JPH0745293A - 燃料電池用燃料改質触媒 - Google Patents
燃料電池用燃料改質触媒Info
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- JPH0745293A JPH0745293A JP5189910A JP18991093A JPH0745293A JP H0745293 A JPH0745293 A JP H0745293A JP 5189910 A JP5189910 A JP 5189910A JP 18991093 A JP18991093 A JP 18991093A JP H0745293 A JPH0745293 A JP H0745293A
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- H01M4/90—Selection of catalytic material
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- H01M4/905—Metals or alloys specially used in fuel cell operating at high temperature, e.g. SOFC
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- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
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- H01M8/0612—Combination of fuel cells with means for production of reactants or for treatment of residues with means for production of gaseous reactants from carbon-containing material
- H01M8/0625—Combination of fuel cells with means for production of reactants or for treatment of residues with means for production of gaseous reactants from carbon-containing material in a modular combined reactor/fuel cell structure
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 セル内の電流密度分布の平準化が可能な燃料
電池用燃料改質触媒を提供する。 【構成】 触媒活性の低い金属とアルミナとのサーメッ
トに、触媒活性の高い金属を部分的に担持量を変えて担
持させた燃料電池用燃料改質触媒。 【効果】 集電体内に改質触媒能力を不均一に分布させ
て、セル内の局所毎の改質反応量を変化させ、量的な規
制を行うことにより、セル内部の電流密度分布や温度分
布を平準化することができる。セル内の電流密度分布の
平準化及びセル内温度分布の平準化を図り、セル破壊等
の問題のない良好なＳＯＦＣを提供することができる。
電池用燃料改質触媒を提供する。 【構成】 触媒活性の低い金属とアルミナとのサーメッ
トに、触媒活性の高い金属を部分的に担持量を変えて担
持させた燃料電池用燃料改質触媒。 【効果】 集電体内に改質触媒能力を不均一に分布させ
て、セル内の局所毎の改質反応量を変化させ、量的な規
制を行うことにより、セル内部の電流密度分布や温度分
布を平準化することができる。セル内の電流密度分布の
平準化及びセル内温度分布の平準化を図り、セル破壊等
の問題のない良好なＳＯＦＣを提供することができる。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は燃料電池用燃料改質触媒
に係り、特に、高温固体電解質型燃料電池（ＳＯＦＣ）
の燃料を電池内部で直接改質するための内部改質用触媒
に関する。
に係り、特に、高温固体電解質型燃料電池（ＳＯＦＣ）
の燃料を電池内部で直接改質するための内部改質用触媒
に関する。
【０００２】
【従来の技術及び先行技術】ＳＯＦＣは、イットリア安
定化ジルコニア（ＹＳＺ）よりなる電解質膜の表面に燃
料極（アノード）及び空気極（カソード）の電極膜を積
層した構成とされている。
定化ジルコニア（ＹＳＺ）よりなる電解質膜の表面に燃
料極（アノード）及び空気極（カソード）の電極膜を積
層した構成とされている。
【０００３】従来、このようなＳＯＦＣ用の燃料改質方
式には、燃料電池の外で行って得た改質ガスを電池に供
給する外部改質法と、電池内部で直接改質する内部改質
法とがあり、後者はまだ実用化の域には達していないの
が現状である。
式には、燃料電池の外で行って得た改質ガスを電池に供
給する外部改質法と、電池内部で直接改質する内部改質
法とがあり、後者はまだ実用化の域には達していないの
が現状である。
【０００４】しかし、高温で作動するＳＯＦＣでは、内
部改質方式の実現が望まれており、その開発が進められ
ている。
部改質方式の実現が望まれており、その開発が進められ
ている。
【０００５】従来、内部改質触媒としては、燃料極材料
に類似したＮｉ−ＹＳＺサーメットが多く用いられてい
る。また、本発明者らは、ニッケルとスピネル体のサー
メットを触媒とすることを見出し、先に本出願人より特
許出願した（特願昭４−２５６３４５号）。
に類似したＮｉ−ＹＳＺサーメットが多く用いられてい
る。また、本発明者らは、ニッケルとスピネル体のサー
メットを触媒とすることを見出し、先に本出願人より特
許出願した（特願昭４−２５６３４５号）。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】ところで、ＳＯＦＣで
は、燃料ガスと酸化剤ガス（空気）との流れ方により、
図２に示す如く、セル内部で局所的な電流密度の差が大
きく現れる。これは、直ちにセル内部に大きい温度勾配
を発生させることにつながり、セル破壊の原因となる。
は、燃料ガスと酸化剤ガス（空気）との流れ方により、
図２に示す如く、セル内部で局所的な電流密度の差が大
きく現れる。これは、直ちにセル内部に大きい温度勾配
を発生させることにつながり、セル破壊の原因となる。
【０００７】しかし、電池に燃料として供給するものは
メタン等の炭化水素化合物であり、一方、実際に電池の
燃料となるのは水素や一酸化炭素であるから、改質触媒
の配置によって、電流密度分布の平準化が可能になると
考えられる。なお、この改質触媒層は、通常、燃料極側
の集電体として使われることから、触媒及びその担体は
導電体であること、及び、その下層の電解質膜を構成す
る材料の熱膨張係数に近い熱膨張係数を有することが必
要とされる。
メタン等の炭化水素化合物であり、一方、実際に電池の
燃料となるのは水素や一酸化炭素であるから、改質触媒
の配置によって、電流密度分布の平準化が可能になると
考えられる。なお、この改質触媒層は、通常、燃料極側
の集電体として使われることから、触媒及びその担体は
導電体であること、及び、その下層の電解質膜を構成す
る材料の熱膨張係数に近い熱膨張係数を有することが必
要とされる。
【０００８】本発明は上記従来の実情に鑑みてなされた
ものであって、セル内の電流密度分布の平準化が可能な
燃料電池用燃料改質触媒を提供することを目的とする。
ものであって、セル内の電流密度分布の平準化が可能な
燃料電池用燃料改質触媒を提供することを目的とする。
【０００９】
【課題を解決するための手段】本発明の燃料電池用燃料
改質触媒は、ＳＯＦＣの内部改質触媒において、触媒活
性の低い金属とアルミナとのサーメットに、触媒活性の
高い金属を部分的に担持量を変えて担持させてなること
を特徴とする。
改質触媒は、ＳＯＦＣの内部改質触媒において、触媒活
性の低い金属とアルミナとのサーメットに、触媒活性の
高い金属を部分的に担持量を変えて担持させてなること
を特徴とする。
【００１０】本発明の燃料電池用燃料改質触媒は、基本
的には下記式で示されるサーメットであり、このうち、
Ｍ1 の担持量を部分的に変化させたものである。
的には下記式で示されるサーメットであり、このうち、
Ｍ1 の担持量を部分的に変化させたものである。
【００１１】Ｍ1 ＋（Ｍ2 ＋Ａｌ2 Ｏ3 ） Ｍ1 ：触媒活性の高い金属（例えば、Ｎｉ、Ｒｕ、Ｒ
ｈ） Ｍ2 ：触媒活性の低い金属（例えば、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｐ
ｔ） なお、以下において、Ｍ1 としてはＮｉを、また、Ｍ2
としてはＦｅを用いたものを例示して説明するが、これ
ら以外のものでも、本発明の目的を達成することができ
る。
ｈ） Ｍ2 ：触媒活性の低い金属（例えば、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｐ
ｔ） なお、以下において、Ｍ1 としてはＮｉを、また、Ｍ2
としてはＦｅを用いたものを例示して説明するが、これ
ら以外のものでも、本発明の目的を達成することができ
る。
【００１２】本発明において、担持するＮｉ等の触媒活
性の高い金属Ｍ1 の割合は、少な過ぎると触媒活性が不
足し、多過ぎると触媒活性が必要以上に高くなることか
ら、通常の場合、改質触媒中のＮｉＯの重量割合で１〜
３０重量％の範囲内で電流密度の平準化に有効なように
変化させるのが好ましい。
性の高い金属Ｍ1 の割合は、少な過ぎると触媒活性が不
足し、多過ぎると触媒活性が必要以上に高くなることか
ら、通常の場合、改質触媒中のＮｉＯの重量割合で１〜
３０重量％の範囲内で電流密度の平準化に有効なように
変化させるのが好ましい。
【００１３】また、Ａｌ2 Ｏ3 は多過ぎると触媒部分の
熱膨張係数が小さくなり、少な過ぎると熱膨張係数が大
きくなることから改質触媒中の重量割合で３〜３５重量
％とするのが好ましく、Ｆｅ等の触媒活性の低い金属Ｍ
2 の割合は、多過ぎても少な過ぎても熱膨張係数を良好
な値とすることが難しく、また、少な過ぎると電子導電
性が低くなることから、改質触媒中のＦｅ2 Ｏ3 の重量
割合で３０〜８５重量％とするのが好ましい。
熱膨張係数が小さくなり、少な過ぎると熱膨張係数が大
きくなることから改質触媒中の重量割合で３〜３５重量
％とするのが好ましく、Ｆｅ等の触媒活性の低い金属Ｍ
2 の割合は、多過ぎても少な過ぎても熱膨張係数を良好
な値とすることが難しく、また、少な過ぎると電子導電
性が低くなることから、改質触媒中のＦｅ2 Ｏ3 の重量
割合で３０〜８５重量％とするのが好ましい。
【００１４】本発明の改質触媒は、通常の場合、気孔率
４０〜６０％程度の多孔質であることが好ましい。この
気孔率が小さ過ぎると燃料ガスが流れにくく、表面積が
減少することから有効触媒活性点が減少し好ましくな
い。逆に気孔率が大き過ぎると強度及び電子導電性の低
下を引き起こす。
４０〜６０％程度の多孔質であることが好ましい。この
気孔率が小さ過ぎると燃料ガスが流れにくく、表面積が
減少することから有効触媒活性点が減少し好ましくな
い。逆に気孔率が大き過ぎると強度及び電子導電性の低
下を引き起こす。
【００１５】Ｎｉ担持量を部分的に変化させた本発明の
燃料電池用燃料改質触媒は、例えば、次のような方法に
より製造することができる。
燃料電池用燃料改質触媒は、例えば、次のような方法に
より製造することができる。
【００１６】まず、出発原料にＦｅ2 Ｏ3 、Ａｌ2 Ｏ3
を用い、ドクターブレード法でＦｅ2 Ｏ3 ：Ａｌ2 Ｏ3
＝８０：２０重量％の多孔質平板を焼成する。この焼結
体の片面に所定量のＮｉスラリーを塗布し、１３００〜
１５５０℃で３〜２０時間焼成する。Ｎｉスラリーの塗
布量は、発電時、単セル内の電流密度分布が平準化され
るように決定する。
を用い、ドクターブレード法でＦｅ2 Ｏ3 ：Ａｌ2 Ｏ3
＝８０：２０重量％の多孔質平板を焼成する。この焼結
体の片面に所定量のＮｉスラリーを塗布し、１３００〜
１５５０℃で３〜２０時間焼成する。Ｎｉスラリーの塗
布量は、発電時、単セル内の電流密度分布が平準化され
るように決定する。
【００１７】
【作用】鉄が過剰にある場合、鉄とアルミナのサーメッ
トは、酸化性雰囲気下では両者が独立の酸化物として存
在するが、還元性の雰囲気下では鉄と鉄−アルミナのス
ピネル（ＦｅＡｌ2 Ｏ4 ）として存在する。この場合、
図３に示す如く、鉄は非常に良好な導電体であり、ま
た、図４に示す如く、この両者の混合比によって、その
熱膨張係数をＹＳＺのそれに完全に合わすことが可能で
ある。
トは、酸化性雰囲気下では両者が独立の酸化物として存
在するが、還元性の雰囲気下では鉄と鉄−アルミナのス
ピネル（ＦｅＡｌ2 Ｏ4 ）として存在する。この場合、
図３に示す如く、鉄は非常に良好な導電体であり、ま
た、図４に示す如く、この両者の混合比によって、その
熱膨張係数をＹＳＺのそれに完全に合わすことが可能で
ある。
【００１８】なお、鉄は改質触媒としての機能はあまり
高くない。そこで、本発明では、鉄とアルミナの組み合
せによる集電体を作製し、そのセルとの接合面に改質触
媒となるＮｉ等を量的に不均一に分布させて担持させ、
局所毎の改質能力を変化させた集電体とし、これを内部
改質触媒とする。
高くない。そこで、本発明では、鉄とアルミナの組み合
せによる集電体を作製し、そのセルとの接合面に改質触
媒となるＮｉ等を量的に不均一に分布させて担持させ、
局所毎の改質能力を変化させた集電体とし、これを内部
改質触媒とする。
【００１９】このようにして集電体内に改質触媒能力を
不均一に分布させて、セル内の局所毎の改質反応量を変
化させ、量的な規制を行うことにより、セル内部の電流
密度分布や温度分布を平準化することができる。
不均一に分布させて、セル内の局所毎の改質反応量を変
化させ、量的な規制を行うことにより、セル内部の電流
密度分布や温度分布を平準化することができる。
【００２０】
【実施例】以下に本発明を図面を参照して詳細に説明す
る。
る。
【００２１】図１は本発明の実施例に係る燃料電池用燃
料改質触媒におけるＮｉ担持量の分布状況を示す模式的
断面図である。
料改質触媒におけるＮｉ担持量の分布状況を示す模式的
断面図である。
【００２２】図１において、１は燃料側集電体、２はセ
ル、３は空気側集電体である。矢印は燃料ガスの流入方
向を示す。
ル、３は空気側集電体である。矢印は燃料ガスの流入方
向を示す。
【００２３】本実施例においては、燃料側集電体１を構
成する触媒層４として、Ｆｅ−Ａｌ2 Ｏ3 サーメット４
Ａに、Ｎｉ ４Ｂを燃料ガスの流入方向に応じて、セル
２内に局所的な電流密度の差が発生しないように、この
電流密度差を相殺するように、部分的に担持量を変えて
担持したものである。
成する触媒層４として、Ｆｅ−Ａｌ2 Ｏ3 サーメット４
Ａに、Ｎｉ ４Ｂを燃料ガスの流入方向に応じて、セル
２内に局所的な電流密度の差が発生しないように、この
電流密度差を相殺するように、部分的に担持量を変えて
担持したものである。
【００２４】このようにＮｉ担持量を調整することによ
り、電流密度の差に起因するセル内の温度勾配を防止し
て、セル内温度分布を効果的に平準化することができ
る。
り、電流密度の差に起因するセル内の温度勾配を防止し
て、セル内温度分布を効果的に平準化することができ
る。
【００２５】以下に実験例を挙げて、本発明の効果をよ
り具体的に説明する。
り具体的に説明する。
【００２６】実験例１ 触媒中のＡｌ2 Ｏ3 の含有量を３０重量％に固定し、Ｆ
ｅ2 Ｏ3 ／ＮｉＯ含有量（重量％）を変えたサーメット
を用い、メタンの改質反応を行った。サーメットは下記
手法により作製した。即ち、所定配合となるように、各
粉末を乳鉢中で混合し、これを１２００℃で５時間仮焼
した後、粉砕して粒径７５μｍ未満のものを分級した。
その後、１５００℃で１０時間本焼成して、数ｍｍ程度
の粒子に粉砕した。
ｅ2 Ｏ3 ／ＮｉＯ含有量（重量％）を変えたサーメット
を用い、メタンの改質反応を行った。サーメットは下記
手法により作製した。即ち、所定配合となるように、各
粉末を乳鉢中で混合し、これを１２００℃で５時間仮焼
した後、粉砕して粒径７５μｍ未満のものを分級した。
その後、１５００℃で１０時間本焼成して、数ｍｍ程度
の粒子に粉砕した。
【００２７】改質実験は、このようにして得られた触媒
粒子１０を、図５に示すヒーター１２を備えるアルミナ
製反応管１１に１０ｇ充填し、これに水蒸気を添加した
メタン（Ｓ／Ｃ＝２．５）を下記条件で導入することに
より行なった。なお、１３はアルミナ製治具である。
粒子１０を、図５に示すヒーター１２を備えるアルミナ
製反応管１１に１０ｇ充填し、これに水蒸気を添加した
メタン（Ｓ／Ｃ＝２．５）を下記条件で導入することに
より行なった。なお、１３はアルミナ製治具である。
【００２８】改質温度 ：１０００℃ メタン流量：２ リットル／ｍｉｎ 触媒中のＦｅ2 Ｏ3 ／ＮｉＯ比とメタン転化率との関係
を図６に示す。図６より、触媒中のＮｉＯ含有量が増加
するにつれ、メタン転化率が上昇することが判る。従っ
て、触媒（燃料極側集電体も兼ねる）中のＦｅ／Ｎｉ含
有量の適正化により、セルの電流密度や温度の分布の平
準化を図ることが可能であることが明らかである。
を図６に示す。図６より、触媒中のＮｉＯ含有量が増加
するにつれ、メタン転化率が上昇することが判る。従っ
て、触媒（燃料極側集電体も兼ねる）中のＦｅ／Ｎｉ含
有量の適正化により、セルの電流密度や温度の分布の平
準化を図ることが可能であることが明らかである。
【００２９】
【発明の効果】以上詳述した通り、本発明の燃料電池用
燃料改質触媒によれば、セル内の電流密度分布の平準化
及びセル内温度分布の平準化を図り、セル破壊等の問題
のない良好なＳＯＦＣを提供することができる。
燃料改質触媒によれば、セル内の電流密度分布の平準化
及びセル内温度分布の平準化を図り、セル破壊等の問題
のない良好なＳＯＦＣを提供することができる。
【図１】本発明の実施例に係る燃料電池用燃料改質触媒
におけるＮｉ担持量の分布状況を示す模式的断面図であ
る。
におけるＮｉ担持量の分布状況を示す模式的断面図であ
る。
【図２】ＳＯＦＣセル内の燃料極集電体の電流密度分布
を示す図である。
を示す図である。
【図３】鉄とアルミナのサーメットの導電率を示すグラ
フである。
フである。
【図４】鉄とアルミナのサーメットの熱膨張係数を示す
グラフである。
グラフである。
【図５】実験例１で用いた反応管を示す断面図である。
【図６】実験例１の結果を示すグラフである。
１ 燃料側集電体 ２ セル ３ 空気側集電体 ４ 触媒層 ４Ａ Ｆｅ−Ａｌ2 Ｏ3 サーメット ４Ｂ Ｎｉ
Claims (1)
- 【請求項１】 高温固体電解質型燃料電池の内部改質触
媒において、触媒活性の低い金属とアルミナとのサーメ
ットに、触媒活性の高い金属を部分的に担持量を変えて
担持させてなることを特徴とする燃料電池用燃料改質触
媒。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5189910A JP2979911B2 (ja) | 1993-07-30 | 1993-07-30 | 燃料電池用燃料改質触媒 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5189910A JP2979911B2 (ja) | 1993-07-30 | 1993-07-30 | 燃料電池用燃料改質触媒 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0745293A true JPH0745293A (ja) | 1995-02-14 |
| JP2979911B2 JP2979911B2 (ja) | 1999-11-22 |
Family
ID=16249258
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP5189910A Expired - Fee Related JP2979911B2 (ja) | 1993-07-30 | 1993-07-30 | 燃料電池用燃料改質触媒 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2979911B2 (ja) |
Cited By (10)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US6420064B1 (en) | 1999-10-08 | 2002-07-16 | Global Thermoelectric Inc. | Composite electrodes for solid state devices |
| JP2005050814A (ja) * | 2003-07-28 | 2005-02-24 | Hewlett-Packard Development Co Lp | ドープされた基材及びその製造方法 |
| JP2005294152A (ja) * | 2004-04-02 | 2005-10-20 | Mitsubishi Materials Corp | 固体酸化物形燃料電池 |
| JP2010257738A (ja) * | 2009-04-24 | 2010-11-11 | Aisin Seiki Co Ltd | 燃料電池および燃料電池装置 |
| WO2012091460A3 (ko) * | 2010-12-28 | 2012-10-04 | 주식회사 포스코 | 고체산화물 연료전지와 이의 제조방법 및 연료극 제조를 위한 테이프 캐스팅 장치 |
| JP2013078714A (ja) * | 2011-10-03 | 2013-05-02 | Sumitomo Electric Ind Ltd | ガス分解素子、ガス分解装置及びガス分解素子の製造方法 |
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| WO2017047121A1 (ja) * | 2015-09-15 | 2017-03-23 | 株式会社 東芝 | 電極および電解装置 |
| JP2017208232A (ja) * | 2016-05-18 | 2017-11-24 | 株式会社デンソー | 燃料電池 |
-
1993
- 1993-07-30 JP JP5189910A patent/JP2979911B2/ja not_active Expired - Fee Related
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