JPH1010279A - 原子炉燃料の非破壊燃焼度評価法 - Google Patents

原子炉燃料の非破壊燃焼度評価法

Info

Publication number
JPH1010279A
JPH1010279A JP8160139A JP16013996A JPH1010279A JP H1010279 A JPH1010279 A JP H1010279A JP 8160139 A JP8160139 A JP 8160139A JP 16013996 A JP16013996 A JP 16013996A JP H1010279 A JPH1010279 A JP H1010279A
Authority
JP
Japan
Prior art keywords
neutron
burnup
emission rate
reactor fuel
fuel
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Granted
Application number
JP8160139A
Other languages
English (en)
Other versions
JP3628111B2 (ja
Inventor
Kiyoshi Ueda
精 植田
Ryohei Ando
良平 安藤
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Toshiba Corp
Original Assignee
Toshiba Corp
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Toshiba Corp filed Critical Toshiba Corp
Priority to JP16013996A priority Critical patent/JP3628111B2/ja
Publication of JPH1010279A publication Critical patent/JPH1010279A/ja
Application granted granted Critical
Publication of JP3628111B2 publication Critical patent/JP3628111B2/ja
Anticipated expiration legal-status Critical
Expired - Fee Related legal-status Critical Current

Links

Classifications

    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02EREDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E30/00Energy generation of nuclear origin
    • Y02E30/30Nuclear fission reactors

Landscapes

  • Monitoring And Testing Of Nuclear Reactors (AREA)

Abstract

(57)【要約】 (修正有) 【課題】使用済MOX燃料等の自発中性子放出率法によ
る非破壊燃焼度評価法。 【解決手段】本非破壊燃焼度評価法は、自発中性子放出
特性を測定してCm242を除く核種からの中性子放出
率S4oあるいは全Cm244からの中性子放出率S4 P
u242に起因するCm244からの中性子放出率2S4
を合理的かつ定量的に整理する。そして、Puを含む原
子炉燃料からの自発中性子放出率Sと燃焼度xとの相関
関係を、少なくともPu富化度ε、Pu組成割合fおよ
びボイド割合vのパラメータとの関係において明らかに
し、自発中性子の測定から燃焼度依存性をウラン燃料の
場合と類似の考え方を導入して定式化し、繰り返し計算
を行なう自発中性子放出率法により、Puを含む原子炉
燃料の燃焼度を広い燃焼度に亘り精度よく評価する。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明はプルトニウム(P
u)を含む原子炉燃料の非破壊燃焼度評価法に係り、特
に原子炉燃料から放出される自発中性子を測定して燃焼
度を評価する自発中性子放出率法による使用済燃料の非
破壊燃焼度評価法に関する。
【0002】
【従来の技術】従来の軽水炉燃料としては、ウラン酸化
物によるウラン燃料が一般的であるが、使用済燃料の再
処理によってプルトニウム(Pu)が大量に抽出される
点に着目し、ウラン資源の有効利用等を図る観点からP
uを富化した酸化物燃料がMOX燃料(Pu酸化物とウ
ラン酸化物との混合物燃料)の形で再利用されるように
なっている。
【0003】MOX燃料を軽水炉で燃焼させた場合、ウ
ラン燃料の場合と異なり、使用済MOX燃料から自発中
性子が複雑に放出される。
【0004】ウラン燃料を軽水炉で燃焼させた使用済燃
料(以下、使用済ウラン燃料という。)の場合には、放
出される自発中性子を測定して使用済ウラン燃料の燃焼
度を評価する非破壊燃焼度評価法を本発明者等が開発し
た。使用済ウラン燃料の燃焼度を非破壊的に評価する非
破壊燃焼度評価法は、例えば Journal of NuclearScien
ce and Technology, vol.30,p.48(1993)に、“Basic St
udies on NeutronEmission-Rate Method for Burnup Me
asurement of Spent Light-Water-ReactorFuel Bundl
e”において詳細に説明されている。
【0005】使用済ウラン燃料の場合、主要な中性子放
出核種はキュリウム244(Cm244, 244Cm)で
ある。Cm244は、図9のアクチニド核種の生成・崩
壊系列で示すように、ウラン238(U238,
238U)の6回の中性子捕獲反応(n,γ)により生成
され、軽水炉ウラン燃料ではCm244の生成量、すな
わち中性子放出率は通常燃焼度の4〜5乗に比例する。
軽水炉ウラン燃料ではその燃焼特性を利用して中性子束
を測定し、燃焼度を非破壊的に求めることができるよう
になっている。
【0006】一方、Puを富化した酸化物の使用済燃料
(以下、使用済MOX燃料という。)の場合には、Pu
が多くの核種で構成されているため、Cm244の生成
量と燃焼度との相関関係は知られいない。
【0007】Cm244の生成に当っては、図9に示す
ように、U238は6回の中性子捕獲反応(n,γ)が
必要となり、また、Pu239は5回の、Pu240は
4回の、Pu241は3回の、そしてPu242は2回
の中性子捕獲反応(n,γ)が必要となる。
【0008】使用済MOX燃料のPu組成割合は軽い核
種ほど大きく、1個の原子核当りのCm244の生成割
合は、重い核種ほど大きい。Cm244の生成に当って
は、何回も中性子捕獲反応(n,γ)を繰り返してお
り、この中性子捕獲反応(n,γ)を繰り返す過程で
は、中性子捕獲反応断面積(中性子吸収断面積)の大き
さ、核分裂反応、時間減衰効果等の影響を受けるため、
Cm244生成の特性を理解することは困難である。
【0009】一方、使用済MOX燃料では、Cm244
の生成量と燃焼度との相関関係は未知であり、したがっ
て、自発中性子放出率法(Neutron Emission Rate法:
以下NER法という。)によるMOX燃料の非破壊燃焼
度評価法は知られておらず、存在しない。MOX燃料に
対するNER法では、Cm244以外の核種からの燃焼
度寄与もウラン燃料の場合より大きくなり、このことが
MOX燃料に対するNER法の開発を一層困難にしてい
る。
【0010】
【発明が解決しようとする課題】使用済MOX燃料の場
合、Cm244の生成量と燃焼度との相関関係が知られ
ておらず、MOX燃料の自発中性子放出率法(NER
法)確立が困難であると考えられていた。そのため、使
用済MOX燃料の燃焼度を非破壊で評価することが困難
であり、不可能であった。
【0011】本発明は、上述した事情を考慮してなされ
たもので、Puを含む使用済MOX燃料等の原子炉燃料
の核反応進行特性を検討し、原子炉燃料からの複雑な自
発中性子放出特性を合理的かつ定量的に整理し、自発中
性子束の測定から使用済燃料の燃焼度を広範囲に亘り非
破壊的に評価可能な原子炉燃料の非破壊燃焼度評価法を
提供することを目的とする。
【0012】本発明の他の目的は、Cm244および最
少回の中性子捕獲反応でCm244を生成するPu24
2に着目し、ウラン燃料の場合と類似の考え方により自
発中性子放出特性を合理的かつ定量的に整理して定式化
し、使用済燃料の燃焼度を非破壊で評価できる原子炉燃
料の非破壊燃焼度評価法を提供することにある。
【0013】本発明のさらに他の目的は、使用済MOX
燃料から放出される自発中性子の放出特性を定量的かつ
詳細に調べ、燃焼特性の諸パラメータ(Pu富化度、組
成比、ボイド率等)の依存性を明らかにし、使用済MO
X燃料に対する燃焼度の評価を低燃焼度まで行なうこと
ができる自発中性子放出率法による原子炉燃料の非破壊
燃焼度評価法を提供することにある。
【0014】
【課題を解決するための手段】本発明に係る原子炉燃料
の非破壊燃焼度評価法は、上述した課題を解決するため
に、請求項1に記載したように、原子炉燃料から放出さ
れる自発中性子を測定し、非破壊的に燃焼度を評価する
自発中性子放出率法による原子炉燃料の非破壊燃焼度評
価法において、プルトニウム(Pu)を含む原子炉燃料
から放出される測定中性子束をφ、比例係数をP、中性
子放出率をS、中性子実効増倍率keffをkとすると
き、中性子放出率Sを、
【数4】S=(φ/P)・(1−k) で表す一方、原子炉燃料からの放出される中性子放出率
Sは、Cm242からの中性子放出率をS2 ,Cm24
2を除く核種からの中性子放出率をS4oとし、冷却水の
ボイド割合あるいは冷却水添加中性子吸収材濃度補正因
子をV、時間減衰効果をTすとると、
【数5】S=S4o・(1+S2 /S4o)・V・T で表して両式を結び付け、また、中性子放出率S4oを、
燃焼開始以前に存在したPu242の中性子捕獲反応で
生成したCm244に起因する中性子放出率を 2S4 と
すると、
【数6】S4o=(S4o/S4)・(S4/2S4)・2S4 で表し、さらに、上記各式において、比例定数Pを理論
計算で求め、中性子放出率比S2 /S4oをCm242の
半減期特性を利用して原子炉燃料の燃料計算で求めて補
正量とし、中性子放出率比S4 /S4o, 2S4 /S4 、
中性子放出率 2S4 、および前記補正因子Vを、少なく
ともPu富化度ε、Pu組成割合fおよび具体的なボイ
ド割合または添加中性子吸収材濃度vをパラメータとし
た燃焼計算により燃焼度xの相関関数として求め、中性
子放出率比 2S4 /S4 および中性子放出率 2S4 を燃
焼度xの関数として表し、中性子実効増倍率keff を少
なくとも燃焼度xの相関関数として求めておき、続い
て、原子炉燃料の燃焼度x(0) を初期値として与え、こ
の燃焼度に対応する中性子実効増倍率keff の初期値k
(0) を求め、測定中性子束φと計算で求めた比例定数
P、中性子放出率比S2 /S4o,S4 /S4o, 2S4 /
S4 ,中性子放出率 2S4 ,補正因子Vの諸量とから燃
焼度xの第1近似値を求め、この近似値に対応する改良
された中性子実効増倍率keff のk値を用いて燃焼度の
繰返し計算を行ない、収束した燃焼度の値を燃焼度の評
価値とする方法である。
【0015】また、上述した課題を解決するために、本
発明に係る原子炉燃料の非破壊燃焼度評価法は、原子炉
燃料は、MOX燃料を含むPu燃料であり、このPu燃
料の組成割合fは、Puの核分裂性核種PufとPu全
核種Putとの原子数比あるいは重量比(Puf/Pu
t)である。
【0016】さらに、上述した課題を解決するために、
本発明に係る原子炉燃料の非破壊燃焼度評価法は、Pu
242に起因するCm244からの中性子放出率 2S4
は、原子炉燃料の燃焼計算において、少なくともPu2
41の全中性子吸収断面積を核分裂断面積とし、Pu2
41から生成されるPu242の生成過程を切断する方
法である。
【0017】さらにまた、上述した課題を解決するため
に、本発明に係る原子炉燃料の非破壊燃焼度評価法は、
Pu241核分裂当りの中性子放出個数を中性子核分裂
断面積と前記中性子吸収断面積との比を掛けた値と置き
換えて計算する方法である。
【0018】また、上述した課題を解決するために、本
発明に係る原子炉燃料の非破壊燃焼度評価法は、中性子
放出率 2S4 /S4 を原子炉燃料の燃焼度xの一次関数
(ax+b)で表し、係数aをPu組成割合fおよびP
u富化度εの関数で表し、bを定数で表す方法である。
【0019】さらに、上述した課題を解決するために、
本発明に係る原子炉燃料の非破壊燃焼度評価法は、一次
関数で表された原子炉燃料の燃焼度xの係数aをPu富
化度εの二次関数で表し、この二次関数の各係数と定数
項をそれぞれPu組成割合fの二次関数で表す方法であ
る。
【0020】また、上述した課題を解決するために、本
発明に係る原子炉燃料の非破壊燃焼度評価法は、Pu2
42に起因するCm244からの中性子放出率 2S4 を
2S4 =C・Xd で表し、係数cをPu富化度εおよび
Pu組成割合fの関数で表し、べき数dをPu富化度ε
の関数で表す方法である。
【0021】さらに、上述した課題を解決するために、
本発明に係る原子炉燃料の非破壊燃焼度評価法は、前記
係数cをPu富化度εの一次関数で表し、この一次関数
の係数および定数項をPu組成割合fの一次関数で表す
方法である。
【0022】さらにまた、上述した課題を解決するため
に、本発明に係る原子炉燃料の非破壊燃焼度評価法は、
前記べき数dをε0.4 の双曲線関数で表す方法である。
【0023】また、上述した課題を解決するために、本
発明に係る原子炉燃料の非破壊燃焼度評価法は、中性子
放出率比 2S4 /S4 を原子炉燃料の燃焼度xとPu富
化度εの一次関数との積の指数関数で表した飽和型関数
である方法である。
【0024】さらに、上述した課題を解決するために、
本発明に係る原子炉燃料の非破壊燃焼度評価法は、中性
子放出率比 2S4 /S4 を(1+So /S4 )とし、C
m242およびCm244を除く核種からの中性子放出
率So をPu富化度εとPu組成割合fの関数で表し、
Cm244からの中性子放出率S4 をPu富化度ε、P
u組成割合fおよ燃焼度xの関数で表す方法である。
【0025】さらにまた、上述した課題を解決するため
に、本発明に係る原子炉燃料の非破壊燃焼度評価法は、
Cm242およびCm244を除く核種からの中性子放
出率So を、Pu富化度εとPu組成割合fの二次関数
との積で表すとともに、Cm244からの中性子放出率
S4 をS4 =B・xA で表し、べき数AをPu組成割合
fの一次関数で表し、この一次関数の係数と定数項をそ
れぞれPu富化度εの二次関数で表し、係数BをPu組
成割合fの二次関数で表し、Pu組成割合の二次関数の
各係数および定数項をそれぞれPu富化度εの二次関数
で表す方法である。
【0026】また、上述した課題を解決するために、本
発明に係る原子炉燃料の非破壊燃焼度評価法は、補正因
子Vを具体的なボイド割合または中性子吸収材濃度vと
燃焼度xの関数で表す方法である。
【0027】さらに、上述した課題を解決するために、
本発明に係る原子炉燃料の非破壊燃焼度評価法は、補正
因子Vを具体的なボイド割合または中性子吸収材濃度v
の二次関数で表し、この二次関数の各係数と定数項をそ
れぞれ燃焼度xの二次関数で表す方法である。
【0028】この原子炉燃料の非破壊燃焼度評価法で
は、Puを含む使用済MOX燃料等の原子炉燃料の核反
応進行特性を詳細に検討し、この原子炉燃料からの自発
中性子束を測定し、自発中性子放出率法により非破壊的
に燃焼度を低燃焼度域まで広範囲に亘り精度よく測定す
ることができる。この原子炉燃料の非破壊燃焼度評価法
では、Puを含む使用済MOX燃料等の原子炉燃料から
の自発中性子放出率と燃焼度との相関関係が諸パラメー
タとの関係において明らかになり、自発中性子の測定か
らPuを含む原子炉燃料の燃焼度を広い燃焼度に亘り自
発中性子放出率法により非破壊的に評価できるようにな
った。
【0029】
【発明の実施の形態】本発明に係る原子炉燃料の非破壊
燃焼度評価法の一実施形態について説明する。
【0030】この原子炉燃料の非破壊燃焼度評価法で
は、プルトニウム(Pu)を含む使用済MOX燃料等の
原子炉燃料の燃焼度を非破壊で評価することの困難性に
着目し、原子炉燃料の核反応進行特性を詳細に検討し、
現実的な軽水炉MOX燃料の燃焼計算を系統的に行な
い、Puを含む原子炉燃料として使用済MOX燃料から
放出される自発中性子の放出特性を定量的かつ詳細に調
べたものである。そして、使用済MOX燃料からの複雑
な自発中性子放出特性を合理的かつ定量的に、ウラン燃
料の場合と類似の考え方で整理し、燃焼特性の諸パラメ
ータ(Pu富化度、Pu組成割合、ボイド率等)の依存
性を明らかにして、使用済MOX燃料に対する燃焼度を
定式化し、自発中性子放出率法により燃焼度を評価した
ものである。
【0031】本発明に係る原子炉燃料の非破壊燃焼度評
価法の実施に際し、使用済燃料の燃焼度を評価する技術
的背景を説明する。
【0032】使用済燃料を実際に測定する量は中性子束
φである。この中性子束φは、中性子源強度(中性子放
出率)をSとし、比例係数をP、中性子実効増倍率kef
f をkとすると、原子炉の未臨界体系に対する1点炉理
論に次式が成立することが知られている。
【0033】
【数7】φ=P・S/(1−k) ……(1)
【0034】原子炉燃料として、この実施形態では使用
済プルトニウム酸化物燃料である使用済MOX燃料を対
象とする。使用済MOX燃料の場合には、中性子放出核
種は大別してキュリウム244(Cm244, 244
m)と、Cm242と、プルトニウム(Pu)およびア
メリシウム241(Am241, 241Am)とに分類さ
れる。このうち、 Cm244……半減期が18.1年と比較的長く、その
生成量は燃焼度との相関性に優れている。すなわち、中
性子放出率(Neutron Emission Rate:以下、NERと
いう。)は燃焼度(Burnup;以下、xまたはBUで表
す。)との相関性に優れ、NERの値も一般に最も大き
い。Cm244からのNER値をS4 で示す。 Cm242……半減期が163日と短く、燃料冷却時間
Tcが短いと燃料全体に占める中性子放出率(NER)
の割合が大きいが、通常冷却時間Tcが一年を過ぎると
中性子放出率(NER)は当初の20〜30%以下とな
る。半減期が短いため、一般には使用しにくいが、Cm
242からの中性子放出率の値をS2で表す。 その他……中性子放出核種はPu238,Pu239,
Pu240,Pu242およびAm241からの中性子
放出率(NER)が中心である。MOX燃料では、燃焼
度xが例えば10GWd/t以下の低い場合、これらの
中性子放出核種からのNER値の寄与がウラン燃料の場
合に比べかなり大きくなる。Cm242およびCm24
4を除く核種、すなわちPu238,Pu239,Pu
240,Pu242およびAm241の中性子放出核種
からの中性子放出率の値をSo (Sother )で示す。N
ER値So は通常Cm244からのNER値S4 に比べ
て小さく、また冷却時間Tc依存性は小さく、実用上N
ER値So からのTc依存性は無視可能である。
【0035】ところで、使用済MOX燃料は、通常1〜
5年冷却した後、収納容器に収納されて輸送されたり、
貯蔵プールに貯蔵されたり、また再処理設備で再処理さ
れる。このため、中性子源強度(中性子放出率)Sの値
の評価や燃焼度の評価が必要となる時点は、使用済MO
X燃料の収納容器への収納直前、収納容器から取り出し
て所定の貯蔵場所に受け入れる時点あるいは再処理の前
である。
【0036】その際、Cm242は半減期が163日と
短いので、そのNER値S2 は評価必要時点で微小とな
ることが多く、計算で補正しても評価の誤差になること
は殆どない。必要な場合、Cm242の半減期特性から
2〜3ヶ月以上の時間をおいて、NER値Sをそれぞれ
測定すれば、Cm242からのNER値S2 の燃料全体
のNER値Sに占める割合S2 /Sを評価できる。
【0037】今、便宜上、Cm242を除く核種からの
中性子放出率の値をS4o(S4 とSother )とすると、
中性子放出率S4oは、
【数8】S4o=S4 +So ……(2) で表すことができる。
【0038】また、軽水炉のうち、沸騰水型原子炉(B
WR)では冷却水の沸騰により中性子減速特性が変化し
て中性子スペクトルが変化し、また、加圧水型原子炉
(PWR)では冷却水中に中性子吸収材を添加するため
中性子スペクトルが変化し、中性子放出率の値Sは変化
する。
【0039】中性子放出率の値Sの変化を、使用済燃料
の中性子放出核種毎に詳細に検討すると、中性子スペク
トルの変化により、ウラン燃料ではU238の中性子吸
収特性が大幅に変化する。プルトニウム燃料の場合には
Pu242の中性子吸収特性がかなり変化するが、この
変化量はU238の場合の半分程度である。Pu240
の中性子吸収特性のスペクトル変化による変化は比較的
大きいが、このスペクトル変化はPu242の場合の半
分程度である。Pu239やPu241の中性子吸収特
性のスペクトル依存性はかなり小さいことがわかってい
る。
【0040】したがって、Puを含む原子炉燃料である
使用済MOX燃料から放出される中性子放出率の値S
は、
【数9】 S=S4o・(1+S2/S4o)・V・T ……(3) で表すことができる。Vは冷却水のボイド割合あるいは
冷却水添加中性子吸収材濃度補正因子(上記中性子スペ
クトル補正因子あるいは依存因子で運転中の標準状態へ
の換算因子を表し、例えばBWRではボイド割合40%
が標準となり、このとき補正因子Vは1となる。)、T
は冷却時間因子である。実質的にはCm242を除く核
種からの中性子放出率(NER)の値S4oに、より限定
的にはCm244の中性子放出率S4 に対する減衰因子
(半減期18.1年)と見做すことができる。S4oある
いはCm242からの中性子放出率S2 の値は、標準中
性子スペクトルに対する値である。
【0041】原子炉燃料の非破壊燃焼度評価法の上述し
た技術的背景を考慮し、本発明の第1実施形態を添付図
面を参照して説明する。
【0042】図1は、本発明に係る原子炉燃料の非破壊
燃焼度評価法の第1実施形態を示すブロック線図であ
る。
【0043】この原子炉燃料の非破壊燃焼度評価法で
は、Puを含む使用済MOX燃料等の原子炉燃料からの
中性子放出率の中心となるCm244に着目するととも
に、最少回(2回)の中性子捕獲反応(n,γ)でCm
244を生成するPu242に着目する。そして、使用
済MOX燃料から放出される中性子束φを測定する。測
定中性子束φの値は、(1)式を用いて中性子放出率の
値Sに換算する。(1)式を変形すると、
【数10】S=φ/P・(1−k) ……(4) が得られる。但し、Pは通常理論計算で求められる比例
係数であり、kは中性子実効増倍率keff の値である。
使用済燃料を水中配置した場合、MOX燃料集合体の構
成を変えない限り、比例係数Pの値は、MOX燃料集合
体側面から一定の距離、例えば2〜3cm以上離れれば、
ほぼ一定となる。
【0044】中性子実効増倍率keff のkの値は、BW
Rで0.4〜0.5程度、PWRで0.6〜0.75程
度である。プルトニウム(Pu)富化度をε、Pu組成
割合をfで、また具体的な冷却水のボイド割合あるいは
冷却水に添加する中性子吸収材等の中性子スペクトル因
子に影響を与えるパラメータ(中性子スペクトル依存因
子)をvでそれぞれ表すと、中性子実効増倍率keff の
kの値は、Pu富化度ε、Pu組成割合をf、パラメー
タ(具体的な冷却水のボイド割合等)vを考慮した燃焼
度の関数として予め相関式を作成しておく。その際、
ε,f,vおよび冷却時間Tcは入力条件として与えら
れる。
【0045】この原子炉燃料の非破壊燃焼度評価法で
は、本発明者の一人が日本原子力学会「1995年春の
年会」C49(Page169)で発表した「中性子スペク
トルを考慮したORIGEN2計算システムの開発」
(安藤他)の理論計算コードを用いて、必要に応じて核
変換過程に人為的な操作を行なう方法を考案し、実際的
なMOX燃料集合体を対象に特殊な燃焼計算を行なっ
た。燃焼開始以前から存在していたPu242の2回の
中性子捕獲反応(n,γ)によるCm244生成量の、
全体の核種の中性子捕獲反応(n,γ)に基づくCm2
44の生成量に対する割合 2S4 /S4oを評価したとこ
ろ、Cm244の生成量割合に独特の特徴が存在するこ
とが確認できた。
【0046】次に、原子炉燃料の燃焼以前から存在して
いたPu242に起因するCm244からの中性子放出
率 2S4 の燃焼度依存性に着目する。Pu242からC
m244生成過程で核分裂が殆どなく、また、Cm24
4は比較的長い半減期で緩かに減衰する点を考慮する
と、Pu242に起因するCm244からの中性子放出
率 2S4 は燃焼度xの1.6〜1.8乗に比例すること
を見出した。
【0047】また、Pu242の中性子捕獲反応(n,
γ)は冷却水のボイド割合や中性子吸収材濃度などによ
って変化する中性子スペクトルの影響を比較的大きく受
けるが、ウラン燃料の場合よりかなり小さく、Pu24
1の中性子捕獲反応(n,γ)は小さいことを見出し
た。中性子放出率比S4 /S4oは燃焼度xと共に増大し
ながら飽和し、ほぼ一定値に収束することもわかった。
【0048】そこで、Cm242を除く核種からの中性
子放出率S4oを、
【数11】 で表すと、上述した核分裂進行特性から中性子放出率S
4oの特性が評価できる。ここに、 2S4 は原子炉燃料の
燃焼開始以前に存在したPu242の中性子捕獲反応
(n,γ)で生成したCm244に起因する中性子放出
率(NER)であり、原子炉燃料の燃焼以前から存在し
たPu242に起因するCm244からの中性子放出率
をいう。
【0049】一方、中性子放出率S4oを(2)式で表す
と、この(2)式と(5)式を系統的かつ定量的に検討
することにより、それぞれの特徴を見出すことができ、
この特徴から、中性子放出率比S4 /S4oの特性を評価
することができる。
【0050】また、(3)式で表される冷却水のボイド
割合あるいは冷却水添加中性子吸収材濃度補正因子Vの
値を軽水炉であるBWR燃料において評価したところ、
ウラン燃料の場合に比べてボイド割合依存性は半分程度
であり、燃焼度依存性も比較的小さいことがわかった。
【0051】中性子放出率比S2 /S4oの値は、例えば
Pu組成割合f=0.67(67%)、Pu富化度ε=
5wt%、燃焼度30GWd/t、冷却時間ゼロの場合
でほぼ1.0であり、1年冷却で0.22,、2年冷却
で0.048、3年冷却で0.0106となり、3年以
上冷却すると無視でき、2年冷却でも計算で補正すれば
その誤差は充分無視できることがわかった。
【0052】時間減衰効果Tは実質的にはCm244の
半減期で決まり、S4oを冷却時間ゼロにおいて定義する
場合には、冷却時間1,2,3,4,5年に対してそれ
ぞれ、0.9624,0.9623,0.8914,
0.8579,0.8256などと評価できる。
【0053】しかして、前記(3)式から(5)式を結
び付け、比例係数Pを理論計算で求める。また、中性子
放出率比S2 /S4oを、Cm242の半減期特性を利用
して原子炉燃料の燃焼計算で求め、この中性子放出率比
S2 /S4oを補正量とする。
【0054】次に、中性子放出率比S4 /S4o, 2S4
/S4 および中性子放出率 2S4 、ならびに冷却水のボ
イド割合あるいは冷却水添加中性子吸収材濃度補正ある
いは濃度依存因子(中性子スペクトルる補正因子で標準
状態、例えばボイド割合40%への換算因子)Vを、燃
料の燃焼計算により燃焼度xまたはBUの相関関数とし
て求める。この燃焼計算では、少なくともPu燃料の富
化度(Pu富化度)ε、Pu組成割合f、具体的なボイ
ド割合または添加中性子吸収材濃度vがパラメータとな
る。さらに、中性子放出率比 2S4 /S4 および中性子
放出率 2S4 を燃焼度xの関数として表し、中性子実効
増倍率keff を少なくとも燃焼度xまたはBUとの相関
関数として求める。これらは、中性子束φの測定を除い
ていずれも計算により求められる。
【0055】続いて、初期値として燃焼度x(0) を与え
ると、燃焼度x(0) に対応して中性子実効増倍率keff
のkの初期値k(0) を求めることができ、さらに、第1
回繰返し(i=1)の場合の中性子放出率のS(i) 値の
(1) が求められる。この中性子放出率値S(1) は、P
u富化度ε、Pu組成割合f、冷却水の具体的なボイド
割合あるいは冷却水添加中性子吸収材濃度依存因子v、
冷却時間Tc等をパラメータとする燃焼度xとの相関量
として求めた中性子放出率比S2 /S4o、中性子スペク
トル補正因子Vおよび冷却時間因子Tに対して補正・換
算を行ない、Cm242を除く中性子放出核種からのN
ER値S4oのS4o(i) が求められる。
【0056】Cm242を除く核種からのNER値S4o
は、Pu富化度ε、Pu組成割合fをパラメータとした
燃焼度xの関数として、相関式が作成されており、この
相関式から燃焼度x(i) またはBU(i) が求められる。
【0057】また、燃焼度x(i) からは、中性子実効増
倍率keff のk値と燃焼度xの相関関係から中性子実効
増倍率keff のk(i) 値がそれぞれ求められる。このk
(i)値が収束していない場合には、(1)式において中
性子実効増倍率kをk(i-1)の代りにk(i) 値を用いて
繰り返し計算を行なう。中性子実効増倍率keff のk
(i) 値が収束している場合には、燃焼度xまたはBUか
らPu富化度ε、Pu組成割合f、特にPuの核分裂性
核種Pufと全Pu核種Putとの重量比あるいは原子
数比(Puf/Put)、ウランを含めた核分裂性核種
濃度、中性子放出率S、Cm242を除く核種からの中
性子放出率S4o等を予め作成した相関式を用いて求める
ことができる。
【0058】図2は、ウラン燃料あるいはウランとプル
トニウムを混合した燃料、例えば使用済MOX燃料が、
中性子照射を受ける場合の重要な核変換、特に中性子放
出からみた核変換過程を示したものである。
【0059】図2から、ウラン燃料ではCm242は、
U238が4回の中性子吸収反応(n,γ)により生成
され、Cm244はU238の6回の中性子吸収反応
(n,γ)により生成される。一方、プルトニウムの場
合、Cm244はPu242で2回、Pu241で3
回、Pu240で4回、Pu239で5回の中性子吸収
反応(n,γ)により生成される。
【0060】Cm244の生成に当り、詳細で特殊な計
算を行なった結果、Cm244は、Pu239−Pu2
40−Pu241−Pu242−Pu243−Am24
3−Am244m(励起状態のAm244),Am24
4の核反応進行ステップでほぼ生成され、Am242m
およびAm242経由の生成割合はかなり小さいことが
わかった。
【0061】次に、原子炉燃料の非破壊燃焼度評価法の
特徴事項を説明する。この非破壊燃焼度評価法では本発
明者の一人が独自に開発した理論計算コード(日本原子
力学会「1995年春の年会」C49で発表した「中性
子スペクトルを考慮したORIGEN2計算システムの
開発」参照)を用いて核変換過程を分析的に検討・評価
した。
【0062】Puが中性子を捕獲してCm244となる
ものでは、2回の中性子捕獲でCm244となるPu2
42が特に重要と予想される。そこで、Cm244を生
成する核反応進行過程(核変換過程)全体のうちで、P
u242の中性子捕獲反応(n,α)に基づくCm24
4生成量の割合(この生成量割合は中性子放出率 2S4
の中性子放出率S4 に対する割合 2S4 /S4 に等し
い)を着目し、検討した。原子炉分野の研究者ではこの
種の理論計算コードを自主開発していないため、核変換
過程を人為的に操作した計算を実施するのは極めて困難
である。
【0063】実際の核変換進行過程はかなり複雑なもの
である。図2自体は既にある程度以上重要なものという
前提で簡素化して作成したものである。
【0064】Pu242は、約38万年という長い実効
半減期で極ゆっくり崩壊する程度であり、人間の寿命か
ら見て崩壊は無視でき、原子炉の中の中性子と反応して
核分裂を起こす確率(中性子核分裂断面積)はかなり小
さい。一方、Pu242は原子炉の中性子を捕獲してP
u243となる中性子吸収断面積はかなり大きい。
【0065】したがって、Pu242の核変換は主に中
性子捕獲反応(n,γ)によりPu243を生成する生
成反応と見做すことができる。Pu242の中性子捕獲
反応(n,γ)の中性子スペクトル依存性はPuの核種
のうちでは最も大きい。しかし、Pu242はU238
の場合に比べるとおおまかに半分程度である。Pu24
3は半減期約5時間という速い速度でAm243へβ崩
壊するので、Pu243の核変換はAm243の生成の
みと考えてよい。Am243は実効半減期が7380年
と長く、核分裂断面積が小さく、中性子捕獲断面積が大
きいため、中性子捕獲反応(n,γ)のみと考えて差支
えない。Am243は中性子捕獲反応(n,γ)によ
り、Am244m(励起状態のAm244)およびAm
244が生成されるが、Am244mは半減期26分で
β崩壊しCm244となる。またAm244は10.1
時間でβ崩壊してCm244となる。Am244および
Am244mとともに2000バーン前後の大きな核分
裂断面積を有するが、半減期が短かいため、実質的には
核分裂反応や中性子捕獲反応は起こらず、Cm244と
なる。
【0066】中性子放出率(NER)Sの観点から見る
と、Pu242からCm244までの核変換進行過程に
現れる核種では、Pu242とCm244が重要であ
り、他の核種からの中性子放出率(NER)は無視でき
る。そこで、Cm244およびPu242に着目する。
酸化物燃料におけるPu242あるいはCm244の一
原子核当りのNER値はPu242で6.7×1
-17 、Cm244で4.55×10-15 である。
【0067】Pu同位体の中ではPu239の組成割合
fは通常50%以上であるが、核分裂反応(Fissile )
の割合が中性子との反応の70%を超えるのでPu24
0への核変換が比較的進みにくいこととCm244生成
までに5回の中性子捕獲反応(n,γ)過程を必要とす
るため、Cm244生成へのPu239の寄与率は一般
に小さい。Pu239の酸化物燃料の中における一原子
核当りのNER値は小さく2×10-20 である。なお、
Pu239の中性子捕獲反応(n,γ)における中性子
スペクトル依存性は小さい。
【0068】Pu240はPu同位体の中ではPu23
9に次ぐ組成割合fで、20〜30%である。NER値
も43×10-20 でPu239より20倍以上大きい。
Cm244生成までに4回の中性子捕獲反応(n,γ)
が必要であるが、Pu239の場合より中性子捕獲反応
は1回少ない。したがって全体としてPu240はPu
239に比べてかなり重要であることがわかる。Pu2
40の中性子捕獲反応(n,γ)に対する中性子スペク
トル依存性は比較的大きい。
【0069】Pu241はPu同位体の中での組成割合
fは6〜9%であるが、中性子と反応する場合、70%
以上の割合で核分裂を起こすことと、半減期14.4年
でβ崩壊して、Am241となることから、Pu242
生成への寄与は余り大きくない。Pu241の中性子捕
獲反応(n,γ)に対する中性子スペクトルの影響はU
238の場合より小さい。
【0070】Am241は433年という比較的長い半
減期で崩壊するので、崩壊はおおまかには無視できる。
一原子核当りのNER値は1.3×10-18 で比較的大
きいが、原子炉燃料の中の濃度が低いので、照射燃料か
ら放出される全体の中性子量に比べると一般に小さい。
Am241は中性子と反応した場合、89%は半減期1
6時間でCm242(半減期163日)へ崩壊するAm
242となり、Cm244生成には殆ど寄与しない。残
り11%はAm242mとなり、152年というゆっく
りとした半減期でAm242へ崩壊するものがあるが、
ほぼ崩壊は無視できて、Am242mの中性子との反応
を考慮すれば良いことがわかる。Am241は中性子と
反応して80%以上のものは核分裂を起こすため、結局
Am241でAm243が生成する確率は通常かなり小
さいことがわかる。
【0071】以上の核変換進行過程に関する詳細な検討
を基礎知識として、原子炉に装荷して中性子照射される
プルトニウム燃料からの中性子放出率特性を、中性子照
射以前から存在していたPu242に着目して達成した
のが、原子炉燃料の非破壊燃焼度評価法の顕著な特徴の
1つである。すなわち、中性子照射以前(燃焼開始以前
で未使用状態をいう。)のプルトニウム燃料に含まれて
いたPu242が中性子と反応して生成したCm244
に基づく中性子放出率 2S4 に着目する。Pu242に
起因してCm244から放出されるこの中性子放出率 2
S4 と全ての反応に基づき生成したCm244からの中
性子放出率S4 との比( 2S4 /S4 )に着目したのが
顕著な特徴の1つである。
【0072】中性子放出率 2S4 の値を正しく求めるた
めには、実質的に問題を起こさないような独特の工夫が
必要である。与えられたPu組成割合fとPu富化度ε
を保存しながらも、しかもPu241が中性子捕獲反応
を起こしてはならない。これが第1の条件であるが、中
性子捕獲反応(n,γ)のみをゼロにすると反応度(炉
心における中性子増倍率)が変化し、燃焼度の評価に系
統誤差(一般には余り大きくない)を生じるため精度良
い評価はできない。
【0073】したがって、第2の条件として、反応度を
保存するように核反応の定数を人為的に調節する。この
ためには、Pu241の核分裂当り放出する中性子の数
νと核分裂断面積σf との積と、核分裂断面積σf と中
性子捕獲断面積σc との和を保存すれば良い。
【0074】いま簡単のために、熱中性子(2200m
/sの低速中性子)に対する文献(中性子数)値ν=
2.93、中性子捕獲断面積σc =368、核分裂断面
積σf=1009を用いるとすれば、この非破壊燃焼度
評価法の特殊計算では、中性子捕獲断面積σc をゼロと
し、核分裂断面積σf を1009+368として中性子
との反応率を保存し、ν値を2.93×1009/(1
009+368)=2.147とすることによって核分
裂反応に伴う中性子放出率と中性子反応率を共に保存す
ることができる。実際には中性子のエネルギーは220
0m/sからずれているので、上記のνの値は変化する
が、上記データを用いてもPu241の共鳴中性子に対
する反応率が熱中性子に対する反応率に競べて小さいの
で大きな誤差は生じない。
【0075】Pu242からCm244が生成する途中
ではAm243を生成する過程にはPu241−Am2
41−Am242−Am243という過程もあるため、
Am242m(励起状態のAm242)に対してもPu
241に対して行なったのと同じ人為的な操作が必要と
なる。これが第3の条件である。但し、この一連のCm
244の生成過程が定量的に無視できる場合には第3の
条件は省略できる。Pu242からのAm243の生成
率に対するAm242m経由のAm243の生成率を比
べるための1つの方法として、Pu243の半減期(5
時間)を人為的に操作して、半減期を著しく大きくする
とPu243からのAm243の生成をカットできる。
このような人的な計算から、Am242m経由のAm2
43の生成は通常1%より小さく無視できることがわか
った。すなわち、第3の条件は定量的には必須条件では
ない。
【0076】一方、Pu組成割合fとしては、全てのP
u核種が任意の割合で動くと収拾がつかないが、実際に
はPu組成の特性を調べると、Puf/Put比(Pu
の核分裂性核種Pufと全Pu核種Putとの重量比あ
るいは原子数比)と各核種の割合とは、例えばPu24
1などの一部核種で若干線形性は劣るものの、ほぼ線形
となることがわかった。
【0077】そこで、この原子炉燃料の非破壊燃焼度評
価法では、Puを含む原子炉燃料のPu組成割合fは、
Puf/Put比が略線形である点に着目し、Pu組成
割合fを、
【数12】f=Puf/Put ……(6) と定義する。
【0078】図3は、中性子放出率比 2S4 の燃焼度依
存性を富化度εをパラメータとして示したものである。
Puの組成割合fとして、標準的な67%とした、Pu
富化度εが5wt%以上では優れた直線となっている。
【0079】また、Pu富化度εが3wt%のとき、3
0GWd/t以上の燃焼度で直線性が悪くなっている
が、この場合には現実には達成燃焼度は30GWd/t
を超えないので、直線性の崩れは生じない。Pu富化度
εが1wt%では低い燃焼度から直線性は崩れている
が、このように低いPu富化度εのプルトニウム燃料は
用いないか、用いても達成燃焼度が低いため、図3の結
論として、実用的な範囲で優れた直線性が成り立ってい
るといえる。
【0080】また、燃焼度が低くなるに連れてほぼ一点
に集中していることがわかる。燃焼度xに対して関数フ
ィットしてみると、±0.01程度の範囲でほぼ0.9
3になっており、この値はPu組成割合fの値によって
も殆ど変化しないことがわかった。
【0081】具体的な数値計算結果を用いて、中性子放
出率比 2S4 /S4 の値をPu富化度εとPu組成割合
fをパラメータとするxの一次関数
【数13】2S4 /S4 =ax+b ……(7) としてフィットした結果、bはほぼ定数であり、係数a
はPu富化度εの二次関数、すなわち、
【数14】 a=a2 ・ε2 +a1 ・ε+a0 ……(8) で表現でき、各係数および定数項のai (i=2,1,
0)はPu組成割合fの二次関数
【数15】 ai =bi2・f2 +bi1・f+bi0 ……(9) で表現できることがわかった。
【0082】図4は、中性子放出率 2S4 を燃焼度xに
対してプロットしたものてある。Pu組成割合fの値と
して、標準的な0.67の場合を示した。現実的なPu
富化度εの値(3〜10wt%)に対して調べたところ
燃焼度xが2GWd/tの場合、両対数グラフで優れた
直線性が得られた。Pu組成割合fの値もパラメータと
して検討したところ、
【数16】 の式が得られた。べき数dの値にはPu組成割合fの依
存製は殆どなく、Pu富化度εに対して飽和型の関数で
あることがわかった。ある程度の近似範囲では多くの式
を作ることができたが、次式
【数17】 はかなり優れた近似式となった。すなわち、dはε0.4
の双方曲線関数である。
【0083】図5は、Cm242を除く核種からの中性
子放出率S4oの燃焼度依存性をPu組成割合fをパラメ
ータとして示したもので、Pu02の富化度εは5wt
%とした。図6は、中性子放出率S4oの燃焼度依存性を
Pu富化度εをパラメータとして示したもので、Pu組
成割合fの値は標準的な0.67(67%)とした。図
7は、中性子放出率比S4 /S4oの燃焼度依存性をPu
富化度εをパラメータとして示したもので、Pu組成割
合fの値は標準的な0.67とした。図8はCm244
からの中性子放出率S4 の燃焼度依存性をPu組成割合
fをパラメータとして示したもので、Pu富化度εは5
wt%とした。この中性子放出率S4 のPu組成割合f
依存性は若干あるものの、燃焼度2GWd/t以上で、
両対数グラフ上で優れた直線性が存在している。したが
って、図5〜図7の曲線が特に燃焼度10GWd/t付
近以下で曲がったり差が生じている原因は、プルトニウ
ムやアメリシウムからの中性子放出率の影響である。
【0084】図7に示すような曲線をPu組成割合fを
変える毎に作成し、系統的にかつ定量的に検討した。燃
焼度xが高ければ中性子放出率比S4 /S4oの値はPu
富化度εやPu組成割合f依存性は小さく、0.98〜
0.99程度に収束することがわかった。結果に±0.
015程度の誤差を許すと、中性子放出率比S4 /S4o
は、
【数18】 で表される。gはPu富化度εの一次関数
【数19】g=g1 ・ε+g0 ……(16) で近似できることがわかった。また、Pu組成割合fの
依存性は一般に小さいが、燃焼度xが10GWd/t以
下では近似度が悪くなるので、(15)式にPu組成割
合fの依存性を取り入れるのが望ましい。
【0085】軽水炉としてBWR燃料の場合について、
具体的な冷却水のボイド割合vをパラメータとした計算
を行なった。代表的なボイド割合vが0.4140%に
おけるS4oとボイド割合vがv=0の場合のS4oとの比
とボイド割合0.7の場合のS4oの比について検討した
ところ、燃焼度依存性は比較的小さいが、冷却水のボイ
ド割合vの二次関数で近似でき、しかも二次関数の各係
数と定数項はそれぞれ燃焼度xの二次関数で近似できる
ことがわかった。
【0086】以上の検討により、(3)式の右辺の諸因
子の特性が明らかになり、図1の実施手順により使用済
MOX燃料からの燃焼度評価が非破壊で行なうことかて
きる。
【0087】Pu組成割合fを使用済MOX燃料で標準
的な67%とした。図5はCm242を除く核種のNE
R値S4oの燃焼度依存性を、Pu組成割合fをパラメー
タとして示したものである。PuO2 の富化度(Pu富
化度)εを5wt%とした。
【0088】また、図6は、使用済MOX燃料のCm2
42を除く核種からのNER値S4oの燃焼度依存性をP
u富化度εをパラメータとして示したものである。NE
R値S4oのv依存性、すなわち冷却水のボイド割合Vの
値をBWRにおいて評価したところ、MOX燃料ではウ
ラン燃料の場合に比べてボイド割合依存性は半分程度で
あり、燃焼度依存性も比較的小さいことがわかった。P
WRの冷却水中ボロン濃度(中性子スペクトル依存因
子)の影響は一般にボイド率依存性より小さい。
【0089】また、中性子放出率比S2 /S4oの値は、
例えばPu組成割合f=0.67(67%),Pu富化
度ε=5wt%、燃焼度30GWd/t、冷却時間ゼロ
の場合でほぼ1.0であり、S 2/S4oは燃料の1年冷
却で0.22、2年冷却で0.048、3年冷却で0.
0106となり、3年以上冷却すると無視でき、2年冷
却でも計算で補正すればその誤差は充分無視できること
がわかった。
【0090】冷却時間因子Tは実質的にはCm244の
半減期で決まり、Cm242を除く中性子放出率S4oを
冷却時間ゼロにおいて定義する場合には、冷却時間Tが
1,2,3,4,5年に対して、それぞれ0.962
4,0.9263,0.8914,0.8579,0.
8256などと評価できる。
【0091】図5および図6からNER値S4oは燃焼度
xが10GWd/t以下の小さな場合には、Pu富化度
ε依存性が大きいが、燃焼度xが大きくなると、β・x
αによくフィットできることがわかった。ここに、べき
数αと係数βはそれぞれPu組成割合fおよびPu富化
度εの関数で表わされることがわかった。すなわち、
【数20】α=α1 ・Inε+α0 ……(17) β=β1 ・Inε+β0 ……(18) で近似することができる。
【0092】(17)式および(18)式から、具体的
にPu組成割合fを変えて計算し、Pu組成割合fにつ
いて検討したところ、α,α0 ,β,β0 はいずれもP
u組成割合fの二次関数で近似できることが判別した。
また、(17)式においてPu富化度の関数αをInε
(自然対数ε)の二次関数で近似すると近似度が向上す
ることかもわかった。
【0093】図5および図6に示す中性子放出率の燃焼
度依存曲線から使用済MOX燃料は低燃焼度においてP
u富化度に大きく依存し、低燃焼度における燃焼度評価
が困難であることがわかった。このため、(2)式に示
すように、Cm242を除く核種からの中性子放出率S
4oは、Cm244からの中性子放出率S4 およびPuと
Am241の核種からの中性子放出率So (Sother)
との和に分解して、それぞれの燃焼特性を調べた。具体
的には、現実的な軽水炉MOX燃料燃料集合体に対し
て、体系条件を取り入れた詳細な燃焼計算を系統的に行
ない、作図等により燃焼特性を調べた。
【0094】その結果を図8に示す。図8はPu組成割
合fをパラメータとしたCm244からの中性子放出率
S4 の燃焼度依存曲線であり、この図からCm244か
らのSER値S4 はPu組成割合fの依存性はあるもの
の両対数グラフにおいて優れた直線性が2GWd/t以
上の低い燃焼度から成立していることがわかった。
【0095】すなわち、Cm244からのNER値S4
は、燃焼度xが例えば2GWd/t以上という低い燃焼
度においても、燃焼度xのA乗という指数関数で表現で
きることがわかった。
【0096】したがって、NER値S4 は、
【数21】 S4 =B・xA ……(19) で表わされる。べき数Aと係数BはPu富化度εおよび
Pu組成割合fの関数であり、べき数Aおよび係数Bは
【数22】 A=A1 ・f+A0 ……(20) B=B1 ・f2 +B1 ・f+B0 ……(21) で表わされることが判明した。
【0097】(20)および(21)式において、両式
におけるfの係数と定数項はいずれもPu富化度εの二
次関数で近似でき、(21)式のBは、Pu富化度εの
一次関数で近似しても大きな誤差は生じない。
【0098】また、NER値So の特性を数値計算によ
り詳細かつ系統的に調べたところ、全体の中性子放出率
Sに占めるNER値So の割合が比較的大きい15GW
d/t以下の燃焼度において、燃焼度依存性は非常に小
さく、Pu富化度εに良く比例し、同じPu富化度εで
はプルトニウム組成割合fの二次関数で表わされること
がわかった。すなわち、Cm242およびCm244を
除く核種、具体的にはPu(Pu238,Pu239,
Pu240,Pu242)およびAm241の核種から
のNER値So もPu富化度εとPu組成割合fの関数
として表わされ、燃焼度xが比較的低い場合、例えば1
5GWd/t以下において燃焼度依存性は小さく、Pu
富化度εと優れた比例性があり、しかもPu組成割合f
の二次関数で表わせることがわかった。
【0099】また、Cm244からのNER値S4 は低
い燃焼度から高い燃焼度までxのA乗で表わされること
と、NER値So のこの性質を用いることによって、測
定中性子束φから導出されるS4oの値(測定ではS4 と
So とは分離できない)から低い燃焼度までに亘って精
度よく燃焼度を求めることができる。
【0100】すなわち、PuおよびAm241の核種か
らのNER値So は、比例係数をSo2,So1、定数をS
o0とすれば、
【数23】 で表わすことができる。
【0101】そこで、(3)式のCm244の時間減衰
効果Tを直線Cm244からのNER値S4 との積とな
るように改めると、
【数24】 で表わされる。
【0102】中性子放出率S4 とSo に(23)式と
(4)式とを取り入れて結び付け、ほぼ図1に従って中
性子放出率SおよびS4oを求めることができる。両式か
ら比例係数Pを理論計算で求める一方、Cm242の半
減期特性(他の核種の半減期に比べ大幅に小さい特性)
を利用して中性子放出率比S2 /S4oを燃料の燃焼計算
で求めて補正量とする。また、NER値S4 ,So ,S
4oおよび補正因子Vを、少なくともPu富化度ε、Pu
組成割合fおよび具体的なボイド割合または添加中性子
吸収材濃度vをパラメータとした燃焼計算により燃焼度
xの相関関数として求める。さらに中性子実効増倍率k
eff を少なくとも燃焼度xの相関関数として求める。
【0103】そして、初期値として燃焼度x(o) を与え
ると、この燃焼度(o) に対応した中性子実効増倍率kef
f の近似値が求められる。この近似値を付与して測定中
性子束φと計算で求めた諸相関関係(諸量、P,S2 /
S4o,S4 ,So ,S4o,V)から燃焼度xの第1近似
値x(i) またはBU(i) を求め、この近似値BU(i)
対応する改良された中性子実効増倍率keff のk(i)
用いて繰り返し計算を行ない、収束した燃焼度xまたは
BUの値を燃焼度xの評価値に設定する。
【0104】より具体的には、Puの組成割合fは、プ
ルトニウムの多くの核種がプルトニウムの核分裂性核種
とプルトニウム全核種との原子数比または重量比(Pu
f/Put)と略線形である点に着目し、(Puf/P
ut)で定義する。そして、Cm244からのNER値
S4 は燃焼度xのA乗に比例することから、S4 =B・
A で表し、べき数Aおよび係数Bを、それぞれPu組
成割合fおよびPu富化度εの関数で表わす。また、中
性子スペクトル依存因子(冷却水のボイド割合)Vを具
体的な冷却水のボイド割合あるいは冷却水添加中性子吸
収材濃度因子vと燃焼度xの関数で表わす。
【0105】また、燃料の冷却時間Tは、Cm244の
半減期で決まり、Cm244からのNER値S4 を冷却
時間ゼロにおいて定義する場合には、冷却時間Tが1,
2,3,4,5年に対してそれぞれ0.9624,0.
9263,0.8914,0.8579,0.8256
などと評価できる。
【0106】さらに、Cm244からのNER値S4 の
V依存性、すなわち中性子スペクトル依存因子Vの値を
BWRにおいて評価したところ、S4oのそれとほぼ同じ
であり、ウラン燃料の場合に比べてボイド割合依存性は
半分程度であり、燃焼度依存性も比較的小さいことがわ
かった。PWRの冷却水中ボロン濃度の影響は一般にボ
イド割合依存性より小さい。
【0107】一方、中性子放出率比S2 /S4oの値は、
例えばf=0.67(67%)、富化度ε=5wt%、
燃焼度30GWD/t、冷却時間ゼロの場合でほぼ1.
0であり、1年冷却で0.22、2年冷却で0.04
8、3年冷却で0.0106となり、3年以上冷却する
と無視でき、2年冷却でも計算で補正すればその誤差は
充分無視できることがわかった。
【0108】以上の諸検討から、(4)式および(2
3)式を結び付け、Cm244からのNER値S4 とC
m242およびCm244を除く核種からの中性子放出
率Soに上記両式を取り入れると、燃焼度をほぼ図1に
従って求めることができる。すなわち、図1においてS
(i) ,S4o(i) を求める際に、中性子放出率比S2 /S
4o,V,Tの補正の他に、S4 およびSo の相関式を取
り入れる点が異なるほかは第1実施形態の場合と同じで
ある。(19)式〜(23)式を導入することによっ
て、使用済MOX燃料からの自発中性子放出率と燃焼度
との相関関係が諸パラメータとの関係において低い燃焼
度まで精度よく求めることができ、自発中性子の測定か
ら燃焼度をより広い範囲に精度よく評価することができ
るようになった。
【0109】なお、本発明の一実施形態では、軽水炉酸
化物燃料、特に使用済MOX燃料を対象として説明した
が、このMOX燃料に限定されない。またPuを富化す
る母材もウランに限定されず、非核燃料物質であっても
よい。さらに軽水炉燃料に限定されず、高速炉燃料、転
換炉燃料等のPuを含む原子炉燃料であればよい。
【0110】
【発明の効果】以上に述べたように、本発明に係る原子
炉燃料の非破壊燃焼度評価法においては、請求項1に記
載の構成を採用することにより、Puを含む原子炉燃料
から放出される中性子放出率の中心となるCm244に
着目するとともに、最少回の中性子捕獲反応でCm24
4を生成するPu242に着目し、Puを含む原子炉燃
料の原子炉内で生じる極めて複雑な核変換の過程を、P
uを含む原子炉燃料、代表的には使用済MOX燃料から
放出される自発中性子の放出特性を定量的かつ合理的に
整理し、自発中性子放出率と燃焼度との相関関係を諸パ
ラメータとの関係において明らかにし、自発中性子束の
測定からPuを含む原子炉燃料の燃焼度を低い燃焼度ま
で精度よく求め得るようにして、自発中性子放出率法に
よる燃焼度評価法を初めて確立し、Puを含む使用済あ
るいは原子炉内で中性子照射を受けた原子炉燃料の燃焼
度評価を広範囲の燃焼度に亘り初めて行ない得るように
したものである。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明に係る原子炉燃料の非破壊燃焼度評価法
を実施する手順を示したフローチャート。
【図2】原子炉の中で中性子に照射されているプルトニ
ウム・ウラン混合燃料の核変換の過程をある程度簡素化
して示した図。
【図3】全Cm244から放出される中性子放出率S4
に対する、燃焼以前からプルトニウム燃料に含まれてい
たPu242に起因するCm244からの中性子放出率
2S4 の比を、 2S4 /S4 を、プルトニウム富化度ε
をパラメータとして、燃焼度xに対してプロットした
図。
【図4】燃焼以前からプルトニウム燃料に含まれていた
Pu242に起因するCm244からの中性子放出率 2
S4 をプルトニウム富化度εをパラメータとして、燃焼
度xに対してプロットした図。
【図5】Cm242を除く核種からの中性子放出率S4o
の燃焼度依存性を、プルトニウム組成割合fをパラメー
タとして示した図。
【図6】Cm242を除く核種からの中性子放出率S4o
の燃焼度依存性を、プルトニウム富化度εをパラメータ
として示した図。
【図7】Cm242を除く核種からの中性子放出率S4o
に対するCm244からの中性子放出率S4 の比S4 /
S4oを、Pu富化度εをパラメータとして、燃焼度xに
対してプロットした図。
【図8】Cm244からの中性子放出率S4 の燃焼度依
存性をプルトニウム組成割合fをパラメータとして示し
た図。
【図9】アクチニド核種の生成・崩壊系列を示す図。
【符号の説明】
φ 中性子束(測定値) P 比例定数 S 中性子放出率(中性子源強度) S2 Cm242からの中性子放出率(NER値) S4 Cm244からの中性子放出率(NER値) So Cm242およびCm244を除く核種からの中
性子放出率(PuおよびAm241からの中性子放出
率;NER値) S4o Cm242を除く核種からの中性子放出率(NE
R値) 2S4 燃焼開始以前に存在したPu242が中性子捕
獲反応で生成したCm244に起因する中性子放出率
(Pu242に起因するCm244からの中性子放出
率) T 冷却時間因子(Cm244の時間減衰効果) ε Pu富化度(PuO2 の富化度) f Pu組成割合 xまたはBU 燃焼度 x(o) 初期値の燃焼度 Puf Puの核分裂核種 Put Pu全核種

Claims (14)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 原子炉燃料から放出される自発中性子を
    測定し、非破壊的に燃焼度を評価する自発中性子放出率
    法による原子炉燃料の非破壊燃焼度評価法において、プ
    ルトニウム(Pu)を含む原子炉燃料から放出される測
    定中性子束をφ、比例係数をP、中性子放出率をS、中
    性子実効増倍率keff をkとするとき、中性子放出率S
    を、 【数1】S=(φ/P)・(1−k) で表す一方、原子炉燃料からの放出される中性子放出率
    Sは、Cm242からの中性子放出率をS2 ,Cm24
    2を除く核種からの中性子放出率をS4oとし、冷却水の
    ボイド割合あるいは冷却水添加中性子吸収材濃度補正因
    子をV、時間減衰効果をTとすると、 【数2】S=S4o・(1+S2 /S4o)・V・T で表して両式を結び付け、また、中性子放出率S4oを、
    燃焼開始以前に存在したPu242の中性子捕獲反応で
    生成したCm244に起因する中性子放出率を 2S4 と
    すると、 【数3】S4o=(S4o/S4)・(S4/2S4)・2S4 で表し、さらに、上記各式において、 比例定数Pを理論計算で求め、 中性子放出率比S2 /S4oをCm242の半減期特性を
    利用して原子炉燃料の燃料計算で求めて補正量とし、 中性子放出率比S4 /S4o, 2S4 /S4 、中性子放出
    率 2S4 、および前記補正因子Vを、少なくともPu富
    化度ε、Pu組成割合fおよび具体的なボイド割合また
    は添加中性子吸収材濃度vをパラメータとした燃焼計算
    により燃焼度xの相関関数として求め、 中性子放出率比 2S4 /S4 および中性子放出率 2S4
    を燃焼度xの関数として表し、中性子実効増倍率keff
    を少なくとも燃焼度xの相関関数として求めておき、 続いて、原子炉燃料の燃焼度x(0) を初期値として与
    え、この燃焼度に対応する中性子実効増倍率keff の初
    期値k(0) を求め、測定中性子束φと計算で求めた比例
    定数P、中性子放出率比S2 /S4o,S4 /S4o, 2S
    4 /S4 ,中性子放出率 2S4 ,補正因子Vの諸量とか
    ら燃焼度xの第1近似値を求め、この近似値に対応する
    改良された中性子実効増倍率keff のk値を用いて燃焼
    度の繰返し計算を行ない、収束した燃焼度の値を燃焼度
    の評価値とする原子炉燃料の非破壊燃焼度評価法。
  2. 【請求項2】 原子炉燃料は、Puを含むMOX燃料等
    のPu富化燃料であり、このPu富化燃料の組成割合f
    は、Puの核分裂性核種PufとPu全核種Putとの
    原子数比あるいは重量比(Puf/Put)である請求
    項1に記載の原子炉燃料の非破壊燃焼度評価法。
  3. 【請求項3】 Pu242に起因するCm244からの
    中性子放出率 2S4は、原子炉燃料の燃焼計算におい
    て、少なくともPu241の全中性子吸収断面積を核分
    裂断面積とし、Pu241から生成されるPu242の
    生成過程を切断する請求項1に記載の原子炉燃料の非破
    壊燃焼度評価法。
  4. 【請求項4】 Pu241核分裂当りの中性子放出個数
    を中性子核分裂断面積と前記中性子吸収断面積との比を
    掛けた値と置き換えて計算する請求項3に記載の原子炉
    燃料の非破壊燃焼度評価法。
  5. 【請求項5】 中性子放出率比 2S4 /S4 を原子炉燃
    料の燃焼度xの一次関数(ax+b)で表し、係数aを
    Pu組成割合fおよびPu富化度εの関数で表し、bを
    定数で表す請求項1に記載の原子炉燃料の非破壊燃焼度
    評価法。
  6. 【請求項6】 一次関数で表された原子炉燃料の燃焼度
    xの係数aをPu富化度εの二次関数で表し、この二次
    関数の各係数と定数項をそれぞれPu組成割合fの二次
    関数で表す請求項5に記載の原子炉燃料の非破壊燃焼度
    評価法。
  7. 【請求項7】 P242に起因するCm244からの中
    性子放出率 2S4 を2S4 =C・Xd で表し、係数cを
    Pu富化度εおよびPu組成割合fの関数で表し、べき
    数dをPu富化度εの関数で表す請求項1に記載の原子
    炉燃料の非破壊燃焼度評価法。
  8. 【請求項8】 係数cをPu富化度εの一次関数で表
    し、この一次関数の係数および定数項をPu組成割合f
    の一次関数で表す請求項7に記載の原子炉燃料の非破壊
    燃焼度評価法。
  9. 【請求項9】 べき数dをε0.4 の双曲線関数で表す請
    求項7に記載の原子炉燃料の非破壊燃焼度評価法。
  10. 【請求項10】 中性子放出率比 2S4 /S4 を原子炉
    燃料の燃焼度xとPu富化度εの一次関数との積の指数
    関数で表した飽和型関数である請求項1に記載の原子炉
    燃料の非破壊燃焼度評価法。
  11. 【請求項11】 中性子放出率比 2S4 /S4 を(1+
    So /S4 )とし、Cm242およびCm244を除く
    核種からの中性子放出率So をPu富化度εとPu組成
    割合fの関数で表し、Cm244からの中性子放出率S
    4 をPu富化度ε、Pu組成割合fおよび燃焼度xの関
    数で表す請求項1に記載の原子炉燃料の非破壊燃焼度評
    価法。
  12. 【請求項12】 Cm242およびCm244を除く核
    種からの中性子放出率So を、Pu富化度εとPu組成
    割合fの二次関数との積で表すとともに、Cm244か
    らの中性子放出率S4 をS4 =B・xA で表し、次数A
    をPu組成割合fの一次関数で表し、この一次関数の係
    数と定数項をそれぞれPu富化度εの二次関数で表し、
    係数BをPu組成割合fの二次関数で表し、この二次関
    数の各係数および定数項をそれぞれPu富化度εの二次
    関数で表す請求項11に記載の原子炉燃料の非破壊燃焼
    度評価法。
  13. 【請求項13】 補正因子Vを具体的なボイド割合また
    は中性子吸収材濃度vと燃焼度xの関数で表す請求項1
    に記載の原子炉燃料の非破壊燃焼度評価法。
  14. 【請求項14】 補正因子Vを具体的なボイド割合また
    は中性子吸収材濃度vの二次関数で表し、この二次関数
    の各係数と定数項をそれぞれ燃焼度xの二次関数で表す
    請求項13に記載の原子炉燃料の非破壊燃焼度評価法。
JP16013996A 1996-06-20 1996-06-20 原子炉燃料の非破壊燃焼度評価法 Expired - Fee Related JP3628111B2 (ja)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP16013996A JP3628111B2 (ja) 1996-06-20 1996-06-20 原子炉燃料の非破壊燃焼度評価法

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP16013996A JP3628111B2 (ja) 1996-06-20 1996-06-20 原子炉燃料の非破壊燃焼度評価法

Publications (2)

Publication Number Publication Date
JPH1010279A true JPH1010279A (ja) 1998-01-16
JP3628111B2 JP3628111B2 (ja) 2005-03-09

Family

ID=15708723

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
JP16013996A Expired - Fee Related JP3628111B2 (ja) 1996-06-20 1996-06-20 原子炉燃料の非破壊燃焼度評価法

Country Status (1)

Country Link
JP (1) JP3628111B2 (ja)

Cited By (7)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2002236194A (ja) * 2001-02-08 2002-08-23 Toshiba Corp 燃焼度評価方法および装置
JP2006112804A (ja) * 2004-10-12 2006-04-27 Toshiba Corp 照射燃料集合体の中性子放出率測定方法及び測定評価プログラム
WO2010110254A1 (ja) 2009-03-24 2010-09-30 日本カーバイド工業株式会社 粘着剤組成物
JP2012122929A (ja) * 2010-12-10 2012-06-28 Toshiba Corp 原子炉燃料の非破壊燃焼度評価法および非破壊燃焼度評価装置
JP2012220297A (ja) * 2011-04-07 2012-11-12 Toshiba Corp 原子炉燃料非破壊燃焼度評価方法およびその装置
JP2017032408A (ja) * 2015-07-31 2017-02-09 株式会社東芝 超ウラン元素変換燃料集合体、超ウラン元素変換炉心および超ウラン元素変換燃料集合体設計方法
CN114765078A (zh) * 2021-06-17 2022-07-19 阳江核电有限公司 核电厂预测破损组件燃耗的方法

Cited By (9)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2002236194A (ja) * 2001-02-08 2002-08-23 Toshiba Corp 燃焼度評価方法および装置
JP4601838B2 (ja) * 2001-02-08 2010-12-22 株式会社東芝 燃焼度評価方法および装置
JP2006112804A (ja) * 2004-10-12 2006-04-27 Toshiba Corp 照射燃料集合体の中性子放出率測定方法及び測定評価プログラム
WO2010110254A1 (ja) 2009-03-24 2010-09-30 日本カーバイド工業株式会社 粘着剤組成物
JP2012122929A (ja) * 2010-12-10 2012-06-28 Toshiba Corp 原子炉燃料の非破壊燃焼度評価法および非破壊燃焼度評価装置
JP2012220297A (ja) * 2011-04-07 2012-11-12 Toshiba Corp 原子炉燃料非破壊燃焼度評価方法およびその装置
JP2017032408A (ja) * 2015-07-31 2017-02-09 株式会社東芝 超ウラン元素変換燃料集合体、超ウラン元素変換炉心および超ウラン元素変換燃料集合体設計方法
CN114765078A (zh) * 2021-06-17 2022-07-19 阳江核电有限公司 核电厂预测破损组件燃耗的方法
CN114765078B (zh) * 2021-06-17 2024-03-29 阳江核电有限公司 核电厂预测破损组件燃耗的方法

Also Published As

Publication number Publication date
JP3628111B2 (ja) 2005-03-09

Similar Documents

Publication Publication Date Title
DeHart Sensitivity and parametric evaluations of significant aspects of burnup credit for PWR spent fuel packages
Francis et al. Reactor fuel isotopics and code validation for nuclear applications
JP3628111B2 (ja) 原子炉燃料の非破壊燃焼度評価法
Radulescu et al. Sensitivity and uncertainty analysis of commercial reactor criticals for burnup credit
JPS608473B2 (ja) 照射燃料の燃焼度測定方法
JP3651716B2 (ja) 原子炉燃料の非破壊燃焼度評価法
Bowman et al. Validation of SCALE-4 for burnup credit applications
Antony et al. Oscillation experiments techniques in CEA MINERVE experimental reactor
JP2003043183A (ja) 照射燃料の発熱率測定方法
Leconte et al. Feedback on 239Pu and 240Pu nuclear data and associated covariances through the CERES integral experiments
JP3026455B2 (ja) 照射燃料集合体の燃焼度測定方法
JPH0426718B2 (ja)
Marshall et al. Initial Application of TSUNAMI for Validation of Advanced Fuel Systems
Anno et al. French fission products experiments performed in Cadarache and Valduc. Results comparison
Santamarina From integral experiments to nuclear data improvement
Fougeras et al. MISTRAL-4: an experimental mockup in the EOLE facility devoted to high moderation 100% MOX core Physics
DeHart Scale-4 Analysis of Pressurized Water Reactor Critical Configurations: Volume 1-Summary
Williams et al. ENDF/B-VII nuclear data libraries for SCALE 6
JPS6316298A (ja) 使用済核燃料集合体の非破壊測定方法
Radulescu et al. Review of Experimental Data for Validating Computer Codes Used in Shielding Calculations for Spent Fuel Storage and Transportation Systems
Lee et al. Determination of isotopic ratios from fuel burnup
Khoshahval Infinite multiplication factor and cross-section sensitivity to weighting spectra and self-shielding methods
Hegberg Feasibility Study of In-core Neutron Flux Monitoring with Regenerating Detectors
Yokoyama et al. Neutron emission characteristics of spent boiling water reactor fuel
Mercatali et al. Irradiation experiment analysis for cross section validation

Legal Events

Date Code Title Description
A131 Notification of reasons for refusal

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A131

Effective date: 20040706

A521 Written amendment

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A523

Effective date: 20040811

TRDD Decision of grant or rejection written
A01 Written decision to grant a patent or to grant a registration (utility model)

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A01

Effective date: 20041130

A61 First payment of annual fees (during grant procedure)

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A61

Effective date: 20041207

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20071217

Year of fee payment: 3

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20081217

Year of fee payment: 4

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20091217

Year of fee payment: 5

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20091217

Year of fee payment: 5

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20101217

Year of fee payment: 6

LAPS Cancellation because of no payment of annual fees