JPH08124591A

JPH08124591A - 固体電解質型燃料電池の製造方法

Info

Publication number: JPH08124591A
Application number: JP6312245A
Authority: JP
Inventors: Osamu Chikagawa; 修近川; Hiroshi Takagi; 洋鷹木; Michiaki Inami; 通明伊波
Original assignee: Murata Manufacturing Co Ltd
Current assignee: Murata Manufacturing Co Ltd
Priority date: 1994-08-29
Filing date: 1994-12-15
Publication date: 1996-05-17

Abstract

(57)【要約】【目的】燃料極、固体電解質膜及び空気極からなる発
電部とインターコネクタの各端部の接合において、均一
な肉厚のガラス層を形成し、接合材がはみ出して接合層
の厚さにばらつきが生じたり、汚染されることなく、荷
重に用いる耐火物と発電部が接合することを防ぎ、か
つ、接着界面にボイドが発生せず、気密性を保つことが
できる接合方法を提供する。【構成】燃料極１、固体電解質膜２及び空気極３から
なる発電部４とインターコネクタ５の各端部の間に、薄
板８またはグリーンシート８を介在させ、前記薄板８ま
たはグリーンシート８を加熱溶融し、冷却して前記発電
部４と前記インターコネクタ５を接合する。そして、前
記薄板８はガラス系材料からなり、また、前記グリーン
シート８はガラスとセラミックの混合材料からなる。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、固体電解質型燃料電池
の製造方法に関する。

【０００２】

【従来の技術】平板型の固体電解質型燃料電池は、例え
ば図３の分解斜視図に示すような基本構造からなる。す
なわち、燃料極１、固体電解質膜２、及び空気極３の各
層を重ねて、三層膜を構成する発電部４があり、これが
燃料電池の最小単位となって、外部から供給される水素
及び空気（酸素）と反応を起こし、電気を発生する。

【０００３】この発電部４を直列に接続、積層して大き
な電圧を得るために、発電部４を積層する際、インター
コネクタ５を用いて発電部と発電部を仕切っている。そ
して、インターコネクタ５は燃料極１に入る水素と空気
極３に入る空気（酸素）が混じるのを防ぎ、二つの発電
部を直列に繋ぐための電子伝導体の役目も果たす。な
お、この発電部４とそれを挟む両側のインターコネクタ
５を合わせてセルと呼んでいる。

【０００４】インターコネクタ５の両面には、互いに直
角方向に一連の溝６が設けられ、燃料極側には水素が、
また、空気極側には空気（酸素）が入る流路になってい
る。そして、このインターコネクタ５と発電部４の接合
面は、溝６に平行な両端部において、水素と空気（酸
素) を隔離して、両者が混じるのを防がなければならな
い。そこで、この部分にはガスシールの機能を持つ材料
を使った接合を行う必要がある。

【０００５】従来はこの接合にあたり、スラリー（泥
漿）状にしたガラス系材料のシール材を、インタ−コネ
クタ５の両端部のガスシール部７に塗布し、これに対向
する発電部４の両端部を接着して加熱溶融した後、冷却
固化することによって発電部４とインターコネクタ５を
接合する方法をとっている。

【０００６】なお、燃料極１及び空気極３の面積は、固
体電解質膜２のそれよりも小さく、燃料極１及び空気極
３は、固体電解質膜２の両面のそれぞれ破線で囲まれた
部分に位置する。これは、インターコネクタ５のガスシ
ール部７に相当する幅だけ小さい面積である。

【０００７】

【発明が解決しようとする課題】しかし、接合材として
スラリー状のガラス系シール材を用いるこの方法によれ
ば、均一な肉厚のガラス層の形成が困難であり、さらに
接着界面にボイドを生じやすく、気密性を損なう可能性
が高く、接合時における歩留まりを低下させる欠点を持
っている。また、運転時（約１０００℃）には溶融して
液体となるため、ガスシールとしての機能は優れている
が、長時間使用しているうちに流失し、ガスシール機能
を損なう恐れがある。

【０００８】これを防ぐために、セラミック系充填材と
液体のガラス系シール材をあらかじめ混合したスラリー
状シール材を用いる方法が報告されている。（特開平３
−６７４６６号公報）しかし、スラリー状のシール材を
用いるこの方法は、加熱して接合する際に、発電部４と
インターコネクタ５の密着性を上げるために荷重をかけ
ると、スラリーが接合部から外へはみ出してしまうこと
がある。このため、接合層の厚さにばらつきが生じた
り、発電部４やインターコネクタ５が汚染される恐れが
ある。ときには、はみ出したスラリーに含まれるガラス
により、荷重に用いている耐火物と発電部４が接合して
しまい、両者を分離する際に発電部４を破損してしまう
こともある。

【０００９】ところで、スラリーを一定の厚さに塗布す
るには、従来よりスクリーン印刷方法があるが、この方
法は接合部分の形状が平坦な面に限られること、接合部
分の形状に合わせたパターンを有するスクリーン印刷版
を用意する必要があること、ガスシール部７とそれ以外
の導電部の接合部分に、ガラス系材料のシール材及び導
電性接合材という二種類のスラリーを隣接して塗布する
のが困難であること、などの欠点も有している。

【００１０】そこで本発明の目的は、燃料極、固体電解
質膜及び空気極からなる発電部とインターコネクタの各
端部の接合において、均一な肉厚のガラス層を形成し、
接合材がはみ出して接合層の厚さにばらつきが生じた
り、汚染されることなく、荷重に用いる耐火物と発電部
が接合することを防ぎ、かつ、接着界面にボイドが発生
せず、気密性を保つことができる方法を提供することに
ある。

【００１１】

【課題を解決するための手段】本発明は、請求項１にお
いて、燃料極、固体電解質膜及び空気極からなる発電部
とインターコネクタの各端部の間に、ガラス系材料から
なる薄板を介在させ、前記薄板を加熱溶融し、冷却して
前記発電部と前記インターコネクタを接合することを特
徴とするものである。

【００１２】また、請求項２において、前記薄板はガラ
ス系材料の粉末を含むグリーンシートを熱処理したもの
であることを特徴とするものである。

【００１３】また、請求項３において、燃料極、固体電
解質膜及び空気極からなる発電部とインターコネクタの
各端部の間に、ガラスとセラミックの混合材料からなる
グリーンシートを介在させ、前記グリーンシートを加熱
溶融し、冷却して前記発電部と前記インターコネクタを
接合することを特徴とするものである。

【００１４】

【作用】本発明によれば、バインダ−などの有機系材料
を用いない薄板状のガラスを接合材として用いることに
より、荷重を掛けてもこれが接合部からはみ出さない。
従って、発電部やインタ−コネクタを汚染することな
く、ボイドのない任意で均一な厚さの気密性の高い接合
層を形成することができる。これにより、発電部とイン
ターコネクタで構成されるセルの厚さの制御を容易に行
うことができ、工程の簡素化及び発電部とインターコネ
クタ接合時の歩留まりを向上させることができる。

【００１５】しかも、前記薄板状のガラスは、ガラス系
材料の粉末を含むグリーンシートを熱処理したものであ
るため、任意の厚さの薄板を簡便容易に形成できる。

【００１６】また、ガラスとセラミックの混合材料から
なるグリーンシート状の接合材を用いることにより、荷
重を掛けてもはみ出したりすることなく、複雑な形状の
部位においても任意の位置に、接合層の厚さを一定に設
定することができる。また、セラミックが多孔質の骨格
となり、接合部の比較的大きな隙間を埋め、さらにガラ
ス系材料が細孔を埋めるので、ガスシールの機能を確保
できる。そして、多孔質骨格が溶融したガラスの保持体
として機能するので、その流出が抑制され、長時間の使
用に耐えられるようになる。

【００１７】

【実施例】以下、本発明の実施例につき、図面を参照し
て説明する。

【００１８】図１は本実施例のセルの分解斜視図を示
し、また、図２は図１における空気が供給される側から
見たセルの側面図を示している。

【００１９】（実施例１）まず、ガラス系材料からなる
薄板を固体電解質型燃料電池のガスシール部の接合に用
いる場合を説明する。

【００２０】粉末状のガラス系材料と適当量の結合材
（ポリビニルブチラール系バインダー）、溶剤（エタノ
ール、トルエン）を加えて混合し、スラリーとした。こ
のスラリー状の原料からドクターブレード法により、任
意の厚さのグリーンシートを得た。このシートを収縮率
を考慮した上で、図２に示す燃料極１または空気極３の
厚さと導電部の接合材９の厚さを加えた厚みになるよう
にして、図１に示すガスシール部７の形状に切り出し
た。そして、切り出したシートを、表面が平坦な耐火物
（ガラスと反応しないもの）を用いて挟み、高温加熱処
理（脱脂工程含む）して、薄板８を得た。なお、この熱
処理温度はガラス成分によって異なり、それぞれガラス
が溶融して耐火物と融着または固着しないような温度に
すればよい。このようにして得られた薄板ガラスの断面
をＳＥＭ観察したところ、ボイドのない緻密なガラスに
なっていることがわかった。

【００２１】そして、図１に示すように、このガラスの
薄板８の両面を、インターコネクタ５のガスシール部７
と、これに対向する発電部の端部に露出した固体電解質
膜２に、接着剤を塗布して接着した。これに適当な荷重
をかけ、１１００℃で焼き付けした。そして焼き付け
後、この断面をＳＥＭ観察したところ、ボイドのない均
一な厚さのガラスの接合層が形成されていることが確認
された。

【００２２】（実施例２）次に、ガラスとセラミックの
混合材料からなるグリーンシートをガスシール部の接合
に用いる場合について、実施例１と同じく、図１，図２
をもとに説明する。

【００２３】粉末状のガラス系材料、及び熱膨張係数が
発電部４の各構成部材のそれと同等のセラミック材料を
適当量混合し、同じく適当量の結合材（ポリビニルブチ
ラール系バインダ）と溶剤（エタノール，トルエン）を
加えて混合し、スラリー（泥漿）とした。そして、この
スラリー状の原料から、ドクターブレード法により、任
意の厚さのグリーンシートを作製した。

【００２４】発電部４の端部から露出した固体電解質膜
２及びインターコネクタ５のガスシール部７の接合に
は、接合部の形状に合わせてこのグリーンシート８を切
り出し、この両面をガスシール部７と固体電解質膜２
に、溶剤を含まない接着剤を塗布して接着した。これに
適当な荷重をかけ、１１００℃で焼き付けした。そして
焼き付け後、この接合部の断面をＳＥＭ観察したとこ
ろ、均一な厚さのガラスとセラミックの接合層が形成さ
れていることが確認された。そして、ガラスのはみ出し
による発電部４やインターコネクタ５の汚染も見られな
かった。

【００２５】なお、実施例１、２において、ガラス系材
料にはシリカを主成分としたものを用いた。このような
ガラス系材料としては、燃料電池の発電部４を構成する
燃料極１、固体電解質膜２及び空気極３の各部材と反応
せず、発電部４とインターコネクタ５の熱膨張係数とほ
ぼ等しいもので、かつ、軟化点と作業温度の間で接合が
行われるようなものを採用すればよい。

【００２６】

【発明の効果】本発明によれば、ボイドのない接合層を
均一で任意な厚さに設定することができるため、接合時
の歩留まりを向上させることができる。そして、接合材
が薄板状やシート状であるため、接合部位の形状に切り
出して用いればよく、荷重をかけてもはみ出すことがな
い。従って、接合部が複雑な形状であっても、所定の部
位を接合することができ、設計上の自由度が広がる。ま
た、スラリー状の接合材ではないため、長時間の電池の
運転に際してもガラスが流失せず、ガスシールの機能を
損なうことがない。さらに、従来の接合工程の簡素化が
図れるという効果もある。また、薄板ガラスの製造方法
は、様々なガラスに応用することができるため、被接合
物の熱膨張係数及びその接合温度に合わせた薄板ガラス
を、簡便かつ安価に形成することができるものである。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明の固体電解質型燃料電池のセルの分解斜
視図である。

【図２】本発明の固体電解質型燃料電池のセルの側面図
である。

【図３】従来の固体電解質型燃料電池のセルの分解斜視
図である。

【符号の説明】

１燃料極２固体電解質膜３空気極４発電部５インターコネクタ６溝７ガスシール部８薄板またはグリーンシート９導電部の接合材

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】燃料極、固体電解質膜及び空気極からな
る発電部とインターコネクタの各端部の間に、ガラス系
材料からなる薄板を介在させ、前記薄板を加熱溶融し、
冷却して前記発電部と前記インターコネクタを接合する
ことを特徴とする固体電解質型燃料電池の製造方法。
【請求項２】前記薄板はガラス系材料の粉末を含むグ
リーンシートを熱処理したものであることを特徴とする
請求項１記載の固体電解質型燃料電池の製造方法。
【請求項３】燃料極、固体電解質膜及び空気極からな
る発電部とインターコネクタの各端部の間に、ガラスと
セラミックの混合材料からなるグリーンシートを介在さ
せ、前記グリーンシートを加熱溶融し、冷却して前記発
電部と前記インターコネクタを接合することを特徴とす
る固体電解質型燃料電池の製造方法。