JPH10153688A - 放射性廃液流を処理するための方法 - Google Patents
放射性廃液流を処理するための方法Info
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- JPH10153688A JPH10153688A JP9306987A JP30698797A JPH10153688A JP H10153688 A JPH10153688 A JP H10153688A JP 9306987 A JP9306987 A JP 9306987A JP 30698797 A JP30698797 A JP 30698797A JP H10153688 A JPH10153688 A JP H10153688A
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Abstract
(57)【要約】
【解決手段】 放射性廃液流（１２）は、ＰＨが大き
く、広範な異なる核分裂生成物と、錯体として作用する
有機物質とを含んでいる。まず陽極として安定したアノ
ード（２６）のところで有機物質を電解酸化し、次いで
多孔質の流体透過性カソード（４２）のところでテクネ
チウム及び／又はルテニウムを電解還元することによっ
て、テクネチウム及び／又はルテニウムを除去する。カ
ソード（４２）は、例えば鉛綿で作られる。
く、広範な異なる核分裂生成物と、錯体として作用する
有機物質とを含んでいる。まず陽極として安定したアノ
ード（２６）のところで有機物質を電解酸化し、次いで
多孔質の流体透過性カソード（４２）のところでテクネ
チウム及び／又はルテニウムを電解還元することによっ
て、テクネチウム及び／又はルテニウムを除去する。カ
ソード（４２）は、例えば鉛綿で作られる。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、放射性の核分裂生
成物を含む水性廃液（限定するわけではないが、特に有
機物質を含むアルカリ性溶液）を処理するため電気分解
を使用する方法に関する。
成物を含む水性廃液（限定するわけではないが、特に有
機物質を含むアルカリ性溶液）を処理するため電気分解
を使用する方法に関する。
【０００２】
【発明が解決しようとする課題】核燃料を再処理する
と、廃液流が発生するが、この廃液流は、主として原子
番号が３０〜６３であり多くが放射性である広範な核分
裂生成物を含んでいる。廃液流は、クエン酸塩イオン、
グルコン酸塩イオン、エチレンジアミン四酢酸（ＥＤＴ
Ａ）、又はニトリロ三酢酸（ＮＴＡ）のような有機物質
を含んでいることもあり、これらが、核分裂生成物のイ
オンと錯体を形成していることもある。凝集、限外濾
過、イオン交換のような方法により、このような廃液か
ら放射性物質を除去することができるが、テクネチウム
（Ｔｃ、原子番号４３）とルテニウム（Ｒｕ、原子番号
４４）は、特別の課題を有している。テクネチウムを除
去するための方法が、カーリンに付与された米国特許第
３，８９０，２４４号に記載されており、この方法で
は、多くの核分裂生成物が沈殿するように酸性の廃液流
がアルカリ性にされ、上澄み液が酸性にされ電気分解さ
れ、カソードにテクネチウムを堆積させる。別の方法
が、カーリン等に付与された米国特許第３，９２２，２
３１号に記載されており、この方法では、ルテニウムと
（とりわけ）テクネチウムを含む年数を経たアルカリ性
の上澄み廃液が、これらの金属を除去するため、アニオ
ン交換によって処理され、これらの金属が溶離され、溶
出液が酸性にされ電気分解され、カソードに金属を堆積
させる。しかしながら、溶液中での有機分子の複合作用
のため、これらの方法が有効でない多くの廃棄物があ
る。
と、廃液流が発生するが、この廃液流は、主として原子
番号が３０〜６３であり多くが放射性である広範な核分
裂生成物を含んでいる。廃液流は、クエン酸塩イオン、
グルコン酸塩イオン、エチレンジアミン四酢酸（ＥＤＴ
Ａ）、又はニトリロ三酢酸（ＮＴＡ）のような有機物質
を含んでいることもあり、これらが、核分裂生成物のイ
オンと錯体を形成していることもある。凝集、限外濾
過、イオン交換のような方法により、このような廃液か
ら放射性物質を除去することができるが、テクネチウム
（Ｔｃ、原子番号４３）とルテニウム（Ｒｕ、原子番号
４４）は、特別の課題を有している。テクネチウムを除
去するための方法が、カーリンに付与された米国特許第
３，８９０，２４４号に記載されており、この方法で
は、多くの核分裂生成物が沈殿するように酸性の廃液流
がアルカリ性にされ、上澄み液が酸性にされ電気分解さ
れ、カソードにテクネチウムを堆積させる。別の方法
が、カーリン等に付与された米国特許第３，９２２，２
３１号に記載されており、この方法では、ルテニウムと
（とりわけ）テクネチウムを含む年数を経たアルカリ性
の上澄み廃液が、これらの金属を除去するため、アニオ
ン交換によって処理され、これらの金属が溶離され、溶
出液が酸性にされ電気分解され、カソードに金属を堆積
させる。しかしながら、溶液中での有機分子の複合作用
のため、これらの方法が有効でない多くの廃棄物があ
る。
【０００３】
【課題を解決するための手段】本発明の方法によれば、
テクネチウム及び／又はルテニウムを除去するように広
範な核分裂生成物を含む放射性廃液流を処理するための
方法において、多孔質の液体透過性の表面積の大きな電
極４２をカソードとして使用して、廃液流をアルカリＰ
Ｈで電気分解し、テクネチウム及び／又はルテニウムを
不溶性の形態に堆積させることを特徴とする方法が提供
される。溶液は、ＰＨが１１以上、例えば１１〜１４、
又は１３〜１４である。カソードは、炭素（例えば、炭
素繊維のフェルト）で形成されており、より好ましくは
鉛（例えば、鉛綿）で形成されている。本発明の方法は
又、アルカリ性溶液中に存在する有機物質を酸化させる
ように、アルカリ性溶液中で安定した物質のアノード
（例えば、導電性のドープ処理されたダイヤモンド）を
使用して電気分解することを更に含んでいてもよい。こ
れは、錯体を形成する有機物質がないことを確保する。
有機物質が分解されると、遷移金属は溶液中に放出さ
れ、ＰＨが大きいため、酸化物又は水酸化物の沈殿物を
形成する。液体透過性のカソードで溶液を電気分解する
前に、例えば沈降又は濾過によって、この沈殿物を残り
の溶液から分離するのが望ましい。それ故、この電解酸
化は、予備工程として実施してもよく、或いはテクネチ
ウム及び／又はルテニウムの電解堆積と同じセルで実施
してもよい。
テクネチウム及び／又はルテニウムを除去するように広
範な核分裂生成物を含む放射性廃液流を処理するための
方法において、多孔質の液体透過性の表面積の大きな電
極４２をカソードとして使用して、廃液流をアルカリＰ
Ｈで電気分解し、テクネチウム及び／又はルテニウムを
不溶性の形態に堆積させることを特徴とする方法が提供
される。溶液は、ＰＨが１１以上、例えば１１〜１４、
又は１３〜１４である。カソードは、炭素（例えば、炭
素繊維のフェルト）で形成されており、より好ましくは
鉛（例えば、鉛綿）で形成されている。本発明の方法は
又、アルカリ性溶液中に存在する有機物質を酸化させる
ように、アルカリ性溶液中で安定した物質のアノード
（例えば、導電性のドープ処理されたダイヤモンド）を
使用して電気分解することを更に含んでいてもよい。こ
れは、錯体を形成する有機物質がないことを確保する。
有機物質が分解されると、遷移金属は溶液中に放出さ
れ、ＰＨが大きいため、酸化物又は水酸化物の沈殿物を
形成する。液体透過性のカソードで溶液を電気分解する
前に、例えば沈降又は濾過によって、この沈殿物を残り
の溶液から分離するのが望ましい。それ故、この電解酸
化は、予備工程として実施してもよく、或いはテクネチ
ウム及び／又はルテニウムの電解堆積と同じセルで実施
してもよい。
【０００４】多孔質のカソードは、平らなものでもよ
く、或いは例えば英国特許ＧＢ１５９８３０６号（コダ
ック）又はＷＯ９５／０７３７５号（ＥＡテクノロジ
ー）に記載されているように、チューブ状のものでもよ
い。溶液は、多孔質のカソードがチューブ状の場合には
例えば半径方向内方又は外方に、カソードを通して流れ
させるのがよい。溶液がアノードに隣接した酸化環境か
らカソードに隣接した還元環境に迅速に通過するよう
に、カソードに密接して例えば白金のアノードを（又
は、カソードの両面に２つのアノードを）提供するのが
有利である。電圧は好ましくは、酸化物と水酸化物の発
生に対する限度を超えない。この場合には、ルテニウム
は、ＧＢ２２０８５１８Ｂに記載されているのと同様な
方法で、ルテニウム（ＩＶ）酸化物として沈殿する。同
様に、テクネチウムは、鉛カソードへの堆積の性質が不
明瞭であるが、テクネチウム（ＩＶ）酸化物又は水酸化
物、或いはテクネチウム金属として沈殿する。テクネチ
ウムのみを沈殿させようとする場合には、カソード反応
が必要であり、分割したセルを使用するのがよい。
く、或いは例えば英国特許ＧＢ１５９８３０６号（コダ
ック）又はＷＯ９５／０７３７５号（ＥＡテクノロジ
ー）に記載されているように、チューブ状のものでもよ
い。溶液は、多孔質のカソードがチューブ状の場合には
例えば半径方向内方又は外方に、カソードを通して流れ
させるのがよい。溶液がアノードに隣接した酸化環境か
らカソードに隣接した還元環境に迅速に通過するよう
に、カソードに密接して例えば白金のアノードを（又
は、カソードの両面に２つのアノードを）提供するのが
有利である。電圧は好ましくは、酸化物と水酸化物の発
生に対する限度を超えない。この場合には、ルテニウム
は、ＧＢ２２０８５１８Ｂに記載されているのと同様な
方法で、ルテニウム（ＩＶ）酸化物として沈殿する。同
様に、テクネチウムは、鉛カソードへの堆積の性質が不
明瞭であるが、テクネチウム（ＩＶ）酸化物又は水酸化
物、或いはテクネチウム金属として沈殿する。テクネチ
ウムのみを沈殿させようとする場合には、カソード反応
が必要であり、分割したセルを使用するのがよい。
【０００５】このような放射性廃液は、広範な異なるイ
オン（それらの多くは放射性である）を含んでいる。典
型的には、これらの放射性廃液は、ナトリウム塩中に約
１０Ｍまであり（例えば、約４又は５モルのＮａＮ
Ｏ3 ）、セシウム及びストロンチウムイオン、銅、クロ
ム、又は鉄のような遷移金属（クロム酸塩のような酸素
アニオンの形態をとる場合もある）と、白金、ロジウム
並びにルテニウム、テクネチウムのような貴金属とを含
んでいる。電気分解の際に発生するプロセスは、存在す
るイオンが広範囲であり、それらの多くが所望の堆積を
妨げるので、必然的に複雑となる。種々の材料が、有機
物質を酸化させるのに使用されるアノードに適してお
り、例えばチタニウムのような金属基板を、白金、イリ
ジウム酸化物、ドープ処理したスズ酸化物、ランタン・
コバルト、ニッケレート、マンガネートで被覆してもよ
い。ダイヤモンドを使用してもよく、ダイヤモンドは好
ましくは、化学蒸着によって形成され、十分な導電率を
達成するため例えばホウ素でドープ処理されたフィルム
である。このような電極の使用は、イーストマン・コダ
ック、カレー等に付与された米国特許第５，３９９，２
４７号に記載されている。ダイヤモンドフィルムの厚さ
は典型的には、３μｍ〜１ｍｍ、好ましくは１０μｍ〜
１００μｍである。フィルムは、基板にコーティングを
形成し、フィルムに対して機械的な支持と良好な電気接
触の両方を提供する。基板は、シリコンで形成してもよ
く、或いはチタニウム、タンタル、ジルコニウムのよう
な金属で形成してもよく、これらは、基板とフィルムと
の間にカーバイドの界面層を形成し付着を確保するもの
と思われる。使用に際して、電流密度は典型的には、１
０ｍＡ／ｃｍ2 〜１Ａ／ｃｍ2 （例えば、０．１又は
０．２Ａ／ｃｍ2 ）であり、電極の抵抗は、電極内にお
いてジュール熱で散逸されるエネルギーが殆どないよう
に小さくすべきである。
オン（それらの多くは放射性である）を含んでいる。典
型的には、これらの放射性廃液は、ナトリウム塩中に約
１０Ｍまであり（例えば、約４又は５モルのＮａＮ
Ｏ3 ）、セシウム及びストロンチウムイオン、銅、クロ
ム、又は鉄のような遷移金属（クロム酸塩のような酸素
アニオンの形態をとる場合もある）と、白金、ロジウム
並びにルテニウム、テクネチウムのような貴金属とを含
んでいる。電気分解の際に発生するプロセスは、存在す
るイオンが広範囲であり、それらの多くが所望の堆積を
妨げるので、必然的に複雑となる。種々の材料が、有機
物質を酸化させるのに使用されるアノードに適してお
り、例えばチタニウムのような金属基板を、白金、イリ
ジウム酸化物、ドープ処理したスズ酸化物、ランタン・
コバルト、ニッケレート、マンガネートで被覆してもよ
い。ダイヤモンドを使用してもよく、ダイヤモンドは好
ましくは、化学蒸着によって形成され、十分な導電率を
達成するため例えばホウ素でドープ処理されたフィルム
である。このような電極の使用は、イーストマン・コダ
ック、カレー等に付与された米国特許第５，３９９，２
４７号に記載されている。ダイヤモンドフィルムの厚さ
は典型的には、３μｍ〜１ｍｍ、好ましくは１０μｍ〜
１００μｍである。フィルムは、基板にコーティングを
形成し、フィルムに対して機械的な支持と良好な電気接
触の両方を提供する。基板は、シリコンで形成してもよ
く、或いはチタニウム、タンタル、ジルコニウムのよう
な金属で形成してもよく、これらは、基板とフィルムと
の間にカーバイドの界面層を形成し付着を確保するもの
と思われる。使用に際して、電流密度は典型的には、１
０ｍＡ／ｃｍ2 〜１Ａ／ｃｍ2 （例えば、０．１又は
０．２Ａ／ｃｍ2 ）であり、電極の抵抗は、電極内にお
いてジュール熱で散逸されるエネルギーが殆どないよう
に小さくすべきである。
【０００６】
【発明の実施の形態】図１を参照すると、テクネチウム
とルテニウムを除去するように放射性廃液流１２を処理
するためのプラント１０が示されている。この例では、
廃液流は、ＰＨが約１３であり、約５Ｍの亜硝酸ナトリ
ウム、並びに種々の金属イオンや、遷移金属とともに錯
体を形成するＥＤＴＡおよびクエン酸塩のような有機化
合物を含んでいる。廃液流１２は、弁付き入口１４を介
して、分割セル１６及び沈降タンク１８と２つの循環ポ
ンプ２０とを有する再循環ループ１５に供給される。セ
ル１６は、アニオン選択膜２２によって、白金をかぶせ
られたチタニウム電極２４を収容するカソード室と、シ
リコン基板上の導電性のホウ素のドープ処理されたダイ
ヤモンド電極２６を収容するアノード室とに分割されて
いる。ダイヤモンド電極２６がアノードとなるように、
電源（図示せず）が電極２４と電極２６を接触させるよ
うに連結されているので、作動の際、電極２６の１００
ｍＡ／ｃｍ2 の電流がセルに通される。ダイヤモンド面
のみが液体に曝されるように、電極２６の基板には、絶
縁ラッカーが塗布されている。廃液流１２がセル１６の
アノード室を流れる際、水酸化ナトリウム溶液が、カソ
ード室に供給される。
とルテニウムを除去するように放射性廃液流１２を処理
するためのプラント１０が示されている。この例では、
廃液流は、ＰＨが約１３であり、約５Ｍの亜硝酸ナトリ
ウム、並びに種々の金属イオンや、遷移金属とともに錯
体を形成するＥＤＴＡおよびクエン酸塩のような有機化
合物を含んでいる。廃液流１２は、弁付き入口１４を介
して、分割セル１６及び沈降タンク１８と２つの循環ポ
ンプ２０とを有する再循環ループ１５に供給される。セ
ル１６は、アニオン選択膜２２によって、白金をかぶせ
られたチタニウム電極２４を収容するカソード室と、シ
リコン基板上の導電性のホウ素のドープ処理されたダイ
ヤモンド電極２６を収容するアノード室とに分割されて
いる。ダイヤモンド電極２６がアノードとなるように、
電源（図示せず）が電極２４と電極２６を接触させるよ
うに連結されているので、作動の際、電極２６の１００
ｍＡ／ｃｍ2 の電流がセルに通される。ダイヤモンド面
のみが液体に曝されるように、電極２６の基板には、絶
縁ラッカーが塗布されている。廃液流１２がセル１６の
アノード室を流れる際、水酸化ナトリウム溶液が、カソ
ード室に供給される。
【０００７】廃液流１２がセル１６を通過すると、電極
２４、２６間に印加される電圧は、約５〜６Ｖとなり、
有機物質は酸化され、分解される。合成された遷移金属
が廃液中に放出され、酸化物又は水酸化物フロックとし
て沈殿する。廃液は、沈降タンク１８に圧送され、フロ
ックが沈降タンク１８で沈殿し、出口弁３９により、沈
殿したフロックを回収することができる。タンク１８の
頂部付近の表面に浮かんだ液体は、ポンプ２０を介して
セル１６に再循環される。タンク１８の頂部付近の弁付
き出口ポート３２により、表面に浮かんだ液体を、ポン
プ３４及び電解セル３５を有する第２の再循環ループ３
３に移送することができる。弁付き出口ダクト３８によ
り、処理された液体を第２の再循環ループ３３から回収
することができる。セル３５は、中央カソード領域を有
しており、中央カソード領域は、各々１０ｍｍ厚の２枚
の炭素繊維のフェルトシート４２の間に挟まれ白金をか
ぶせられたチタニウムの有孔電極４０と、各フェルトシ
ート４２の外面のところにナイロンメッシュ支持体４４
とを備えている。中央カソード領域の各々の側には、白
金をかぶせられたチタニウム電極４６であるアノード領
域が設けられており、電極４０がカソードとなり電極４
６がアノードとなるように、これらの電極４０、４６に
電源（図示せず）が接続されている。セル３５の入口ポ
ート４７と出口ポート４８は、中央カソード領域の各々
の側のところでアノード領域と連通しており、放射性廃
液が２枚のフェルトシート４２間を通って流れる。
２４、２６間に印加される電圧は、約５〜６Ｖとなり、
有機物質は酸化され、分解される。合成された遷移金属
が廃液中に放出され、酸化物又は水酸化物フロックとし
て沈殿する。廃液は、沈降タンク１８に圧送され、フロ
ックが沈降タンク１８で沈殿し、出口弁３９により、沈
殿したフロックを回収することができる。タンク１８の
頂部付近の表面に浮かんだ液体は、ポンプ２０を介して
セル１６に再循環される。タンク１８の頂部付近の弁付
き出口ポート３２により、表面に浮かんだ液体を、ポン
プ３４及び電解セル３５を有する第２の再循環ループ３
３に移送することができる。弁付き出口ダクト３８によ
り、処理された液体を第２の再循環ループ３３から回収
することができる。セル３５は、中央カソード領域を有
しており、中央カソード領域は、各々１０ｍｍ厚の２枚
の炭素繊維のフェルトシート４２の間に挟まれ白金をか
ぶせられたチタニウムの有孔電極４０と、各フェルトシ
ート４２の外面のところにナイロンメッシュ支持体４４
とを備えている。中央カソード領域の各々の側には、白
金をかぶせられたチタニウム電極４６であるアノード領
域が設けられており、電極４０がカソードとなり電極４
６がアノードとなるように、これらの電極４０、４６に
電源（図示せず）が接続されている。セル３５の入口ポ
ート４７と出口ポート４８は、中央カソード領域の各々
の側のところでアノード領域と連通しており、放射性廃
液が２枚のフェルトシート４２間を通って流れる。
【０００８】作動に際して、フェルトシート４２を通る
流速が０．２５ｍ／ｓ〜１．５ｍ／ｓとなるように、液
体は、ループ３３のまわりをセル３５を通って迅速に圧
送される。或る場合には一方又は他方の電極のところで
ガスが放出されるかもしれないが、セル電極４０、４６
間の電位差は好ましくは、電解によってガスが生成しな
いようなものである。電源は好ましくは、一定の電圧を
供給するものであり、カソード４０、４２の電圧は好ま
しくは、飽和したカロメル電極に対して約−１．０Ｖで
ある。テクネチウムは、フェルトシート４２のカソード
に、固形物として、或いはことによると水酸化物と酸化
物の混合物として堆積する。ルテニウムも、フェルトシ
ート４２のカソードに直接堆積することもあるが、最初
は、カソードのところで電解を受けないニトロ基の錯体
Ｒｕ（ＮＯ）3+の形態で提供されることも多い。この場
合には、錯体イオンはまず、アノード４６のところで酸
化されてＲｕＯ4 になり、これは、フェルトシート４２
のカソードに到達し黒い固形沈殿物であるＲｕＯ2 ．ｎ
Ｈ2 Ｏに電気化学的に還元されるまで、溶液中にとどま
る。
流速が０．２５ｍ／ｓ〜１．５ｍ／ｓとなるように、液
体は、ループ３３のまわりをセル３５を通って迅速に圧
送される。或る場合には一方又は他方の電極のところで
ガスが放出されるかもしれないが、セル電極４０、４６
間の電位差は好ましくは、電解によってガスが生成しな
いようなものである。電源は好ましくは、一定の電圧を
供給するものであり、カソード４０、４２の電圧は好ま
しくは、飽和したカロメル電極に対して約−１．０Ｖで
ある。テクネチウムは、フェルトシート４２のカソード
に、固形物として、或いはことによると水酸化物と酸化
物の混合物として堆積する。ルテニウムも、フェルトシ
ート４２のカソードに直接堆積することもあるが、最初
は、カソードのところで電解を受けないニトロ基の錯体
Ｒｕ（ＮＯ）3+の形態で提供されることも多い。この場
合には、錯体イオンはまず、アノード４６のところで酸
化されてＲｕＯ4 になり、これは、フェルトシート４２
のカソードに到達し黒い固形沈殿物であるＲｕＯ2 ．ｎ
Ｈ2 Ｏに電気化学的に還元されるまで、溶液中にとどま
る。
【０００９】次に図２を参照すると、ルテニウム錯体が
形成されない場合の使用に適した、図１のセル３５の変
形が示されている。図２のセル５０は、２枚の炭素繊維
のフェルトシート４２間に挟まれた電極４０を備えた中
央カソード領域の各々の側のところに、電極４６を収容
する２つのアノード領域を有している。セル５０は、ナ
イロンメッシュ支持体４４がカチオン選択膜５４で置き
換えられている点で、セル３５と相違している。水酸化
ナトリウム溶液が２つのアノード領域を通って循環さ
れ、ループ３３が、カソード領域の両端のところのポー
トにのみ連結されている。セル５０は、テクネチウムに
関しては、セル３５と同じように作動し、テクネチウム
がフェルトシートに堆積する。セル３５とセル５０は両
方とも、カソード領域の各々の側に２つのアノード領域
を有している。或いは、図３に示されるように、ループ
３３に使用することができるセル６０は、単一のアノー
ド４６と、１枚の炭素繊維のフェルトシート４２を備え
たカソード４０とを有している。アノード領域は、カチ
オン選択膜５４によって、カソード領域から分離されて
いる。図２のセル５０におけるように、水酸化ナトリウ
ム溶液のような電解液が、アノード領域を通って循環さ
れ、ループ３３の液体が、カソード領域を通って循環さ
れる。
形成されない場合の使用に適した、図１のセル３５の変
形が示されている。図２のセル５０は、２枚の炭素繊維
のフェルトシート４２間に挟まれた電極４０を備えた中
央カソード領域の各々の側のところに、電極４６を収容
する２つのアノード領域を有している。セル５０は、ナ
イロンメッシュ支持体４４がカチオン選択膜５４で置き
換えられている点で、セル３５と相違している。水酸化
ナトリウム溶液が２つのアノード領域を通って循環さ
れ、ループ３３が、カソード領域の両端のところのポー
トにのみ連結されている。セル５０は、テクネチウムに
関しては、セル３５と同じように作動し、テクネチウム
がフェルトシートに堆積する。セル３５とセル５０は両
方とも、カソード領域の各々の側に２つのアノード領域
を有している。或いは、図３に示されるように、ループ
３３に使用することができるセル６０は、単一のアノー
ド４６と、１枚の炭素繊維のフェルトシート４２を備え
たカソード４０とを有している。アノード領域は、カチ
オン選択膜５４によって、カソード領域から分離されて
いる。図２のセル５０におけるように、水酸化ナトリウ
ム溶液のような電解液が、アノード領域を通って循環さ
れ、ループ３３の液体が、カソード領域を通って循環さ
れる。
【００１０】次に図４を参照すると、放射性廃液流６８
からテクネチウムを除去するためのセル６５が示されて
いる。セル６５は、アニオン選択膜６６を備えた分割セ
ルであり、アニオン選択膜６６は、ダイヤモンド電極２
６であるアノード室と、白金をかぶせられたチタニウム
電極４０上の炭素繊維のフェルトシート４２であるカソ
ード室とに、セル６５を分割している。放射性廃液６８
は、アノード室の一方の端部に供給され、処理された廃
液６９が、カソード室の一方の端部から出る。ダクト７
０が、他方の端部のところで、アノード室とカソード室
とを連結している。アノード２６での電流密度が約２０
０ｍＡ／ｃｍ2 となり、かつ、カソード４０の電圧が好
ましくは上述のようにガスの放出が生じないようなもの
となるように、電極２６、４０は、適当な電源（図示せ
ず）に接続されている。
からテクネチウムを除去するためのセル６５が示されて
いる。セル６５は、アニオン選択膜６６を備えた分割セ
ルであり、アニオン選択膜６６は、ダイヤモンド電極２
６であるアノード室と、白金をかぶせられたチタニウム
電極４０上の炭素繊維のフェルトシート４２であるカソ
ード室とに、セル６５を分割している。放射性廃液６８
は、アノード室の一方の端部に供給され、処理された廃
液６９が、カソード室の一方の端部から出る。ダクト７
０が、他方の端部のところで、アノード室とカソード室
とを連結している。アノード２６での電流密度が約２０
０ｍＡ／ｃｍ2 となり、かつ、カソード４０の電圧が好
ましくは上述のようにガスの放出が生じないようなもの
となるように、電極２６、４０は、適当な電源（図示せ
ず）に接続されている。
【００１１】作動に際して、廃液流６８がアノード２６
を通り過ぎると、廃液流中の有機物質が酸化され、分解
される。これは、錯生成剤を分解する。廃液流がカソー
ド室を通って流れると、テクネチウムがフェルトシート
に堆積する。ルテニウムも、上述のメカニズムと同じメ
カニズムで堆積し、ニトロ基を有する錯体が再形成され
る程に流路（ダクト７０）が長くない場合には、ニトロ
基を有する錯体がアノード２６のところで酸化され、次
いでカソードのところで還元される。また、廃液流６８
が多量の合成された遷移金属を含んでいる場合には、セ
ル６５は、適当ではない。何故ならば、有機物質が酸化
されフェルトシート４２の孔を塞ごうとするにつれて、
これらの遷移金属が、フロックを形成するからである。
図１の装置におけるように、廃液流６８は、廃棄される
前に、セル６５のまわりを幾度も再循環される。
を通り過ぎると、廃液流中の有機物質が酸化され、分解
される。これは、錯生成剤を分解する。廃液流がカソー
ド室を通って流れると、テクネチウムがフェルトシート
に堆積する。ルテニウムも、上述のメカニズムと同じメ
カニズムで堆積し、ニトロ基を有する錯体が再形成され
る程に流路（ダクト７０）が長くない場合には、ニトロ
基を有する錯体がアノード２６のところで酸化され、次
いでカソードのところで還元される。また、廃液流６８
が多量の合成された遷移金属を含んでいる場合には、セ
ル６５は、適当ではない。何故ならば、有機物質が酸化
されフェルトシート４２の孔を塞ごうとするにつれて、
これらの遷移金属が、フロックを形成するからである。
図１の装置におけるように、廃液流６８は、廃棄される
前に、セル６５のまわりを幾度も再循環される。
【００１２】上述の装置は、本発明の範囲内において、
種々の方法で変形することができる。例えば、炭素繊維
のフェルトシート４２を、接触箇所のところで互いに結
合された炭素繊維を含む一体の繊維構造体で置き換えて
もよく、このような構造体は、潜溶剤（即ち、英国特許
ＧＢ１６００２５３に記載されているように、例えば温
度上昇時に活性化されるときにのみ、繊維を分解する溶
剤）を使用することによって、炭素化繊維から作ること
ができる。これは、繊維間の電気接触を良好にするの
で、シート全体にわたってより均一な電位を提供する。
セル１６、６５において有機物質のアノードでの酸化に
使用されるダイヤモンド電極２６を、これらの電気化学
的状態の下で安定である別の物質の電極で置き換えても
よい。このような物質の１つに、白金をかぶせられたチ
タニウムがある。炭素繊維のフェルトシート４２を、別
の物質の多孔質シートで置き換えてもよい。実際には、
廃液流１２が、クロム酸塩アニオンの形態のクロムを含
む場合には、テクネチウムの（セル３５、５０、６０、
６５の）炭素繊維のフェルトシート４２上への堆積は、
著しく妨げられることが分かった。これは、スズ、ニッ
ケル、チタニウム、又は銅のような幾つかの他の物質の
多孔質カソードにも当てはまる。しかしながら、炭素繊
維のフェルトシート４２を鉛綿の透過性シートと交換し
た場合には、テクネチウムの堆積は、有効である。例え
ば有機物質とクロム酸塩の両方を含む廃液流について
は、テクネチウムの炭素繊維のフェルトカソードへの堆
積はなかった。鉛綿のカソードについては、有機物質を
最初に酸化させなかった場合でさえも、テクネチウムに
対して約５の除染係数（ＤＦ）が得られた。有機物質を
予め酸化させた場合には、テクネチウムに対するＤＦ
は、１００〜２００であった。
種々の方法で変形することができる。例えば、炭素繊維
のフェルトシート４２を、接触箇所のところで互いに結
合された炭素繊維を含む一体の繊維構造体で置き換えて
もよく、このような構造体は、潜溶剤（即ち、英国特許
ＧＢ１６００２５３に記載されているように、例えば温
度上昇時に活性化されるときにのみ、繊維を分解する溶
剤）を使用することによって、炭素化繊維から作ること
ができる。これは、繊維間の電気接触を良好にするの
で、シート全体にわたってより均一な電位を提供する。
セル１６、６５において有機物質のアノードでの酸化に
使用されるダイヤモンド電極２６を、これらの電気化学
的状態の下で安定である別の物質の電極で置き換えても
よい。このような物質の１つに、白金をかぶせられたチ
タニウムがある。炭素繊維のフェルトシート４２を、別
の物質の多孔質シートで置き換えてもよい。実際には、
廃液流１２が、クロム酸塩アニオンの形態のクロムを含
む場合には、テクネチウムの（セル３５、５０、６０、
６５の）炭素繊維のフェルトシート４２上への堆積は、
著しく妨げられることが分かった。これは、スズ、ニッ
ケル、チタニウム、又は銅のような幾つかの他の物質の
多孔質カソードにも当てはまる。しかしながら、炭素繊
維のフェルトシート４２を鉛綿の透過性シートと交換し
た場合には、テクネチウムの堆積は、有効である。例え
ば有機物質とクロム酸塩の両方を含む廃液流について
は、テクネチウムの炭素繊維のフェルトカソードへの堆
積はなかった。鉛綿のカソードについては、有機物質を
最初に酸化させなかった場合でさえも、テクネチウムに
対して約５の除染係数（ＤＦ）が得られた。有機物質を
予め酸化させた場合には、テクネチウムに対するＤＦ
は、１００〜２００であった。
【００１３】セル１６、３５、５０、６０、６５は、一
定の電流モード又は一定のセル電圧で、或いは基準電極
に対する一方の電極の一定電位で作動させることができ
る。まず廃液流１２をループ１５を介してセル６５のア
ノード室を通って循環させ、次いで酸化された廃液流３
３をセル６５のカソード室を通って循環させることによ
って、ダクト７０のない図４のセル６５を、図１のセル
１６とセル３５の両方の代わりに使用してもよい。同様
な廃液流に使用するのに適した、図４のセル６５に対す
る変形例は、アノード４６が両方ともダイヤモンドアノ
ード２６と取り換えられていることを除いて、図１のセ
ル３５に似ている。処理されていない廃液流６８が、一
方のアノード室に供給され、次いで、メッシュ支持体４
４および中央カソード室４２、４０を通って他方のアノ
ード室に流れ、廃液流は、再循環される。
定の電流モード又は一定のセル電圧で、或いは基準電極
に対する一方の電極の一定電位で作動させることができ
る。まず廃液流１２をループ１５を介してセル６５のア
ノード室を通って循環させ、次いで酸化された廃液流３
３をセル６５のカソード室を通って循環させることによ
って、ダクト７０のない図４のセル６５を、図１のセル
１６とセル３５の両方の代わりに使用してもよい。同様
な廃液流に使用するのに適した、図４のセル６５に対す
る変形例は、アノード４６が両方ともダイヤモンドアノ
ード２６と取り換えられていることを除いて、図１のセ
ル３５に似ている。処理されていない廃液流６８が、一
方のアノード室に供給され、次いで、メッシュ支持体４
４および中央カソード室４２、４０を通って他方のアノ
ード室に流れ、廃液流は、再循環される。
【００１４】表面積の大きな繊維陰極シートは、炭素繊
維であっても或いは鉛繊維であっても、テクネチウムを
固形形態（金属、酸化物、或いは不溶性塩でもよい）で
含んでいる。テクネチウムは、例えば希硝酸に溶かすこ
とによって、シートから除去することができる。廃液流
１２がクロム酸塩を含んでおり、鉛綿に堆積した場合に
は、希硝酸によって得られた溶液は、過テクネチウムイ
オン、鉛イオン、クロムイオンを含んでいる。この溶液
は好ましくは、アニオン選択膜によりアノード室から分
離され且つカチオン選択膜によりカソード室から分離さ
れた中央区画室に供給することによって、電気透析を受
け、鉛イオンとクロムイオンがカソード室に通され、過
テクネチウムイオンがアノード室に通される。陽極電位
の印加、或いは過酸化水素のような適当な酸化剤の使用
によって、硝酸への溶解を助けることができる。しかし
ながら、クロムが存在する場合には、電気透析によって
過テクネチウムイオンから分離することができないクロ
ムイオンが生成されるので、このような方法は勧められ
ない。
維であっても或いは鉛繊維であっても、テクネチウムを
固形形態（金属、酸化物、或いは不溶性塩でもよい）で
含んでいる。テクネチウムは、例えば希硝酸に溶かすこ
とによって、シートから除去することができる。廃液流
１２がクロム酸塩を含んでおり、鉛綿に堆積した場合に
は、希硝酸によって得られた溶液は、過テクネチウムイ
オン、鉛イオン、クロムイオンを含んでいる。この溶液
は好ましくは、アニオン選択膜によりアノード室から分
離され且つカチオン選択膜によりカソード室から分離さ
れた中央区画室に供給することによって、電気透析を受
け、鉛イオンとクロムイオンがカソード室に通され、過
テクネチウムイオンがアノード室に通される。陽極電位
の印加、或いは過酸化水素のような適当な酸化剤の使用
によって、硝酸への溶解を助けることができる。しかし
ながら、クロムが存在する場合には、電気透析によって
過テクネチウムイオンから分離することができないクロ
ムイオンが生成されるので、このような方法は勧められ
ない。
【図１】放射性廃液流からテクネチウムとルテニウムを
除去するためのプラントの概略断面図である。
除去するためのプラントの概略断面図である。
【図２】図１のプラントに使用される別の電解セルの概
略断面図である。
略断面図である。
【図３】図１のプラントに使用される更に別の電解セル
の概略断面図である。
の概略断面図である。
【図４】放射性廃液流からテクネチウムを除去するため
の別のプラントの概略断面図である。
の別のプラントの概略断面図である。
１０ プラント １２ 放射性廃液流 １５ 再循環ループ １６ セル １８ 沈降タンク ２０ ポンプ ２２ アニオン選択膜 ２４ チタニウム電極 ２６ ダイヤモンド電極 ３３ 第２の再循環ループ
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 ＦＩ Ｃ２５Ｃ 1/20 Ｇ２１Ｆ 9/10 ＺＡＢＢ Ｇ２１Ｆ 9/10 ＺＡＢ Ｃ０２Ｆ 1/46 １０１Ｂ (72)発明者 ポール アントニー ハリー フェンネル イギリス オーエックス11 ０アールエイ オックスフォードシャー ディドコット ハーウェル 329 エイイーエイ テク ノロジー パブリック リミテッド カン パニー パテンツ デパートメント内 (72)発明者 パトリック アレン フレッチャー イギリス オーエックス11 ０アールエイ オックスフォードシャー ディドコット ハーウェル 329 エイイーエイ テク ノロジー パブリック リミテッド カン パニー パテンツ デパートメント内
Claims (9)
- 【請求項１】 テクネチウム及び／又はルテニウムを除
去するように広範な核分裂生成物を含む放射性廃液流を
処理するための方法において、多孔質の液体透過性の表
面積の大きな電極４２をカソードとして使用して、廃液
流をアルカリＰＨで電気分解し、テクネチウム及び／又
はルテニウムを不溶性の形態に堆積させることを特徴と
する方法。 - 【請求項２】 カソードが鉛を含んでいることを特徴と
する請求項１に記載の方法。 - 【請求項３】 表面積の大きなカソード４２で電気分解
する前に、アルカリ性溶液中に存在する有機物質を酸化
させるように、アルカリ性溶液中で安定した物質のアノ
ード２６を使用して電気分解することを更に含むことを
特徴とする請求項１又は２に記載の方法。 - 【請求項４】 アノードでの酸化の後であって且つ表面
積の大きなカソードによる電気分解の前に、アルカリ性
溶液から沈殿物を分離することを更に含むことを特徴と
する請求項３に記載の方法。 - 【請求項５】 沈殿物の分離が、沈殿物を沈降させるこ
とによって行われることを特徴とする請求項４に記載の
方法。 - 【請求項６】 アルカリ性溶液中に存在する有機物質を
酸化させるように、表面積の大きなカソード４２で溶液
を電気分解したのと同じセル６５で、アルカリ性溶液で
安定した物質のアノード２６を使用して電気分解するこ
とを更に含むことを特徴とする請求項１又は２に記載の
方法。 - 【請求項７】 表面積の大きなカソード４２を、少なく
とも１つのアノード４６に十分に密接させ、溶液を、ア
ノード４６に隣接した酸化環境から、カソード４２に隣
接した還元環境に迅速に通過させることを特徴とする請
求項１〜６のいずれか１項に記載の方法。 - 【請求項８】 表面積の大きなカソード４２を、イオン
選択膜５４によってアノード４６から分離することを特
徴とする請求項１〜６のいずれか１項に記載の方法。 - 【請求項９】 表面積の大きなカソードからテクネチウ
ムを溶かし、このようにして得られた溶液を電気分解し
てカチオンから過テクネチウムイオンを分離する工程を
引き続き含むことを特徴とする請求項１〜８のいずれか
１項に記載の方法。
Applications Claiming Priority (4)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| GBGB9623346.5A GB9623346D0 (en) | 1996-11-08 | 1996-11-08 | Radioactive effluent treatment |
| GB9705812:7 | 1997-03-20 | ||
| GB9623346:5 | 1997-03-20 | ||
| GBGB9705812.7A GB9705812D0 (en) | 1997-03-20 | 1997-03-20 | Radioactive effluent treatment |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH10153688A true JPH10153688A (ja) | 1998-06-09 |
Family
ID=26310369
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP9306987A Pending JPH10153688A (ja) | 1996-11-08 | 1997-11-10 | 放射性廃液流を処理するための方法 |
Country Status (5)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US5894077A (ja) |
| JP (1) | JPH10153688A (ja) |
| DE (1) | DE19748905A1 (ja) |
| FR (1) | FR2755789B1 (ja) |
| GB (1) | GB2319040B (ja) |
Cited By (3)
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|---|---|---|---|---|
| JP2011515687A (ja) * | 2008-03-28 | 2011-05-19 | アレヴァ エンペー ゲゼルシャフト ミット ベシュレンクテル ハフツング | 原子力蒸気発生器の湿式化学方式による洗浄の際に生じる洗浄溶液を調整する方法 |
| JP2014228408A (ja) * | 2013-05-23 | 2014-12-08 | 株式会社オメガ | 除染方法 |
| JP2017506151A (ja) * | 2014-01-22 | 2017-03-02 | ジャン−ミシェル・フジェリュー | 高塩濃度水溶液中の重金属の電解抽出の収率最適化方法およびそれを実施するための装置 |
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| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| FR2765596B1 (fr) * | 1997-07-04 | 1999-08-27 | Commissariat Energie Atomique | Procede de separation du technetium d'une solution nitrique |
| DE19842396A1 (de) * | 1998-09-16 | 2000-04-13 | Fraunhofer Ges Forschung | Elektrode für elektrochemische Prozesse |
| GB9903207D0 (en) * | 1999-02-12 | 1999-04-07 | British Nuclear Fuels Plc | Metal separation from solution |
| FR2790268B1 (fr) * | 1999-02-25 | 2001-05-11 | Suisse Electronique Microtech | Cellule d'electrolyse a electrode bipolaire comportant du diamant |
| FR2826355B1 (fr) * | 2001-06-22 | 2003-08-15 | Commissariat Energie Atomique | Procede de traitement d'un effluent, notamment radioactif, contenant des matieres organiques |
| JP3549865B2 (ja) * | 2001-11-28 | 2004-08-04 | 核燃料サイクル開発機構 | 使用済核燃料中の希少元素ｆｐの分離回収方法およびこれを利用した原子力発電−燃料電池発電共生システム |
| US6682646B2 (en) | 2002-03-25 | 2004-01-27 | Electric Power Research Institute | Electrochemical process for decontamination of radioactive materials |
| JP2004098055A (ja) * | 2002-08-21 | 2004-04-02 | Fuji Photo Film Co Ltd | アミノポリカルボン酸を含有する有機廃水の処理方法 |
| DE10316759B4 (de) * | 2003-04-10 | 2010-04-29 | Condias Gmbh | Verfahren und Vorrichtung zur oxidativen Beseitigung von unerwünschten Bestandteilen in einem Gasstrom, insbesondere Luftstrom |
| EP1477458A3 (en) * | 2003-05-16 | 2005-01-05 | Fuji Photo Film Co., Ltd. | Method of treating photographic waste liquid |
| DE102007028074A1 (de) * | 2007-06-15 | 2008-12-24 | Condias Gmbh | Verfahren zur Behandlung von radioaktivem Abwasser |
| DE102008048691A1 (de) * | 2008-07-07 | 2010-01-14 | Areva Np Gmbh | Verfahren zur Konditionierung einer bei der nasschemischen Reinigung konventioneller oder nukleartechnischer Anlagen anfallenden, organische Substanzen und Metalle in ionischer Form enthaltenden Abfalllösung |
| JP5398369B2 (ja) * | 2009-06-15 | 2014-01-29 | 株式会社東芝 | レアメタルの製造方法及び製造システム |
| US9283418B2 (en) | 2010-10-15 | 2016-03-15 | Avantech, Inc. | Concentrate treatment system |
| US10580542B2 (en) | 2010-10-15 | 2020-03-03 | Avantech, Inc. | Concentrate treatment system |
| CN103108677B (zh) * | 2010-10-15 | 2016-08-31 | 阿万泰克公司 | 浓缩物处理系统 |
| WO2012176956A1 (ko) * | 2011-06-21 | 2012-12-27 | 한국원자력연구원 | 방사성핵종 제염을 위한 복합 동전기 제염장치 |
| FR2994173A1 (fr) * | 2012-08-02 | 2014-02-07 | Michel Andre Beugnet | Procede d'optimisation de rendement de l'extraction par electrolyse de metaux lourds en solution aqueuse a forte concentration de sels et dispositif pour sa mise en oeuvre |
| US9388478B1 (en) | 2014-12-19 | 2016-07-12 | Savannah River Nuclear Solutions, Llc | Technetium recovery from high alkaline solution |
| CN106855047B (zh) * | 2015-12-09 | 2019-01-08 | 中核四○四有限公司 | 一种远距离在线标定计量泵的系统及方法 |
| RU2632498C2 (ru) * | 2016-02-02 | 2017-10-05 | Федеральное государственное унитарное предприятие "Горно-химический комбинат" (ФГУП "ГХК") | Способ извлечения металлов платиновой группы из осадков после осветления продукта кислотного растворения волоксидированного отработавшего ядерного топлива |
| CN111170416B (zh) * | 2020-01-09 | 2021-04-02 | 中国原子能科学研究院 | 一种脱除含硝酸溶液中硝酸的方法 |
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