JPH08236121A - Solid electrolyte fuel cell - Google Patents
Solid electrolyte fuel cellInfo
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Abstract
Description
【０００１】[0001]
【産業上の利用分野】この発明は、安定化ジルコニアを
電解質として燃料ガスと酸素とを反応させることにより
起電力を得る燃料電池に関するものである。BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention The present invention relates to a fuel cell which obtains electromotive force by reacting a fuel gas with oxygen using stabilized zirconia as an electrolyte.
【０００２】[0002]
【従来の技術】ジルコニアは、酸素イオンの透過性があ
るので、これをイットリアやカルシアによって安定化さ
せるとともに薄膜状に形成して電解質膜とし、その薄膜
を挟んだ両側での酸素濃度の相違に起因して酸素イオン
を透過させ、その酸素イオンと燃料ガスと反応させて起
電力を得る燃料電池が知られている。この種の電解質は
１０００℃程度の高温で最も高い酸素イオン透過性を示
し、したがって固体電解質の表面に形成される空気電極
は、このような高温下での酸化雰囲気で安定であること
が必要である。またこれ以外に空気電極は、比抵抗が小
さいこと、電解質との熱膨張係数が等しいこと、電解質
と反応しないこと、酸素の還元能が高いことなどの特性
が要求される。そこで従来では、ペロブスカイト型のラ
ンタン系複合酸化物（Ｌａ1-x Ｓｒx ＭｎＯ3 ）によっ
て空気電極を形成していた。2. Description of the Related Art Since zirconia has permeability for oxygen ions, it is stabilized by yttria or calcia and formed into a thin film to form an electrolyte membrane, and the oxygen concentration on both sides of the thin film is different. There is known a fuel cell that causes oxygen ions to pass therethrough and reacts the oxygen ions with the fuel gas to obtain an electromotive force. This type of electrolyte exhibits the highest oxygen ion permeability at a high temperature of about 1000 ° C. Therefore, the air electrode formed on the surface of the solid electrolyte needs to be stable in an oxidizing atmosphere at such a high temperature. is there. In addition, the air electrode is required to have characteristics such as a low specific resistance, a coefficient of thermal expansion equal to that of the electrolyte, no reaction with the electrolyte, and high oxygen reducing ability. Therefore, conventionally, the air electrode is formed of a perovskite-type lanthanum-based composite oxide (La 1-x Sr x MnO 3 ).
【０００３】[0003]
【発明が解決しようとする課題】従来、空気電極の素材
として使用されているＬａ1-x Ｓｒx ＭｎＯ3 は、空気
電極に要求される全ての特性を必ずしも満足するもので
はないが、電解質との熱膨張率の整合性や反応性の点で
優れているために、一般に採用されている。しかしなが
ら本発明者等の研究によれば、熱膨張率の整合性と反応
性とは“ｘ”の値の大小によって相反する傾向を示すこ
とが認められた。すなわちｘ＜０．２とした場合には、
熱膨張率が安定化ジルコニア（完全安定化ジルコニア：
８Ｙ−ＹＳＺ）の熱膨張率（約１０．５×１０-6／Ｋ）
と近似し、熱応力による亀裂や剥離などの防止に有効に
なるが、反応性が高くなる欠点がある。また反対にｘ≧
０．２とした場合には、安定化ジルコニアとの反応性が
低下し、また導電率が向上するものの、熱膨張率が安定
化ジルコニアより大きくなって空気電極の亀裂や剥離な
どの不都合を生じる可能性が高くなる。La 1-x Sr x MnO 3 conventionally used as a material for an air electrode does not necessarily satisfy all the properties required for an air electrode, but it is not suitable for use as an electrolyte. It is generally used because of its excellent thermal expansion coefficient consistency and reactivity. However, according to the research conducted by the present inventors, it was recognized that the consistency and reactivity of the coefficient of thermal expansion tend to contradict each other depending on the magnitude of the value of “x”. That is, when x <0.2,
Zirconia whose coefficient of thermal expansion is stabilized (fully stabilized zirconia:
8Y-YSZ) thermal expansion coefficient (about 10.5 × 10 -6 / K)
Although it is effective in preventing cracks and peeling due to thermal stress, it has a drawback of high reactivity. On the contrary, x ≧
When the ratio is 0.2, the reactivity with the stabilized zirconia is lowered and the electrical conductivity is improved, but the coefficient of thermal expansion is larger than that of the stabilized zirconia, causing inconveniences such as cracking and peeling of the air electrode. More likely.
【０００４】この発明は上記の事情を背景としてなされ
たものであって、ランタン系複合酸化物の優れた特性を
保持しつつ、固体電解質との熱膨張整合性および反応性
を共に改善することのできる空気電極を備えた燃料電池
を提供することを目的とするものである。The present invention has been made in view of the above circumstances, and it is possible to improve both thermal expansion compatibility and reactivity with a solid electrolyte while maintaining excellent characteristics of a lanthanum-based composite oxide. An object of the present invention is to provide a fuel cell provided with an air electrode that can be used.
【０００５】[0005]
【課題を解決するための手段】この発明は、上記の目的
を達成するために、安定化ジルコニアを電解質としてそ
の両側に空気電極と燃料電極とを設け、空気電極側の酸
素と燃料電極側の燃料ガスとを電気化学的に反応させて
起電力を得る固体電解質型燃料電池において、前記空気
電極が、Ｌａ1-x Ｓｒx ＭｎＯ3 で表されるランタン系
複合酸化物にＡｌを添加するとともに、Ｍｎの一部をＣ
ｒによって置換したＬａ1-x Ｓｒx Ａｌz Ｍｎ1-y Ｃｒ
y Ｏ3 （０．０２≦ｙ≦０．１５）で表されるペロブス
カイト構造の材料によって形成されていることを特徴と
するものである。In order to achieve the above object, the present invention provides a stabilized zirconia as an electrolyte with an air electrode and a fuel electrode on both sides thereof, and oxygen on the air electrode side and oxygen on the fuel electrode side are provided. In a solid oxide fuel cell that electrochemically reacts with a fuel gas to obtain an electromotive force, the air electrode adds Al to a lanthanum-based composite oxide represented by La 1-x Sr x MnO 3 and , Part of Mn is C
La 1-x Sr x Al z Mn 1-y Cr substituted by r
It is characterized by being formed of a material having a perovskite structure represented by y O 3 (0.02 ≦ y ≦ 0.15).
【０００６】[0006]
【作用】Ｌａ1-x Ｓｒx ＭｎＯ3 の熱膨張率は、電解質
を形成する安定化ジルコニアの熱膨張率より大きいが、
Ａｌを添加するとともに、Ｍｎの一部をＣｒに置換する
ことにより熱膨張率が低下する。また、その場合、導電
率も低下するが、導電率の低下は“ｘ”の値を適宜に設
定することによりある程度補うことができる。なお、Ａ
ｌが添加されかつＭｎがＣｒに置換されても（Ｌａ1-x
Ｓｒx ）ＭｎＯ3の特性は失われないから、高温酸化雰
囲気での安定性や反応性あるいは還元能を良好に維持で
きる。The thermal expansion coefficient of La 1-x Sr x MnO 3 is larger than that of the stabilized zirconia forming the electrolyte,
By adding Al and replacing a part of Mn with Cr, the coefficient of thermal expansion decreases. Further, in that case, the conductivity also decreases, but the decrease in the conductivity can be compensated to some extent by appropriately setting the value of “x”. Note that A
1 was added and Mn was replaced by Cr (La 1-x
Since the properties of Sr x ) MnO 3 are not lost, the stability, reactivity, or reducing ability in a high temperature oxidizing atmosphere can be favorably maintained.
【０００７】ここで、ＣｒもＡｌ同様に熱膨張率の低下
に有効な元素であるが、その置換する割合いが２％未満
であれば効果が殆どあらわれず、一方、１５％で充分な
効果が得られる。また、１５％を超えると導電率の低下
が顕著になるから、この発明ではＣｒによるＭｎの置換
量を２〜１５％にした。Here, Cr is also an element effective for lowering the coefficient of thermal expansion like Al, but if the substitution ratio is less than 2%, almost no effect appears, while 15% is a sufficient effect. Is obtained. Further, if it exceeds 15%, the decrease in conductivity becomes remarkable, so in the present invention, the substitution amount of Mn by Cr is set to 2 to 15%.
【０００８】[0008]
【実施例】この発明で対象とする燃料電池は、安定化ジ
ルコニアからなる固体電解質を挟んで空気電極と燃料電
極とを設け、空気電極側に空気あるいは酸素ガスを流す
とともに燃料電極側に水素ガスなどの燃料ガスを流し、
酸素がイオン化して固体電解質を透過して燃料ガスと反
応することによって起電力を得るものである。その安定
化ジルコニアとしては、イットリアあるいはカルシアに
よって安定化したものが用いられ、好ましくは完全安定
化ジルコニア（８Ｙ−ＹＳＺ）が用いられる。EXAMPLE A fuel cell targeted by the present invention is provided with an air electrode and a fuel electrode with a solid electrolyte made of stabilized zirconia sandwiched between them, and air or oxygen gas is caused to flow to the air electrode side and hydrogen gas to the fuel electrode side. Fuel gas such as
Oxygen is ionized, permeates the solid electrolyte, and reacts with the fuel gas to obtain an electromotive force. As the stabilized zirconia, those stabilized by yttria or calcia are used, and preferably completely stabilized zirconia (8Y-YSZ) is used.
【０００９】また、空気電極はペロブスカイト構造のＬ
ａ1-x Ｓｒx Ａｌz Ｍｎ1-y ＣｒyＯ3 によって形成さ
れる。これは、Ｌａ1-x Ｓｒx ＭｎＯ3 に、例えば水酸
化アルミニウムやアルミニウムアルコキシドの状態でＡ
ｌを添加し、かつＭｎの一部を酸化クロムもしくはクロ
ム酸塩の状態でＣｒにより置換した多孔構造の薄膜状の
ものであり、従来一般に知られている溶射やスラリーの
塗布・焼結などの方法によって形成される。Further, the air electrode is an L of perovskite structure.
It is formed by a 1-x Sr x Al z Mn 1-y Cr y O 3. This is a mixture of La 1-x Sr x MnO 3 in the form of aluminum hydroxide or aluminum alkoxide.
It is a thin film having a porous structure in which 1 is added and a part of Mn is replaced by Cr in the state of chromium oxide or chromate. Formed by the method.
【００１０】ここで、Ａｌの添加量は、Ｌａ1-x Ｓｒx
ＭｎＯ3 を“１”とした場合に、“０．０３”〜“０．
２５”である。他方、Ｃｒの置換量は、Ｍｎを“１”と
した場合に、“０．０２”〜“０．２”である。また、
“０．０５”＜ｘ＜“０．３”である。Ａｌの添加量お
よびＣｒの置換量は、空気電極の熱膨張率および導電率
に影響を及ぼし、Ｃｒの置換量と熱膨張率と導電率との
関係を図示すれば、図１のとおりである。なお、この図
１は、ｘ＝０．２とした場合の測定結果を示しており、
また各図の横軸はＬａ0.8 Ｓｒ0.2 ＭｎＯ3 を“１”と
した場合のＣｒの置換量をそれぞれ示している。なお、
Ａｌの添加量は、０．０５％の一定量としている。Here, the amount of Al added is La 1-x Sr x
When MnO 3 is “1”, “0.03” to “0.
On the other hand, the substitution amount of Cr is "0.02" to "0.2" when Mn is "1".
“0.05” <x <“0.3”. The addition amount of Al and the substitution amount of Cr influence the thermal expansion coefficient and the electrical conductivity of the air electrode, and the relationship between the substitution amount of Cr and the thermal expansion coefficient and the electrical conductivity is illustrated in FIG. . In addition, FIG. 1 shows the measurement result when x = 0.2,
The abscissa of each figure shows the amount of substitution of Cr when La 0.8 Sr 0.2 MnO 3 is set to "1". In addition,
The amount of Al added is fixed at 0.05%.
【００１１】Ｌａ0.8 Ｓｒ0.2 ＭｎＯ3 としての熱膨張
率は、約１２．５×１０-6／Ｋであって、電解質（熱膨
張率約１０．５×１０-6／Ｋ）に対して大きいが、Ｍｎ
の一部をＣｒによって置換することで熱膨張率が低下す
る。The coefficient of thermal expansion of La 0.8 Sr 0.2 MnO 3 is about 12.5 × 10 -6 / K, which is larger than that of the electrolyte (coefficient of thermal expansion about 10.5 × 10 -6 / K). But Mn
The coefficient of thermal expansion decreases by substituting a part of Cr with Cr.
【００１２】Ｌａ0.8 Ｓｒ0.2 ＭｎＯ3 におけるＭｎ
（熱膨張率約“２１．６”×１０-6／Ｋ）のＣｒによる
置換量が“０．０２”程度になると熱膨張率の低下が認
められる。Mn in La 0.8 Sr 0.2 MnO 3
When the substitution amount of Cr (coefficient of thermal expansion of about “21.6” × 10 −6 / K) is about “0.02”, the coefficient of thermal expansion decreases.
【００１３】一方、導電率は、Ｃｒの置換量が０．０
５”を越えると低下傾向を示し、“０．３”程度になる
と半減する。On the other hand, the conductivity is 0.0 when the substitution amount of Cr is 0.0.
When it exceeds 5 ", it tends to decrease, and when it becomes about" 0.3 ", it decreases to half.
【００１４】したがって、この発明ではＣｒの置換量を
Ｍｎの“１”に対して“０．０２〜０．１５”すなわち
２〜１５％に設定した。なお、Ｌａ0.8 Ｓｒ0.2 ＭｎＯ
3 の導電率は、前述したように“ｘ”の値を大きくする
ことにより増大するので、Ａｌの添加量およびＣｒの置
換量の増大による導電率の低下は“ｘ”の値を大きくす
ることによってある程度補うことができる。また、ラン
タン系複合酸化物の特性は、Ａｌの添加あるいはＣｒに
よる置換を行っても完全に失われる訳ではなく、したが
って、上記空気電極は安定性や酸素の還元能が良好であ
り、また安定化ジルコニアと特に反応することもない。Therefore, in the present invention, the substitution amount of Cr is set to "0.02 to 0.15", that is, 2 to 15% with respect to "1" of Mn. La 0.8 Sr 0.2 MnO
Since the conductivity of 3 increases as the value of "x" is increased as described above, the decrease in conductivity due to the increase of the amount of Al added and the amount of substitution of Cr should be increased by increasing the value of "x". Can be compensated to some extent. Further, the characteristics of the lanthanum-based composite oxide are not completely lost even when Al is added or substitution with Cr is performed. Therefore, the air electrode has good stability and oxygen reducing ability, and is stable. It does not react particularly with zirconia oxide.
【００１５】さらに燃料電極について説明すると、この
発明における燃料電池の燃料電極は従来のものと同一構
造であってよく、Ｎi あるいはＮi とＹＳＺとのサーメ
ットなどからなる多孔質薄膜とすることができる。Explaining the fuel electrode further, the fuel electrode of the fuel cell of the present invention may have the same structure as the conventional one, and may be a porous thin film made of Ni or a cermet of Ni and YSZ.
【００１６】この発明による燃料電池も約１０００℃に
昇温させた状態で空気電極側に空気を流すとともに、燃
料電極側に燃料ガスとして水素ガスを流し、空気中の酸
素がイオン化して電解質を透過するとともに燃料電極側
で水素ガスと反応することによって起電力が得られる。
その場合、空気電極は加熱されて熱膨張するが、Ｍｎの
一部をＣｒによって置換して熱膨張率が電解質とほぼ等
しくなっているから、両者の間の熱応力が小さく、した
がって亀裂や剥離が生じることはない。Also in the fuel cell according to the present invention, air is caused to flow to the air electrode side while being heated to about 1000 ° C., and hydrogen gas is caused to flow as fuel gas to the fuel electrode side so that oxygen in the air is ionized to form an electrolyte. An electromotive force is obtained by permeating and reacting with hydrogen gas on the fuel electrode side.
In that case, the air electrode is heated and thermally expands, but since a part of Mn is replaced by Cr and the coefficient of thermal expansion is almost equal to that of the electrolyte, the thermal stress between the two is small, and therefore cracks and peeling are caused. Does not occur.
【００１７】また、Ｃｒによる置換量を“０．０２”〜
“０．１５”の範囲に抑えており、かつＡｌの添加量を
“０．０３”〜“０．２３”に設定しているから、導電
率は充分実用に耐え得る程度に高く、発電効率が過度に
悪化することはない。Further, the amount of substitution with Cr is from "0.02" to
Since it is controlled within the range of "0.15" and the amount of Al added is set between "0.03" and "0.23", the conductivity is high enough to withstand practical use and the power generation efficiency is high. Does not get too bad.
【００１８】ここで、Ａｌの添加量を０．０３〜０．２
３（３％〜２３％）としたのは、３％未満では熱膨張率
の低下が少なく、２３％を越えると熱膨張率低下の効果
がほぼ飽和するからである。さらにＬａ0.8 Ｓｒ0.2 Ｍ
ｎＯ3 を主体としているから、酸化雰囲気での安定性が
あり、かつ安定化ジルコニアとの反応性が低いことによ
り空気電極の劣化が殆どなく、したがって安定した出力
特性を得ることができる。Here, the added amount of Al is 0.03 to 0.2.
The reason for setting 3 (3% to 23%) is that if it is less than 3%, the decrease in the coefficient of thermal expansion is small, and if it exceeds 23%, the effect of decreasing the coefficient of thermal expansion is almost saturated. Furthermore, La 0.8 Sr 0.2 M
Since nO 3 is the main component, it has stability in an oxidizing atmosphere and its reactivity with the stabilized zirconia is low, so there is almost no deterioration of the air electrode, and therefore stable output characteristics can be obtained.
【００１９】なお、上記の実施例では電極の形成方法と
して溶射法やスラリー法を例示したが、この発明では従
来知られた他の形成方法すなわち押出法やプレス法ある
いはテープキャスト法、ドクターブレード法等を採用す
ることもできる。In the above embodiments, the spraying method and the slurry method are exemplified as the method for forming the electrodes, but in the present invention, other conventionally known forming methods such as the extrusion method, the pressing method, the tape casting method and the doctor blade method are used. Etc. can also be adopted.
【００２０】[0020]
【発明の効果】以上説明したようにこの発明によれば、
Ｌａ1-x Ｓｒx ＭｎＯ3 で表されるランタン系複合酸化
物にＡｌを添加し、Ｍｎの一部をＣｒによって置換し、
かつその置換量をＭｎの２〜１５％としたペロブスカイ
ト構造の材料によって空気電極が形成されているので、
空気電極の導電率や安定性あるいは反応性が特に悪化す
ることなく空気電極と電解質との熱膨張整合性が向上
し、その結果、発電中の空気電極の亀裂や剥離などを未
然に防止し、安定した出力特性を得ることができる。As described above, according to the present invention,
Al is added to the lanthanum-based composite oxide represented by La 1-x Sr x MnO 3 , and a part of Mn is replaced by Cr,
Moreover, since the air electrode is formed of a material having a perovskite structure in which the substitution amount is 2 to 15% of Mn,
The thermal expansion matching of the air electrode and the electrolyte is improved without particularly deteriorating the conductivity or stability or reactivity of the air electrode, and as a result, the air electrode is prevented from cracking or peeling during power generation. It is possible to obtain stable output characteristics.
【図１】（Ａ）はＬａ0.8 Ｓｒ0.2 ＭｎＯ3 に対するＣ
ｒの置換量と熱膨張率との関係を示す図、（Ｂ）はＬａ
0.8 Ｓｒ0.2 ＭｎＯ3 に対するＣｒの置換量と導電率と
の関係を示す図である。FIG. 1 (A) is C for La 0.8 Sr 0.2 MnO 3 .
The figure which shows the relationship between the substitution amount of r, and a thermal expansion coefficient, (B) is La.
For 0.8 Sr 0.2 MnO 3 is a diagram showing the relationship between the substitution amount and the conductivity of the Cr.
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 山岡 悟 東京都江東区木場一丁目５番１号 株式会 社フジクラ内 ─────────────────────────────────────────────────── ─── Continuation of the front page (72) Inventor Satoru Yamaoka 1-5-1, Kiba, Koto-ku, Tokyo Inside Fujikura Ltd.
Claims (1)
側に空気電極と燃料電極とを設け、空気電極側の酸素と
燃料電極側の燃料ガスとを電気化学的に反応させて起電
力を得る固体電解質型燃料電池において、 前記空気電極が、Ｌａ1-x Ｓｒx ＭｎＯ3 で表されるラ
ンタン系複合酸化物にＡｌを添加するとともに、Ｍｎの
一部をＣｒによって置換したＬａ1-x Ｓｒx Ａｌz Ｍｎ
1-y Ｃｒy Ｏ3 （０．０２≦ｙ≦０．１５）で表される
ペロブスカイト構造の材料によって形成されていること
を特徴とする固体電解質型燃料電池。1. A solid electrolyte which uses stabilized zirconia as an electrolyte and is provided with an air electrode and a fuel electrode on both sides thereof to electrochemically react oxygen on the air electrode side with fuel gas on the fuel electrode side to obtain an electromotive force. In the fuel cell of the fuel cell, the air electrode comprises La 1-x Sr x MnO 3 in which Al is added to the lanthanum-based composite oxide and La 1-x Sr x Al in which a part of Mn is replaced by Cr. z Mn
1-y Cr y O 3 solid oxide fuel cell characterized by being formed by the material of the perovskite structure represented by a (0.02 ≦ y ≦ 0.15).
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP7058057A JPH08236121A (en) | 1995-02-22 | 1995-02-22 | Solid electrolyte fuel cell |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP7058057A JPH08236121A (en) | 1995-02-22 | 1995-02-22 | Solid electrolyte fuel cell |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH08236121A true JPH08236121A (en) | 1996-09-13 |
Family
ID=13073291
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP7058057A Pending JPH08236121A (en) | 1995-02-22 | 1995-02-22 | Solid electrolyte fuel cell |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH08236121A (en) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2019046708A (en) * | 2017-09-05 | 2019-03-22 | 株式会社デンソー | Fuel battery cell stack |
-
1995
- 1995-02-22 JP JP7058057A patent/JPH08236121A/en active Pending
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2019046708A (en) * | 2017-09-05 | 2019-03-22 | 株式会社デンソー | Fuel battery cell stack |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| A02 | Decision of refusal |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A02 Effective date: 20040413 |