JPH10144354A - 電気化学電池 - Google Patents

電気化学電池

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JPH10144354A
JPH10144354A JP9316320A JP31632097A JPH10144354A JP H10144354 A JPH10144354 A JP H10144354A JP 9316320 A JP9316320 A JP 9316320A JP 31632097 A JP31632097 A JP 31632097A JP H10144354 A JPH10144354 A JP H10144354A
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Sally Ann Smesko
アン スメスコ サリー
Esther S Takeuchi
エス、タケウチ エスター
William M Paulot
エム、ポーロット ウィリアム
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 体内埋め込み型医療装置に結合される電池に
おいて、電極での電気化学反応を最適化するために、カ
ソードに対する電解質の重量比およびカソードに対する
アノードの容量比を再設計、再均衡化することによっ
て、従来型の電池を越えた重量エネルギー密度および容
量エネルギー密度を有する電池を提供する。 【解決手段】 アノード活物質からなるアノードと、カ
ソード活物質からなり、このアノードと機能的に作用す
るように関連付けられたカソードと、このアノードおよ
びカソードを活性化する電解質溶液からなる電気化学電
池であって、アノード活物質およびカソード活物質は、
カソードに対するアノードの容量比約１．０３で電池内
に存在し、電解質およびカソード活物質は、カソードに
対する電解質の重量比約０．９４〜０．９６で電池内に
存在することを特徴とする電気化学電池とすることによ
って解決される。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】発明の背景
【発明の属する技術分野】本発明は、一般的に、化学的
エネルギーから電気的エネルギーへの変換に関し、さら
に詳しくは、電池のエネルギー密度を改良するために、
カソードに対する電解質の重量比（Ｅ／Ｃ ;electrolyt
e-to-cathode weight ratio ）、およびカソードに対す
るアノードの容量比（Ａ／Ｃ ;anode-to-cathode capac
ity ratio）を、特別に均衡化したアルカリ金属電気化
学電池に関する。好ましいカソードは固体活物質を含ん
でおり、さらに好ましいカソード活物質はフッ素化炭素
(fluorinated carbon)のような炭素質材料(carbonaceou
s material) である。
【０００２】
【従来の技術】アルカリ金属／フッ素化炭素電池は、従
来技術において広く議論されてきた。たとえば、ワタナ
ベらの米国特許Ｎｏ．３，５３６，５３２および３，７
００，５０２、Ｄｅｙの米国特許Ｎｏ．４，０９１，１
８８、Ｍｅｇａｈｅｄらの米国特許Ｎｏ．５，２４６，
７９５、Ｅｂｅｌらの米国特許Ｎｏ．５，１１４，８１
１、およびＭｕｆｆｏｌｅｔｔｏらの米国特許Ｎｏ．
５，２５０，３７３が挙げられる。後者２つの特許は本
発明の譲受人に譲受けられたものであり、参考としてこ
こに記載する。
【０００３】従来型Ｌｉ／フッ素化炭素電池、特にＭｕ
ｆｆｏｌｅｔｔｏらの '３７３特許に従って組み立てら
れたＬｉ／ＣＦx 電池は、一般に、４５ｍｍ×２３ｍｍ
×８．６ｍｍの公称(nominal) 寸法を有する導電性ケー
ス内に収められている。このＬｉ／ＣＦx 電池はカソー
ドに対する電解質の（Ｅ／Ｃ）重量比約１．３２、およ
びカソードに対するアノードの（Ａ／Ｃ）容量比約１．
１６を有することが知られている。このＥ／Ｃ重量比お
よびＡ／Ｃ容量比は、ともにカソード活物質のグラム重
量に基づいている。換言すると、Ｍｕｆｆｏｌｅｔｔｏ
らの電池は、（放電可能容量(deliverable capacity)に
関して）約１６％の過剰リチウムを有する。カソード内
の活成分(active component)の量は、カソードの理論容
量を決定し、この従来型電池はカソードの限定された設
計である(cathode-limited design)。一般に、従来型Ｌ
ｉ／ＣＦx 電池において、カソード活物質のグラム量に
対する電解質量を増加させたのは、即ちＭｕｆｆｏｌｅ
ｔｔｏらの電池においてＥ／Ｃ重量比１．３２を採用し
たのは、電池の内部インピーダンスを、特に寿命(end-o
f-life) が近づいた際に、低く維持するのに必要と考え
られたからである。
【０００４】Ｍｕｆｆｏｌｅｔｔｏらの電池は、図１に
示すように、理論容量が２．４７Ａｈであり、１０Ｋｏ
ｈｍ負荷における終止電圧２Ｖまでの定格容量(rated c
apacity)が２．４０Ａｈである。この図において、曲線
１０はＭｕｆｆｏｌｅｔｔｏらの電池の３７℃における
上記負荷での放電から作成されており、曲線１２はこの
電池のインピーダンスから作成されている。この電池は
８６６Ｗｈ／Ｌの容積エネルギー密度(volumetric ener
gy density) 、４０２Ｗｈ／ｋｇの重量エネルギー密度
(gravimetric energy density)、３．０〜３．３ボルト
の開路電圧(open circuit voltage)、および年１％以下
の概算自己放電率(estimated self-discharge rate) を
有している。この電池は、室温または３７℃において短
絡状態に置かれた場合、破損またはリークしない。容積
エネルギー密度および重量エネルギー密度は、それぞれ
内部容積および活成分の総重量に基づいている。
【０００５】そのような電池は体内埋め込み型医療装置
(implantable medical device)の電源として理想的であ
る。しかしながら、体内埋め込み型医療装置に結合され
る電源の場合のように、エネルギー密度を増加させるこ
とに価値が置かれる場合に、アルカリ金属／フッ素化炭
素電気化学電池を再均衡化させて、従来技術を越えて、
エネルギー密度を改良し、重量エネルギーを増加させる
ことが要求されている。本発明の電池は、電極での電気
化学反応を最適化するカソードに対する電解質の重量比
およびカソードに対するアノードの容量比を再設計また
は再均衡化することによってこの要求を満たしている。
【０００６】
【発明の実施の形態】本発明の電気化学電池は、リチウ
ム(lithium) 、ナトリウム(sodium)、カリウム(potassi
um) などを含む元素周期表のＩＡ、ＩＩＡおよびＩＩＩ
Ｂ族から選択される金属、並びにＬｉ−Ｓｉ、Ｌｉ−Ａ
ｌ、Ｌｉ−Ｂ、Ｌｉ−Ｓｉ−Ｂのような合金や金属間化
合物を含む上記金属の合金および金属間化合物から成る
アノードを含んでいる。好ましいアノードはリチウムか
らなる。あるいはまたアノードはリチウム−アルミニウ
ム合金のようなリチウム合金からなる。合金中に存在す
るアルミニウム重量が大きくなればなるほど、電池のエ
ネルギー密度は小さくなる。
【０００７】アノードの形状は変え得るが、好ましくは
アノードは、アノード金属からなる薄い金属シートまた
は箔を、好ましくはチタン(titanium)、チタン合金、ま
たはニッケル(nickel)からなる金属製アノード集電体(c
urrent collector) に押圧または圧延して、アノード素
子に形成されている。銅(copper)、タングステン(tungs
ten)、およびタンタル(tantalum)も、アノード集電体に
適する材料である。本発明の典型的な電池では、アノー
ド素子は、溶接などによりそこに一体的に形成された、
アノード集電体と同じ材料から成る延長タブまたはリー
ド、すなわち好ましくはニッケルまたはチタンからなる
延長タブまたはリードを有しており、ケースが負極の電
気的構造(case-negative electrical configuration)の
導電性金属からなる電池ケースに溶接によって接続され
ている。他の方法として、アノードは他の幾何学的形
状、例えばボビン型、シリンダー、もしくはペレットに
形成して、別の低表面積の電池設計を実現してもよい。
【０００８】本発明の電気化学電池は、電池の他方の電
極としての役割を果たす電気的伝導材料からなるカソー
ドをさらに含んでいる。カソードでの電気化学反応は、
アノードからカソードへ移動するイオンを原子形態また
は分子形態に変換する反応を含んでいる。好ましくは本
発明のカソードは、式（ＣＦx ）n 〔ここで、ｘは約
０．１〜１．９、好ましくは０．５〜１．２の間で変化
する。〕、および式（Ｃ2 Ｆ）n 〔ここで、ｎは広範に
変化するモノマー単位数を表わす。〕で表わされるフッ
素化炭素(fluorinated carbon)のような固体活物質から
なる。このような電極活物質は炭素(carbon)およびフッ
素(fluorine)からなり、またコークス(coke)、木炭(cha
rcoal)、もしくは活性炭(activated carbon)のような黒
鉛状炭素および非黒鉛状炭素を含んでいる。
【０００９】本発明によると、リチウム／フッ素化炭素
カップルの重量エネルギー密度および容積エネルギー密
度は、一つにはカソードに対するアノードの容量比（Ａ
／Ｃ）を再設計または再均衡化することによって、従来
技術において公知のものを越えて増加された。先に議論
したように、Ｍｕｆｆｏｌｅｔｔｏらの米国特許Ｎｏ．
５，２５０，３７３において記載されているリチウム／
フッ素化炭素電池はＡ／Ｃ容量比約１．１６（これは電
極活物質のグラム重量に基づいている。）を有してお
り、これは（放電容量に関して）約１６％の過剰リチウ
ムを電池に与える。本発明のＡ／Ｃ容量比は約１．０３
に再均衡化されており、これは（放電容量に関して）約
３％の過剰リチウムを電池に与える。カソード内の活成
分の量はカソードの理論容量を決定するので、Ｍｕｆｆ
ｏｌｅｔｔｏらの従来型電池と本発明の電池は、共にカ
ソードの制限された設計である。後で議論するように、
Ａ／Ｃ容量比を再均衡化するとともにカソードに対する
電解質の（Ｅ／Ｃ）重量比を再均衡化することにより、
本発明の電池はＭｕｆｆｏｌｅｔｔｏらの従来型電池を
越えて放電容量が改良される。
【００１０】電気化学電池に組み込むための電極を形成
する前に、フッ素化炭素活物質は好ましくは導電性添加
材(conductive additive) と混合される。適合する導電
性添加材はアセチレンブラック(acetylene black) 、カ
ーボンブラック(carbon black)および／または黒鉛(gra
phite)などである。粉末状のニッケル、アルミニウム、
チタン、およびステンレス鋼(stainless steel) のよう
な金属も、上に挙げた活物質と混合する際の導電性希釈
材(conductive diluent)として有用である。電極は結合
材(binder material) をさらに含んでおり、好ましく
は、この結合材として、粉末状のポリテトラフルオロエ
チレン（ＰＴＦＥ ;polytetrafluoroethylene ）、また
は粉末状のポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ ;polyviny
lidene fluoride ）のようなフッ素樹脂(fluoro-resin)
粉末が挙げられる。本発明によると、再均衡化された電
気化学電池に有用な付加的な活物質としては、酸化バナ
ジウム銀(silver vanadium oxide) 、酸化バナジウム銀
銅(copper-silver-vanadium oxide)、二酸化マンガン(m
anganese dioxide) 、酸化コバルトリチウム(lithium c
obalt oxide)、酸化ニッケルリチウム(lithium nickel
oxide)、酸化銅(copper oxide)、二硫化チタン(titaniu
m disulfide)、硫化銅(copper sulfide)、硫化鉄(iron
sulfide)、二硫化鉄(iron disulfide)、酸化バナジウム
銅(copper vanadium oxide) 、および上記物質の混合物
が挙げられる。好ましいカソード活混合物はアセチレン
ブラックおよび／または黒鉛と結合されたＣＦx ；およ
びＰＴＦＥからなる。
【００１１】電池に組み込むためのカソード素子(catho
de component) は、ステンレス鋼、チタン、タンタル、
白金(platinum)、および金(gold)からなる群から選択さ
れた適合する集電体に、本発明のカソード活混合物をロ
ール、圧延、若しくは押圧することによって調製するこ
とができる。好ましい集電体材料はチタンであり、最も
好ましくは、チタン製カソード集電体はそこに形成され
た黒鉛／炭素塗料(paint) の薄層を有している。上記の
ように調製されたカソードは、１つまたはそれ以上のプ
レート状に形成し、アノード材料からなる少なくとも１
つまたはそれ以上のプレートに機能的に作用するように
関連付けられたり、または細長片状に形成し、アノード
材料からなる対応する細長片に巻き付けて「ゼリーロー
ル」と同様の構造にしてもよい。
【００１２】内部短絡状態を回避するために、カソード
は、好適なセパレータ材料によってＩＡ、ＩＩＡ、また
はＩＩＩＢ族のアノード材料から分離されている。セパ
レータは電気的絶縁材料(electrically insulative mat
erial)から構成されており、セパレータ材料もアノード
活物質およびカソード活物質と化学的に反応しないもの
であり、さらに、電解質と化学的に反応したり溶解した
りもしないものである。さらに、セパレータ材料は電気
化学電池の電気化学反応の間にそこを通って電解質が流
れるのに十分な多孔度を有している。例示されるセパレ
ータ材料としては、ポリフッ化ビニリデン(polyvinylid
ene fluoride) 、ポリエチレンテトラフルオロエチレン
(polyethylenetetrafluoroethylene) 、およびポリエチ
レンクロロトリフルオロエチレン(polyethylenechlorot
rifluoroethylene) を含むフッ素ポリマー繊維から成る
織物を単独使用した物またはフッ素ポリマー微孔性フィ
ルムに積層した物、不織布ガラス(non-woven glass) 、
ポリプロピレン(polypropylene) 、ポリエチレン(polye
thylene)、ガラス繊維材料(glass fiber materials) 、
セラミック(ceramics)、商品名ＺＩＴＥＸ（Chemplast
Inc.）で市販されているポリテトラフルオロエチレン膜
(polytetrafluoroethylene membrane)、商品名ＣＥＬＧ
ＡＲＤ（Celanese Plastic Company, Inc.）で市販され
ているポリプロピレン膜(polypropylene mambrane)、お
よび商品名ＤＥＸＩＧＬＡＳ（C.H. Dexter, Div., Dex
ter Corp. ）で市販されている膜が挙げられる。
【００１３】好ましいセパレータは不織布ポリプロピレ
ンセパレータおよびポリプロピレン膜からなる。好まし
くは不織布層がカソードに面し、膜はアノードに面す
る。そうすれば、不織布層は、より効率的にカソードを
濡らすための灯心材料(wickingmaterial)として作用
し、また、遊離した炭素粒子が膜に穿孔したりことに対
するバリアとして作用する。
【００１４】本発明の電気化学電池は電池の電気化学反
応の間に、アノード電極およびカソード電極の間でのイ
オンの移動のための媒体としての役割を果たす非水性の
イオン伝導性電解質をさらに含んでいる。電極での電気
化学反応は、アノードからカソードへ移動するイオンを
原子形態または分子形態に変換する反応を含んでいる。
従って、本発明に好適な非水性電解質は、アノード材料
およびカソード材料に本質的に不活性であり、それらは
イオン移動に不可欠な物性、すなわち低粘度、低表面張
力、および湿潤性を示す。
【００１５】好適な電解質は非水性溶媒に溶解されたイ
オン伝導性無機塩を有しており、さらに好ましくは、電
解質は低粘度溶媒および高誘電率溶媒を含む非プロトン
有機溶媒(aprotic organic solvent) の混合物中にイオ
ン化可能なアルカリ金属塩を溶解含有している。このイ
オン伝導性無機塩は、アノードイオンの移動のための移
動手段としての役割を果たすものであり、カソード活物
質にインターカレーションを起こしたり（内位添加；in
tercalete ）またはカソード活物質と反応する。好まし
くはイオン形成アルカリ金属塩はアノードを構成するア
ルカリ金属と同一または類似している。
【００１６】固体カソード／電解質系において、イオン
伝導性塩は好ましくは、一般式ＭＭ’Ｆ6 またはＭＭ’
Ｆ4 を有している。ここで、Ｍはアノードを構成するア
ルカリ金属と同一または類似のアルカリ金属であり、
Ｍ’はリン(phosphorous) 、ヒ素(arsenic) 、アンチモ
ン(antimony)およびホウ素(boron) からなる群から選択
された元素である。Ｍ’Ｆ6 で示される塩の例は、ヘキ
サフルオロリン酸塩（ＰＦ6 ;hexafluorophosphate）、
ヘキサフルオロヒ酸塩（ＡｓＦ6 ;hexafluoroarsenate
）、およびヘキサフルオロアンチモン酸塩（ＳｂＦ6 ;
hexafluoroantimonate ）であり、一方、Ｍ’Ｆ4 で示
される塩の例はテトラフルオロホウ酸塩（ＢＦ4 ;tetra
fluoroborate）である。別の手段として、対応するナト
リウム塩またはカリウム塩を使用してもよい。望ましく
は、過塩素酸リチウム（ＬｉＣｌＯ4;lithium perchlor
ate）および過塩素酸テトラブチルアンモニウム（ＮＣ
Ｈ3 （ＣＨ2 ）3 ＣｌＯ4 ;tetrabutylammonium perchl
orate ）のような過塩素酸アニオン(perchlorate anio
n) を含む他の塩が電解質に添加される。本発明に有用
な他の無機塩としては、ＬｉＡｌＣｌ4 、ＬｉＧａＣｌ
4 、ＬｉＣ（ＳＯ2 ＣＦ3）3 、ＬｉＮ（ＳＯ2 Ｃ
Ｆ3 ）、ＬｉＮ（ＳＯ2 ＣＦ3 ）2 、ＬｉＳＯ3 Ｆ、Ｌ
ｉＢ（Ｃ6 Ｈ5 ）4 、およびＬｉＣＦ3 ＳＯ3 、並びに
上記物質の混合物が挙げられる。
【００１７】本発明に有用な低粘度溶媒としては、エス
テル(ester) 、線状エーテル(linear ether)、環状エー
テル(cyclic ether)、およびジアルキルカーボネート(d
ialkyl carbonate) 、例えばテトラビトロフラン（ＴＨ
Ｆ ;tetrahydrofuran ）、メチルアセテート（ＭＡ ;me
thyl acetate）、ジグリム(diglyme) 、トリグリム(tri
glyme)、テトラグリム(tetraglyme)、ジメチルカーボネ
ート（ＤＭＣ ;dimethyl carbonate）、１，２−ジメト
キシエタン（ＤＭＥ ;1,2-dimethoxyethane ）、ジエチ
ルカーボネート(diethyl carbonate) 、および上記物質
の混合物が挙げられ、高誘電率溶媒としては、環状カー
ボネート(cyclic carbonate)、環状エステル(cyclic es
ter)、および環状アミド(cyclic amide)、例えばプロピ
レンカーボネート（ＰＣ ;propylen carbonate）、エチ
レンカーボネート（ＥＣ ;ethylene carbonate）、アセ
トニトリル(acetonitrile)、ジメチルスルホキシド(dim
ethyl sulfoxide)、ジメチルホルムアミド(dimethyl fo
rmamide)、ジメチルアセトアミド(dimethyl acetamid
e)、γ‐バレロラクトン( γ‐valerolactone)、γ‐ブ
チロラクトン（ＧＢＬ ;γ‐butyrolactone ）、および
Ｎ−メチル−ピロリジノン(N-methyl-pyrrolidinone)、
並びに上記物質の混合物が挙げられる。本発明におい
て、好ましいアノードはリチウム金属であり、好ましい
電解質はγ‐ブチロラクトン（ＧＢＬ）中の１．０Ｍ〜
１．４ＭのＬｉＢＦ4 である。
【００１８】本発明によると、カソードに対する電解質
の（Ｅ／Ｃ）重量比（これは、電極活物質のグラム重量
に基づいている。）は、約０．９４〜０．９６の範囲に
均衡化されている。Ｍｕｆｆｏｌｅｔｔｏらの従来型電
池は、Ｅ／Ｃ重量比約１．３２を有することが知られて
いる。本発明の以前には、一般的なＬｉ／ＣＦx 電池
は、カソードに対する電解質の重量比に関して増量した
電解質で活性化されていた。存在する電解質の量がカソ
ードの放電効率に影響することが知られており、Ｍｕｆ
ｆｏｌｅｔｔｏらによって例示されるような一般的な従
来型電池で、存在する電解質を増量させたのは、電池の
内部インピーダンスを、特に寿命が近づいた際に、低レ
ベルに維持するためと考えられる。しかしながら、本発
明のＬｉ／ＣＦx 電池の予期せぬ利点は、過剰の電解質
を必要としないという点である。本発明の発明者は、こ
の理由に関して、如何なる一つの理論にも拘束されたく
ないけれども、これは一つには電池の内部容積の減少の
ためであると考えている。内部容積を減少させるには、
本発明の電池スタック(cell stack)を比較的緊密にする
必要があり、電解質は、電池スタック内および／または
セパレータ設計内において効率的利用、即ち「トラッ
プ」されると考えられ、これにより過剰な電解質の必要
性が取り除かれる。
【００１９】それ故、本発明のようにＥ／Ｃ重量比を再
均衡化するとともに先に議論したようにＡ／Ｃ容量比を
約１．０３に再均衡化することによって、図２に示すよ
うに、この電池は、理論容量が１．３１Ａｈであり、３
７℃で１０Ｋ負荷における終止電圧２Ｖまでの定格容量
は１．２Ａｈであった。この図において、曲線２０は上
記負荷での本発明の電池の放電から作成された。この電
池は容積エネルギー密度９２４Ｗｈ／Ｌおよび重量エネ
ルギー密度４５０Ｗｈ／ｋｇを有している。Ｍｕｆｆｏ
ｌｅｔｔｏらによって示されるような上記従来型電池を
越えて、これは容積エネルギー密度に関して約６．７％
改良されており、また、重量エネルギー密度に関して約
１１．９％増加している。
【００２０】電気化学電池の好ましい形態は、従来技術
でよく知られているように、ケースが負極の設計であ
り、アノード／カソードカップルは、ケースがアノード
集電体に接続されるように導電性金属ケース内に挿入さ
れている。ケースは好ましくは４５ｍｍ×２３ｍｍ×５
ｍｍの公称寸法を有しており、これは従来型のＭｕｆｆ
ｏｌｅｔｔｏらの電池より４１．９％小さい容積になっ
ている。ケースの好ましい材料はチタンであるが、ステ
ンレス鋼、圧延鋼(milled steel)、ニッケル、ニッケル
メッキを施した圧延鋼(nickel-plated milled steel)、
およびアルミニウムも適する。ケースのヘッダーはカソ
ード電極のためのガラス−金属シール／端子ピンフィー
ドスルー（glass-to-metal seal/terminal pin feedtho
ugh ）を収容するための十分な数の開口部を有する金属
性蓋体を有している。アノード電極は好ましくはケース
または蓋体に接続されている。補助的な開口部が電解質
の充填のために設けられている。ケースのヘッダーは電
気化学電池のその他の構成要素との相容性を有し、耐腐
食性の元素からなる。電池は上記の電解質溶液で後述す
るように充填され、充填孔はステンレス鋼のプラグを精
密溶接(close-welding) するなどして密封されるが、こ
れに限られるわけではない。本発明の電池はまた、ケー
ス正極の設計(case-positive design)に作製してもよ
い。
【００２１】次の実施例は、本発明による電解質電池の
製造方法を説明しており、それらは発明を実施するのに
発明者によって熟慮された最適実施形態を示している
が、それらに限定されるわけではない。
【００２２】実施例Ｉ 先に議論したＭｕｆｆｏｌｅｔｔｏらによる米国特許Ｎ
ｏ．５，２５０，３７３において記載された従来技術に
よるケースが負極の電池を作製した。これは４５ｍｍ×
２３ｍｍ×８．６ｍｍの公称寸法を有するステンレス鋼
製ケースに収められた。カソードは、３．１５±０．０
１グラムであり、総重量％で、９１重量％のＣＦx 、５
重量％のカーボンブラックおよび４重量％のＰＴＦＥか
らなる。このカソードは、エッチングしたチタン製スク
リーンにこの活物質を押圧することによって作製され、
このスクリーンは、チタン（Ｔｉ）対(titanium coupl
e)を介してステンレス鋼製ヘッダーのモリブデン（Ｍ
ｏ）ピンに溶接された。アノードは、０．７６±０．０
２グラムのリチウムからなり、これは２つの等しい部分
に分割され、アノード集電体のエッチングした翼状のニ
ッケル（Ｎｉ）製スクリーンセクションに押圧し、そし
て、このアノード集電体はステンレス鋼製ヘッダーにス
ポット溶接された。したがって、電極集合体は蝶状アノ
ードの２つの半分部分の間に挟まれた中央カソードから
なる。２つの不織布ポリプロピレンセパレータ（Tapyru
s, Nichimen America ）がカソードを囲んでヒートシー
ルされた。そして、この電池スタック集合体は、ステン
レス鋼製ケース内に溶接され、γ‐ブチロラクトン中の
１．０Ｍ ＬｉＢＦ4 電解質３．８０±０．１５グラム
が、ヘッダーの充填孔を介して電池に添加された。そし
て、電池は下部のステンレス鋼製ボールおよび上部のス
テンレス鋼製プラグを使用して閉じられた。電池はヘッ
ダー中に上部プラグを精密溶接することによって密封さ
れた。
【００２３】この電池は、カソードに対する電解質の
（Ｅ／Ｃ）重量比が約１．２１（これは結合材および導
電性希釈材を含むカソードの総重量に基づいてい
る。）、または１．３２（これは存在するＣＦX の重量
に基づいている）であり、カソードに対するアノード
（Ａ／Ｃ）の容量比が約１．１６（これは存在するＣＦ
x のグラム重量に基づいている。）であった。
【００２４】１．４ｍＡの電流ドレーン（電流密度０．
１２ｍＡ／ｃｍ2 カソード）の下、この従来型Ｌｉ／Ｃ
Ｆx 電池は、図３に示すように、終止(cut-off) 電圧２
Ｖまで公称容量２．２６Ａｈを放電した。この図におい
て、曲線３０は、この実施例に従って作製された従来型
電池の３７℃における２Ｋｏｈｍ負荷のもとでの放電か
ら作成され、一方、曲線３２はこの電池のインピーダン
スから作成された。
【００２５】実施例ＩＩ 実施例Ｉに従って作製されたものと類似の設計の電池を
作製した。この電池は、３．５２±０．０１グラムのカ
ソード、ニッケル集電体に接触する０．７６±０．０２
グラムのアノード、および３．１７±０．０１グラムの
電解質を有している。ここでもこのカソードは、総重量
％で、９１％のＣＦx 、５％のカーボンブラック、およ
び４％のＰＴＦＥからなる。これはそれぞれ存在するＣ
Ｆx のグラム量に基づいて、Ｅ／Ｃ重量比０．９６、お
よびＡ／Ｃ容量比１．０６を有する電池を与えた。この
Ｅ／Ｃ重量比は、本発明に従うこのパラメーターにとっ
て好ましい範囲内であるが、Ａ／Ｃ容量比は本発明に従
う好ましい範囲から逸脱している。
【００２６】この再均衡化された電池は、理論容量２．
７６Ａｈであるが、図４に示すように、１．４ｍＡの電
流ドレーンの下では非効率的であり、２Ｖまで公称容量
２．１０Ａｈを放電した。この図において、曲線４０は
この実施例によって作製され、３７℃における２Ｋｏｈ
ｍ負荷の下で放電された従来型電池の放電から作成され
たものであり、曲線４２は電池インピーダンスから作成
された。これは実施例Ｉによって作製された電池と比較
すると、約８．７％放電容量が減少した。この電池は容
積エネルギー密度７３１Ｗｈ／Ｌおよび重量エネルギー
密度３４０Ｗｈ／ｋｇしか有していない。
【００２７】実施例ＩＩＩ 本発明に従うＬｉ／ＣＦx 電池をケース負極のユニット
として作製した。これは、４５ｍｍ×２３ｍｍ×５ｍｍ
の公称寸法を有するステンレス鋼製ケースに収められ
た。これは実施例ＩおよびＩＩにおいて説明した従来型
電池のそれと比較して総電池容積が４１．８％減少して
いる。このカソードは１．６８±０．０１グラムであ
り、総重量％で、９１％のＣＦx 、５％のカーボンブラ
ック、および４％のＰＴＦＥからなる。カソードはエッ
チングしたチタン製スクリーンにこの活混合物を押圧す
ることによって作製され、スクリーンは、チタン対を介
してチタン製ヘッダーのＴｉピンにスポット溶接され
た。アノードは、０．３５３±０．００６グラムのリチ
ウムからなり、アノード集電体のエッチングした翼状の
チタン製スクリーンセクションに押圧され、このアノー
ド集電体は、ステンレス鋼製ヘッダーにスポット溶接さ
れた。不織布ポリプロピレンセパレータ（DynawebWD902
x, Web Dynamics）の１層およびポリプロピレン膜（Cel
gard 3500, Hoechst Celanese）の１層がカソードを囲
んでヒートシールされた。セパレータは、不織布層がカ
ソードと接触し、フィルムがアノードの半分部分と接触
するように配置された。そして、この電池スタック集合
体は、チタン製ケース内に溶接され、γ‐ブチロラクト
ン中の１．０Ｍ ＬｉＢＦ4 電解質約１．４５グラムが
ヘッダーの充填孔を経由して電池に添加された。充填孔
は下部のステンレス鋼製ボールおよび上部のチタン製プ
ラグを使用して封鎖された。電池はヘッダーに上部プラ
グを精密溶接することによって密封された。
【００２８】本発明に従う本実施例の電池は、Ｅ／Ｃ重
量比０．９４〜０．９６、およびＡ／Ｃ容量比１．０３
（ここで、Ｅ／Ｃ重量比およびＡ／Ｃ容量比は、共にＣ
Ｆxのグラム量に基づいている。）を使用しており、
１．４ｍＡドレーン（０．１４６ｍＡ／ｃｍ2 カソード
の電流密度）のもと効率的に作動する。これは、特にア
ノード集電体としてチタン製スクリーンを使用したこと
を考えると、本発明によって電解質および活成分を再均
衡化したことによる予期しない結果である。チタンは、
実施例ＩおよびＩＩで作製された従来型電池のアノード
集電体として使用されたニッケルより小さい電気伝導率
を有する。図５に示すように、電池は終止(cut-off) 電
圧２Ｖまで公称容量１．１８Ａｈを放電した。この図に
おいて、曲線５０は３７℃における２Ｋｏｈｍ負荷のも
とでの本発明の電池の放電から作成されており、曲線５
２は電池インピーダンスから作成されている。
【００２９】実施例ＩＶ ４５ｍｍ×２３ｍｍ×５ｍｍの公称寸法を有するステン
レス鋼ケース、すなわち本発明により総容積を減少させ
たケース内に納められた点を除いては、従来技術に従っ
て均衡化された電解質で活性化された活成分を有する試
験電池が作製された。この電池は、放電容量の改善が、
本発明によるＥ／Ｃ重量比およびＡ／Ｃ容量比の再均衡
化に帰するのか、またはケース容積の減少に帰するのか
を明らかにするために作製された。
【００３０】この電池は、総重量％で、９１％のＣ
Ｆx 、５％のカーボンブラック、および４％のＰＴＦＥ
からなる１．３４７±０．００１グラムのカソードを使
用してケースが負極のユニットとして作製された。この
カソードは、この混合物を、チタン対を介してステンレ
ス鋼製ヘッダーのモリブテンピンにスポット溶接され
た、エッチングしたチタン製スクリーンに、押圧するこ
とによって作製された。アノードは、アノード集電体の
エッチングした翼状のニッケル製スクリーンセクション
に押圧された０．３２１±０．００１グラムのリチウム
を含んでおり、このスクリーンは、ステンレス鋼製ヘッ
ダーにスポット溶接された。不織布ポリプロピレンセパ
レータ（Dynaweb WD902x, Web Dynamics）の１層および
ポリプロピレンフィルム（Celgard 3500, Hoechst Cela
nese）の１層がカソードを囲んでヒートシールされてい
る。セパレータは不織布層がカソードに接触し、ポリプ
ロピレンフィルムがアノードの半分部分に接触するよう
に配置された。そして、この電池スタック集合体は、ス
テンレス鋼製ケース内に溶接され、γ‐ブチロラクトン
中の１．０Ｍ ＬｉＢＦ4 電解質約１．６３±０．０１
グラムがヘッダーの充填孔から添加された。この充填孔
は下部のステンレス鋼製ボールおよび上部のステンレス
鋼製プラグで封鎖された。この電池は、ヘッダーの上部
にプラグを精密溶接することによって密封された。
【００３１】この電池は、Ｅ／Ｃ重量比１．２１（これ
は結合材および導電性希釈材を含むカソードの総重量に
基づいている。）、およびＡ／Ｃ容量比１．１６（これ
は存在するＣＦx のグラム重量に基づいている。）を有
しており、本発明によって寸法を減少させたケース内に
収めらた点を除いては従来技術に従っている。この電池
は、図６に示すように、１．４ｍＡの電流ドレーンの
下、２Ｋｏｈｍ負荷での終止(cut-off) 電圧２Ｖまで放
電容量０．９６Ａｈを示した。この図において、曲線６
０は３７℃における２Ｋｏｈｍ負荷のもと、この実施例
により作製された従来型電池の放電から作製されてお
り、曲線６２は電池インピーダンスから作成されてい
る。電池の容積エネルギー密度および重量エネルギー密
度は、それぞれ７１４Ｗｈ／Ｌおよび２５９Ｗｈ／ｋｇ
であった。
【００３２】Ｌｉ／ＣＦx 電気化学電池の再均衡化され
たＥ／Ｃ重量比およびＡ／Ｃ容量比は、ともに従来型電
池と比較して、改良されたエネルギー密度を活性カップ
ルに与える重要なパラメーターであり、必ずしも活成分
を収める電池ケースの寸法は必要ではないことは明らか
である。このように、本発明による約１．０３に再均衡
化されたＡ／Ｃ容量比および約０．９４〜０．９６に再
均衡化されたＥ／Ｃ重量比は、Ｌｉ／ＣＦx 電池におい
て、電池放電に必要とされる活成分のための有用な内部
電池容積の効率を増加させる。これは、エンドユーザー
が、電池の寿命を計算するために使用され得る放電深さ
(depth-of-discharge)を決定するために許容され得る放
電プロフィールの形状には不可欠な最少量の過剰リチウ
ムを使用することによって可能となる。さらに、電池ス
タックは緊密に形成されるので、過剰の電解質の要求量
は放電効率を損なうことなく減らすことができる。この
ように、従来においては過剰の電解質によって占有され
ていた内部容積は、増加されたカソード材料を収容する
ために使用される。
【００３３】ここで記載された発明概念に対して種々の
改良を加えることは請求の範囲によって規定される本発
明の精神と範囲から逸脱することなく当業者から明らか
であると理解される。
【００３４】次に、本発明の実施形態を要約する。 （１） ａ）アノード活物質からなるアノードと、 ｂ）カソード活物質からなり、前記アノードと機能的に
作用するように関連付けられたカソードと、 ｃ）前記アノードおよび前記カソードを活性化する電解
質溶液とからなり、前記アノード活物質および前記カソ
ード活物質はカソードに対するアノードの容量比約１．
０３で電池内に存在し、前記電解質および前記カソード
活物質はカソードに対する電解質の重量比約０．９４〜
０．９６で電池内に存在することを特徴とする電気化学
電池。 （２） 前記カソード活物質はフッ素化炭素を含むこと
を特徴とする上記（１）に記載の電気化学電池。 （３） 前記フッ素化炭素はカソード活混合物中に約８
０重量％〜約９５重量％存在し、残部は結合材と導電性
添加材の少なくとも一方であることを特徴とする上記
（２）に記載の電気化学電池。 （４） 前記結合材はフッ素樹脂粉末であることを特徴
とする上記（３）に記載の電気化学電池。 （５） 前記導電性添加材は、炭素、黒鉛粉末およびア
セチレンブラック、並びにチタン、アルミニウム、ニッ
ケル、ステンレス鋼からなる群から選択された金属粉
末、並びに上記物質の混合物から構成される群から選択
されることを特徴とする上記（３）に記載の電気化学電
池。 （６） 前記カソードは、チタン、ステンレス鋼、タン
タル、白金、および金からなる群から選択される集電体
をさらに含むことを特徴とする上記（１）に記載の電気
化学電池。 （７） 前記カソード集電体は炭素質ペイント層を備え
ていることを特徴とする上記（６）に記載の電気化学電
池。 （８） 前記アノードはアルカリ金属からなることを特
徴とする上記（１）に記載の電気化学電池。 （９） 前記アルカリ金属はリチウムであることを特徴
とする上記（８）に記載の電気化学電池。 （１０） 前記アノードは、チタン、ニッケル、銅、タ
ングステン、およびタンタルからなる群から選択された
集電体をさらに含むことを特徴とする上記（１）に記載
の電気化学電池。 （１１） 前記アノードはケースを負極とする構造のケ
ースに接続されていることを特徴とする上記（１）に記
載の電気化学電池。 （１２） 前記アノードおよび前記カソードと機能的に
作用するように関連付けられた前記電解質溶液は、非水
性溶媒に溶解されたイオン形成アルカリ金属塩を含んで
おり、この塩のアルカリ金属は前記アノードを構成する
アルカリ金属と同一または類似していることを特徴とす
る上記（１）に記載の電気化学電池。 （１３） 前記アノードの前記アルカリ金属はリチウム
からなり、前記電解質溶液を構成する前記イオン形成ア
ルカリ金属塩は、ＬｉＰＦ6 、ＬｉＡｓＦ6 、ＬｉＳｂ
Ｆ6 、ＬｉＢＦ4 、ＬｉＣｌＯ4 、ＬｉＡｌＣｌ4 、Ｌ
ｉＧａＣｌ4 、ＬｉＣ（ＳＯ2 ＣＦ3 ）3 、ＬｉＮ（Ｓ
Ｏ2 ＣＦ3 ）、ＬｉＮ（ＳＯ2 ＣＦ3 ）2、およびＬｉ
ＣＦ3 ＳＯ3 、並びに上記物質の混合物からなる群から
選択されることを特徴とする上記（１２）に記載の電気
化学電池。 （１４） 前記非水性溶媒は、テトラヒドロフラン、メ
チルアセテート、ジグリム、トリグリム、テトラグリ
ム、ジメチルカーボネート、１，２‐ジメトキシエタ
ン、ジエチルカーボネート、アセトニトリル、ジメチル
スルホキシド、ジメチルホルムアミド、ジメチルアセト
アミド、プロピレンカーボネート、エチレンカーボネー
ト、γ‐バレロラクトン、γ‐ブチロラクトン、および
Ｎ‐メチル−ピロリジノン、並びに上記物質の混合物か
らなる群から選択された少なくとも１種類の有機溶媒を
含むことを特徴とする上記（１３）に記載の電気化学電
池。 （１５） セパレータが前記アノードと前記カソードの
間に、それらの間の内部短絡接触を回避するために備え
られており、前記セパレータは不織布材料と微孔性膜の
積層体からなることを特徴とする上記（１）に記載の電
気化学電池。 （１６） 前記セパレータは不織布ポリプロピレン層と
ポリプロピレン膜からなることを特徴とする上記（１
５）に記載の電気化学電池。 （１７） 前記不織布ポリプロピレン層は前記カソード
に面し、前記ポリプロピレン膜は前記アノードに面する
ことを特徴とする上記（１６）に記載の電気化学電池。 （１８） チタン、ステンレス鋼、圧延鋼、ニッケル、
ニッケルメッキを施した圧延鋼、およびアルミニウムか
らなる群から選択された材料からなる導電性ケース内に
収められた上記（１）に記載の電気化学電池。 （１９） 前記アノードはニッケル製集電体と電気的に
接触するリチウムアノード活物質からなり、前記カソー
ドはチタン製集電体と電気的に接触するフッ素化カソー
ド活物質からなり、前記アノードおよび前記カソード
は、γ−ブチロラクトン中にＬｉＢＦ4 を１．０Ｍ含む
前記電解質溶液で活性化され、チタンからなる導電性ケ
ース内に収められていることを特徴とする上記（１）に
記載の電気化学電池。 （２０） ａ）リチウムからなるアノードと、 ｂ）カソード活物質としてのフッ素化炭素からなり、前
記アノードと機能的に作用するように関連付けられたカ
ソードと、 ｃ）前記アノードおよび前記カソードを活性化する電解
質溶液とからなり、前記電解質溶液は非水性溶媒中にイ
オン形成リチウム塩を溶解含有しており、前記リチウム
および前記フッ素化炭素はカソードに対するアノードの
容量比約１．０３で電池内に存在し、前記電解質溶液お
よび前記フッ素化炭素はカソードに対する電解質の重量
比約０．９４〜０．９６で電池内に存在することを特徴
とする電気化学電池。 （２１） 前記フッ素化炭素はカソード活混合物中に約
８０重量％〜約９５重量％存在し、残部は結合材と導電
性添加材のうちの少なくとも一方であることを特徴とす
る上記（２０）に記載の電気化学電池。 （２２） 前記カソードはチタンからなる集電体をさら
に含んでおり、前記アノードはニッケルからなる集電体
をさらに含んでいることを特徴とする上記（２０）に記
載の電気化学電池。 （２３） 前記カソード集電体は炭素質ペイント層を備
えていることを特徴とする上記（２２）に記載の電気化
学電池。 （２４） 前記電解質溶液を構成する前記イオン形成ア
ルカリ金属塩は、ＬｉＰＦ6 、ＬｉＡｓＦ6 、ＬｉＳｂ
Ｆ6 、ＬｉＢＦ4 、ＬｉＣｌＯ4 、ＬｉＡｌＣｌ4 、Ｌ
ｉＧａＣｌ4 、ＬｉＣ（ＳＯ2 ＣＦ3 ）3 、ＬｉＮ（Ｓ
Ｏ2 ＣＦ3 ）、ＬｉＮ（ＳＯ2 ＣＦ3 ）2 、およびＬｉ
ＣＦ3 ＳＯ3 、並びに上記物質の混合物からなる群から
選択されることを特徴とする上記（２０）に記載の電気
化学電池。 （２５） 前記非水性溶媒は、テトラヒドロフラン、メ
チルアセテート、ジグリム、トリグリム、テトラグリ
ム、ジメチルカーボネート、１，２‐ジメトキシエタ
ン、ジエチルカーボネート、アセトニトリル、ジメチル
スルホキシド、ジメチルホルムアミド、ジメチルアセト
アミド、プロピレンカーボネート、エチレンカーボネー
ト、γ‐バレロラクトン、γ‐ブチロラクトン、および
Ｎ‐メチル−ピロリジノン、並びに上記物質の混合物か
らなる群から選択された少なくとも１種類の有機溶媒を
含むことを特徴とする上記（２０）に記載の電気化学電
池。 （２６） セパレータが前記アノードと前記カソードの
間に、それらの間の内部短絡接触を回避するために備え
られており、前記セパレータは不織布材料と微孔性膜の
積層体からなることを特徴とする上記（２０）に記載の
電気化学電池。 （２７） 前記セパレータの積層体は不織布ポリプロピ
レン層およびポリプロピレン膜からなることを特徴とす
る上記（２６）に記載の電気化学電池。 （２８） 前記不織布ポリプロピレン層は前記カソード
に面し、前記ポリプロピレン膜は前記アノードに面する
ことを特徴とする上記（２７）に記載の電気化学電池。 （２９） チタン、ステンレス鋼、圧延鋼、ニッケル、
ニッケルメッキを施した圧延鋼、およびアルミニウムか
らなる群から選択された材料から構成される導電性ケー
ス内に収められた上記（２０）に記載の電気化学電池。 （３０） 前記リチウムはニッケル製集電体と電気的に
接触し、前記フッ素化炭素はチタン製集電体と電気的に
接触しており、前記アノードおよび前記カソードは、γ
‐ブチロラクトン中にＬｉＢＦ4 を１．０Ｍ含む電解質
溶液で活性化されており、チタンからなる導電性ケース
内に収められていることを特徴とする上記（２０）に記
載の電気化学電池。 （３１） ａ）アノード活物質からなるアノードと、 ｂ）カソード活物質からなり、前記アノードと機能的に
作用するように関連付けられたカソードと、 ｃ）前記アノードおよび前記カソードを活性化する電解
質溶液とからなり、放電容量に関して、前記カソード活
物質に対して過剰の前記アノード活物質が存在して、カ
ソードの限定された電池を構成し、また、前記電解質お
よび前記カソード活物質は、カソードに対する電解質の
重量比に関して、カソード活物質が過剰であるように電
池内に存在していることを特徴とする電気化学電池。 （３２） 前記カソード活物質がフッ素化炭素を含むこ
とを特徴とする上記（３１）に記載の電気化学電池。 （３３） 前記フッ素化炭素はカソード活混合物中に約
８０重量％〜約９５重量％存在し、残部は結合材と導電
性添加材のうちの少なくとも一方であることを特徴とす
る上記（３２）に記載の電気化学電池。 （３４） 前記アノードはアルカリ金属からなることを
特徴とする上記（３１）に記載の電気化学電池。 （３５） ａ）ケースを用意する工程と、 ｂ）アノード活物質からなるアノードを用意する工程
と、 ｃ）カソード活物質からなるカソードを用意する工程
と、 ｄ）カソードに対するアノードの容量比約１．０３で前
記アノード活物質および前記カソード活物質は存在し、
前記アノードおよび前記カソードはそれぞれの端子に接
続されており、ケース内に収めらた前記アノードおよび
前記カソードを機能的に作用するように関連付ける工程
と、 ｅ）電解質および前記カソード活物質はカソードに対す
る電解質の重量比約０．９４〜０．９６で電池内に存在
しており、前記ケース内に充填された前記電解質で前記
アノードおよび前記カソードを活性化する工程とからな
る電気化学電池の製造方法。 （３６） フッ素化炭素からなる前記カソード活物質を
用意する工程を含むことを特徴とする上記（３５）に記
載の方法。 （３７） 前記フッ素化炭素は前記カソード中に約８０
重量％〜約９５重量％存在し、残部は結合材と導電性添
加材のうちの少なくとも一方であるものを用意する工程
を含むことを特徴とする上記（３５）に記載の方法。 （３８） チタン、ステンレス鋼、タンタル、白金、お
よび金からなる群から選択される集電体を有する前記カ
ソードを用意する工程を含むことを特徴とする上記（３
５）に記載の方法。 （３９） 炭素質ペイント層を備えた前記カソード集電
体を用意する工程を含むことを特徴とする上記（３８）
に記載の方法。 （４０） アルカリ金属からなる前記アノードを用意す
る工程を含むことを特徴とする上記（３５）に記載の方
法。 （４１） チタン、ニッケル、銅、タングステン、およ
びタンタルからなる群から選択された集電体を有する前
記アノードを用意する工程を含むことを特徴とする上記
（３５）に記載の方法。 （４２） チタンからなる前記カソード集電体を用意す
る工程を含むことを特徴とする上記（３５）に記載の方
法。 （４３） イオン形成アルカリ金属塩であって、この塩
のアルカリ金属は前記アノードを構成するアルカリ金属
と同一または類似しているものを、非水性溶媒中に溶解
含有し、前記アノードおよび前記カソードと機能的に作
用するように関連付けられた前記電解質溶液を用意する
工程を含むことを特徴とする上記（３５）に記載の方
法。 （４４） リチウムからなる前記アノードを用意する工
程と、ＬｉＰＦ6 、ＬｉＡｓＦ6 、ＬｉＳｂＦ6 、Ｌｉ
ＢＦ4 、ＬｉＣｌＯ4 、ＬｉＡｌＣｌ4 、ＬｉＧａＣｌ
4 、ＬｉＣ（ＳＯ2 ＣＦ3 ）3 、ＬｉＮ（ＳＯ2 Ｃ
Ｆ3 ）、ＬｉＮ（ＳＯ2 ＣＦ3 ）2 、およびＬｉＣＦ3
ＳＯ3 、並びに上記物質の混合物からなる群から前記電
解質溶液を構成する前記イオン形成アルカリ金属塩を選
択する工程とを含むことを特徴とする上記（４３）に記
載の方法。 （４５） テトラヒドロフラン、メチルアセテート、ジ
グリム、トリグリム、テトラグリム、ジメチルカーボネ
ート、１，２‐ジメトキシタン、ジエチルカーボネー
ト、アセトニトリル、ジメチルスルホキシド、ジメチル
ホルムアミド、ジメチルアセトアミド、プロピレンカー
ボネート、エチレンカーボネート、γ‐バレロラクト
ン、γ‐ブチロラクトン、およびＮ‐メチル−ピロリジ
ノン、並びに上記物質の混合物からなる群から選択され
る少なくとも１種類の有機溶媒を含む前記非水性溶媒を
用意する工程を含むことを特徴とする上記（４３）に記
載の方法。 （４６） 前記アノードと前記カソードの間に、内部短
絡状態を回避するために、不織布材料および微孔性膜か
らなるセパレータを用意する工程を含むことを特徴とす
る上記（３５）に記載の方法。 （４７） 不織布ポリプロピレン層およびポリプロピレ
ン膜からなる前記セパレータを用意する工程を含むこと
を特徴とする上記（４６）に記載の方法。 （４８） 前記カソードに面する前記不織布ポリプロピ
レン層、および前記アノードに面する前記ポリプロピレ
ン膜を用意する工程を含むことを特徴とする上記（４
７）に記載の方法。 （４９） チタン、ステンレス鋼、圧延鋼、ニッケル、
ニッケルメッキを施した圧延鋼、およびアルミニウムか
らなる群から選択された導電性材料からなるケースを用
意する工程を含むことを特徴とする上記（３５）に記載
の方法。 （５０） ニッケル製集電体に接触する前記アノード活
物質としてのリチウム、およびチタン製集電体に接触す
る前記カソード活物質としてのフッ素化炭素を用意する
工程と、前記アノードおよび前記カソードを、γ−ブチ
ロラクトン中にＬｉＢＦ4 を１．０Ｍ含む電解質で活性
化する工程と、さらにチタンからなる導電性ケース内に
前記電池を収める工程とを含むことを特徴とする上記
（３５）に記載の方法。 （５１） ａ）ケースを用意する工程と、 ｂ）アノード活物質からなるアノードを用意する工程
と、 ｃ）カソード活物質からなるカソードを用意する工程
と、 ｄ）放電容量に関して前記カソード活物質に対して過剰
の前記アノード活物質を備えて前記ケース内に収められ
て、カソードの限定された電池を構成し、また前記アノ
ードおよび前記カソードをそれぞれの端子に接続して前
記カソードおよび前記アノードを機能的に作用するよう
に関連付ける工程と、 ｅ）電解質および前記カソード活物質は、カソードに対
する電解質の重量比に関してカソード活物質が過剰であ
るように電池内に存在しており、前記ケース内に充填さ
れた電解質で前記アノードおよび前記カソードを活性化
する工程とを含む電気化学電池の製造方法。 （５２） フッ素化炭素からなる前記カソード活物質を
用意する工程を含むことを特徴とする上記（５１）に記
載の方法。 （５３） 前記フッ素化炭素は前記カソード中に約８０
重量％〜約９５重量％存在し、残部は結合材と導電性添
加材のうちの少なくとも一方であるものを用意する工程
を含むことを特徴とする上記（５１）に記載の方法。 （５４） アルカリ金属からなる前記アノードを用意す
る工程を含むことを特徴とする上記（５１）に記載の方
法。
【図面の簡単な説明】
【図１】従来技術によって作製されたＬｉ／ＣＦx 電池
の放電から作成されたグラフである。
【図２】本発明によって作製されたＬｉ／ＣＦx 電池の
放電から作成されたグラフである。
【図３】従来技術によって作製されたＬｉ／ＣＦx 電池
の放電から作成されたグラフである。
【図４】従来技術によって作製されたＬｉ／ＣＦx 電池
の放電から作成されたグラフである。
【図５】本発明によって作製されたＬｉ／ＣＦx 電池の
放電から作成されたグラフである。
【図６】従来技術によって作製されたＬｉ／ＣＦx 電池
の放電から作成されたグラフである。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 ＦＩ Ｈ０１Ｍ 4/58 Ｈ０１Ｍ 4/58 4/66 4/66 Ａ (72)発明者 エスター エス、タケウチ アメリカ合衆国、ニューヨーク州 14051、 イースト アムハースト、サン ラファエ ル コート 38 (72)発明者 ウィリアム エム、ポーロット アメリカ合衆国、ニューヨーク州 14086、 ランカスター、アルバート ドライブ 137

Claims (54)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 ａ）アノード活物質からなるアノード
    と、 ｂ）カソード活物質からなり、前記アノードと機能的に
    作用するように関連付けられたカソードと、 ｃ）前記アノードおよび前記カソードを活性化する電解
    質溶液とからなり、前記アノード活物質および前記カソ
    ード活物質はカソードに対するアノードの容量比約１．
    ０３で電池内に存在し、前記電解質および前記カソード
    活物質はカソードに対する電解質の重量比約０．９４〜
    ０．９６で電池内に存在することを特徴とする電気化学
    電池。
  2. 【請求項２】 前記カソード活物質はフッ素化炭素を含
    むことを特徴とする請求項１に記載の電気化学電池。
  3. 【請求項３】 前記フッ素化炭素はカソード活混合物中
    に約８０重量％〜約９５重量％存在し、残部は結合材と
    導電性添加材の少なくとも一方であることを特徴とする
    請求項２に記載の電気化学電池。
  4. 【請求項４】 前記結合材はフッ素樹脂粉末であること
    を特徴とする請求項３に記載の電気化学電池。
  5. 【請求項５】 前記導電性添加材は、炭素、黒鉛粉末お
    よびアセチレンブラック、並びにチタン、アルミニウ
    ム、ニッケル、ステンレス鋼からなる群から選択された
    金属粉末、並びに上記物質の混合物から構成される群か
    ら選択されることを特徴とする請求項３に記載の電気化
    学電池。
  6. 【請求項６】 前記カソードは、チタン、ステンレス
    鋼、タンタル、白金、および金からなる群から選択され
    る集電体をさらに含むことを特徴とする請求項１に記載
    の電気化学電池。
  7. 【請求項７】 前記カソード集電体は炭素質ペイント層
    を備えていることを特徴とする請求項６に記載の電気化
    学電池。
  8. 【請求項８】 前記アノードはアルカリ金属からなるこ
    とを特徴とする請求項１に記載の電気化学電池。
  9. 【請求項９】 前記アルカリ金属はリチウムであること
    を特徴とする請求項８に記載の電気化学電池。
  10. 【請求項１０】 前記アノードは、チタン、ニッケル、
    銅、タングステン、およびタンタルからなる群から選択
    された集電体をさらに含むことを特徴とする請求項１に
    記載の電気化学電池。
  11. 【請求項１１】 前記アノードはケースを負極とする構
    造のケースに接続されていることを特徴とする請求項１
    に記載の電気化学電池。
  12. 【請求項１２】 前記アノードおよび前記カソードと機
    能的に作用するように関連付けられた前記電解質溶液
    は、非水性溶媒に溶解されたイオン形成アルカリ金属塩
    を含んでおり、この塩のアルカリ金属は前記アノードを
    構成するアルカリ金属と同一または類似していることを
    特徴とする請求項１に記載の電気化学電池。
  13. 【請求項１３】 前記アノードの前記アルカリ金属はリ
    チウムからなり、前記電解質溶液を構成する前記イオン
    形成アルカリ金属塩は、ＬｉＰＦ6 、ＬｉＡｓＦ6 、Ｌ
    ｉＳｂＦ6 、ＬｉＢＦ4 、ＬｉＣｌＯ4 、ＬｉＡｌＣｌ
    4 、ＬｉＧａＣｌ4 、ＬｉＣ（ＳＯ2 ＣＦ3 ）3 、Ｌｉ
    Ｎ（ＳＯ2 ＣＦ3 ）、ＬｉＮ（ＳＯ2 ＣＦ3 ）2 、およ
    びＬｉＣＦ3 ＳＯ3 、並びに上記物質の混合物からなる
    群から選択されることを特徴とする請求項１２に記載の
    電気化学電池。
  14. 【請求項１４】 前記非水性溶媒は、テトラヒドロフラ
    ン、メチルアセテート、ジグリム、トリグリム、テトラ
    グリム、ジメチルカーボネート、１，２‐ジメトキシエ
    タン、ジエチルカーボネート、アセトニトリル、ジメチ
    ルスルホキシド、ジメチルホルムアミド、ジメチルアセ
    トアミド、プロピレンカーボネート、エチレンカーボネ
    ート、γ‐バレロラクトン、γ‐ブチロラクトン、およ
    びＮ‐メチル−ピロリジノン、並びに上記物質の混合物
    からなる群から選択された少なくとも１種類の有機溶媒
    を含むことを特徴とする請求項１３に記載の電気化学電
    池。
  15. 【請求項１５】 セパレータが前記アノードと前記カソ
    ードの間に、それらの間の内部短絡接触を回避するため
    に備えられており、前記セパレータは不織布材料と微孔
    性膜の積層体からなることを特徴とする請求項１に記載
    の電気化学電池。
  16. 【請求項１６】 前記セパレータは不織布ポリプロピレ
    ン層とポリプロピレン膜からなることを特徴とする請求
    項１５に記載の電気化学電池。
  17. 【請求項１７】 前記不織布ポリプロピレン層は前記カ
    ソードに面し、前記ポリプロピレン膜は前記アノードに
    面することを特徴とする請求項１６に記載の電気化学電
    池。
  18. 【請求項１８】 チタン、ステンレス鋼、圧延鋼、ニッ
    ケル、ニッケルメッキを施した圧延鋼、およびアルミニ
    ウムからなる群から選択された材料からなる導電性ケー
    ス内に収められた請求項１に記載の電気化学電池。
  19. 【請求項１９】 前記アノードはニッケル製集電体と電
    気的に接触するリチウムアノード活物質からなり、前記
    カソードはチタン製集電体と電気的に接触するフッ素化
    カソード活物質からなり、前記アノードおよび前記カソ
    ードは、γ−ブチロラクトン中に１．０ＭのＬｉＢＦ4
    を含む前記電解質溶液で活性化され、チタンからなる導
    電性ケース内に収められていることを特徴とする請求項
    １に記載の電気化学電池。
  20. 【請求項２０】 ａ）リチウムからなるアノードと、 ｂ）カソード活物質としてのフッ素化炭素からなり、前
    記アノードと機能的に作用するように関連付けられたカ
    ソードと、 ｃ）前記アノードおよび前記カソードを活性化する電解
    質溶液とからなり、前記電解質溶液は非水性溶媒中にイ
    オン形成リチウム塩を溶解含有しており、前記リチウム
    および前記フッ素化炭素はカソードに対するアノードの
    容量比約１．０３で電池内に存在し、前記電解質溶液お
    よび前記フッ素化炭素はカソードに対する電解質の重量
    比約０．９４〜０．９６で電池内に存在することを特徴
    とする電気化学電池。
  21. 【請求項２１】 前記フッ素化炭素はカソード活混合物
    中に約８０重量％〜約９５重量％存在し、残部は結合材
    と導電性添加材のうちの少なくとも一方であることを特
    徴とする請求項２０に記載の電気化学電池。
  22. 【請求項２２】 前記カソードはチタンからなる集電体
    をさらに含んでおり、前記アノードはニッケルからなる
    集電体をさらに含んでいることを特徴とする請求項２０
    に記載の電気化学電池。
  23. 【請求項２３】 前記カソード集電体は炭素質ペイント
    層を備えていることを特徴とする請求項２２に記載の電
    気化学電池。
  24. 【請求項２４】 前記電解質溶液を構成する前記イオン
    形成アルカリ金属塩は、ＬｉＰＦ6 、ＬｉＡｓＦ6 、Ｌ
    ｉＳｂＦ6 、ＬｉＢＦ4 、ＬｉＣｌＯ4 、ＬｉＡｌＣｌ
    4 、ＬｉＧａＣｌ4 、ＬｉＣ（ＳＯ2 ＣＦ3 ）3 、Ｌｉ
    Ｎ（ＳＯ2 ＣＦ3 ）、ＬｉＮ（ＳＯ2 ＣＦ3 ）2 、およ
    びＬｉＣＦ3 ＳＯ3 、並びに上記物質の混合物からなる
    群から選択されることを特徴とする請求項２０に記載の
    電気化学電池。
  25. 【請求項２５】 前記非水性溶媒は、テトラヒドロフラ
    ン、メチルアセテート、ジグリム、トリグリム、テトラ
    グリム、ジメチルカーボネート、１，２‐ジメトキシエ
    タン、ジエチルカーボネート、アセトニトリル、ジメチ
    ルスルホキシド、ジメチルホルムアミド、ジメチルアセ
    トアミド、プロピレンカーボネート、エチレンカーボネ
    ート、γ‐バレロラクトン、γ‐ブチロラクトン、およ
    びＮ‐メチル−ピロリジノン、並びに上記物質の混合物
    からなる群から選択された少なくとも１種類の有機溶媒
    を含むことを特徴とする請求項２０に記載の電気化学電
    池。
  26. 【請求項２６】 セパレータが前記アノードと前記カソ
    ードの間に、それらの間の内部短絡接触を回避するため
    に備えられており、前記セパレータは不織布材料と微孔
    性膜の積層体からなることを特徴とする請求項２０に記
    載の電気化学電池。
  27. 【請求項２７】 前記セパレータの積層体は不織布ポリ
    プロピレン層およびポリプロピレン膜からなることを特
    徴とする請求項２６に記載の電気化学電池。
  28. 【請求項２８】 前記不織布ポリプロピレン層は前記カ
    ソードに面し、前記ポリプロピレン膜は前記アノードに
    面することを特徴とする請求項２７に記載の電気化学電
    池。
  29. 【請求項２９】 チタン、ステンレス鋼、圧延鋼、ニッ
    ケル、ニッケルメッキを施した圧延鋼、およびアルミニ
    ウムからなる群から選択された材料から構成される導電
    性ケース内に収められた請求項２０に記載の電気化学電
    池。
  30. 【請求項３０】 前記リチウムはニッケル製集電体と電
    気的に接触し、前記フッ素化炭素はチタン製集電体と電
    気的に接触しており、前記アノードおよび前記カソード
    は、γ‐ブチロラクトン中に１．０ＭのＬｉＢＦ4 を含
    む電解質溶液で活性化されており、チタンからなる導電
    性ケース内に収められていることを特徴とする請求項２
    ０に記載の電気化学電池。
  31. 【請求項３１】 ａ）アノード活物質からなるアノード
    と、 ｂ）カソード活物質からなり、前記アノードと機能的に
    作用するように関連付けられたカソードと、 ｃ）前記アノードおよび前記カソードを活性化する電解
    質溶液とからなり、放電容量に関して、前記カソード活
    物質に対して過剰の前記アノード活物質が存在して、カ
    ソードの限定された電池を構成し、また、前記電解質お
    よび前記カソード活物質は、カソードに対する電解質の
    重量比に関して、カソード活物質が過剰であるように電
    池内に存在していることを特徴とする電気化学電池。
  32. 【請求項３２】 前記カソード活物質がフッ素化炭素を
    含むことを特徴とする請求項３１に記載の電気化学電
    池。
  33. 【請求項３３】 前記フッ素化炭素はカソード活混合物
    中に約８０重量％〜約９５重量％存在し、残部は結合材
    と導電性添加材のうちの少なくとも一方であることを特
    徴とする請求項３２に記載の電気化学電池。
  34. 【請求項３４】 前記アノードはアルカリ金属からなる
    ことを特徴とする請求項３１に記載の電気化学電池。
  35. 【請求項３５】 ａ）ケースを用意する工程と、 ｂ）アノード活物質からなるアノードを用意する工程
    と、 ｃ）カソード活物質からなるカソードを用意する工程
    と、 ｄ）カソードに対するアノードの容量比約１．０３で前
    記アノード活物質および前記カソード活物質は存在し、
    前記アノードおよび前記カソードはそれぞれの端子に接
    続されており、ケース内に収めらた前記アノードおよび
    前記カソードを機能的に作用するように関連付ける工程
    と、 ｅ）電解質および前記カソード活物質はカソードに対す
    る電解質の重量比約０．９４〜０．９６で電池内に存在
    しており、前記ケース内に充填された前記電解質で前記
    アノードおよび前記カソードを活性化する工程とからな
    る電気化学電池の製造方法。
  36. 【請求項３６】 フッ素化炭素からなる前記カソード活
    物質を用意する工程を含むことを特徴とする請求項３５
    に記載の方法。
  37. 【請求項３７】 前記フッ素化炭素は前記カソード中に
    約８０重量％〜約９５重量％存在し、残部は結合材と導
    電性添加材のうちの少なくとも一方であるものを用意す
    る工程を含むことを特徴とする請求項３５に記載の方
    法。
  38. 【請求項３８】 チタン、ステンレス鋼、タンタル、白
    金、および金からなる群から選択される集電体を有する
    前記カソードを用意する工程を含むことを特徴とする請
    求項３５に記載の方法。
  39. 【請求項３９】 炭素質ペイント層を備えた前記カソー
    ド集電体を用意する工程を含むことを特徴とする請求項
    ３８に記載の方法。
  40. 【請求項４０】 アルカリ金属からなる前記アノードを
    用意する工程を含むことを特徴とする請求項３５に記載
    の方法。
  41. 【請求項４１】 チタン、ニッケル、銅、タングステ
    ン、およびタンタルからなる群から選択された集電体を
    有する前記アノードを用意する工程を含むことを特徴と
    する請求項３５に記載の方法。
  42. 【請求項４２】 チタンからなる前記カソード集電体を
    用意する工程を含むことを特徴とする請求項３５に記載
    の方法。
  43. 【請求項４３】 イオン形成アルカリ金属塩であって、
    この塩のアルカリ金属は前記アノードを構成するアルカ
    リ金属と同一または類似しているものを、非水性溶媒中
    に溶解含有し、前記アノードおよび前記カソードと機能
    的に作用するように関連付けられた前記電解質溶液を用
    意する工程を含むことを特徴とする請求項３５に記載の
    方法。
  44. 【請求項４４】 リチウムからなる前記アノードを用意
    する工程と、ＬｉＰＦ6 、ＬｉＡｓＦ6 、ＬｉＳｂＦ
    6 、ＬｉＢＦ4 、ＬｉＣｌＯ4 、ＬｉＡｌＣｌ4、Ｌｉ
    ＧａＣｌ4 、ＬｉＣ（ＳＯ2 ＣＦ3 ）3 、ＬｉＮ（ＳＯ
    2 ＣＦ3 ）、ＬｉＮ（ＳＯ2 ＣＦ3 ）2 、およびＬｉＣ
    Ｆ3 ＳＯ3 、並びに上記物質の混合物からなる群から前
    記電解質溶液を構成する前記イオン形成アルカリ金属塩
    を選択する工程とを含むことを特徴とする請求項４３に
    記載の方法。
  45. 【請求項４５】 テトラヒドロフラン、メチルアセテー
    ト、ジグリム、トリグリム、テトラグリム、ジメチルカ
    ーボネート、１，２‐ジメトキシタン、ジエチルカーボ
    ネート、アセトニトリル、ジメチルスルホキシド、ジメ
    チルホルムアミド、ジメチルアセトアミド、プロピレン
    カーボネート、エチレンカーボネート、γ‐バレロラク
    トン、γ‐ブチロラクトン、およびＮ‐メチル−ピロリ
    ジノン、並びに上記物質の混合物からなる群から選択さ
    れる少なくとも１種類の有機溶媒を含む前記非水性溶媒
    を用意する工程を含むことを特徴とする請求項４３に記
    載の方法。
  46. 【請求項４６】 前記アノードと前記カソードの間に、
    内部短絡状態を回避するために、不織布材料および微孔
    性膜からなるセパレータを用意する工程を含むことを特
    徴とする請求項３５に記載の方法。
  47. 【請求項４７】 不織布ポリプロピレン層およびポリプ
    ロピレン膜からなる前記セパレータを用意する工程を含
    むことを特徴とする請求項４６に記載の方法。
  48. 【請求項４８】 前記カソードに面する前記不織布ポリ
    プロピレン層、および前記アノードに面する前記ポリプ
    ロピレン膜を用意する工程を含むことを特徴とする請求
    項４７に記載の方法。
  49. 【請求項４９】 チタン、ステンレス鋼、圧延鋼、ニッ
    ケル、ニッケルメッキを施した圧延鋼、およびアルミニ
    ウムからなる群から選択された導電性材料からなるケー
    スを用意する工程を含むことを特徴とする請求項３５に
    記載の方法。
  50. 【請求項５０】 ニッケル製集電体に接触する前記アノ
    ード活物質としてのリチウム、およびチタン製集電体に
    接触する前記カソード活物質としてのフッ素化炭素を用
    意する工程と、前記アノードおよび前記カソードを、γ
    −ブチロラクトン中の１．０ＭのＬｉＢＦ4 からなる電
    解質で活性化する工程と、さらにチタンからなる導電性
    ケース内に前記電池を収める工程とを含むことを特徴と
    する請求項３５に記載の方法。
  51. 【請求項５１】 ａ）ケースを用意する工程と、 ｂ）アノード活物質からなるアノードを用意する工程
    と、 ｃ）カソード活物質からなるカソードを用意する工程
    と、 ｄ）放電容量に関して前記カソード活物質に対して過剰
    の前記アノード活物質を備えて前記ケース内に収められ
    て、カソードの限定された電池を構成し、また前記アノ
    ードおよび前記カソードをそれぞれの端子に接続して前
    記カソードおよび前記アノードを機能的に作用するよう
    に関連付ける工程と、 ｅ）電解質および前記カソード活物質は、カソードに対
    する電解質の重量比に関してカソード活物質が過剰であ
    るように電池内に存在しており、前記ケース内に充填さ
    れた電解質で前記アノードおよび前記カソードを活性化
    する工程とを含む電気化学電池の製造方法。
  52. 【請求項５２】 フッ素化炭素からなる前記カソード活
    物質を用意する工程を含むことを特徴とする請求項５１
    に記載の方法。
  53. 【請求項５３】 前記フッ素化炭素は前記カソード中に
    約８０重量％〜約９５重量％存在し、残部は結合材と導
    電性添加材のうちの少なくとも一方であるものを用意す
    る工程を含むことを特徴とする請求項５１に記載の方
    法。
  54. 【請求項５４】 アルカリ金属からなる前記アノードを
    用意する工程を含むことを特徴とする請求項５１に記載
    の方法。
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