑制されること
が、最近、報告されている。この方法は、熱的に不安定
で反応原料より反応性に富むような生成物でも高い選択
率で取得しうるので、興味ある方法として注目されてい
る。
素を反応させると、高温発熱体表面で生成した炭化水素
ラジカルが、いわゆる熱拡散効果によって直ちに分離さ
れ、逆反応や逐次反応などの副反応が抑制されること
が、最近、報告されている。この方法は、熱的に不安定
で反応原料より反応性に富むような生成物でも高い選択
率で取得しうるので、興味ある方法として注目されてい
る。
【０００３】たとえば、この方法によって、タングステ
ンワイヤ又は炭素棒（Ｐｔ触媒担持）を熱源（高温の器
壁）とした、温度勾配を有する反応系を用いて、メタン
からエチレンを効率的に得る方法等が提案されている。
ンワイヤ又は炭素棒（Ｐｔ触媒担持）を熱源（高温の器
壁）とした、温度勾配を有する反応系を用いて、メタン
からエチレンを効率的に得る方法等が提案されている。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、これら
の方法においては、気体状の低級炭化水素の取得に比重
がおかれ、オイル（油状生成物）の収率という観点から
は、十分とはいえない難点がある。そこで、本発明者ら
は、油状生成物収率を効率的に向上しうる熱拡散反応を
見出すべく、種々検討を行ない、本発明に到達した。
の方法においては、気体状の低級炭化水素の取得に比重
がおかれ、オイル（油状生成物）の収率という観点から
は、十分とはいえない難点がある。そこで、本発明者ら
は、油状生成物収率を効率的に向上しうる熱拡散反応を
見出すべく、種々検討を行ない、本発明に到達した。
【０００５】
【課題を解決するための手段】すなわち、本発明の要旨
は、一対の器壁を、その一方が高温に他方が低温となる
温度差を有するように構成して対向させて配置し、その
器壁間に反応空間を形成させてなる熱拡散反応管を用い
てメタンの転換反応を行なうに際して、鉄系金属製の熱
拡散反応管を用い、かつメタンを上昇流で供給して反応
を行なうことを特徴とするメタンの転換反応方法にあ
る。
は、一対の器壁を、その一方が高温に他方が低温となる
温度差を有するように構成して対向させて配置し、その
器壁間に反応空間を形成させてなる熱拡散反応管を用い
てメタンの転換反応を行なうに際して、鉄系金属製の熱
拡散反応管を用い、かつメタンを上昇流で供給して反応
を行なうことを特徴とするメタンの転換反応方法にあ
る。
【０００６】
【発明の実施の形態】以下、本発明を詳細に説明する。
まず、本発明におけるメタンの転換反応には、次のよう
な熱拡散反応管が用いられる。すなわち、この反応管に
おいては、各々上下方向に伸びた一対の器壁が対向して
配置され、その各器壁は、一方が高温に他方が低温にな
るように温度差を有するように構成して対向して配置さ
れ、その器壁間に反応空間が形成される。
まず、本発明におけるメタンの転換反応には、次のよう
な熱拡散反応管が用いられる。すなわち、この反応管に
おいては、各々上下方向に伸びた一対の器壁が対向して
配置され、その各器壁は、一方が高温に他方が低温にな
るように温度差を有するように構成して対向して配置さ
れ、その器壁間に反応空間が形成される。
【０００７】このような反応管としては、たとえば、二
枚の平板を対向させて一方を高温に他方を低温に保持す
るもの、２個の同心円筒により二重管としたもの、等が
挙げられる。
枚の平板を対向させて一方を高温に他方を低温に保持す
るもの、２個の同心円筒により二重管としたもの、等が
挙げられる。
【０００８】上記の温度は、後述する反応温度により決
定されるが、高温側を７００〜１４００℃程度から選択
するのが一般的であり、低温側との温度勾配は５００〜
２０００℃／ｃｍ程度とするのが好適である。熱源は、
特に制限されず、電力又はガスを燃料とするバーナを用
いるのが通常である。
定されるが、高温側を７００〜１４００℃程度から選択
するのが一般的であり、低温側との温度勾配は５００〜
２０００℃／ｃｍ程度とするのが好適である。熱源は、
特に制限されず、電力又はガスを燃料とするバーナを用
いるのが通常である。
【０００９】たとえば、上記の二重管型を採用する場合
には、内管内に加熱用高温ガスを流通させて、内管の外
壁を高温側の器壁とすることができる。また、二つの平
板を対向させる場合には、それぞれを高温及び低温側と
することができる。
には、内管内に加熱用高温ガスを流通させて、内管の外
壁を高温側の器壁とすることができる。また、二つの平
板を対向させる場合には、それぞれを高温及び低温側と
することができる。
【００１０】これらの反応管は、いわゆる縦型であり、
反応空間内には、反応原料ガスを導入するための導入口
が、下部に設けられる。この導入口は、その位置、方向
を調節しうる可動式とすることができ、複数であっても
よい。また、反応空間の上部及び下部には、反応生成物
を導出するための導出口が設けられる。
反応空間内には、反応原料ガスを導入するための導入口
が、下部に設けられる。この導入口は、その位置、方向
を調節しうる可動式とすることができ、複数であっても
よい。また、反応空間の上部及び下部には、反応生成物
を導出するための導出口が設けられる。
【００１１】本発明においては、上記反応管は、少くと
も反応管表面が鉄系金属製であることが必要である。す
なわち、鉄、各種鋼類から選ばれるが、特にステンレス
鋼が好適に用いられる。反応原料ガスとして、メタンが
用いられるが、メタンは、メタンを含有するものであれ
ばよく、天然ガスも好適に使用される。
も反応管表面が鉄系金属製であることが必要である。す
なわち、鉄、各種鋼類から選ばれるが、特にステンレス
鋼が好適に用いられる。反応原料ガスとして、メタンが
用いられるが、メタンは、メタンを含有するものであれ
ばよく、天然ガスも好適に使用される。
【００１２】このメタンの導入は、上昇流、すなわち、
下部の導入口から上方に向かって行なわれる必要があ
る。導入速度は、目的とする反応条件により異なるが、
反応空間内の自然対流を阻害しない程度の速度で行なう
のが好適である。
下部の導入口から上方に向かって行なわれる必要があ
る。導入速度は、目的とする反応条件により異なるが、
反応空間内の自然対流を阻害しない程度の速度で行なう
のが好適である。
【００１３】反応温度は、触媒の有無、種類等により異
なるが、少くとも熱分解温度以上から選ばれ、７００〜
１４００℃程度の範囲から、目的とする反応生成物の転
換率、油状生成物の選択率等を考慮して選ぶのが好適で
ある。
なるが、少くとも熱分解温度以上から選ばれ、７００〜
１４００℃程度の範囲から、目的とする反応生成物の転
換率、油状生成物の選択率等を考慮して選ぶのが好適で
ある。
【００１４】反応生成物は、熱拡散により移動し、たと
えば油状生成物は低温側器壁により冷却され下部導出口
より導出され、一方、メタン及び軽い気体状生成物は高
温側器壁にそって上昇し、上部導出口より導出される。
生成物等の精製等は、常法によることができる。
えば油状生成物は低温側器壁により冷却され下部導出口
より導出され、一方、メタン及び軽い気体状生成物は高
温側器壁にそって上昇し、上部導出口より導出される。
生成物等の精製等は、常法によることができる。
【００１５】
【発明の効果】本発明によれば、効率よく、油状物質収
率の向上したメタンの転換反応が得られる。
率の向上したメタンの転換反応が得られる。
【００１６】
【実施例】以下、実施例により本発明を説明する。 （反応管）内管である反応カラム（内径：２７ｍｍ、長
さ：３００ｍｍ）、外管である冷却カラム（内径：６０
ｍｍ、長さ：２７０ｍｍ）からなるＣｌｕｓｉｕｓ−Ｄ
ｉｃｋｅｌ型二重管を用いた。反応カラムはステンレス
製、冷却カラムにはアクリル製の円筒管を使用した。発
熱体は炭素棒（径：３．０ｍｍ、長さ：１９５ｍｍ）を
用い、反応カラムの中心に設置した。反応カラム内に温
度勾配を付与するためカラム外壁を循環水で冷却した。
また、気体状生成物は水上置換により捕集し、油状生成
物は反応カラム下部に取り付けたトラップで回収した。
さ：３００ｍｍ）、外管である冷却カラム（内径：６０
ｍｍ、長さ：２７０ｍｍ）からなるＣｌｕｓｉｕｓ−Ｄ
ｉｃｋｅｌ型二重管を用いた。反応カラムはステンレス
製、冷却カラムにはアクリル製の円筒管を使用した。発
熱体は炭素棒（径：３．０ｍｍ、長さ：１９５ｍｍ）を
用い、反応カラムの中心に設置した。反応カラム内に温
度勾配を付与するためカラム外壁を循環水で冷却した。
また、気体状生成物は水上置換により捕集し、油状生成
物は反応カラム下部に取り付けたトラップで回収した。
【００１７】（実験操作）メタンを０．２２〜０．８９
ｍｍｏｌ／ｍｉｎの流量で反応カラム下部から上昇流で
供給し、発熱体に１００〜２５０Ｗの電力を投入して８
時間反応を行った。放射温度計により測定した炭素棒表
面温度は１３５０〜１４２０Ｋである。気体状生成物は
ＦＩＤ，ＴＣＤガスクロマトグラフでオンライン分析し
た。トラップおよび反応カラムに付着した油状生成物は
反応後塩化メチレンで溶解し重量測定後ＧＳ−ＭＳで分
析した。発熱体表面に析出するカーボンは重量法で定量
した。また、同様の条件下で上部からメタンを下降流で
供給する実験を行った。
ｍｍｏｌ／ｍｉｎの流量で反応カラム下部から上昇流で
供給し、発熱体に１００〜２５０Ｗの電力を投入して８
時間反応を行った。放射温度計により測定した炭素棒表
面温度は１３５０〜１４２０Ｋである。気体状生成物は
ＦＩＤ，ＴＣＤガスクロマトグラフでオンライン分析し
た。トラップおよび反応カラムに付着した油状生成物は
反応後塩化メチレンで溶解し重量測定後ＧＳ−ＭＳで分
析した。発熱体表面に析出するカーボンは重量法で定量
した。また、同様の条件下で上部からメタンを下降流で
供給する実験を行った。
【００１８】 実施例１ 上昇流・表面温度１３５０Ｋ・０．２２ｍｍｏｌ／ｍｉｎ 転換率：６１．７％ 選択率：油状生成物 ６８．５％（収率４２．３％） 気体状生成物 ３１．５％ （Ｃ2 Ｈ4 ８７．０モル％、Ｃ2 Ｈ2 １３．０モル％、 Ｃ2 Ｈ6 及びＣ3+ 微量）
【００１９】 比較例１ 下降流・表面温度１４２０Ｋ・０．８９ｍｍｏｌ／ｍｉｎ 転換率：３０．８％ 選択率：油状生成物 ５．４％（収率１．７％） 気体状生成物 ９４．６％
Claims (1)
- 【請求項１】 一対の器壁を、その一方が高温に他方が
低温となる温度差を有するように構成して対向させて配
置し、その器壁間に反応空間を形成させてなる熱拡散反
応管を用いてメタンの転換反応を行なうに際して、鉄系
金属製の熱拡散反応管を用い、かつメタンを上昇流で供
給して反応を行なうことを特徴とするメタンの転換反応
方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP12074897A JPH10310540A (ja) | 1997-05-12 | 1997-05-12 | メタンの転換反応方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP12074897A JPH10310540A (ja) | 1997-05-12 | 1997-05-12 | メタンの転換反応方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH10310540A true JPH10310540A (ja) | 1998-11-24 |
Family
ID=14794017
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP12074897A Pending JPH10310540A (ja) | 1997-05-12 | 1997-05-12 | メタンの転換反応方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH10310540A (ja) |
-
1997
- 1997-05-12 JP JP12074897A patent/JPH10310540A/ja active Pending
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