JPH09110992A

JPH09110992A - エラストマー形成組成物

Info

Publication number: JPH09110992A
Application number: JP8264775A
Authority: JP
Inventors: Edouard Joseph; エドヴァルト・ヨーゼフ; Klaus Kunz; クラウス・クンツ
Original assignee: Dow Corning GmbH
Current assignee: Dow Silicones Deutschland GmbH
Priority date: 1995-10-04
Filing date: 1996-10-04
Publication date: 1997-04-28
Also published as: DE69601402D1; DE69601402T2; CA2186995A1; EP0767217A1; EP0767217B1; GB9520272D0; MX9604543A; US5905131A

Abstract

(57)【要約】【課題】実質的に溶媒を不要とし、フィラーが無くて
も改良された強度を有するエラストマーを提供する。【解決手段】（Ａ）第一のα,ω−ジヒドロキシルポ
リジオルガノシロキサン、（Ｂ）第二のα,ω−ジヒド
ロキシルポリジオルガノシロキサン、（Ｃ）第三のα,
ω−ジヒドロキシルポリジオルガノシロキサン、（Ｄ）
少なくとも３個のシリコン結合した水素又はアルコキシ
基を有するオルガノシリコン化合物、及び、（Ｅ）縮合
触媒からなる、シロキサンベースのエラストマー形成組
成物であって、Ａ／Ｂの数平均分子量比が２０〜８０の
範囲であり、Ｂ／Ｃの数平均分子量比が１〜６の範囲で
あり、Ａ／Ｂのモル比が０.０１〜０.１５の範囲であ
り、かつ、Ｂ／Ｃのモル比が０.２〜２の範囲であるこ
とを特徴とする。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、エラストマー形成
組成物に関するものであリ、より詳細には実質的に有機
溶媒がなく、強化充填剤粒子を使用しなくても改良され
た強度を示す、シロキサンベースのエラストマー形成組
成物に関するものである。

【０００２】

【従来の技術及び発明が解決しようとする課題】ある用
途では、優れた機械強度を有するが、エラストマー状の
相に架橋する前に高い粘度を持たない、シロキサンエラ
ストマー状物質を提供することが重要である。架橋前に
相対的に低粘度で、エラストマー形に架橋した際に高い
強度を与える系が提供されているが、それらは、強化充
填剤粒子を配合されたエラストマー形成シロキサン組成
物の固有粘度を低下させるために、有機溶媒物質を使用
する傾向がある。環境的に望ましくない有機溶媒を使用
せずに、エラストマー形に架橋する前に低粘度を達成す
るが、優れた機械特性を保持する組成物を提供する必要
がある。

【０００３】ある系が、Polymer Bulletin 31、 615〜62
1、 1994年及びMacromolecular Reports A31、 153〜160、
1994年の、Madkour 及びMarkによって提案されてい
る。提案された系としては、末端に官能基のあるポリジ
メチルシロキサンからなる混合物を使用して、末端を連
結した２モード（bimodal）の系に関するものが挙げら
れる。３モード（trimodal）の系もまた調製され試験さ
れたが（３個の特定された異なる分子量のシロキサンポ
リマーを使用して）、この著者は、「１モード（unimod
al）の分布から、２モードの分布への変化は顕著に機械
的特性を向上させるが、２モードの分布から、３モード
の分布への変化では更には特性は改良されず、実際的に
は有害であろう」、と述べている。

【０００４】

【課題を解決するための手段】我々はここで、注意深く
３モードの分布からなる成分とそれらの比を選択するこ
とによって、実質的な改良を得ることが出来ることを見
出した。本発明によると、第一の構成成分（componen
t）（Ａ）α,ω−ジヒドロキシルポリジオルガノシロキ
サン、第二の構成成分（Ｂ）α,ω−ジヒドロキシルポ
リジオルガノシロキサン、第三の構成成分（Ｃ）α,ω
−ジヒドロキシルポリジオルガノシロキサン、（Ｄ）少
なくとも３個のシリコン結合した水素又はアルコキシ基
を有するオルガノシリコン化合物、及び（Ｅ）縮合触媒
からなる、シロキサンベースのエラストマー形成組成物
であって、Ａ／Ｂの数平均分子量比が２０〜８０の範囲
であり、Ｂ／Ｃの数平均分子量比が１〜６の範囲であ
り、Ａ／Ｂのモル比が０.０１〜０.１５の範囲であり、
かつ、Ｂ／Ｃのモル比が０.２〜２の範囲であることを
特徴とする前記組成物が提供される。

【０００５】

【発明の実施の形態】本発明による組成物のそれぞれの
成分は知られているものであり、商業的に入手可能であ
り、より詳細に以下に述べられるであろう。構成成分
（Ａ）、（Ｂ）及び（Ｃ）は、α,ω−ジヒドロキシル
ポリジオルガノシロキサンであり、それは下記平均一般
式（１）を有する実質的に直鎖状の物質である。

【０００６】

【化３】

【０００７】（式中、Ｒは有機基、好ましくは炭化水素
基、より好ましくはアルキル基又はアリール基であり、
例えばメチル、エチル、ｎ−プロピル、イソブチル、ｎ
−ヘキシル、ｎ−オクトデシルであり、ｎは整数であ
る。）Ｒは、飽和又は不飽和の、脂肪族又は芳香族であるが、
好ましくは８個までの炭素原子を有する基であり、最も
好ましくは３個以下の炭素原子を有する基である。全て
のＲ基の少なくとも８０％がアルキル基であるのが好ま
しく、メチル基であるのが特に好ましい。

【０００８】α,ω−ジヒドロキシルポリジメチルシロ
キサンが最も好ましい。この様なシロキサン物質はよく
知られており、広範囲の鎖長及び分子量のものが商業的
に入手可能である。使用される物質の実際の分子量はそ
れほど重要ではない。しかしながら、異なる構成成分
（Ａ）、（Ｂ）及び（Ｃ）の分子量比は非常に重要であ
る。Ａ／Ｂの数平均分子量比は２０〜８０、好ましくは
３０〜５０であり、Ｂ／Ｃの数平均分子量比は１〜６、
好ましくは２〜４である。上記に示した条件から、構成
成分（Ａ）は最も高い分子量を有し、構成成分（Ｃ）は
最も低い分子量を有し、従って、（Ａ）を最も長いポリ
マーに、また（Ｃ）を最も短いポリマーにすることが明
らかである。しかしながら、構成成分（Ａ）が２０,０
００〜５００,０００、好ましくは５０,０００〜２０
０,０００の数平均分子量を有し、構成成分（Ｃ）が２
００〜３０００、好ましくは５００〜２５００の数平均
分子量を有するのが好ましい。

【０００９】構成成分（Ａ）〜（Ｃ）として使用される
ポリマーの数平均分子量の比の重要性は別として、構成
成分（Ａ）、（Ｂ）及び（Ｃ）は正しいモル比で使用さ
れることも重要である。使用されるモル数は、Ａ／Ｂの
比０.０１〜０.１５、好ましくは０.０１〜０.１、より
好ましくは０.０２〜０.０６に、また、Ｂ／Ｃのモル比
０.２〜２、好ましくは０.５〜１.５に反映するべきで
ある。特定された比の外の値は、機械的強度のより低い
エラストマー状のシロキサン物質を与える傾向がある。

【００１０】構成成分（Ｄ）は、本発明による組成物の
架橋の際に、３次元のネットワークを形成させる架橋工
程の間に、構成成分（Ａ）〜（Ｃ）に架橋剤として機能
するオルガノシリコン化合物である。架橋剤として活性
であるためには、構成成分（Ｄ）は、構成成分（Ｄ）が
構成成分（Ａ）〜（Ｃ）のいずれか１つと反応し得る、
１分子当たり少なくとも３個の部位を有することが重要
である。

【００１１】α,ω−ジヒドロキシルポリジオルガノシ
ロキサンからなる、エラストマー形成組成物の架橋の機
構は、好ましくは縮合反応であり、縮合反応中に、構成
成分（Ａ）〜（Ｃ）のシラノール基が、シリコン結合し
た水素原子と反応し、水素ガスを放出するか、又はシリ
コン結合したアルコキシ基と反応し、アルコールを放出
する。従って、構成成分（Ｄ）は、１分子当たり少なく
とも３個のシリコン結合した水素原子か、又は、３個の
シリコン結合したアルコキシ基のどちらかを有する。構
成成分（Ｄ）は、シラン又はシロキサンであってもよ
く、また直鎖状であっても、分岐状であっても、樹脂質
の化合物であってもよい。構成成分（Ｄ）がシリコン結
合した水素原子を有する場合、構成成分（Ｄ）は下記一
般式（２）を有するのが好ましい。

【００１２】

【化４】

【００１３】（式中、Ｒ’は８個までの炭素原子を有す
る炭化水素基であり、Ｒ”は水素原子又はＲ’である
が、但し少なくとも３個のＲ”基が水素原子であり、ａ
は０又は整数の値を有し、ｂは少なくとも１の値を有す
る整数である。）構成成分（Ｄ）は、少なくとも３個のシリコン結合した
アルコキシ基を有するのがより好ましい。最も好ましい
構成成分（Ｄ）はシラン又は小さい樹脂質のシロキサン
のどちらか一方である。好ましいシランは、一般式Ｒ’
Ｓｉ（ＯＲ’）₃ 又はＳｉ（ＯＲ）₄ （式中、Ｒ’は上
記にて定義したとおりであり、好ましくは４つまで炭素
原子を有するアルキル基である）を有する。好適なシラ
ンの例としては、メチルトリメトキシシラン、フェニル
トリメトキシシラン、エチルトリプロポキシシラン、ヘ
キシルトリメトキシシラン、テトラエトキシシラン及び
テトラｎ−プロポキシシラン等が挙げられる。それに代
えて、シランよりは好ましくはないが、構成成分（Ｄ）
は樹脂質のシロキサンであってもよく、好ましくは一般
式Ｒ”₃ＳｉＯ _1/2の一価のシロキサン単位及び一般式
ＳｉＯ_4/2 の四価のシロキサン単位を、好ましくは０.
６／１〜１.５／１の比からなるものである。

【００１４】使用される構成成分（Ｄ）の量は、形成さ
れたエラストマーに、充分な可撓性を維持しながら、充
分な機械強度を与えるのに充分な架橋を、与えるのに充
分でなければならない。混合された構成成分（Ａ）、
（Ｂ）及び（Ｃ）中の、構成成分（Ｄ）のシリコン結合
した水素又はアルコキシ基のシラノール基に対する比
は、１／１〜１０／１の範囲であるのが好ましい。構成
成分（Ｄ）がシリコン結合した水素を含有する化合物で
ある組成物では、その比は好ましくは１／１〜５／１で
あり、最も好ましくは１／１〜３／１である。構成成分
（Ｄ）がシリコン結合したアルコキシ基を有する組成物
では、その比は好ましくは２／１〜１０／１である。

【００１５】構成成分（Ｄ）はまた、本発明による組成
物のための架橋剤として有用な１以上のオルガノシリコ
ンからなってもよい。異なる化合物のある組み合わせに
より、機械的強度、特に引き裂き強度が向上することを
見出した。１つのこの様な組み合わせは、２：１〜１：
２の比での、トリアルコキシシランとテトラアルコキシ
シランの使用であり、例えばテトラエトキシシランとフ
ェニルトリメトキシシランである。

【００１６】成分（Ｅ）は、構成成分（Ｄ）と、構成成
分（Ａ）、（Ｂ）及び（Ｃ）との縮合を促進する触媒で
ある。いかなる適当な縮合触媒を使用してもよいが、好
ましくはカルボン酸の金属塩、例えばスズ塩又は鉛塩で
ある。特に適する縮合触媒は、オクタン酸又は酢酸のス
ズ塩又は鉛塩であり、例えば二オクタン酸ジブチルス
ズ、二ラウリン酸ジブチルスズ、ジエチルヘキソエート
ジブチルスズ、二酢酸ジブチルスズ、オクタン酸鉛、エ
チルヘキソエート鉛及び酢酸鉛である。

【００１７】触媒は、１００％固体物質として提供され
てもよいし、又は適する溶媒に希釈されたり、適当な分
散媒に分散させられてもよい。全組成物の重量を基準に
して、１〜４重量％、好ましくは１.２〜２％の触媒を
使用するか、又は、組成物１００ｇ当たり、０.００１
〜０.１モル重量部、好ましくは０.００２〜０.０５モ
ル部の真の金属を使用するのが好ましい。上記のレベル
の濃度は、本発明による組成物の適度なポットライフを
依然として維持しながら、優れた架橋を確実にするであ
ろう。スズと鉛の塩の混合物、特には活性な触媒種を５
０／５０重量比での混合物が、ポットライフの向上に特
に好ましい。

【００１８】任意に更なる素成分（ingredient）をま
た、本発明による組成物に混合してもよい。１つのこの
様な素成分は、少なくとも３個のシリコン結合した水素
原子を有するオルガノシリコン化合物（Ｆ）である。こ
の様な成分は架橋する構成成分（Ｄ）として適当である
が、構成成分（Ｄ）に加えて、構成成分（Ａ）〜（Ｄ）
の全重量を基準にして、１〜２重量％の濃度で添加して
もよい。架橋する構成成分（Ｄ）が使用されていたとし
ても、オルガノシリコン化合物（Ｆ）は架橋促進剤とし
て働くであろう。構成成分（Ｄ）が少なくとも３個のシ
リコン結合したアルコキシ基を有するオルガノシリコン
化合物である場合、オルガノシリコン化合物（Ｆ）を添
加するのが好ましい。

【００１９】構成成分（Ｄ）が、シリコン結合したアル
コキシ基を有する場合、成分（Ｇ）を添加するのもまた
有益であり、成分（Ｇ）は、０.４／１〜１.２／１、好
ましくは０.６／１〜０.９／１の比で、一般式Ｒ^a ₃ Ｓ
ｉＯ _1/2の一価のシロキサン単位及び一般式ＳｉＯ_4/2
の四価のシロキサン単位のみからなる（式中、Ｒ^a はア
ルキル基、好ましくは６つまで炭素原子を有するアルキ
ル基、最も好ましくはメチル基であり、若しくは、ヒド
ロキシル基であり、但し樹脂分子上に存在するヒドロキ
シル基は、約５重量％以下、好ましくは２〜３重量％で
ある）オルガノシリコン樹脂である。

【００２０】成分（Ｇ）は通常固体物質であり、適する
溶媒、例えばキシレン又はトルエン中に、例えば、５０
〜８０％の固形分溶液として提供されるのが好ましい。
この成分（Ｇ）を高濃度、即ち構成成分（Ａ）〜（Ｄ）
の全重量基準で１０重量％、好ましくは１５％を超える
量で使用される場合、引き裂き強度の向上も見られる。

【００２１】他の任意成分としては、接着促進剤、例え
ばアミノ官能性又はエポキシ官能性のオルガノシリコン
化合物、着色剤、染料、保存剤、架橋抑制剤、強化する
充填剤であっても、強化しない充填剤であってもよい
が、充填剤、又は溶媒等が挙げられる。しかしながら、
本発明は溶媒又は強化充填剤を用いない組成物に特に関
連するものであるので、このような成分を除外するのが
好ましい。

【００２２】本発明による組成物は、いかなる従来の方
法、例えば全ての成分を均一な混合物が得られるまで混
合することによって、調製され得る。貯蔵安定な組成物
を提供するために、成分を２つの部分で混合し、それに
よって触媒（Ｅ）を架橋性構成成分（Ｄ）から離して保
持し、好ましくは水分の進入をゆるさない密閉された容
器中で保持するのが好ましい。

【００２３】本発明による組成物を包装する１つの適す
る方法は、第１部と第２部を１／１の比で混合すること
によって、本発明によるエラストマー形成組成物を提供
するように、第１部で、成分（Ｅ）と共に、構成成分
（Ａ）、（Ｂ）及び（Ｃ）の混合物の一部を混合し、第
２部で構成成分（Ｄ）と、構成成分（Ａ）、（Ｂ）及び
（Ｃ）の混合物の残りを混合することによる方法であ
る。また、それに代えて、成分（Ｅ）を別々に保持し、
第１部の組成物の残りに、望ましい比率で第２部として
添加する。

【００２４】本発明による組成物は、組成物を水分に曝
す、例えば周囲温度で空気に曝すことによってエラスト
マーに架橋され得る。組成物の架橋は、適当な基材に塗
工する際に、この組成物を加熱することによって促進さ
れ得る。

【００２５】本発明による組成物は、シーリング化合
物、例えば電子部品用途又は複雑な成形物質用の、絶縁
保護コーティングとして、特に有用である。これらの使
用は、組成物の初期粘度を相対的に低く保持することが
出来、未架橋の物質の流れを容易にするので、特に重要
である。粘度を２５℃で１００ｍＰａ.ｓほど低くでき
るので、５０,０００ｍＰａ.ｓ以下に保持されるのが好
ましい。特に有用な粘度は、２５℃で５００〜１０,０
００ｍＰａ.ｓの範囲である。

【００２６】以下に本発明による組成物の利点を説明す
る、多くの実施例と比較例を示す。全ての部及び％は他
のことわりがない限り、重量基準である。全ての粘度は
２５℃で与えられる。

【００２７】実施例において、以下の化合物を組成物の
素成分（ingredient）として使用した。素成分（１）
は、数平均分子量１００,０００、粘度５０,０００ｍＰ
ａ.ｓの、高粘度のα,ω−ジヒドロキシポリジメチルシ
ロキサンであった。素成分（２）は、数平均分子量１４
６,０００、粘度３６０,０００ｍＰａ.ｓの、高粘度の
α,ω−ジヒドロキシポリジメチルシロキサンであっ
た。素成分（３）は、数平均分子量７１,０００、粘度
１３,５００ｍＰａ.ｓの、高粘度のα,ω−ジヒドロキ
シポリジメチルシロキサンであった。素成分（４）は、
数平均分子量６２,０００、粘度１０,０００ｍＰａ.ｓ
の、高粘度のα,ω−ジヒドロキシポリジメチルシロキ
サンであった。素成分（５）は、数平均分子量４６０
０、粘度７０ｍＰａ.ｓの、α,ω−ジヒドロキシポリジ
メチルシロキサンであった。素成分（６）は、数平均分
子量３８,５００、粘度２０００ｍＰａ.ｓの、α,ω−
ジヒドロキシポリジメチルシロキサンであった。

【００２８】素成分（７）は、数平均分子量２０００、
粘度４０ｍＰａ.ｓの、α,ω−ジヒドロキシポリジメチ
ルシロキサンであった。素成分（８）は、数平均分子量
４００、粘度２０ｍＰａ.ｓの、α,ω−ジヒドロキシポ
リジメチルシロキサンであった。素成分（９）は、テト
ラヒドロキシシランであった。素成分（１０）は、フェ
ニルトリメトキシシランであった。素成分（１１）は、
粘度約３０ｍＰａ.ｓの、トリメチルシロキサンで末端
をブロックされたポリメチルヒドロシロキサンであっ
た。素成分（１２）は、粘度約５ｍＰａ.ｓで、水素０.
７％の、トリメチルシロキサンで末端をブロックされた
ポリメチルヒドロシロキサンポリジメチルシロキサンコ
ポリマーであった。素成分（１３）は、少量の有機溶媒
と、ジ−２−エチルヘキソエートジブチルスズと２−エ
チルヘキソエート鉛の５０／５０の混合物であった。素
成分（１４）は、０.６／１〜０.９／１の比で、一般式
Ｍｅ₃ ＳｉＯ _1/2の一価のシロキサン単位及び一般式Ｓ
ｉＯ_4/2 の四価のシロキサン単位のみからなる（式中、
Ｍｅはメチル基を表す。）オルガノシリコン樹脂であ
る。

【００２９】

【実施例】

実施例１〜２２表１には、それぞれの実施例において構成成分（compone
nt）（Ａ）〜（Ｇ）を構成する素成分（ingredient）の
種類を番号で示す。これらの構成成分を、表２に特定さ
れるとおりの比で一緒に混合することによって、本発明
による組成物を調製した。ここで構成成分（Ａ）、
（Ｂ）等は明細書中と同様の意味を有する。表２中、Ｍ
Ｗは数平均分子量の比を意味し、Ｍｏｌはモル比を意味
する。

【００３０】

【表１】

【００３１】

【表２】

【００３２】全ての実施例の粘度とショアーＡ硬度を試
験した（DIN53505に従って、デュロメーターを使用し
て、）。それらはまた DIN53504、Die S2 に従って、伸
び（％）、引張り強さ（ＭＰａ）、及び機械強度（Ｈ＝
高い；Ｍ＝中程度；Ｌ＝低い）を試験した。結果を下記
の表３に示す。

【００３３】

【表３】

【００３４】上記に与えられた結果に加えて、実施例１
７、１８及び１９（成分Ｆを使用して）が架橋時間の向
上を示した。成分（Ｇ）を使用する実施例２０、２１及
び２２もまた、引き裂き強度を試験され、成分（Ｇ）を
使用しない実施例と比較して、顕著な向上を示した（約
１０ｋＮ／ｍの結果）。

【００３５】比較例Ｃ１〜Ｃ１５表４及び５に与えられた組成物や比率の細目で、上記実
施例と同様の方法で比較例を調製し、表６に試験の結果
を得た。なお、ＮＡは適用できないことを意味してい
る。

【００３６】

【表４】

【００３７】

【表５】

【００３８】

【表６】

【００３９】先行技術の系の比較例の結果によると、非
常に高い粘度の、ゴム質のポリマー及び多量の溶媒（ト
ルエン７０％まで）を使用することが必要である。粘度
が低めのポリマーを使用し、したがって溶媒が殆ど必要
ない場合、、得られる機械的特性及びエラストマー特性
が望ましくない傾向がある（例えば、非常に低い伸
び）。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (71)出願人 593132009 Ｒｈｅｉｎｇａｕｓｔｒａｓｓｅ 53， 65201 Ｗｉｅｓｂａｄｅｎ，Ｇｅｒｍａｎｙ (72)発明者クラウス・クンツドイツ連邦共和国、55239 ガウ−オーデルンハイム、ポルトギーゼルヴェーク５アー

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】第一の構成成分（Ａ）α,ω−ジヒドロ
キシルポリジオルガノシロキサン、第二の構成成分
（Ｂ）α,ω−ジヒドロキシルポリジオルガノシロキサ
ン、第三の構成成分（Ｃ）α,ω−ジヒドロキシルポリ
ジオルガノシロキサン、（Ｄ）少なくとも３個のシリコ
ン結合した水素又はアルコキシ基を有するオルガノシリ
コン化合物、及び（Ｅ）縮合触媒からなる、シロキサン
ベースのエラストマー形成組成物であって、Ａ／Ｂの数
平均分子量比が２０〜８０の範囲であり、Ｂ／Ｃの数平
均分子量比が１〜６の範囲であり、Ａ／Ｂのモル比が
０.０１〜０.１５の範囲であり、かつ、Ｂ／Ｃのモル比
が０.２〜２の範囲であることを特徴とする前記組成
物。
【請求項２】構成成分（Ａ）、（Ｂ）及び（Ｃ）が、
下記平均一般式（１）を有する実質的に直鎖状のα,ω
−ジヒドロキシルポリジオルガノシロキサンであること
を特徴とする、請求項１に記載の組成物：【化１】（式中、Ｒは８個までの炭素原子を有するアルキル基又
は８個までの炭素原子を有するアリール基であり、ｎは
整数である。）
【請求項３】構成成分（Ｄ）が、（ａ）下記一般式
（２）：【化２】（式中、Ｒ’は８個までの炭素原子を有する炭化水素基
であり、Ｒ”は水素原子又はＲ’であるが、但し少なく
とも３個のＲ”基が水素又はアルコキシ基であり、ａは
０以上の整数であり、ｂは０より大きい整数であ
る。）；（ｂ）一般式Ｒ’Ｓｉ（ＯＲ’）₃ 又はＳｉ
（ＯＲ’）₄ （式中、Ｒ’は８個までの炭素原子を有す
る炭化水素基である）；（ｃ）一般式Ｒ”₃ ＳｉＯ _1/2
の一価のシロキサン単位及び一般式ＳｉＯ_4/2 の四価の
シロキサン単位からなり、かつ、四価のシロキサン単位
に対する一価のシロキサン単位の比が０.６／１〜１.５
／１の範囲である、樹脂質のシロキサン；及び（ｄ）２
／１〜１／２の比でのテトラアルコキシシラン及びトリ
アルコキシシランの組み合わせ、から選択されることを
特徴とする、請求項１又は２に記載の組成物。
【請求項４】構成成分（Ｅ）が、オクタン酸又は酢酸
のスズ塩又は鉛塩から選択されることを特徴とする、請
求項１に記載の組成物。
【請求項５】構成成分（Ｄ）が、シリコン結合したア
ルコキシ基を有するオルガノシリコン化合物であり、か
つ、該組成物はまた、少なくとも３個のシリコン結合し
た水素原子を有するオルガノシリコン化合物成分（Ｆ）
を含有し、該成分（Ｆ）は、構成成分（Ａ）、（Ｂ）、
（Ｃ）及び（Ｄ）の全重量を基準にして、１〜２重量％
の濃度で存在することを特徴とする、請求項１ないし４
のいずれか一項に記載の組成物。
【請求項６】構成成分（Ｄ）が、シリコン結合したア
ルコキシ基を有するオルガノシリコン化合物であり、か
つ、該組成物はまた、０.４／１〜１.２／１の比で、一
般式Ｒ^a ₃ ＳｉＯ _1/2の一価のシロキサン単位及び一般
式ＳｉＯ_4/2の四価のシロキサン単位からなる（式中、
Ｒ^a は６個まで炭素原子を有するアルキル基又はヒドロ
キシル基であり、但し約５重量％より多いヒドロキシル
基が該樹脂（Ｇ）上に存在はしない）オルガノシリコン
樹脂（Ｇ）を含有し、かつ、該成分（Ｇ）は、構成成分
（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）及び（Ｄ）の全重量を基準にし
て、１０重量％より高い濃度で存在することを特徴とす
る、請求項１ないし５のいずれか一項に記載の組成物。