JPH08198974A - Resin kneading method and interlayer for laminated glass obtained thereby and laminated glass using the interlayer - Google Patents

Resin kneading method and interlayer for laminated glass obtained thereby and laminated glass using the interlayer

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JPH08198974A
JPH08198974A JP13941295A JP13941295A JPH08198974A JP H08198974 A JPH08198974 A JP H08198974A JP 13941295 A JP13941295 A JP 13941295A JP 13941295 A JP13941295 A JP 13941295A JP H08198974 A JPH08198974 A JP H08198974A
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resin
kneading
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Abstract

PURPOSE: To obtain an interlayer for laminated glass good in mainly transparency and adhesiveness and low in yellowing degree by a specific resin kneading means using an ethylene-vinyl acetate copolymer or ethylene-(meth)acrylic ester copolymer, and to obtain a laminated glass using this interlayer. CONSTITUTION: This interlayer for laminated glass is obtained by a resin kneading means comprising the following three processes: 1st step: a dibenzylidene sorbitol compound is added to an ethylene-vinyl acetate copolymer (EVA) or ethylene-(meth)acrylic ester copolymer (EEA) for the purpose of securing transparency of the copolymer followed by kneading and extruding the blend at >=150 deg.C to produce a high-concentration master batch; 2nd step: a silane coupling agent is added to EVA or EEA for the purpose of securing the adhesiveness of the copolymer to glass plates followed by kneading and extruding the blend at <=150 deg.C to produce another high-concentration master batch; and 3rd step: the above two kinds of master batch are kneaded with EVA or EEA followed by extrusion. The other objective laminated glass is obtained by using this interlayer.

Description

【発明の詳細な説明】Detailed Description of the Invention

【0001】[0001]

【産業上の利用分野】本発明は、樹脂混練方法に関し、
詳しくは、樹脂への混練温度条件の異なる各種添加剤の
混練方法及びそれにより得られる合わせガラス用中間膜
並びにそれを用いた合わせガラスに関する。
The present invention relates to a resin kneading method,
More specifically, the present invention relates to a method of kneading a resin with various additives having different kneading temperature conditions, an interlayer film for laminated glass obtained thereby, and a laminated glass using the same.

【0002】[0002]

【従来の技術】従来から、二枚の透明ガラス板の間に、
可塑化ポリビニルブチラール樹脂に代表される合わせガ
ラス用中間膜が挟着されてなる合わせガラスは、強度が
大きく破損し難いという優れた特徴を有し、例えば、自
動車や航空機等の輸送用機器や建築物の窓ガラスに広く
使用されている。
2. Description of the Related Art Conventionally, between two transparent glass plates,
Laminated glass formed by sandwiching an interlayer film for laminated glass typified by plasticized polyvinyl butyral resin has an excellent feature that it has high strength and is hard to be damaged. For example, transportation equipment such as automobiles and aircraft, and construction. Widely used for window glass of objects.

【0003】但し、このような可塑化ポリビニルブチラ
ール樹脂からなる合わせガラス用中間膜には、保存時の
ブロッキングやガラス板との合わせ加工時での煩雑さ等
の問題があり、その欠点を解消する目的で、既に特公昭
47−2103号公報、あるいは特公平2−53381
号公報等において、エチレン系共重合体からなる合わせ
ガラス用中間膜が提案されている。そして、その中間膜
の成形方法は、透明性確保および劣化防止のため、ロー
ルミル等での混練を経た後、押出成形またはプレス等に
よりシート化するものである。
However, the interlayer film for a laminated glass made of such a plasticized polyvinyl butyral resin has problems such as blocking during storage and complexity during a laminating process with a glass plate, and the drawbacks thereof are solved. For the purpose, Japanese Patent Publication No. 47-2103 or Japanese Patent Publication No. 2-53381
In the gazette and the like, an interlayer film for laminated glass made of an ethylene copolymer is proposed. In order to ensure transparency and prevent deterioration, the method for forming the intermediate film is to knead in a roll mill or the like and then form a sheet by extrusion molding or pressing.

【0004】[0004]

【発明が解決しようとする課題】しかしながら、従来の
主に合わせガラス用中間膜として用いられる樹脂膜の成
形方法において、樹脂膜の透明性を確保するための添加
剤、及びガラス板と樹脂膜との接着性を確保するための
添加剤は、それぞれ相反する押出樹脂温度条件を有す
る。したがって、これらの添加剤を同時に配合・成形し
た場合、押出樹脂温度をある一定温度以下にすると、透
明性を発現させるための添加剤の溶融が不完全となり、
充分な透明性が得られない。反対に、押出樹脂温度をあ
る一定温度以上にすると、接着性を発現させる添加剤に
黄変が生じる。そのため、各々の添加剤の機能をそれぞ
れ充分に発現させるのには相当な熟練を要する。
However, in the conventional method for forming a resin film mainly used as an intermediate film for laminated glass, an additive for ensuring the transparency of the resin film, and a glass plate and a resin film are used. The additives for ensuring the adhesiveness of No. 1 have mutually opposite extruding resin temperature conditions. Therefore, when these additives are mixed and molded at the same time, if the temperature of the extruded resin is set to a certain temperature or lower, the melting of the additives for expressing the transparency becomes incomplete,
Sufficient transparency cannot be obtained. On the other hand, when the temperature of the extruded resin is higher than a certain temperature, the additive that develops the adhesive property is yellowed. Therefore, considerable skill is required to fully realize the function of each additive.

【0005】したがって、本発明の目的は、上記の課題
を解決することであり、すなわち、主に合わせガラス用
中間膜として用いられる樹脂膜の成形方法において、相
反する押出樹脂温度条件を有する、透明性を確保するた
めの添加剤、及びガラス板と樹脂膜との接着性を確保す
るための添加剤が、それぞれ目的とする機能を充分に発
現できるようにする樹脂混練方法及びそれにより得られ
る合わせガラス用中間膜並びにそれを用いた合わせガラ
スを提供することにある。
Therefore, an object of the present invention is to solve the above problems, that is, in a method of molding a resin film mainly used as an intermediate film for laminated glass, a transparent resin having contradictory extruded resin temperature conditions is used. And an additive for ensuring adhesiveness between the glass plate and the resin film, each of which is capable of sufficiently exhibiting the intended function, and a combination obtained thereby. An object is to provide an intermediate film for glass and a laminated glass using the same.

【0006】[0006]

【課題を解決するための手段】上記の目的を達成するた
めに、本発明は、エチレン−酢酸ビニル共重合体に、ジ
ベンジリデンソルビトール化合物と、アミノ基、グリシ
ジル基及びメルカプト基からなる群より選ばれる1種以
上の基を有するシランカップリング剤を混練する樹脂混
練方法であって、上記エチレン−酢酸ビニル共重合体と
前上記ジベンジリデンソルビトール化合物とを押出樹脂
温度150℃以上で混練し、ジベンジリデンソルビトー
ル化合物の高濃度マスターバッチを得る工程と、上記エ
チレン−酢酸ビニル共重合体と上記シランカップリング
剤とを押出樹脂温度150℃以下で混練し、シランカッ
プリング剤の高濃度マスターバッチを得る工程と、さら
に上記各々の工程で得られた両マスターバッチ及び上記
エチレン−酢酸ビニル共重合体とを混練する工程とを含
むことを特徴とする樹脂混練方法を提供する。
To achieve the above object, the present invention provides an ethylene-vinyl acetate copolymer selected from the group consisting of a dibenzylidene sorbitol compound, an amino group, a glycidyl group and a mercapto group. A method for kneading a silane coupling agent having at least one type of group described above, wherein the ethylene-vinyl acetate copolymer and the above-mentioned dibenzylidene sorbitol compound are kneaded at an extrusion resin temperature of 150 ° C. or higher, A step of obtaining a high-concentration masterbatch of the benzylidene sorbitol compound, and the ethylene-vinyl acetate copolymer and the silane coupling agent are kneaded at an extrusion resin temperature of 150 ° C. or lower to obtain a high-concentration masterbatch of the silane coupling agent. Step, and further, both of the master batches obtained in each of the above steps and the above ethylene-acetate vinyl acetate. To provide a resin kneading method which comprises a step of kneading the alcohol copolymer.

【0007】また、本発明は、エチレンー(メタ)アク
リル酸エステル共重合体に、ジベンジリデンソルビトー
ル化合物と、アミノ基、グリシジル基及びメルカプト基
からなる群より選ばれる1種以上の基を有するシランカ
ップリング剤を混練する樹脂混練方法であって、上記エ
チレンー(メタ)アクリル酸エステル共重合体と上記ジ
ベンジリデンソルビトール化合物とを押出樹脂温度15
0〜280℃で混練し、高濃度ジベンジリデンソルビト
ール化合物のマスターバッチを得る工程と、上記エチレ
ンー(メタ)アクリル酸エステル共重合体と上記シラン
カップリング剤とを押出樹脂温度70〜150℃で混練
し、高濃度シランカップリング剤マスターバッチを得る
工程と、さらに上記各々の工程で得られた両マスターバ
ッチ及び上記エチレンー(メタ)アクリル酸エステル共
重合体とを混練する工程とを含むことを特徴とする樹脂
混練方法を提供する。
The present invention also provides a silane cup having an ethylene- (meth) acrylic acid ester copolymer and a dibenzylidene sorbitol compound and at least one group selected from the group consisting of an amino group, a glycidyl group and a mercapto group. A resin kneading method of kneading a ring agent, which comprises extruding the ethylene- (meth) acrylic acid ester copolymer and the dibenzylidene sorbitol compound at an extrusion resin temperature of 15
Kneading at 0 to 280 ° C. to obtain a master batch of high-concentration dibenzylidene sorbitol compound, and kneading the ethylene- (meth) acrylic acid ester copolymer and the silane coupling agent at an extrusion resin temperature of 70 to 150 ° C. And a step of obtaining a high-concentration silane coupling agent masterbatch, and a step of further kneading both the masterbatch obtained in each of the above steps and the ethylene- (meth) acrylic acid ester copolymer. A method for kneading a resin is provided.

【0008】さらに、本発明は、上記各樹脂混練方法に
より得られる合わせガラス用中間膜並びにそれを用いた
合わせガラスを提供する。
Further, the present invention provides an interlayer film for laminated glass, which is obtained by the above resin kneading methods, and a laminated glass using the same.

【0009】本発明に用いるエチレン−酢酸ビニル共重
合体は、その構成成分として酢酸ビニル成分を15〜4
0重量%含有するものが好ましい。また、本発明に用い
るエチレンー(メタ)アクリル酸エステル共重合体は、
その構成成分として(メタ)アクリル酸エステル成分を
15〜40重量%含有するものが好ましい。ここで、
(メタ)アクリル酸エステルとしては、(メタ)アクリ
ル酸メチル、(メタ)アクリル酸ブチル、(メタ)アク
リル酸2−エチルヘキシル等が挙げられる。
The ethylene-vinyl acetate copolymer used in the present invention has a vinyl acetate component of 15 to 4 as its constituent component.
Those containing 0% by weight are preferable. The ethylene- (meth) acrylic acid ester copolymer used in the present invention is
It is preferable that the composition contains 15 to 40% by weight of a (meth) acrylic acid ester component. here,
Examples of the (meth) acrylic acid ester include methyl (meth) acrylate, butyl (meth) acrylate, and 2-ethylhexyl (meth) acrylate.

【0010】酢酸ビニル成分の含有量もしくは(メタ)
アクリル酸エステル成分の含有量が多すぎると、得られ
る中間膜の透明性は向上するが引張り強度が低下し、逆
に、酢酸ビニル成分の含有量もしくは(メタ)アクリル
酸エステル成分の含有量が少なすぎると、得られる中間
膜の引張り強度は充分であるが透明性が低下する。
Content of vinyl acetate component or (meth)
When the content of the acrylic ester component is too large, the transparency of the obtained interlayer film is improved, but the tensile strength is decreased, and conversely, the content of the vinyl acetate component or the content of the (meth) acrylic ester component is decreased. If the amount is too small, the tensile strength of the resulting interlayer film will be sufficient, but the transparency will decrease.

【0011】本発明で用いるジベンジリデンソルビトー
ル化合物としては、ジベンジリデンソルビトール、ビス
(メチルベンジリデン)ソルビトール、ビス(エチルベ
ンジリデン)ソルビトール、ビス(プロピルベンジリデ
ン)ソルビトール、ビス(ブチルベンジリデン)ソルビ
トール、ビス(ペンチルベンジリデン)ソルビトール、
ビス(ヘキシルベンジリデン)ソルビトール、ビス(ク
ロルベンジリデン)ソルビトール等が挙げられる。
Examples of the dibenzylidene sorbitol compound used in the present invention include dibenzylidene sorbitol, bis (methylbenzylidene) sorbitol, bis (ethylbenzylidene) sorbitol, bis (propylbenzylidene) sorbitol, bis (butylbenzylidene) sorbitol, bis (pentylbenzylidene). ) Sorbitol,
Examples thereof include bis (hexylbenzylidene) sorbitol and bis (chlorobenzylidene) sorbitol.

【0012】上記ジベンジリデンソルビトール化合物
は、エチレン−酢酸ビニル共重合体もしくはエチレンー
(メタ)アクリル酸エステル共重合体100重量部に対
して、最終的に0.01〜4重量部の範囲で配合される
のが好ましい。ジベンジリデンソルビトール化合物の配
合量が少なすぎると、得られる中間膜や合わせガラスの
透明性が向上せず、逆にジベンジリデンソルビトール化
合物の配合量が多すぎると、得られる中間膜の流動性や
引張強度が低下する。
The above-mentioned dibenzylidene sorbitol compound is finally blended in the range of 0.01 to 4 parts by weight with respect to 100 parts by weight of the ethylene-vinyl acetate copolymer or the ethylene- (meth) acrylic acid ester copolymer. Is preferred. If the amount of the dibenzylidene sorbitol compound is too small, the transparency of the obtained interlayer film or laminated glass does not improve, and conversely, if the amount of the dibenzylidene sorbitol compound is too large, the fluidity and tensile strength of the resulting interlayer film are reduced. Strength is reduced.

【0013】本発明で用いるシランカップリング剤のう
ち、アミノ基を有するシランカップリング剤としては、
3−アミノプロピルジメチルエトキシシラン、3−アミ
ノプロピルメチルジエトキシシラン、3−アミノプロピ
ルトリメトキシシラン、3−アミノプロピルトリエトキ
シシラン、N−(2−アミノエチル)−3−アミノプロ
ピルメチルジメトキシシラン、N−(2−アミノエチ
ル)−3−アミノプロピルトリメトキシシラン等が挙げ
られる。
Among the silane coupling agents used in the present invention, as the silane coupling agent having an amino group,
3-aminopropyldimethylethoxysilane, 3-aminopropylmethyldiethoxysilane, 3-aminopropyltrimethoxysilane, 3-aminopropyltriethoxysilane, N- (2-aminoethyl) -3-aminopropylmethyldimethoxysilane, N- (2-aminoethyl) -3-aminopropyltrimethoxysilane and the like can be mentioned.

【0014】また、グリシジル基を有するシランカップ
リング剤としては、3−グリシドキシプロピルジメチル
エトキシシラン、3−グリシドキシプロピルメチルジエ
トキシシラン、3−グリシドキシプロピルトリメトキシ
シラン等が挙げられる。
Examples of the silane coupling agent having a glycidyl group include 3-glycidoxypropyldimethylethoxysilane, 3-glycidoxypropylmethyldiethoxysilane, 3-glycidoxypropyltrimethoxysilane and the like. .

【0015】また、メルカプト基を有するシランカップ
リング剤としては、たとえばメルカプトメチルジメチル
エトキシシラン、メルカプトメチルメチルジエトキシシ
ラン、3−メルカプトプロピルメチルジメトキシシラ
ン、3−メルカプトプロピルトリメトキシシラン、3−
メルカプトプロピルトリエトキシシラン等が挙げられ
る。
Examples of the silane coupling agent having a mercapto group include mercaptomethyldimethylethoxysilane, mercaptomethylmethyldiethoxysilane, 3-mercaptopropylmethyldimethoxysilane, 3-mercaptopropyltrimethoxysilane and 3-mercaptomethyldimethoxysilane.
Examples thereof include mercaptopropyltriethoxysilane.

【0016】上記シランカップリング剤は、いずれも単
独で用いられてもよく、二種以上が併用されてもよい。
これ等のシランカップリング剤は、エチレン−酢酸ビニ
ル共重合体もしくはエチレンー(メタ)アクリル酸エス
テル共重合体100重量部に対して、最終的に0.01
〜4重量部の範囲で配合されるのが好ましい。
The above silane coupling agents may be used alone or in combination of two or more kinds.
These silane coupling agents are finally added in an amount of 0.01 to 100 parts by weight of an ethylene-vinyl acetate copolymer or an ethylene- (meth) acrylic acid ester copolymer.
It is preferably blended in the range of 4 parts by weight.

【0017】シランカップリング剤の配合量が少なすぎ
ると、ガラス板と中間膜との接着性が向上せず、逆にシ
ランカップリング剤の配合量が少なすぎると、得られる
中間膜や合わせガラスの透明性が低下する。
If the amount of the silane coupling agent is too small, the adhesion between the glass plate and the intermediate film will not be improved, and if the amount of the silane coupling agent is too small, the resulting intermediate film or laminated glass will be obtained. Transparency is reduced.

【0018】以下、本発明を具体的に詳述する。本発明
の樹脂混練方法は、先ず、図1に示す如く、エチレンー
酢酸ビニル共重合体もしくはエチレンー(メタ)アクリ
ル酸エステル共重合体であるエチレン系共重合体の必要
量の一部を、該共重合体用フィーダー4から二軸押出機
1のホッパー(原料供給部)3へ供給すると共に、ジベ
ンジリデンソルビトール化合物を該化合物用フィーダー
2からホッパー3または該ホッパー3以降の位置に設け
られる供給部へ供給し、該押出機1にて混練する。さら
に、ペレット金型5を経て水槽7で冷却し、軟質ペレタ
イザー8でペレット化されたジベンジリデンソルビトー
ル化合物の高濃度マスターバッチAを得る。なお、押出
機1は単軸であっても2軸以上の多軸スクリューのもの
であっても構わないが、充分な混練を行うためには、2
軸以上のものが好ましい。
The present invention will be described in detail below. In the resin kneading method of the present invention, as shown in FIG. 1, first, a part of a necessary amount of an ethylene-based copolymer which is an ethylene-vinyl acetate copolymer or an ethylene- (meth) acrylic acid ester copolymer is added to the copolymer. While supplying from the polymer feeder 4 to the hopper (raw material supply section) 3 of the twin-screw extruder 1, the dibenzylidene sorbitol compound is supplied from the compound feeder 2 to the hopper 3 or a supply section provided after the hopper 3. It is supplied and kneaded by the extruder 1. Further, it is cooled in a water tank 7 through a pellet mold 5 to obtain a high-concentration masterbatch A of the dibenzylidene sorbitol compound pelletized by a soft pelletizer 8. The extruder 1 may be a single-screw or a multi-screw having two or more screws, but in order to perform sufficient kneading, 2
A shaft or more is preferable.

【0019】樹脂膜の透明性を確保するために添加され
るジベンジリデンソルビトール化合物は、二軸押出機1
のスクリュー及びシリンダー間での混練及び溶融によっ
て、樹脂中で微小に均質に分散され、樹脂の結晶単位を
可視光線の波長以下にするための核剤となる。この時、
押出樹脂温度が150℃より低いと、ジベンジリデンソ
ルビトール化合物の溶融・分散が不十分となる。したが
って、ジベンジリデンソルビトール化合物が与える透明
性の機能を発現させ、かつ充分な混練を行うためには、
押出樹脂温度は150℃以上とされる。特に、エチレン
系共重合体がエチレンー(メタ)アクリル酸エステル共
重合体である場合には、押出樹脂温度は150〜280
℃とされる。
The dibenzylidene sorbitol compound added to secure the transparency of the resin film is a twin screw extruder 1.
By kneading and melting between the screw and cylinder, it is finely and homogeneously dispersed in the resin, and serves as a nucleating agent for keeping the crystal unit of the resin at the wavelength of visible light or less. This time,
If the temperature of the extruded resin is lower than 150 ° C, the dibenzylidene sorbitol compound will be insufficiently melted and dispersed. Therefore, in order to develop the transparency function provided by the dibenzylidene sorbitol compound and to perform sufficient kneading,
The extruded resin temperature is 150 ° C. or higher. In particular, when the ethylene-based copolymer is an ethylene- (meth) acrylic acid ester copolymer, the extrusion resin temperature is 150 to 280.

【0020】次に、図2に示す如く、前記エチレン系共
重合体の必要量の一部を、該共重合体用フィーダー4か
ら単軸押出機9のホッパー(原料供給部)3へ供給する
と共に、シランカップリング剤を該添加剤用フィーダー
10からホッパー3または該ホッパー3以降の位置に設
けられる供給部から供給し、該押出機9にて混練する。
さらに、上記工程と同様に、ペレット金型5を経て水槽
7で冷却し、軟質ペレタイザー8でペレット化されたシ
ランカップリング剤の高濃度マスターバッチBを得る。
なお、押出機9は上記と同様に単軸であっても2軸以上
の多軸スクリューのものであっても構わない。
Next, as shown in FIG. 2, a part of the required amount of the ethylene copolymer is supplied from the copolymer feeder 4 to the hopper (raw material supply section) 3 of the single-screw extruder 9. At the same time, the silane coupling agent is supplied from the additive feeder 10 from the hopper 3 or a supply unit provided at a position after the hopper 3 and kneaded by the extruder 9.
Further, in the same manner as in the above step, it is cooled in the water tank 7 through the pellet mold 5 to obtain the high concentration masterbatch B of the silane coupling agent pelletized by the soft pelletizer 8.
In addition, the extruder 9 may be a single screw or a multi-screw having two or more screws as in the above.

【0021】ガラス板と樹脂膜との接着性の確保を目的
として添加されるシランカップリング剤は、アミノ基、
グリシジル基及びメルカプト基からなる群より選ばれる
1種以上の基を有するもので、熱安定性が悪く押出樹脂
温度に敏感に反応するため、混練過多による発熱を規制
する必要があり、押出樹脂温度が150℃より高いと、
シランカップリング剤に黄変が生じる。したがって、シ
ランカップリング剤が与える接着性の機能を発現させ、
かつ充分な混練を行うためには、押出樹脂温度は150
℃以下とされる。特に、エチレン系共重合体がエチレン
ー(メタ)アクリル酸エステル共重合体である場合に
は、押出樹脂温度は70〜150℃とされる。
The silane coupling agent added for the purpose of ensuring the adhesiveness between the glass plate and the resin film is an amino group,
It has one or more groups selected from the group consisting of a glycidyl group and a mercapto group. Since it has poor thermal stability and reacts sensitively to the temperature of the extruded resin, it is necessary to regulate the heat generation due to excessive kneading. Above 150 ° C,
Yellowing occurs in the silane coupling agent. Therefore, the function of adhesiveness provided by the silane coupling agent is expressed,
In addition, the temperature of the extruded resin is 150 in order to perform sufficient kneading.
It is below ℃. In particular, when the ethylene-based copolymer is an ethylene- (meth) acrylic acid ester copolymer, the extrusion resin temperature is 70 to 150 ° C.

【0022】このように得られたA、Bの両マスターバ
ッチ及び必要量を満たす残りのエチレン系共重合体(エ
チレンー酢酸ビニル共重合体もしくはエチレンー(メ
タ)アクリル酸エステル共重合体)とを混練し、プレス
法、押出法等により目的の樹脂シ−トが成形される。
The thus obtained master batches A and B and the remaining ethylene copolymer (ethylene-vinyl acetate copolymer or ethylene- (meth) acrylic acid ester copolymer) satisfying the required amount are kneaded. Then, the desired resin sheet is molded by a pressing method, an extrusion method, or the like.

【0023】例えば、図3に示す如く、押出法で樹脂膜
を成形する場合は、上記工程で得たジベンジリデンソル
ビトール化合物の高濃度マスターバッチAとシランカッ
プリング剤の高濃度マスターバッチB及び必要量を満た
す残りのエチレン系共重合体を、それぞれのフィーダー
11、12、4からホッパー(原料供給部)3へ供給
し、単軸押出機9により混練する。次に、シート用金型
15にてシート状にし、そして、エンボスロール13に
てエンボスを付与し、さらに、シートガイドロール14
にて冷却・固化して目的の樹脂シ−トを得る。
For example, as shown in FIG. 3, when a resin film is formed by an extrusion method, a high concentration masterbatch A of the dibenzylidene sorbitol compound obtained in the above step, a high concentration masterbatch B of the silane coupling agent, and The remaining ethylene-based copolymer satisfying the amount is supplied from each of the feeders 11, 12 and 4 to the hopper (raw material supply section) 3 and kneaded by the single-screw extruder 9. Next, the sheet mold 15 is used to form a sheet, and the embossing roll 13 imparts embossing, and the sheet guide roll 14
And then cooled and solidified to obtain the desired resin sheet.

【0024】なお、この時の樹脂膜の成形時の押出樹脂
温度は特には限定しないが、シランカップリング剤の不
要な分解を防ぐため、特に130℃以下が好ましい。ま
た、押出機9は、上記と同様に単軸スクリュー押出機で
あっても2軸以上の多軸スクリュー押出機であっても構
わないが、不要な混練・発熱をさけるため、この場合は
単軸スクリュー押出機が好ましい。
The temperature of the extruded resin at the time of molding the resin film at this time is not particularly limited, but is preferably 130 ° C. or lower in order to prevent unnecessary decomposition of the silane coupling agent. The extruder 9 may be a single-screw extruder or a multi-screw extruder having two or more screws in the same manner as described above, but in this case, it is possible to avoid unnecessary kneading and heat generation. A twin screw extruder is preferred.

【0025】また、上記樹脂シ−トには、必要に応じ
て、熱安定剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤など公知の添
加剤が添加されてもよい。熱安定剤としては、ステアリ
ン酸カルシウム、ジアルカノール脂肪族第3級アミン等
が挙げられる。酸化防止剤としては、t−ブチルヒドロ
キシトルエン(BHT)、チバガイギー社製の「イルガ
ノックス1010」等が挙げられる。
If desired, known additives such as heat stabilizers, antioxidants, and ultraviolet absorbers may be added to the resin sheet. Examples of the heat stabilizer include calcium stearate, dialkanol aliphatic tertiary amine and the like. Examples of the antioxidant include t-butylhydroxytoluene (BHT) and “Irganox 1010” manufactured by Ciba-Geigy.

【0026】紫外線吸収剤としては、ベンゾトリアゾー
ル系やヒンダードアミン系等の紫外線吸収剤が挙げら
れ、ベンゾトリアゾール系としては、チバガイギー社製
の「チヌビンP」、「チヌビン320」、「チヌビン3
26」、「チヌビン328」等が挙げられ、ヒンダード
アミン系としては、アデカアーガス社製の「LA−5
7」等が挙げられる。
Examples of the ultraviolet absorber include benzotriazole-based and hindered amine-based ultraviolet absorbers. Examples of the benzotriazole-based ultraviolet absorber include "Tinuvin P", "Tinuvin 320" and "Tinuvin 3" manufactured by Ciba-Geigy.
26 "," Tinuvin 328 "and the like, and as the hindered amine type," LA-5 "manufactured by ADEKA ARGUS CORPORATION.
7 ”and the like.

【0027】本発明の樹脂混練方法で得られる樹脂シ−
トは、主に合わせガラス用中間膜として好適に用いら
れ、合わせガラス用中間膜として用いる場合は、その膜
厚は0.05〜1mmの範囲が好ましい。中間膜の膜厚が
薄すぎると耐衝撃性すなわち衝撃吸収性が低下し、逆に
中間膜の膜厚が厚すぎると透明性が低下する。
A resin sheet obtained by the resin kneading method of the present invention
Is mainly used as an intermediate film for laminated glass, and when used as an intermediate film for laminated glass, the thickness thereof is preferably in the range of 0.05 to 1 mm. If the thickness of the intermediate film is too thin, the impact resistance, that is, the shock absorption property is lowered, and conversely, if the thickness of the intermediate film is too thick, the transparency is lowered.

【0028】このような合わせガラス用中間膜を用い
て、合わせガラスを製造するには、一般に、フロートガ
ラス等の透明無機ガラス板或いはポリカーボネートやポ
リメチルメタクリレート等の透明有機ガラス板の間に、
上記合わせガラス用中間膜を挟み、この積層体をゴムバ
ックに入れ、約20torr以下の真空度で一定時間脱
気した後、脱気状態のまま約80℃以上のオーブンに移
し、この温度で一定時間保持することにより、ガラス板
と中間膜とを接着させる方法が採用される。
To produce a laminated glass by using such an interlayer film for laminated glass, generally, a transparent inorganic glass plate such as a float glass or a transparent organic glass plate such as polycarbonate or polymethylmethacrylate is used.
After sandwiching the interlayer film for laminated glass, the laminated body was placed in a rubber bag, deaerated at a vacuum degree of about 20 torr or less for a certain period of time, and then transferred to an oven at about 80 ° C. or more in a deaerated state at a constant temperature. A method of adhering the glass plate and the intermediate film by holding for a time is adopted.

【0029】また、上記積層体を100℃程度の加圧ゴ
ムロールに一定時間通過させた後、約80℃以上のオー
ブンに移し、この温度で一定時間保持することによりガ
ラス板と中間膜とを接着させる方法も採用することがで
きる。
Further, after passing the laminated body through a pressure rubber roll at about 100 ° C. for a certain period of time, it is transferred to an oven at about 80 ° C. or more and kept at this temperature for a certain period of time to bond the glass plate and the interlayer film. The method of making it possible can also be adopted.

【0030】なお、この合わせガラス用中間膜の間に、
各種の模様を印刷したポリエステルフィルム、紙、金属
シート等のフィルム又はシートを介在させて複層化中間
膜或いは装飾性中間膜とし、これを用いて合わせガラス
を製造することもできる。
Incidentally, between the interlayer films for laminated glass,
It is also possible to produce a laminated glass by using a film or a sheet such as a polyester film, paper, a metal sheet or the like on which various patterns are printed to form a multilayered interlayer film or a decorative interlayer film, and using this.

【0031】[0031]

【作用】本発明の樹脂混練方法によれば、相反する押出
樹脂温度条件を有する添加剤、すなわち、樹脂膜の透明
性を確保する目的として添加されるジベンジリデンソル
ビトール化合物とガラス板と樹脂膜との接着性の確保を
目的として添加されるシランカップリング剤とを、各々
の添加剤に即した押出樹脂温度条件で、別工程により各
々の高濃度マスターバッチを得た後、得られたそれぞれ
の高濃度マスターバッチを混練してシート成形を行うた
め、それぞれの添加剤の目的とする機能を損なうことな
く充分に発現させ、これらの機能を充分に併せ持った樹
脂膜が得られる。得られた樹脂膜は主に合わせガラス用
中間膜として好適に用いられる。
According to the resin kneading method of the present invention, an additive having contradictory extruded resin temperature conditions, that is, a dibenzylidene sorbitol compound, a glass plate and a resin film, which are added for the purpose of ensuring the transparency of the resin film, The silane coupling agent added for the purpose of securing the adhesiveness of the, under the extrusion resin temperature conditions according to each additive, after obtaining each high-concentration master batch by a separate step, each obtained Since the high-concentration masterbatch is kneaded to form the sheet, the desired function of each additive can be sufficiently expressed without impairing the desired function, and a resin film having these functions sufficiently can be obtained. The obtained resin film is mainly suitable for use as an intermediate film for laminated glass.

【0032】[0032]

【実施例】以下、本発明の実施例及び比較例を挙げ、さ
らに本発明を具体的に説明する。 実施例1 ジベンジリデンソルビトール化合物高濃度マスターバッ
チAの製造 図1に示した方法及び装置を用い、以下の配合により、
高濃度マスターバッチAを押出成形した。なお、使用し
た押出機及び押出樹脂温度の条件は以下の通りである。 (配合) エチレン−酢酸ビニル共重合体 100重量部 (住友化学社製のエバテート5011) ベンジリデンソルビトール化合物 6重量部 (新日本理化社製のゲルオールD) (条件) 押出機 :45mmΦ二軸スクリュー押出機 押出樹脂温度:200℃
EXAMPLES Examples and comparative examples of the present invention will be given below.
The present invention will be specifically described below. Example 1 Dibenzylidene sorbitol compound high concentration masterbatch
Manufacture of Chi A Using the method and apparatus shown in FIG.
A high concentration masterbatch A was extruded. In addition, use
The conditions of the extruder and the temperature of the extruded resin are as follows. (Blending) 100 parts by weight of ethylene-vinyl acetate copolymer (Evatate 5011 manufactured by Sumitomo Chemical Co., Ltd.) 6 parts by weight of benzylidene sorbitol compound (Gelol D manufactured by Shin Nippon Rika Co., Ltd.) Extruded resin temperature: 200 ° C

【0033】シランカップリング剤高濃度マスターバッ
チBの製造 図2に示した方法及び装置を用い、以下の配合により、
高濃度マスターバッチBを押出成形した。なお、使用し
た押出機及び押出樹脂温度の条件は以下の通りである。 (配合) エチレン−酢酸ビニル共重合体 100重量部 (住友化学社製のエバテート5011) シランカップリング剤(3−アミノプロピルトリ 1重量部 エトキシシラン) (条件) 押出機 :40mmΦ二軸スクリュー押出機 押出樹脂温度:120℃
Silane coupling agent high concentration master bath
Production of Chi B Using the method and apparatus shown in FIG.
High concentration masterbatch B was extruded. The conditions of the extruder used and the temperature of the extruded resin are as follows. (Compounding) Ethylene-vinyl acetate copolymer 100 parts by weight (Evatate 5011 manufactured by Sumitomo Chemical Co., Ltd.) Silane coupling agent (3-aminopropyltri 1 part by weight ethoxysilane) (Conditions) Extruder: 40 mmΦ twin screw extruder Extruded resin temperature: 120 ° C

【0034】中間膜の製造 図3に示した方法及び装置を用い、以下の配合により、
中間膜シートを押出成形した。なお、使用した押出機及
び押出樹脂温度の条件は以下の通りである。 (配合) エチレン−酢酸ビニル共重合体 100重量部 (住友化学社製のエバテート5011) 上記マスターバッチA 5.89重量部 上記マスターバッチB 5.61重量部 (条件) 押出機 :130mmΦ単軸スクリュー押出機 押出樹脂温度:120℃
Production of Intermediate Film Using the method and apparatus shown in FIG.
The interlayer film sheet was extruded. The conditions of the extruder used and the temperature of the extruded resin are as follows. (Blending) Ethylene-vinyl acetate copolymer 100 parts by weight (Evatate 5011 manufactured by Sumitomo Chemical Co., Ltd.) 5.89 parts by weight of the above masterbatch A 5.61 parts by weight of the above masterbatch B (conditions) Extruder: 130 mmΦ single screw Extruder Extruded resin temperature: 120 ° C

【0035】実施例2 実施例1におけるマスターバッチAの押出樹脂温度20
0℃を150℃、マスターバッチBの押出樹脂温度12
0℃を90℃とした以外は実施例1と同様にして中間膜
シートを押出成形した。
Example 2 Extruded resin temperature of masterbatch A in Example 1 20
0 ° C to 150 ° C, masterbatch B extruded resin temperature 12
An interlayer film sheet was extrusion-molded in the same manner as in Example 1 except that 0 ° C was changed to 90 ° C.

【0036】実施例3 ジベンジリデンソルビトール化合物高濃度マスターバッ
チAの製造 図1に示した方法及び装置を用い、以下の配合により、
高濃度マスターバッチAを押出成形した。なお、使用し
た押出機及び押出樹脂温度の条件は以下の通りである。 (配合) エチレン−(メタ)アクリル酸エステル共重合体 100重量部 (住友化学社製のアクリフトWH202) ベンジリデンソルビトール化合物 6重量部 (新日本理化社製のゲルオールD) (条件) 押出機 :45mmΦ二軸スクリュー押出機押出樹脂
温度:200℃
Example 3 Dibenzylidene sorbitol compound high concentration master bath
Production of Chi A Using the method and apparatus shown in FIG.
A high concentration masterbatch A was extruded. The conditions of the extruder used and the temperature of the extruded resin are as follows. (Compounding) Ethylene- (meth) acrylic acid ester copolymer 100 parts by weight (Aklift WH202 manufactured by Sumitomo Chemical Co., Ltd.) 6 parts by weight of benzylidene sorbitol compound (Gelol D manufactured by Shin Nippon Rika Co., Ltd.) (Conditions) Extruder: 45 mmΦ2 Axial screw extruder Extruded resin temperature: 200 ° C

【0037】シランカップリング剤高濃度マスターバッ
チBの製造 図2に示した方法及び装置を用い、以下の配合により、
高濃度マスターバッチBを押出成形した。なお、使用し
た押出機及び押出樹脂温度の条件は以下の通りである。 (配合) エチレン−(メタ)アクリル酸エステル共重合体 100重量部 (住友化学社製のアクリフトWH202) シランカップリング剤(3−アミノプロピルトリ 1重量部 エトキシシラン) (条件) 押出機 :40mmΦ二軸スクリュー押出機 押出樹脂温度:120℃
Silane coupling agent high concentration master bath
Production of Chi B Using the method and apparatus shown in FIG.
High concentration masterbatch B was extruded. The conditions of the extruder used and the temperature of the extruded resin are as follows. (Compounding) Ethylene- (meth) acrylic acid ester copolymer 100 parts by weight (Sumitomo Chemical's Acryft WH202) Silane coupling agent (3-aminopropyltri 1 part by weight ethoxysilane) (Conditions) Extruder: 40 mmΦ Axial screw extruder Extruded resin temperature: 120 ° C

【0038】中間膜の製造 図3に示した方法及び装置を用い、以下の配合により、
中間膜シートを押出成形した。なお、使用した押出機及
び押出樹脂温度の条件は以下の通りである。 (配合) エチレン−(メタ)アクリル酸エステル共重合体 100重量部 (住友化学社製のアクリフトWH202) 上記マスターバッチA 5.89重量部 上記マスターバッチB 5.61重量部 (条件) 押出機 :130mmΦ単軸スクリュー押出機 押出樹脂温度:120℃
Production of Intermediate Film Using the method and apparatus shown in FIG.
The interlayer film sheet was extruded. The conditions of the extruder used and the temperature of the extruded resin are as follows. (Blending) 100 parts by weight of ethylene- (meth) acrylic acid ester copolymer (Acryft WH202 manufactured by Sumitomo Chemical Co., Ltd.) 5.89 parts by weight of the above masterbatch 5.61 parts by weight of the above masterbatch B (conditions) Extruder: 130mmΦ single screw extruder Extruded resin temperature: 120 ℃

【0039】実施例4 実施例3におけるマスターバッチAの押出樹脂温度20
0℃を150℃、マスターバッチBの押出樹脂温度12
0℃を90℃とした以外は実施例3と同様にして中間膜
シートを押出成形した。
Example 4 Extruded resin temperature of masterbatch A in Example 3 20
0 ° C to 150 ° C, masterbatch B extruded resin temperature 12
An interlayer film sheet was extrusion-molded in the same manner as in Example 3 except that 0 ° C was changed to 90 ° C.

【0040】比較例1 図4に示した方法及び装置を用い、以下の配合により、
中間膜シートを押出成形した。なお、使用した押出機及
び押出樹脂温度の条件は以下の通りである。 (配合) エチレン−酢酸ビニル共重合体 100重量部 (住友化学社製のエバテート5011) ジベンジリデンソルビトール 0.3重量部 (新日本理化社製のゲルオールD) シランカップリング剤(3−アミノプロピルトリ 0.05重量部 エトキシシラン) (条件) 押出機 :45mmΦ二軸スクリュー押出機 押出樹脂温度:200℃
Comparative Example 1 Using the method and apparatus shown in FIG.
The interlayer film sheet was extruded. The conditions of the extruder used and the temperature of the extruded resin are as follows. (Compounding) Ethylene-vinyl acetate copolymer 100 parts by weight (Evatate 5011 manufactured by Sumitomo Chemical Co., Ltd.) Dibenzylidene sorbitol 0.3 parts by weight (Gelol D manufactured by Shin Nippon Rika Co.) Silane coupling agent (3-aminopropyltri) 0.05 parts by weight ethoxysilane) (Conditions) Extruder: 45 mmΦ twin screw extruder Extruded resin temperature: 200 ° C

【0041】比較例2 比較例1における押出樹脂温度200℃を120℃とし
た以外は比較例1と同様にして中間膜シートを押出成形
した。
Comparative Example 2 An interlayer film sheet was extrusion-molded in the same manner as in Comparative Example 1 except that the extruded resin temperature of 200 ° C. in Comparative Example 1 was changed to 120 ° C.

【0042】比較例3 図4に示した方法及び装置を用い、以下の配合により、
中間膜シートを押出成形した。なお、使用した押出機及
び押出樹脂温度の条件は以下の通りである。 (配合)比較例1と同じ (条件) 押出機 :40mmΦ単軸スクリュー押出機 押出樹脂温度:200℃
Comparative Example 3 Using the method and apparatus shown in FIG.
The interlayer film sheet was extruded. The conditions of the extruder used and the temperature of the extruded resin are as follows. (Compounding) Same as Comparative Example 1 (Conditions) Extruder: 40 mmΦ single screw extruder Extruded resin temperature: 200 ° C

【0043】比較例4 比較例3の押出樹脂温度200℃を120℃とした以外
は比較例3と同様にして中間膜シートを押出成形した。
Comparative Example 4 An interlayer film sheet was extrusion-molded in the same manner as Comparative Example 3 except that the extruded resin temperature of 200 ° C. in Comparative Example 3 was changed to 120 ° C.

【0044】比較例5 実施例1におけるマスターバッチAの押出樹脂温度20
0℃を120℃、マスターバッチBの押出樹脂温度12
0℃を140℃とした以外は実施例1と同様にして中間
膜シートを押出成形した。
Comparative Example 5 Extrusion resin temperature of masterbatch A in Example 1 20
0 ° C to 120 ° C, masterbatch B extruded resin temperature 12
An interlayer film sheet was extrusion-molded in the same manner as in Example 1 except that 0 ° C was changed to 140 ° C.

【0045】比較例6 実施例1におけるマスターバッチAの押出樹脂温度20
0℃のまま、マスターバッチBの押出樹脂温度120℃
を160℃とした以外は実施例1と同様にして中間膜シ
ートを押出成形した。
Comparative Example 6 Extrusion resin temperature of masterbatch A in Example 1 20
Masterbatch B extruded resin temperature of 120 ° C at 0 ° C
The interlayer sheet was extruded in the same manner as in Example 1 except that the temperature was set to 160 ° C.

【0046】比較例7 比較例1におけるエチレン−酢酸ビニル共重合体の代わ
りにエチレン−(メタ)アクリル酸エステル共重合体
(住友化学社製のアクリフトWH202)を用いた以外
は比較例1と同様にして中間膜シートを押出成形した。
Comparative Example 7 The same as Comparative Example 1 except that an ethylene- (meth) acrylic acid ester copolymer (Aklift WH202 manufactured by Sumitomo Chemical Co., Ltd.) was used instead of the ethylene-vinyl acetate copolymer in Comparative Example 1. Then, the interlayer film sheet was extruded.

【0047】比較例8 比較例2におけるエチレン−酢酸ビニル共重合体の代わ
りにエチレン−(メタ)アクリル酸エステル共重合体
(住友化学社製のアクリフトWH202)を用いた以外
は比較例2と同様にして中間膜シートを押出成形した。
Comparative Example 8 The same as Comparative Example 2 except that an ethylene- (meth) acrylic acid ester copolymer (Aklift WH202 manufactured by Sumitomo Chemical Co., Ltd.) was used in place of the ethylene-vinyl acetate copolymer in Comparative Example 2. Then, the interlayer film sheet was extruded.

【0048】比較例9 比較例3におけるエチレン−酢酸ビニル共重合体の代わ
りにエチレン−(メタ)アクリル酸エステル共重合体
(住友化学社製のアクリフトWH202)を用いた以外
は比較例3と同様にして中間膜シートを押出成形した。
Comparative Example 9 The same as Comparative Example 3 except that an ethylene- (meth) acrylic acid ester copolymer (Aklift WH202 manufactured by Sumitomo Chemical Co., Ltd.) was used instead of the ethylene-vinyl acetate copolymer in Comparative Example 3. Then, the interlayer film sheet was extruded.

【0049】比較例10 比較例4におけるエチレン−酢酸ビニル共重合体の代わ
りにエチレン−(メタ)アクリル酸エステル共重合体
(住友化学社製のアクリフトWH202)を用いた以外
は比較例4と同様にして中間膜シートを押出成形した。
Comparative Example 10 The same as Comparative Example 4 except that an ethylene- (meth) acrylic acid ester copolymer (Aklift WH202 manufactured by Sumitomo Chemical Co., Ltd.) was used in place of the ethylene-vinyl acetate copolymer in Comparative Example 4. Then, the interlayer film sheet was extruded.

【0050】比較例11 比較例5におけるエチレン−酢酸ビニル共重合体の代わ
りにエチレン−(メタ)アクリル酸エステル共重合体
(住友化学社製のアクリフトWH202)を用いた以外
は比較例5と同様にして中間膜シートを押出成形した。
Comparative Example 11 The same as Comparative Example 5 except that an ethylene- (meth) acrylic acid ester copolymer (Aklift WH202 manufactured by Sumitomo Chemical Co., Ltd.) was used instead of the ethylene-vinyl acetate copolymer in Comparative Example 5. Then, the interlayer film sheet was extruded.

【0051】比較例12 比較例6におけるエチレン−酢酸ビニル共重合体の代わ
りにエチレン−(メタ)アクリル酸エステル共重合体
(住友化学社製のアクリフトWH202)を用いた以外
は比較例6と同様にして中間膜シートを押出成形した。
Comparative Example 12 The same as Comparative Example 6 except that an ethylene- (meth) acrylic acid ester copolymer (Aklift WH202 manufactured by Sumitomo Chemical Co., Ltd.) was used in place of the ethylene-vinyl acetate copolymer in Comparative Example 6. Then, the interlayer film sheet was extruded.

【0052】上記実施例1〜4及び比較例1〜12で得
られた中間膜シートを用いて、下記の方法で合わせガラ
スを製造し、その透明性および着色の程度を評価した。
その結果を表1にまとめて示す。この合わせガラスの透
明性および着色の程度の評価で、同時に中間膜シートの
透明性および着色の程度も評価できる。表1において、
樹脂の種類として、Cはエチレン−酢酸ビニル共重合体
を表し、Dはエチレン−(メタ)アクリル酸エステル共
重合体を表す。
Using the interlayer sheets obtained in Examples 1 to 4 and Comparative Examples 1 to 12, laminated glass was manufactured by the following method, and the transparency and the degree of coloring were evaluated.
The results are summarized in Table 1. By evaluating the transparency and the degree of coloring of the laminated glass, the transparency and the degree of coloring of the interlayer film can be evaluated at the same time. In Table 1,
As the type of resin, C represents an ethylene-vinyl acetate copolymer, and D represents an ethylene- (meth) acrylic acid ester copolymer.

【0053】合わせガラスの製造 上記の各中間膜シート(膜厚はいずれも0.4mm)を、
厚さ3mmの透明フロートガラス(縦80mm×横80mm)
の間に挟み、この積層体をゴムバックに入れ、10to
rrの真空度で20分間脱気した後、脱気状態を保持し
たまま積層体を入れたゴムバックをオーブンに移し、1
00℃で30分間保持することによりガラス板と中間膜
とを接着させ、その後室温まで冷却し脱気状態を解除し
て、合わせガラスを得た。
Manufacture of Laminated Glass Each of the above-mentioned interlayer films (film thickness is 0.4 mm)
Transparent float glass with a thickness of 3 mm (length 80 mm x width 80 mm)
Sandwiched between them and put this laminate in a rubber bag for 10 to
After degassing for 20 minutes at a vacuum degree of rr, the rubber bag containing the laminated body was transferred to an oven while keeping the degassed state, and 1
The glass plate and the interlayer film were adhered by holding at 00 ° C. for 30 minutes, then cooled to room temperature and the deaerated state was released to obtain a laminated glass.

【0054】なお、透明性はヘイズ値(JIS K71
05に基づいて測定)で示し、その値が低い方が透明性
が高く、合わせガラスとした場合に、一般にヘイズ値で
2以下が良好とされる。また、着色の程度は黄色度(イ
エローインデックス値)(JIS K7105に基づい
て測定)で示し、その値が低い方が分解着色の程度が低
く、合わせガラスとした場合に、一般に黄色度(イエロ
ーインデックス値)で4以下が良好とされる。
The transparency has a haze value (JIS K71
(Measured based on No. 05), the lower the value, the higher the transparency, and when a laminated glass is used, a haze value of 2 or less is generally considered good. The degree of coloring is indicated by yellowness (yellow index value) (measured in accordance with JIS K7105), and the lower the value, the lower the degree of decomposition coloring. A value of 4 or less is considered good.

【0055】[0055]

【表1】 [Table 1]

【0056】[0056]

【発明の効果】上述の通り、本発明の樹脂混練方法によ
れば、相反する押出樹脂温度条件を有する添加剤、すな
わち、樹脂膜の透明性を確保する目的として添加される
ジベンジリデンソルビトール化合物とガラス板と樹脂膜
との接着性の確保を目的として添加されるシランカップ
リング剤とを、各々の添加剤に即した押出樹脂温度条件
で、別工程により各々の高濃度マスターバッチを得た
後、さらに得られたそれぞれの高濃度マスターバッチを
混練してシート成形を行うため、それぞれの添加剤の目
的とする機能を損なうことなく充分に発現させることが
できる。
As described above, according to the resin kneading method of the present invention, an additive having contradictory extruded resin temperature conditions, that is, a dibenzylidene sorbitol compound added for the purpose of ensuring the transparency of the resin film, After obtaining each high-concentration masterbatch by a separate step, with a silane coupling agent added for the purpose of ensuring the adhesiveness between the glass plate and the resin film, under the extrusion resin temperature conditions suitable for each additive. Further, since each of the obtained high-concentration master batches is kneaded to form a sheet, the desired function of each additive can be sufficiently expressed without impairing the intended function.

【0057】したがって、透明性および接着性を充分に
満足しかつ接着用添加剤の着色のない樹脂膜の成形が可
能となる。この樹脂膜は主に合わせガラス用中間膜とし
て好適に用いられるが、その他にも透明壁材、透明板材
等の透明積層体用の樹脂膜としても用いられる。
Therefore, it is possible to form a resin film having satisfactory transparency and adhesiveness and no coloring of the adhesive additive. This resin film is mainly suitable for use as an intermediate film for laminated glass, but it is also used as a resin film for transparent laminated materials such as transparent wall materials and transparent plate materials.

【0058】本発明の合わせガラス用中間膜を用いて合
わせガラスを製造すると、特に透明性が良好で(ヘイズ
値で2以下)、黄色度が少ない(イエローインデックス
値で4以下)の合わせガラスが得られ、しかも高価なオ
ートクレーブを必要とせず簡易に合わせ加工ができるの
で、合わせガラスの製造コストが安くなる。さらに、比
較的低い温度、例えば100℃で合わせ加工ができるの
で、ガラス板として無機ガラス板だけでなく、ポリカー
ボネートやポリメチルメタクリレート等の有機ガラス板
を熱変形させることなく用いることができ、また、装飾
合わせガラスを作製する場合に、印刷インキに耐熱染料
を使用する必要がなくなり、コストが安くなる。
When a laminated glass is produced using the interlayer film for laminated glass of the present invention, a laminated glass having particularly good transparency (haze value of 2 or less) and low yellowness (yellow index value of 4 or less) is obtained. Moreover, since the laminated glass can be easily obtained without the need for an expensive autoclave, the manufacturing cost of the laminated glass can be reduced. Furthermore, since it is possible to carry out a bonding process at a relatively low temperature, for example, 100 ° C., not only an inorganic glass plate but also an organic glass plate such as polycarbonate or polymethylmethacrylate can be used as a glass plate without being thermally deformed. When producing a decorative laminated glass, it is not necessary to use a heat-resistant dye in the printing ink, and the cost is reduced.

【0059】したがって、本発明の合わせガラス用中間
膜を用いた合わせガラスは、車両の窓ガラス、建物の窓
ガラス、運動施設や公共施設等のグレージング材、間仕
切り、防犯用ドアーに好適に使用することができる。
Therefore, the laminated glass using the interlayer film for laminated glass of the present invention is suitable for use in vehicle window glasses, building window glasses, glazing materials for exercise facilities and public facilities, partitions, and security doors. be able to.

【図面の簡単な説明】[Brief description of drawings]

【図1】ジベンジリデンソルビトール化合物高濃度マス
ターバッチAの製造概略図。
FIG. 1 is a schematic diagram of production of a high concentration masterbatch A of dibenzylidene sorbitol compound.

【図2】シランカップリング剤高濃度マスターバッチB
の製造概略図。
[Fig. 2] High concentration masterbatch B of silane coupling agent
Manufacturing schematic diagram of.

【図3】本発明による中間膜シート成形方法の概略図。FIG. 3 is a schematic view of an interlayer film forming method according to the present invention.

【図4】従来の中間膜シート成形方法の概略図。FIG. 4 is a schematic view of a conventional method for forming an interlayer film sheet.

【符号の説明】[Explanation of symbols]

1 二軸スクリュー押出機 2 ジベンジリデンソルビトール化合物用フィーダー 3 ホッパー 4 エチレン−酢酸ビニル共重合体もしくはエチレン−
(メタ)アクリル酸エステル共重合体用フィーダー 5 ペレット金型 6 ペレットガイドロール 7 水槽 8 軟質ペレタイザー 9 単軸スクリュー押出機 10 シランカップリング剤用フィーダー 11 マスターバッチA用フィーダー 12 マスターバッチB用フィーダー 13 エンボスロール 14 シートガイドロール 15 シート用金型
1 Twin screw extruder 2 Feeder for dibenzylidene sorbitol compound 3 Hopper 4 Ethylene-vinyl acetate copolymer or ethylene-
Feeder for (meth) acrylic acid ester copolymer 5 Pellet mold 6 Pellet guide roll 7 Water tank 8 Soft pelletizer 9 Single screw extruder 10 Silane coupling agent feeder 11 Master batch A feeder 12 Master batch B feeder 13 Embossing roll 14 Sheet guide roll 15 Sheet mold

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 庁内整理番号 FI 技術表示箇所 C08L 23/08 LDF ─────────────────────────────────────────────────── ─── Continuation of the front page (51) Int.Cl. 6 Identification code Internal reference number FI technical display location C08L 23/08 LDF

Claims (4)

【特許請求の範囲】[Claims] 【請求項1】 エチレン−酢酸ビニル共重合体に、ジベ
ンジリデンソルビトール化合物と、アミノ基、グリシジ
ル基及びメルカプト基からなる群より選ばれる1種以上
の基を有するシランカップリング剤を混練する樹脂混練
方法であって、上記エチレン−酢酸ビニル共重合体と上
記ジベンジリデンソルビトール化合物とを押出樹脂温度
150℃以上で混練し、ジベンジリデンソルビトール化
合物の高濃度マスターバッチを得る工程と、上記エチレ
ン−酢酸ビニル共重合体と上記シランカップリング剤と
を押出樹脂温度150℃以下で混練し、シランカップリ
ング剤の高濃度マスターバッチを得る工程と、さらに上
記各々の工程で得られた両マスターバッチ及び上記エチ
レン−酢酸ビニル共重合体とを混練する工程とを含むこ
とを特徴とする樹脂混練方法。
1. A resin kneading method in which an ethylene-vinyl acetate copolymer is kneaded with a dibenzylidene sorbitol compound and a silane coupling agent having at least one group selected from the group consisting of an amino group, a glycidyl group and a mercapto group. A method, which comprises kneading the ethylene-vinyl acetate copolymer and the dibenzylidene sorbitol compound at an extrusion resin temperature of 150 ° C. or higher to obtain a high-concentration masterbatch of the dibenzylidene sorbitol compound, and the ethylene-vinyl acetate A step of kneading the copolymer and the silane coupling agent at an extrusion resin temperature of 150 ° C. or lower to obtain a high-concentration masterbatch of the silane coupling agent, and further, both masterbatches obtained in each of the steps and the ethylene. A resin comprising a step of kneading with a vinyl acetate copolymer Kneading method.
【請求項2】 エチレンー(メタ)アクリル酸エステル
共重合体に、ジベンジリデンソルビトール化合物と、ア
ミノ基、グリシジル基及びメルカプト基からなる群より
選ばれる1種以上の基を有するシランカップリング剤を
混練する樹脂混練方法であって、上記エチレンー(メ
タ)アクリル酸エステル共重合体と上記ジベンジリデン
ソルビトール化合物とを押出樹脂温度150〜280℃
で混練し、ジベンジリデンソルビトール化合物の高濃度
マスターバッチを得る工程と、上記エチレンー(メタ)
アクリル酸エステル共重合体と上記シランカップリング
剤とを押出樹脂温度70〜150℃で混練し、シランカ
ップリング剤の高濃度マスターバッチを得る工程と、さ
らに上記各々の工程で得られた両マスターバッチ及び上
記エチレンー(メタ)アクリル酸エステル共重合体とを
混練する工程とを含むことを特徴とする樹脂混練方法。
2. An ethylene- (meth) acrylic acid ester copolymer is kneaded with a dibenzylidene sorbitol compound and a silane coupling agent having at least one group selected from the group consisting of an amino group, a glycidyl group and a mercapto group. A resin kneading method for producing an ethylene- (meth) acrylic acid ester copolymer and the dibenzylidene sorbitol compound described above at an extrusion resin temperature of 150 to 280 ° C.
Kneading with, to obtain a high-concentration masterbatch of the dibenzylidene sorbitol compound, and the above ethylene (meta)
Acrylic ester copolymer and the above silane coupling agent are kneaded at an extrusion resin temperature of 70 to 150 ° C. to obtain a high-concentration master batch of the silane coupling agent, and both masters obtained in each of the above steps. And a step of kneading the batch and the ethylene- (meth) acrylic acid ester copolymer.
【請求項3】 請求項1又は2記載の樹脂混練方法によ
り得られる合わせガラス用中間膜。
3. An interlayer film for laminated glass, which is obtained by the resin kneading method according to claim 1.
【請求項4】 請求項3記載の合わせガラス用中間膜を
用いた合わせガラス。
4. A laminated glass using the interlayer film for laminated glass according to claim 3.
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