JPH10182845A - 固形ポリマー分散体並びにその製造方法 - Google Patents
固形ポリマー分散体並びにその製造方法Info
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- JPH10182845A JPH10182845A JP29020497A JP29020497A JPH10182845A JP H10182845 A JPH10182845 A JP H10182845A JP 29020497 A JP29020497 A JP 29020497A JP 29020497 A JP29020497 A JP 29020497A JP H10182845 A JPH10182845 A JP H10182845A
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- C08L83/04—Polysiloxanes
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- C08G77/04—Polysiloxanes
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- C08J2383/04—Polysiloxanes
Abstract
(57)【要約】
【課題】 ゴム状ポリマーと他の樹脂との均質ブレンド
の製造法の提供。 【解決手段】 ガラス転移温度Ｔｇa を有するポリマー
Ａとガラス転移温度Ｔｇb 又は融解温度Ｔｍb を有する
ポリマーＢ（ただし、Ｔｇa ＜Ｔｇb 及びＴｇa ＜Ｔｍ
b である）とのブレンドを製造するに当たり、Ｔｇa か
らＴｇb とＴｍb のいずれか低い温度までの温度におい
て、ポリマーＡをポリマーＢで被覆された分散粒子へと
変換させるのに十分な時間及び剪断条件下でポリマーＡ
とＢを均質混合して、自由流動性のブレンドを生じさせ
る。
の製造法の提供。 【解決手段】 ガラス転移温度Ｔｇa を有するポリマー
Ａとガラス転移温度Ｔｇb 又は融解温度Ｔｍb を有する
ポリマーＢ（ただし、Ｔｇa ＜Ｔｇb 及びＴｇa ＜Ｔｍ
b である）とのブレンドを製造するに当たり、Ｔｇa か
らＴｇb とＴｍb のいずれか低い温度までの温度におい
て、ポリマーＡをポリマーＢで被覆された分散粒子へと
変換させるのに十分な時間及び剪断条件下でポリマーＡ
とＢを均質混合して、自由流動性のブレンドを生じさせ
る。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、固形のポリマー分
散体並びにその製造方法に関する。より具体的には、本
発明は固形のポリマーブレンドの製造に関する。
散体並びにその製造方法に関する。より具体的には、本
発明は固形のポリマーブレンドの製造に関する。
【０００２】
【従来の技術】エラストマー状（すなわちゴム状）ポリ
マーを他のポリマーを含んだブレンドにおける添加剤と
して使用することは公知である。様々なゴム状ポリマー
が、耐衝撃性改良剤、難燃剤並びにそれらの配合される
ブレンドにその他の性質を賦与するための添加剤として
有用である。有益な性質を賦与するポリマーの中には、
ポリオルガノシロキサン、特に非常に高分子量でゴムの
形態で存在するものがある。
マーを他のポリマーを含んだブレンドにおける添加剤と
して使用することは公知である。様々なゴム状ポリマー
が、耐衝撃性改良剤、難燃剤並びにそれらの配合される
ブレンドにその他の性質を賦与するための添加剤として
有用である。有益な性質を賦与するポリマーの中には、
ポリオルガノシロキサン、特に非常に高分子量でゴムの
形態で存在するものがある。
【０００３】しかしながら、ゴム状ポリマーと他の樹脂
との均質ブレンドを製造するのは、該ゴム状ポリマーの
相対的な取扱い難さ並びにブレンド中での該ポリマーの
分散の進行が遅いために、困難である。ブレンディング
には極めて高い剪断を生じる能力をもつ装置が普通必要
とされるが、それですら約２０％を超えるゴム状ポリマ
ーを含んだ均質ブレンドの製造は困難もしくは不可能で
ある。このように、ゴム状ポリマーを主成分もしくは重
要成分とするマスターバッチ又はブレンドを製造するの
は、よくても問題が多い。
との均質ブレンドを製造するのは、該ゴム状ポリマーの
相対的な取扱い難さ並びにブレンド中での該ポリマーの
分散の進行が遅いために、困難である。ブレンディング
には極めて高い剪断を生じる能力をもつ装置が普通必要
とされるが、それですら約２０％を超えるゴム状ポリマ
ーを含んだ均質ブレンドの製造は困難もしくは不可能で
ある。このように、ゴム状ポリマーを主成分もしくは重
要成分とするマスターバッチ又はブレンドを製造するの
は、よくても問題が多い。
【０００４】米国特許第３８２４２０８号、同第５１５
３２３８号、同第５３９１５９４号及び同第５４１２０
１４号を始めとする様々な特許に、シリカのような充填
剤をゴム状ポリマーに配合して、自由流動性粒子として
存在する組成物を形成することが記載されている。しか
し、シリカのような無機材料をポリマーブレンドから排
除するのが極めて望ましい場合も往々にしてある。さら
に、押出及びペレット化の可能な自由流動性固体の形態
でかかるブレンドを製造することも望まれる。
３２３８号、同第５３９１５９４号及び同第５４１２０
１４号を始めとする様々な特許に、シリカのような充填
剤をゴム状ポリマーに配合して、自由流動性粒子として
存在する組成物を形成することが記載されている。しか
し、シリカのような無機材料をポリマーブレンドから排
除するのが極めて望ましい場合も往々にしてある。さら
に、押出及びペレット化の可能な自由流動性固体の形態
でかかるブレンドを製造することも望まれる。
【０００５】
【発明の概要】本発明は上記のようなポリマーブレンド
の形成を容易にする。特に、本発明は、固体で自由流動
性のブレンドで、ポリオルガノシロキサンや合成エラス
トマーのようなゴム状材料を高割合（往々にして主要割
合）で含んでなり、別の樹脂成分をも含有するブレンド
の製造を可能にする。製造できるブレンドには、それ自
体で製品として有用なものもあれば、他のポリマー組成
物における添加剤として配合するのに適したマスターバ
ッチとして有用なものもある。
の形成を容易にする。特に、本発明は、固体で自由流動
性のブレンドで、ポリオルガノシロキサンや合成エラス
トマーのようなゴム状材料を高割合（往々にして主要割
合）で含んでなり、別の樹脂成分をも含有するブレンド
の製造を可能にする。製造できるブレンドには、それ自
体で製品として有用なものもあれば、他のポリマー組成
物における添加剤として配合するのに適したマスターバ
ッチとして有用なものもある。
【０００６】本発明の態様の一つは、ガラス転移温度Ｔ
ｇa を有するポリマーＡとガラス転移温度Ｔｇb 又は融
解温度Ｔｍb を有するポリマーＢ（ただし、Ｔｇa ＜Ｔ
ｇb及びＴｇa ＜Ｔｍb である）とのブレンドの製造方
法であって、これらのポリマーを、Ｔｇa からＴｇb と
Ｔｍb のいずれか低い温度までの温度において、ポリマ
ーＡをポリマーＢで被覆された分散粒子へと変換させる
のに十分な時間及び剪断条件下で均質混合して、自由流
動性のブレンドを生じさせることを含んでなる方法であ
る。
ｇa を有するポリマーＡとガラス転移温度Ｔｇb 又は融
解温度Ｔｍb を有するポリマーＢ（ただし、Ｔｇa ＜Ｔ
ｇb及びＴｇa ＜Ｔｍb である）とのブレンドの製造方
法であって、これらのポリマーを、Ｔｇa からＴｇb と
Ｔｍb のいずれか低い温度までの温度において、ポリマ
ーＡをポリマーＢで被覆された分散粒子へと変換させる
のに十分な時間及び剪断条件下で均質混合して、自由流
動性のブレンドを生じさせることを含んでなる方法であ
る。
【０００７】本発明のもう一つの態様は、上記ポリマー
ＡとポリマーＢとのブレンドを含んでなる組成物であっ
て、当該ブレンドがＴｇa からＴｇb 又はＴｍb までの
温度で自由流動性であり、しかもポリマーＢで被覆され
たポリマーＡの粒子を含んでなるものである、組成物で
ある。
ＡとポリマーＢとのブレンドを含んでなる組成物であっ
て、当該ブレンドがＴｇa からＴｇb 又はＴｍb までの
温度で自由流動性であり、しかもポリマーＢで被覆され
たポリマーＡの粒子を含んでなるものである、組成物で
ある。
【０００８】
【発明の実施の形態】本発明で用いられるポリマーＡは
相対的に低いガラス転移温度Ｔｇa を有するポリマーで
ある。Ｔｇa の値は概して約２５℃未満であり、０℃未
満であってもよい。例えば、本発明で有用なポリジオル
ガノシロキサンゴムの有するＴｇ値は約−１２０℃に至
ることがある。ポリマーＡは高い粘度も有しているのが
通例であり、大抵は１０ｓ-1のオーダーの剪断速度にお
いて約５０００００〜５００００００センチポアズの範
囲の粘度を有する。
相対的に低いガラス転移温度Ｔｇa を有するポリマーで
ある。Ｔｇa の値は概して約２５℃未満であり、０℃未
満であってもよい。例えば、本発明で有用なポリジオル
ガノシロキサンゴムの有するＴｇ値は約−１２０℃に至
ることがある。ポリマーＡは高い粘度も有しているのが
通例であり、大抵は１０ｓ-1のオーダーの剪断速度にお
いて約５０００００〜５００００００センチポアズの範
囲の粘度を有する。
【０００９】ポリマーＡとしては、ポリオルガノシロキ
サン類、特にポリジメチルシロキサンのようなポリジア
ルキルシロキサン類並びにポリ（トリフルオロプロピル
メチルシロキサン）のようなそれらのフッ素化誘導体が
通常は好ましい。ただし、エチレン−プロピレンゴム、
ポリブタジエン、ポリイソプレン、ネオプレン（ポリク
ロロプレン）、並びにポリアクリル酸エチル、ポリアク
リル酸イソブチル及びポリアクリル酸ｎ−ブチルのよう
なアクリルゴムを始めとするその他のゴム状ポリマーも
使用できる。
サン類、特にポリジメチルシロキサンのようなポリジア
ルキルシロキサン類並びにポリ（トリフルオロプロピル
メチルシロキサン）のようなそれらのフッ素化誘導体が
通常は好ましい。ただし、エチレン−プロピレンゴム、
ポリブタジエン、ポリイソプレン、ネオプレン（ポリク
ロロプレン）、並びにポリアクリル酸エチル、ポリアク
リル酸イソブチル及びポリアクリル酸ｎ−ブチルのよう
なアクリルゴムを始めとするその他のゴム状ポリマーも
使用できる。
【００１０】ポリマーＢとして有用なポリマーは非晶質
であっても結晶質であってもよい。非晶質のときはポリ
マーはそのＴｇ値で特徴付けられ、結晶質のときは結晶
融解温度（Ｔｍ）がより重要になることもある。いずれ
にせよ、Ｔｇb 又はＴｍb はＴｇa よりも高い。したが
って、ポリマーＡのガラス転移温度よりも高くて、ポリ
マーＢのガラス転移温度又は結晶融解温度よりは低い、
ある温度範囲が存在する。
であっても結晶質であってもよい。非晶質のときはポリ
マーはそのＴｇ値で特徴付けられ、結晶質のときは結晶
融解温度（Ｔｍ）がより重要になることもある。いずれ
にせよ、Ｔｇb 又はＴｍb はＴｇa よりも高い。したが
って、ポリマーＡのガラス転移温度よりも高くて、ポリ
マーＢのガラス転移温度又は結晶融解温度よりは低い、
ある温度範囲が存在する。
【００１１】ポリマーＢとして有用な例示的ポリマーに
は、ポリエチレンやポリプロピレンのようなオレフィン
ポリマー類、ポリカーボネート類、ポリ塩化ビニル、ポ
リエチレンテレフタレートやポリブチレンテレフタレー
トのような線状ポリエステル類、ポリスチレンやスチレ
ン−アクリロニトリル共重合体のようなビニル芳香族ポ
リマー、ポリフェニレンエーテル類、ポリイミド類（ポ
リエーテルイミドを含む）、ポリエーテルスルホン類、
ポリエーテルケトン類並びにポリアリーレンスルフィド
類がある。特に好ましいのは、約１５０℃よりも高いガ
ラス転移温度を有するポリマーである。多くの場合で好
ましいのはポリフェニレンエーテル類、特にポリ（２，
４−ジメチル−１，４−フェニレンエーテル）である。
は、ポリエチレンやポリプロピレンのようなオレフィン
ポリマー類、ポリカーボネート類、ポリ塩化ビニル、ポ
リエチレンテレフタレートやポリブチレンテレフタレー
トのような線状ポリエステル類、ポリスチレンやスチレ
ン−アクリロニトリル共重合体のようなビニル芳香族ポ
リマー、ポリフェニレンエーテル類、ポリイミド類（ポ
リエーテルイミドを含む）、ポリエーテルスルホン類、
ポリエーテルケトン類並びにポリアリーレンスルフィド
類がある。特に好ましいのは、約１５０℃よりも高いガ
ラス転移温度を有するポリマーである。多くの場合で好
ましいのはポリフェニレンエーテル類、特にポリ（２，
４−ジメチル−１，４−フェニレンエーテル）である。
【００１２】本発明の方法では、Ｔｇa よりは高いがＴ
ｇb とＴｍb のいずれか低い温度よりは低い温度におい
てポリマーＡとポリマーＢを高剪断条件下で混合する。
混合は一般に、押出機におけるように連続的に行うので
はなく、一以上の別々の段階で、しかも以下に述べるよ
うなタイプの組成物を生じるのに十分な高剪断条件下に
おいて実施される。このタイプの高剪断ミキサーは公知
であり、ワーリングブレンダー(Waring blender)、ヘン
シェルミキサー(Henschel mixer)、ドライスミキサー(D
rais mixer) 並びにＬｉｔｔｌｅｆｏｒｄ Ｂｒｏｓ社
（米国ケンタッキー州フローレンス）で製造されている
タイプのミキサー造粒機(mixer-granulator)が挙げられ
る。
ｇb とＴｍb のいずれか低い温度よりは低い温度におい
てポリマーＡとポリマーＢを高剪断条件下で混合する。
混合は一般に、押出機におけるように連続的に行うので
はなく、一以上の別々の段階で、しかも以下に述べるよ
うなタイプの組成物を生じるのに十分な高剪断条件下に
おいて実施される。このタイプの高剪断ミキサーは公知
であり、ワーリングブレンダー(Waring blender)、ヘン
シェルミキサー(Henschel mixer)、ドライスミキサー(D
rais mixer) 並びにＬｉｔｔｌｅｆｏｒｄ Ｂｒｏｓ社
（米国ケンタッキー州フローレンス）で製造されている
タイプのミキサー造粒機(mixer-granulator)が挙げられ
る。
【００１３】一般に、両ポリマーを各々全量投入してか
ら混合を始める。ただし、固体ポリマーＢ中でポリマー
Ａの分散体が形成されるような条件が維持されるように
ポリマーＢにポリマーＡを漸増的に添加することも本発
明の範囲内である。最初に固体（ポリマーＢ）中でゴム
（ポリマーＡ）の分散体が形成されることが今回明らか
になった。高剪断混合プロセス中、ポリマーＡの粒度の
漸進的破壊が起こる。同時にポリマーＢの粒子がポリマ
ーＡの粒子を被覆して、固形粒状ブレンドを形成する。
この固形粒状ブレンドはポリマーＢ中のポリマーＡの固
形分散体であって、Ｔｇb 及びＴｍb 未満の温度で自由
流動性である。
ら混合を始める。ただし、固体ポリマーＢ中でポリマー
Ａの分散体が形成されるような条件が維持されるように
ポリマーＢにポリマーＡを漸増的に添加することも本発
明の範囲内である。最初に固体（ポリマーＢ）中でゴム
（ポリマーＡ）の分散体が形成されることが今回明らか
になった。高剪断混合プロセス中、ポリマーＡの粒度の
漸進的破壊が起こる。同時にポリマーＢの粒子がポリマ
ーＡの粒子を被覆して、固形粒状ブレンドを形成する。
この固形粒状ブレンドはポリマーＢ中のポリマーＡの固
形分散体であって、Ｔｇb 及びＴｍb 未満の温度で自由
流動性である。
【００１４】ポリマーＡとポリマーＢの成分比並びに混
合時間及び混合条件は、ポリマーＡのすべての粒子が確
実に分散しかつ被覆されるように選択される。混合時間
が長すぎるとポリマーＡの粒子が小さくなりすぎてポリ
マーＢの量がそれらを完全に被覆するには不十分とな
り、そのため即座に或いは貯蔵中に再凝集が起こるであ
ろう。
合時間及び混合条件は、ポリマーＡのすべての粒子が確
実に分散しかつ被覆されるように選択される。混合時間
が長すぎるとポリマーＡの粒子が小さくなりすぎてポリ
マーＢの量がそれらを完全に被覆するには不十分とな
り、そのため即座に或いは貯蔵中に再凝集が起こるであ
ろう。
【００１５】好適な成分比及び混合条件は簡単な実験に
より求めることができる。概して、約１〜５：１の範囲
内のポリマーＢとポリマーＡの重量比が好ましい。回転
羽根式ミキサーの場合には、所要の高剪断混合を生じる
には約１５００〜１５０００ｃｍ／ｓの範囲内の羽根先
(blade tip) 速度が概ね適当である。ブレンディング温
度は、該温度がＴｇa からＴｇb 又はＴｍb までの範囲
内にある限り、さして重要でない。Ｔｇa が約０℃未満
でＴｇb 又はＴｍb が１５０℃を上回るという好ましい
状況においては、約２０〜７５℃の範囲内の穏当な温
度、特に約２５℃の室温でのブレンディングで十分であ
る。
より求めることができる。概して、約１〜５：１の範囲
内のポリマーＢとポリマーＡの重量比が好ましい。回転
羽根式ミキサーの場合には、所要の高剪断混合を生じる
には約１５００〜１５０００ｃｍ／ｓの範囲内の羽根先
(blade tip) 速度が概ね適当である。ブレンディング温
度は、該温度がＴｇa からＴｇb 又はＴｍb までの範囲
内にある限り、さして重要でない。Ｔｇa が約０℃未満
でＴｇb 又はＴｍb が１５０℃を上回るという好ましい
状況においては、約２０〜７５℃の範囲内の穏当な温
度、特に約２５℃の室温でのブレンディングで十分であ
る。
【００１６】ただし、それほど好ましくない状況でも好
適なブレンディング温度が選択できる。例えば、ブレン
ディングが典型的には約１５０℃付近の温度であれば、
Ｔｇが約１１０℃のポリエチレンをポリマーＡとして、
ポリマーＢとしてのＴｇが２１０℃のポリフェニレンエ
ーテルと共に使用し得る。本発明のブレンディング作業
に続いて、貯蔵性材料を形成すべく本発明のポリマーブ
レンドを押出及びペレット化するのが通常好ましい。使
用成分によって、この貯蔵性材料がそれ自体で有用なポ
リマー組成物であることもあれば、他のポリマー組成物
配合用のマスターバッチもしくは添加剤であることもあ
る。
適なブレンディング温度が選択できる。例えば、ブレン
ディングが典型的には約１５０℃付近の温度であれば、
Ｔｇが約１１０℃のポリエチレンをポリマーＡとして、
ポリマーＢとしてのＴｇが２１０℃のポリフェニレンエ
ーテルと共に使用し得る。本発明のブレンディング作業
に続いて、貯蔵性材料を形成すべく本発明のポリマーブ
レンドを押出及びペレット化するのが通常好ましい。使
用成分によって、この貯蔵性材料がそれ自体で有用なポ
リマー組成物であることもあれば、他のポリマー組成物
配合用のマスターバッチもしくは添加剤であることもあ
る。
【００１７】本発明を以下の実施例で例示する。すべて
の「部」は重量部である。
の「部」は重量部である。
【００１８】
【実施例】実施例１ 剪断速度１０．１４ｓ-1で約３．９×１０6 センチポア
ズの粘度を有するビニル末端ポリジメチルシロキサンゴ
ム２５部と極限粘度数０．４ｄｌ／ｇ（２５℃のクロロ
ホルム中）のポリ（２，６−ジメチル−１，４−フェニ
レンエーテル）１００部の混合物を、１０分間ワーリン
グブレンダー内で高速で混合した。自由流動性粉末の望
ましいブレンドが得られ、２．３６部の未混合シリコー
ンが残った。このブレンドは、３００℃での圧縮成形作
業で明らかにされた通り、成形が可能であった。
ズの粘度を有するビニル末端ポリジメチルシロキサンゴ
ム２５部と極限粘度数０．４ｄｌ／ｇ（２５℃のクロロ
ホルム中）のポリ（２，６−ジメチル−１，４−フェニ
レンエーテル）１００部の混合物を、１０分間ワーリン
グブレンダー内で高速で混合した。自由流動性粉末の望
ましいブレンドが得られ、２．３６部の未混合シリコー
ンが残った。このブレンドは、３００℃での圧縮成形作
業で明らかにされた通り、成形が可能であった。
【００１９】実施例２ 混合をヘンシェルミキサー内で実施したこと以外は、実
施例１の手順を繰り返した。生成物は、押出及び成形の
可能な自由流動性の粉末であった。実施例３ 実施例２の手順を用いて、ポリエチレン粉末４部と１
０．１４ｓ-1で約３９０００００センチポアズの粘度を
有するメチル停止ポリジメチルシロキサンゴム１部の自
由流動性ブレンドを製造した。このブレンドは押出及び
成形が可能であった。
施例１の手順を繰り返した。生成物は、押出及び成形の
可能な自由流動性の粉末であった。実施例３ 実施例２の手順を用いて、ポリエチレン粉末４部と１
０．１４ｓ-1で約３９０００００センチポアズの粘度を
有するメチル停止ポリジメチルシロキサンゴム１部の自
由流動性ブレンドを製造した。このブレンドは押出及び
成形が可能であった。
【００２０】実施例４ ポリエチレン粉末の代わりにポリスチレン４部を用いて
実施例３の手順を繰り返した。同様の生成物が得られ
た。実施例５ ポリエチレン粉末の代わりにビスフェノールＡポリカー
ボネート４部を用いて実施例３の手順を繰り返した。同
様の生成物が得られた。
実施例３の手順を繰り返した。同様の生成物が得られ
た。実施例５ ポリエチレン粉末の代わりにビスフェノールＡポリカー
ボネート４部を用いて実施例３の手順を繰り返した。同
様の生成物が得られた。
【００２１】実施例６ ポリフェニレンエーテルとエチレン−プロピレンゴム各
１部ずつのブレンドを用いて、実施例１の手順を繰り返
した。少なくとも１ヶ月の保存寿命を有する、十分に分
散した自由流動性の粉末が得られた。
１部ずつのブレンドを用いて、実施例１の手順を繰り返
した。少なくとも１ヶ月の保存寿命を有する、十分に分
散した自由流動性の粉末が得られた。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 ジョセフ・マイケル・アノスタリオ アメリカ合衆国、ニューヨーク州、オーバ ニー、ピー・オー・ボックス・14413（番 地なし)
Claims (5)
- 【請求項１】 ガラス転移温度Ｔｇa を有するポリマー
Ａとガラス転移温度Ｔｇb 又は融解温度Ｔｍb を有する
ポリマーＢ（ただし、Ｔｇa ＜Ｔｇb 及びＴｇa ＜Ｔｍ
b である）とのブレンドの製造方法であって、これらの
ポリマーを、Ｔｇa からＴｇb とＴｍb のいずれか低い
温度までの温度において、ポリマーＡをポリマーＢで被
覆された分散粒子へと変換させるのに十分な時間及び剪
断条件下で均質混合して、自由流動性のブレンドを生じ
させることを含んでなる方法。 - 【請求項２】 前記ポリマーＡがポリオルガノシロキサ
ン、エチレン−プロピレンゴム、ポリブタジエン、ポリ
イソプレン、ネオプレン又はアクリルゴムである、請求
項１記載の方法。 - 【請求項３】 前記ポリマーＢがオレフィンポリマー、
ポリカーボネート、ポリ塩化ビニル、線状ポリエステ
ル、ビニル芳香族ポリマー、ポリフェニレンエーテル、
ポリイミド、ポリエーテルスルホン、ポリエーテルケト
ン又はポリアリーレンスルフィドである、請求項２記載
の方法。 - 【請求項４】 ガラス転移温度Ｔｇa を有するポリマー
Ａとガラス転移温度Ｔｇb 又は融解温度Ｔｍb を有する
ポリマーＢ（ただし、Ｔｇa ＜Ｔｇb 及びＴｇa ＜Ｔｍ
b である）とのブレンドを含んでなる組成物であって、
当該ブレンドがＴｇa からＴｇb 又はＴｍb までの温度
で自由流動性であり、しかもポリマーＢで被覆されたポ
リマーＡの粒子を含んでなるものである、組成物。 - 【請求項５】 前記ポリマーＡがポリオルガノシロキサ
ン、エチレン−プロピレンゴム、ポリブタジエン、ポリ
イソプレン、ネオプレン又はアクリルゴムである、請求
項４記載の組成物。
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