JPH0741314A - 炭化物製造方法及びその装置 - Google Patents

炭化物製造方法及びその装置

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Abstract

(57)【要約】 【目的】 反応器の壁に形成される付着物が出来るだけ
少なくなるような経済的で大規模合成のための炭化物粉
末の製造方法及び装置。 【構成】 燃焼領域と反応領域とに分けられた室を内部
に有する反応器中に、燃焼性混合物を全体的に反応領域
の方へ向いた方向へ燃焼領域中に注入し、燃焼領域中で
燃焼させ、少なくとも一種類の反応物（例えば、シラ
ン）を両領域の境界から全体的に室の長手方向の軸に平
行な方向に反応器室中へ注入し、反応させて炭化物化合
物からなる未加工生成物を形成させることからなる、炭
化珪素の如き炭化物化合物の製造方法及び装置。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】〔産業上の利用分野〕本発明は、炭化珪素
の如き炭化物生成物を製造するための方法及び装置に関
する。
【０００２】〔従来の技術〕炭化珪素の如き種々の炭化
物粉末が、熱エンジン、ターボ装填ローター及び熱交換
器で用いられる部品の如き、高度に応力を受ける耐摩耗
性のセラミック部品を製造するのに進歩したセラミック
材料として有用である。ガス状反応物のプラズマ及びレ
ーザー加熱を含めた技術の如き合成技術はサブミクロン
炭化物粉末を製造するのに成功してきたが、経済的で大
規模な合成に一層よく適したやり方で焼結可能な炭化物
生成物を合成することが望ましいであろう。これに関
し、炭化物反応器の壁上に形成される付着物を出来るだ
け少なくし、それによってそのような付着物を除去する
ための停止時間を最小にすることが特に有利である。
【０００３】本発明に従い、長手方向の軸及び長手方向
に隔てられた上流端及び下流端を有する室が中に規定さ
れた反応器を与え、然も、前記室は燃焼領域と反応領域
とを有し、前記燃焼領域は前記上流端から両領域間の表
面境界まで長手方向に伸び、前記反応領域は前記表面境
界から前記下流端まで長手方向に伸びており；燃焼混合
物の流れを前記燃焼領域中に確立し、概ね前記反応領域
の方向へ全体的に流し、然も、燃焼性混合物は燃料と酸
化剤との混合物からなり；前記燃焼性混合物を前記燃焼
領域中で燃焼し、高温燃焼生成物を生成させ、それを全
体的に前記反応領域の方へ且つその中へ流し；少なくと
も一種類の反応物を前記反応器室中へ少なくとも一つの
反応物ノズルの少なくとも一つの出口から注入し、前記
反応物（単数又は複数）は前記反応境界の所にある前記
反応物ノズル出口（単数又は複数）を前記長手方向の軸
に概ね平行な方向に出、然も、前記反応領域の少なくと
も一部分の温度条件が少なくとも約1400℃にあり、前記
燃焼性混合物と前記反応物（単数又は複数）との組合せ
のための炭素対酸素の元素モル比が少なくとも約0.8 ：
１であり、更に前記反応物（単数又は複数）が前記反応
領域で反応して炭化物化合物を形成することができ；そ
れによって炭化物化合物からなる生成物粉末が前記反応
領域中で生成することからなる方法が与えられる。
【０００４】本発明の別の態様により、上述の如き反応
器；燃焼性混合物を燃焼領域中へ注入する機構で、前記
燃焼領域と流通し、燃焼性混合物を概ね前記反応領域の
方向へ前記反応領域中へ放出するのに用いられる少なく
とも一つの出口を有する少なくとも一つの燃焼ノズルを
有する機構；及び少なくとも一種類の反応物を前記反応
領域中へ注入するための機構で、前記室と前記表面境界
の所で流通し、前記反応物（単数又は複数）を概ね前記
長手方向の軸に平行な方向に前記反応器室中へ放出する
のに用いられる少なくとも一つの出口を有する少なくと
も一つの反応物ノズルを有する機構；からなり、然も、
反応物（単数又は複数）は室中で反応して炭化物生成物
を形成することができる装置が与えられる。
【０００５】ここに記載された本発明の好ましい態様に
従い、複数の燃焼ノズル出口が少なくとも一つの線状境
界を定め、その境界を全体的に長手方向の軸と平行な方
向に上述の表面境界上へ投影した空間が反応ノズル出口
を全体的に取り巻いている。反応ノズルは、実質的に室
の長手方向の軸上に位置する出口を有するのが好まし
い。
【０００６】本発明の方法及び装置は、加熱源として安
価な可燃性燃料を用いることができ、反応器の製造に必
要な資本が最小であると言う点で経済的である。更に、
室の長手方向の軸に概ね平行な方向に反応物を注入する
ことが、反応室壁上の付着物を最小にするのに特に有効
であることが見出されている。上で述べたような燃焼ノ
ズルと反応物ノズルとの好ましい相対的位置は、この希
望する効果を特に大きくする。
【０００７】図１に関し、そこには、長手方向の軸14及
び長手方向に隔てられた上流端16及び下流端18を夫々有
する室12が中に定められている反応器10の断面図が示さ
れている。室12には、燃焼領域12ａ及び反応領域12ｂが
含まれ、それらの領域は、燃焼領域12ａが上流端16から
それら領域間の想定上の表面（この場合には平面）境界
20まで伸び、反応領域12ｂが境界20から下流端18まで伸
びているように位置している。
【０００８】室12は耐火性管22及び24及び挿入部材26
ａ、26ｂ及び26ｃによって定められている。そのような
管及び挿入部材は、オハイオ州ソロンのジルコア・プロ
ダクツ(Zircoa Products）から市販されているジルコニ
アの如き、少なくとも2000℃の温度に耐える耐火性材料
からなるのが好ましい。
【０００９】図に示されているように、全体的に環状の
形をし、管22及び24を取り巻く幾つかの同軸的に配置さ
れた耐火性材料の付加的層が配置されており、それには
次のものが含まれる：層28、この層は収縮及び膨張がで
きるように、ニューヨーク州フロリダのジルカール・プ
ロダクツ(Zircar Products）から入手できるジルコニア
粉末絶縁体からなるのが好ましい；層30、この層はニュ
ーヨーク州ナイアガラフォールスのカーボランダム(Car
borundum）から商標名ファイバーフラックス（Fiberfra
x)として市販されているアルミナ・シリカブランケット
絶縁体からなるのが好ましい；及び層32、この層は30と
同じ組成をもっていてもよい。耐火性円筒34は、ニュー
ヨーク州フロリダのジルカール・プロダクツから入手で
きる低密度熱絶縁性アルミナであるのが好ましいが、層
28と30を分離するものとして例示されており、金属円筒
36はステンレス鋼からなるのが最も好ましく、層30と32
とを分離する。円筒34及び36は、反応器のための構造的
支持を与えるのに役立っている。
【００１０】一番外側の耐火性層32は、層32の外側表面
の周りを包んでいるガラス繊維の如き布材料42によって
適所に保持されている。種々の層の下の端は、金属板44
によって支持されている。反応器は、図示されているよ
うに、操作を便利にするため、垂直に配置されているの
が好ましい。種々の層及び管が垂直に配置されている
と、耐火性材料のいずれかが破壊又は亀裂を生じてもそ
れはその位置に留どまる傾向がある。従って、そのよう
な構造的欠陥があっても、操作を続けることができるこ
とが時々ある。しかし、他の反応器の配置方向も本発明
の範囲に入る。
【００１１】ノズル46ａ及び46ｂの各々は燃料及び酸化
剤の源に接続されており、室12の上流端16に直ぐ隣接し
た位置で室12の燃焼領域12ａに連通した各出口端48ａ及
び48ｂを有する。図示したように、ノズル46ａ及び46ｂ
は、上流端16に近く配置された耐火性挿入部材52によっ
て取り巻かれている。図１には示されていないが、付随
の出口端48ｃを有する第三の燃焼ノズル46ｃも与えられ
ている。三つの燃焼ノズル全てを示している図２を参照
されたい。
【００１２】単一の反応物ノズル54は、後に詳細に論ず
るが、反応物源に接続されており、耐火性挿入部材52を
通り、室12の上流端16から出口端56まで伸びており、そ
の出口端は、表面境界20の所で室12と通じている。図示
されているように、ノズル54は長手方向の軸57を有し、
それは例示した態様では室12の長手方向の軸と平行にな
っている。例えば、耐火性管24及び26との室を定める壁
（今後単に室壁として言及する）上の付着物を最も少な
くする目的にとって最も好ましいのは、長手方向の軸57
が室12の長手方向の軸14に相当し、出口56が実質的に長
手方向の軸14上に位置することである。複数の全体的に
環状の耐火性部材58は、ジルカール・プロダクツから入
手できるジルコニア系ＺＹＦＢ３の如き適当な耐熱性材
料からなるのが好ましく、室12中その長手方向に沿って
ノズル54を取り巻くように互いに積み重ねられているの
が好ましい。他の熱絶縁性層及び被覆も本発明の範囲に
入る。そのような耐火性部材58は、ノズル54と室12との
間の熱交換を最小にし、それによって室からの熱損失を
最小にする。
【００１３】作動効率及び生成物の品質を最適にするの
に、それらノズルの相対的な適切な配置を考慮すること
は重要なことである。例えば、反応ノズル出口56及び対
応する表面境界20を燃焼ノズル出口から充分下流へ遠く
配置し、遊離酸素の実質的に全てが燃料と反応して燃焼
生成物を、表面境界20に到達する前に形成するようにす
ることが望ましい。そのようなノズルの配置は、境界20
の所に遊離の酸素（他の成分と結合していない遊離ガス
状態のＯ2)が実質的に存在せず、それによって、装置の
操作に関連して更に論ずるように、反応物の一つの望ま
しくない酸化を避けることができることを意味する。出
口56を充分下流に配置し、出口56から流れるガスに対し
ジェットポンプ効果が起きないようにすることが更に望
ましい。この効果は、反応物を、目的とする下流方向へ
の流れよりはむしろ上流方向へ引っ張る傾向がある。し
かし、上記考察の他に、出口56は、反応物が曝される温
度が確実に炭化物生成物の形成をもたらすように、充分
上流に配置されるべきである。反応ノズル出口56の上述
の最適配置に関し、例示した態様では、単にノズル54を
室12から又はその中へ長手方向に引き出すか、又は更に
伸ばすことにより、出口56の位置を特に便利に調節する
ことができる。
【００１４】同じく図１に示されているように、室12の
下流端18と連通するように反応器10へ一つの端が接続さ
れた導管60が存在する。導管60は、炭化物生成物粉末を
受け、次にそれを、下で更に論ずる適当な収集器へ送
る。例示した態様では、導管60は収集器へ生成物を送る
機能を果たすのみならず、熱交換器としての機能も果た
す。導管60の外側は外囲空気の如き冷却手段に曝されて
おり、それは自然対流及び輻射線の両方によって熱を移
動させる。そのような熱移動は、生成物粉末が導管60を
通って流れる時にそれを冷却し、それは、例えば望まし
くない酸化物を形成する炭化物生成物の酸化を含む望ま
しくない反応を防ぐためにも極めて望ましい。更に生成
物粉末のそのような冷却は、収集器が過度に熱い生成物
により損傷を受けるのを防ぐのに望ましい。布フイルタ
ーバックを収集器として用いた場合には、導管60は、生
成物粉末を希望の温度、典型的には約100 ℃より低い温
度へそれが収集器へ入る前に冷却するのに充分な長さを
もつべきである。冷却をそれ程必要としない他の型の収
集器がある。もし望むならば、冷却剤流体が流通する冷
却用コイル又はジヤケットで導管60を取り巻くことによ
り、冷却効果を一層向上させてもよい。
【００１５】導管60のための材料に関し、生成物に望ま
しくない金属汚染物を付加しない非金属材料を用いるこ
とが望ましい。例えば、希望の生成物が炭化珪素である
ならば、石英( 二酸化珪素) が好ましい。何故なら珪素
・酸素結合を特徴とする分子構造が既に反応器生成物中
に存在し、生成物流中に何等本質的に付加される汚染物
は入らないからである。石英も特に好ましい材料であ
る。何故なら高い輻射能及び優れた耐熱衝撃性をもつか
らである。しかし、金属を含めた他の熱交換用材料も本
発明の或る態様の範囲に入る。
【００１６】収集器は生成物粉末を集めるどのような適
当な手段でもよい。上で論じたように、一つの適当な収
集器は、導管60の下流端に接続された布フイルターバッ
クからなる。他の適当な収集器には、金属フイルター、
静電沈降器、及びサイクロン分離器が含まれる。勿論ど
のような種類の収集器が用いられるかには無関係に、好
ましくは適当なポンプによって生成物粉末を導管60を通
って収集器中へ引くための圧力差を、収集器を通って確
立すべきである。
【００１７】図２に関し、この図には、三つの燃焼ノズ
ル出口48ａ、48ｂ、及び48ｃの全て及びそれらの反応ノ
ズル出口56に対する相対的位置が示されている。図１及
び図２から分かるように、燃焼ノズル出口は想定される
線状境界61を定め、その全体的な室12の長手方向の軸14
に平行な方向に表面境界20へ投影した空間（projectio
n）が出口56を全体的に取り巻くようになっている。操
作上、この特徴は出口56から噴射された反応物の周りに
燃焼生成物の鞘を与え、反応物を含む付着物形成反応か
ら室壁を保護するのに役立つので有利である。ここ及び
特許請求の範囲で用いられる用語「線状境界」とは、広
義には移動する点によって定められるどのような境界で
も含むものとして使われており、一つ以上の直線部分に
限定されるものではない。例示した特定の態様では、境
界61は全体的に三角形の形をしており、出口56が上述の
境界61の投影内に概ね中心に位置するように出口56に対
して配置されている。特に好ましいのは、図示したよう
に、燃焼ノズル出口が互いに等間隔で隔てられているこ
とである。
【００１８】図３に関し、そこには46として番号を付け
たノズルの一部分の断面図が示されており、それは、夫
々構造及び操作の点で同じ燃焼ノズル46ａ、46ｂ、及び
46ｃのいずれか一つを表している。ノズル46は、内側側
壁62ａ及び外側側壁62ｂを有する管状部材62を有し、そ
の管状部材はステンレス鋼の如き金属から作られている
のが好ましい。そのような側壁は、それらの間に全体的
に環状の空間64を定め、それは水又はエチレングリコー
ル又はそれらの混合物の如き冷却剤流体源に接続されて
おり、それら流体はもし望むならば、腐食防止剤の如き
添加物を少量含んでいてもよい。管状部材66が環状空間
64内に配置され、その空間を全体的に冷却剤流体のため
の入口通路及び出口通路に分けている。図示されている
ように、冷却剤流体は68で示したようにノズル46の先端
の方へ流れ、そして70で示したように先端から反対方向
へ流れる。冷却剤流体の流れの方向は、もし望むならば
逆にしてもよい。空間64を通る冷却剤流体の流れは金属
管状部材の溶融を妨げるのに役立ち、ノズル46の内部を
燃料／酸化物混合物の自然発火温度よりも低く保つこと
によって、炎がノズル46中へ逆流（フラッシュバック）
するのを防ぐ働きもする。ノズル46の内部は燃料及び酸
化剤源に接続され、燃料／酸化剤混合物の流れが72で示
したようにノズル46を通って確立されるようになってい
る。
【００１９】図４に関し、そこには出口端56を有するノ
ズル54の断面図が示されている。ノズル54は、ノズル46
で用いたのと同じ又は同様な金属材料から作られている
のが好ましく、管状部材74及び76を有する。図示されて
いるように、管状部材74は、管状部材76内に全体的に同
軸的に配置され、全体的に環状空間78が部材76の内側表
面と部材74の外側表面との間に形成されるようになって
いる。管状部材74の内部は反応物源に接続され、79で示
したようにそれを通る反応物の流れを与える。管状部材
76は一般に図２の部材62と同じ設計になっており、内側
側壁76ａ及び外側側壁76ｂを夫々有し、それらの間に全
体的に環状の空間80が定められている。管状部材82が環
状空間80内に配置され、それを入口通路と出口通路に分
けている。空間80は冷却剤流体源に接続され、夫々入口
流路84及び出口流路86を形成する。もし望むならば、冷
却剤流体の流れの方向を逆にすることもできる。冷却剤
流体の流れは金属管状部材の溶融を防ぐのに役立つのみ
ならず、ノズルの温度を炭化物の形成へ導く温度限界よ
りも低く維持することにより、ノズル54内に炭化物の付
着物が形成されるのを防ぐ働きもする。これによってノ
ズル表面から炭化物付着物を周期的に清掃する必要はな
くなる。
【００２０】環状空間78を追出し用ガス源に接続し、環
状空間78を通ってそのような追出し用ガスの流れを、88
で示したように、出口端56の方向へ形成する。この追出
し用ガスの流れは全体的に環状流となって出口端56から
出、反応物を、それらがノズルを出た時取り巻くように
する。この環状ガス流は反応物の周りの鞘を形成し、室
12（図１参照）中の高温燃焼ガスが反応物と、それがノ
ズル54から出た直後に接触するのを防ぎ、それによって
ノズル54の先端に炭化物付着物が形成されるのを防ぐ。
そのような付着物は、もし防止されないと、最後にはノ
ズル54からの反応物の流れの閉塞をもたらし、それによ
る反応器の停止を起こすことになることがある。勿論、
追出し用ガスの遮蔽性鞘は僅か数ミリ秒で分散してしま
うが、これは、望ましくない付着物の形成を防ぐのに充
分遠くノズル先端から離れた所まで反応物を流れさせる
のに充分な時間である。追出し用ガスの選択は特に限定
する必要はないが、例えば不活性ガス（即ちヘリウム又
はアルゴン）、反応器から排出された冷却排気ガス、又
は炭化物形成のための反応性流への炭素に役立つ反応性
炭素含有ガス（即ち炭化水素）でもよい。もし炭素含有
炭化水素を追出しガスとして用いるならば、それは典型
的には、ノズル54の先端に望ましくない炭素付着物を生
じさせる結果になる程充分早く分解しないものであろ
う。
【００２１】種々のガス流は、図には示されていない慣
用的装置によって確立され、制御されるのが好ましい。
例えば加圧ガス瓶によってガスを供給してもよい。ガス
はそのような加圧容器から、ガスの音速を達成する大き
さの孔を有する有孔板を通って送ることができる。その
ような音速は、圧力の乱れが上流へ移行するのを防ぎ、
そのため反応器近くの下流でどのようなことが起きよう
とも、ガスの望ましい流速に影響を与えることはなくな
る。ガスの流速を制御するのに圧力調節器を用いてもよ
い。
【００２２】次に本発明の別の態様に関し、上述の装置
を用いた炭化物化合物製造方法が与えられる。この方法
の好ましい態様を記述するのに図面を参照する。
【００２３】本文及び特許請求の範囲で用いる炭化物化
合物とは、第一の元素状成分と第二の炭素成分からなる
化合物として定義する。一般的に言って炭化物化合物
は、二つの反応物を反応させることによって、例示した
態様に従って製造される。第一反応物は第一の成分を含
むのに対し、第二反応物は第二の炭素成分を含む。
【００２４】本発明の或る広い態様に従えば、第一反応
物中に含まれる第一成分は、炭素と結合して炭化物化合
物を形成することができるどのような元素でもよい。例
えば、第一成分は、タングステン、クロム、チタン、ジ
ルコニウム、モリブデン又は鉄の如き金属でもよい。そ
のような金属のハロゲン化物は第一反応物として特に適
切である。或は、第一成分は硼素又は珪素の如きメタロ
イドでもよい。前に述べたように、炭化珪素は非常に有
用な炭化物化合物である。セラミック部品は、優れた機
械的強度及び耐熱性を有する炭化珪素粉末から作ること
ができる。従って、第一成分として珪素を含む反応物
は、本発明に関連して特に関心がもたれるものである。
【００２５】珪素の化合物である好ましい珪素含有反応
物にはシラン（ＳｉＨ4)及び置換シランが含まれる。本
文及び特許請求の範囲で用いられる置換シランは、一般
に式ＳｉＡＢＣＤ〔式中、Ａ、Ｂ、Ｃ及びＤの各々は
Ａ、Ｂ、Ｃ及びＤの少なくとも一つが水素ではない限り
どのような元素又は元素の混合物でもよく、Ａ、Ｂ、Ｃ
及びＤは、同じか又は異なっていてもよい〕によって表
すことができる。例えば、Ａ、Ｂ、Ｃ及びＤのいずれか
は、水素、ハロゲン、酸素含有基（例えば、ＯＳi(ＣＨ
3)3)、窒素含有基（例えば、ＮＨＳi(ＣＨ3)3)、アルキ
ル基、アリール基、シリル基、又は複数の珪素原子を含
む基から選択することができる。そのような置換シラン
の例には：メチルシラン〔（ＣＨ3)ＳｉＨ3 〕、ジメチ
ルシラン〔（ＣＨ3)2 ＳｉＨ2 〕、トリメチルシラン
〔（ＣＨ3)3 ＳｉＨ〕、及びテトラメチルシラン〔Ｓi
(ＣＨ3)4 〕の如きアルキルシラン；ジクロロシラン
（Ｈ2 ＳｉＣl2）の如きハロゲン化シラン；トリメチル
臭化珪素〔（ＣＨ3)3 ＳｉＢｒ〕及びジクロロジメチル
シラン〔（ＣＨ3)2 ＳｉＣl2〕の如きハロゲン化メチル
シラン；ヘキサメチルシロキサン〔（ＣＨ3)3 ＳｉＯＳ
i(ＣＨ3)3 〕の如きシロキサン；ヘキサメチルジシラザ
ン〔（ＣＨ3)3 ＳｉＮＨＳi(ＣＨ3)3 〕の如きシラザ
ン；及び四塩化珪素（ＳｉＣl4）の如きハロゲン化珪
素；が含まれる。環式及び重合体珪素化合物も本発明の
範囲に入る。もし望むならば、前記珪素含有化合物のい
ずれかの混合物を用いることもできる。シランは生成物
の品質の観点から現在好ましい珪素含有反応物である。
【００２６】第二炭素含有反応物は、アルコール又は炭
化水素の如きＣ1 〜Ｃ9 炭素化合物であるのが好まし
い。適当なアルコールにはエタノール及びプロパノール
が含まれる。炭化水素が現在最も好ましく、例として次
の群から選択することができる：メタン、エタン、プロ
パン、ブタン、ペンタン、ヘキサン、ヘプタン、オクタ
ン、ノナン、エチレン、プロピレン、アセチレン、ベン
ゼン、トルエン、シクロプロパン、シクロブタン、シク
ロペンタン、シクロヘキサン、及びそれらの混合物。そ
のようなＣ1 〜Ｃ9 炭素化合物が好ましいが、第一反応
物と反応して炭化物生成物を形成することができるどの
ような炭素含有反応物でも本発明の或る態様の範囲に入
る。
【００２７】ノズル46ａ、46ｂ、及び46ｃの各々を通っ
て注入される燃料は、例えばエチレン、プロピレン、ブ
テン、プロパジエン、ブタジエン、アセチレン、プロピ
ン、ブチン、及びそれらの混合物の如き不飽和炭化水素
（少なくとも一つの二重結合又は三重結合を炭素原子の
間に有する）であるのが好ましく、炭化水素第二反応物
と同じでも或は異なっていてもよい。特に好ましい不飽
和炭化水素燃料は、エチレンとアセチレンとの混合物で
ある。燃料中にアセチレンを用いることは、下で更に論
ずるように、例えば、エチレン単独と比較して反応領域
中の温度を上昇させることが見出されており、そのこと
は生成物粉末中の酸素含有量を最小にするのに望まし
く、更にジクロロジメチルシランの如き、希望の反応速
度を得るのに他の或る反応物よりも高い温度を必要とす
る反応物が用いられた場合には望ましい。炭化水素燃料
の他の好ましい群は、シクロプロパン、シクロブタン、
及びそれらの混合物の如き環式炭化水素である。純粋な
炭素から実質的になる固体燃料及び燃料混合物の如き他
の種類の燃料も、後で論ずる希望の温度条件及び炭素対
酸素比が反応器中で達成される限り、本発明の或る態様
の範囲に入る。
【００２８】用いられる酸化剤は、燃料から電子を受取
ることができるのがよく、好ましくは酸素含有ガス、最
も好ましくは純粋酸素である。単一成分として酸素を含
むガス混合物、例えば空気は、本発明の範囲に含まれ
る。
【００２９】例示した装置を操作する好ましい方法よれ
ば、ノズル46ａ、46ｂ、46ｃ、及び54に関し冷却剤流体
の流れを開始し、次に反応器を正常な作動温度へ徐々に
加熱する。これは種々の耐火性材料に起こり得る破壊及
び熱衝撃を避ける為に行なわれる。この予熱段階のため
の一つの方法には、最初電気加熱棒（図示されていな
い）による耐火性層の初期電気的加熱、及び室12中に挿
入された巻線電気加熱器（図示されていない）による室
12の加熱が含まれ、次に燃焼領域12ａ中に燃焼炎を形成
させる。
【００３０】いずれにせよ、燃焼炎はノズル46ａ、46
ｂ、及び46ｃを通るガス状燃料の流れを開始させること
により燃焼領域12ａ中に確立される。もし反応器が電気
的に予熱されていたならば、室12の下流端18で、燃料は
外囲空気と反応して自然に炎を形成するであろう。燃焼
炎が形成されない場合には、燃料は適当な発火装置によ
り点火してもよい。炎が形成された後、ノズル46ａ46
ｂ、及び46ｃを通って空気の流入を開始し、燃料／空気
混合物を生成させる。これによって炎は上流へ広がり、
炎自身が燃焼領域12ａ中に確立する。このような炎の伝
播は作業者にとって危険なことがあり、その方法を適切
な安全な注意を払って行うようにする。反応器は典型的
にはこの燃料／空気混合物で予め定められた時間、通常
1/2 時間〜１時間操作する。酸化剤として空気を用いた
反応器の操作は、反応器を徐々に加熱するための反応器
の準備開始段階の一部である。
【００３１】次に空気を置換するため、ノズル46ａ、46
ｂ、46ｃを通って純粋酸素の流入を開始する。燃料／燃
焼性燃性混合物が得られるまで、そのような酸素の流れ
を次第に増大させ、空気の流れを徐々に減少する。燃焼
炎は下流端18を通して目で見て観察し、炎が上流へフラ
ッシュバックしてノズル46ａ、46ｂ、46ｃの中に入り、
潜在的に危険な状態を生じないようにすべきである。フ
ラッシュバックは、ノズル46ａ、46ｂ、46ｃを出る燃料
及び酸素の速度を充分高くすることにより防ぐことがで
きる。
【００３２】このようにして燃料／酸素混合物の流れ
を、89で示したように、軸14と概ね平行な方向に確立
し、燃料と酸素の流量を炭化物製造の準備として比較的
燃料に富むように設定する。燃料／酸素混合物のための
炭素対酸素の元素モル比は、好ましくは少なくとも約
0.7：１、一層好ましくは約 0.8：１〜約 1.2：１の範
囲にあり、最も好ましくは約 0.9：１〜約 1.1：１の範
囲にある。ここで用いる炭素対酸素の元素モル比とは、
炭素原子対酸素原子のモル比を意味する。燃焼領域12ａ
中の燃焼性混合物及びそれから形成された高温燃焼生成
物の滞留時間は、典型的には約５〜約20ミリ秒であり、
それは境界20に達する前に実質的に全ての酸素を消費す
るのに充分な時間である。既に論じた如く、これは炭化
物以外の望ましくない酸化物の生成を避けるために望ま
しい。燃焼領域12ａ中の温度条件は、典型的には約1700
℃〜約2000℃である。燃焼領域12ａ中で生じた高温燃焼
生成物は、90で示したように反応領域12ｂの方へ流れそ
の中に入る。
【００３３】実質的にガス状の反応物は、今度は91で示
したように、反応ノズル出口56から室12中へ注入され、
反応物は境界20の所の出口56を出、室軸14に概ね平行な
方向、好ましくは概ね室軸14に沿って下流端18の方へ出
る。室軸14に概ね平行なそのような反応物の注入は、室
壁上の付着物を最小にするのに特に望ましい。例示した
態様では、第一及び第二反応物は予め混合され、反応物
中に希望の第一成分対炭素モル比、珪素が第一成分であ
る場合、典型的には約１：２〜約１：４のモル比を与え
るようにする。そのような混合物をノズル54に通し、出
口端56から室12中へ出るようにする。もし用いられる第
一反応物が通常液体ならば、そのような第一反応物を温
度制御された気泡発生器に入れ、追出しガスをそれに通
すことにより、蒸気状態にするのが最も便利である。ノ
ズル54を通って流れる冷却剤流体の温度は、第一反応物
がノズル54を通過する時、その凝縮を防ぐのに役立たせ
るのに必要な程度まで上昇させてもよい。
【００３４】流量は、反応物と燃料／酸素混合物との組
合せについての炭素対酸素の元素モル比が少なくとも約
0.8：１、好ましくは約 0.9：１〜約 1.5：１の範囲、
最も好ましくは約１：１〜約 1.3：１の範囲にあるよう
に調節される。反応領域12ｂ中で起きる反応は数多くあ
り、完全には理解されていないが、上で述べた炭素対酸
素比が二酸化炭素と水の如き望ましくない酸化性物質の
生成を最小にし、炭化物の生成に都合のよい一酸化炭素
及び水素のような還元性ガスの分圧を生じさせるものと
考えられる。前に論じた燃料／酸素混合物についての好
ましい炭素対酸素比（好ましくは少なくとも約 0.7：
１、一層好ましくは約 0.8：１〜約 1.2：１、最も好ま
しくは約 0.9：１〜約 1.1：１）が、炭化物生成に都合
のよいこれらの条件を特に与え易い。更に、反応器温度
は炭素対酸素比に幾らか依存し、上で述べた炭素対酸素
比を用いて炭化物形成をもたらす温度を達成することが
できる。
【００３５】約 0.3以下の質量比を用いるのが一般に好
ましい。本文及び特許請求の範囲で用いられる用語「質
量比（mass ratio）」は、燃焼室12ａへ入る燃料＋酸化
剤の全質量流量（即ち、 g／分）に対する合成速度（即
ち、 g／分）の比として定義される。用語「合成速度」
（即ち、 g／分）は、（ｍ×ｆ）／ｎ〔式中、ｍは炭化
物化合物の分子量（即ち、 g／ gモル）を表し、ｆは反
応領域12ｂに入る第一成分原子の全モル流量（即ち、 g
モル／分）を表し、ｎは炭化物化合物中の第一成分（即
ち、珪素）原子の数を表す〕として定義される。合成速
度は理論的な値であり、それは第一反応物の流量に比例
し、第一成分原子が 100％反応して炭化物化合物を形成
することを仮定している。勿論実際的にはそのような 1
00％の転化は起きず、室12の壁、道管60の壁等の上に形
成される付着物のため幾らかの損失が起きる。
【００３６】もし望むならば、反応物と混合して硼素含
有化合物を室12中へ注入することも本発明の範囲に入
り、それは反応領域12ｂから収集される生成物中に硼素
を与えるであろう。適当な硼素含有化合物には、ジボラ
ン（Ｂ2 Ｈ6)、他の水素化硼素の如きボラン、及びアル
キル硼素が含まれる。硼素は焼結助剤として働く限り生
成物中に特に有用であり、そのような生成物はセラミッ
ク部品へ焼結される。
【００３７】反応領域12ｂの少なくとも一部分について
の温度条件は、少なくとも約1400℃であり、好ましくは
約1400℃〜約1700℃の範囲、最も好ましくは約1500℃〜
約1600℃の範囲にある。反応器中の温度状態は耐火性層
の一つの中に配置した熱電対（図示されていない）によ
って監視するのが最も便利である。熱電対によって検出
された温度は、反応器中の実際の温度状態へ補正するこ
とができる。勿論、熱電対は室12中に直接配置すること
ができるが、これは白金及び（又は）ロジウムの如き高
価な材料を使用する必要があり、それは室12中の高温に
よりやはり劣化を受ける。
【００３８】反応領域12ｂ中の圧力状態は大気圧か又は
それに近くなっているのが好ましい。他の操作圧力も本
発明の範囲に入る。
【００３９】反応領域12ｂでは、反応物から生成物粉末
が形成され、それは後で更に論ずるように希望の炭化物
化合物及び他の成分を含んでいる。生成物粉末は下流端
18を通って反応器から出、導管60に入ってそれを通過
し、収集器へ行く。生成物粉末の希望の量が収集された
後、先ず酸化剤として空気へ切りかへ、次に徐々に燃料
／酸化剤流量を低下させ、反応器を徐々に冷却すること
によって反応器を停止する。停止後、ノズルへの冷却剤
流体の供給を止める前に、反応器を数時間冷却させるの
が典型的である。
【００４０】次に図５に関し、そこには本発明の別の態
様による反応器110 が示している。反応器110 の種々の
耐火性層の構造は図１に示したものと実質的に同じであ
る。図５に146a及び146bで示されている燃焼ノズルは、
図１及び図２に示したものと同様に配置されており、図
３に示したものと同じ構造をしている。この態様は図１
の態様のものとは反応物ノズル154 に関して異なってお
り、そのノズルは耐火性管155 内に種々の耐火性層を系
方向に通って室 112中へ伸びるように差し込まれてい
る。図示されているように、ノズル154 の長手方向の軸
157 は、室112 の長手方向の軸114 に対し概ね直角にな
っている。図５では見えないが、ノズル154 は156 で示
した出口を有し、それは実質的に室軸114 上に位置し、
室112 の下流端118 の方へ向くようになっている。
【００４１】図６に関し、燃焼ノズル出口148a、148b、
及び148cは線状境界161 を定め、図２で燃焼ノズル出口
48ａ〜48ｃと反応ノズル出口56に関して示したのと同様
なやり方でノズル154 の反応ノズル出口156 に対して配
置されている。
【００４２】図７に関し、そこには反応ノズル154 の断
面図が示されている。ノズル154 は、ノズル54の内側側
壁76ａ及び外側側壁76ｂのものと同様に配向された管状
部材176a及び176bを有する。冷却剤流体は、入口通路18
4 及び出口通路186 を経て管状部材176aと176bとの間に
定められた通路を流れ、反応物は179 で示した管状部材
176aの内部を通って導入される。ノズル154 は更に先端
192 を有し、その先端は溶接の如き適当な手段によって
管状部材176a及び176bの端に結合されている。Ｌ字型通
路194 が先端194 を通って定められており、管状部材17
6aの内部と流通した第一端部から、出口156 を定める第
二端部まで伸びている。先端192 は大きな熱伝導性を有
するニッケル又は銅の如き金属から構成されているのが
好ましく、それによって先端192 から冷却剤流体への迅
速な熱移動を行わせ、先端の過熱及び起きることがある
溶融を防ぐことができる。反応物の周りに追い出しガス
の流れを与えるための手段がノズル154 には与えられて
いないことは分かるであろう。この特徴は単に製造を簡
単にするためにこの態様では省略されただけであり、も
し望むならば、ノズル154 に与えることも出来る。
【００４３】図５〜図７に示した態様の操作は、図１〜
図４について記述した手順と同様なやり方で行われる。
燃料と酸化剤、好ましくは純粋酸素との混合物を、189
で示したように概ね反応領域112bの方への方向に燃焼領
域112a中へ燃焼ノズルから注入する。燃焼領域112aで生
じた高温燃焼生成物は、190 で示したように全体的に反
応領域112bの方へ流れその中に入る。190 の矢印は燃焼
生成物の一般的方向の流れを示す直線として示されてい
るが、ノズル154 の周りの流れから幾らかの乱流が生じ
ていることは分かるであろう。最後に反応物は境界120
の所にある反応ノズル154 の出口156 を、概ね室軸114
に沿った方向に191 で示したように下流端118 の方向へ
出る。
【００４４】本発明に従って製造される生成物ついての
次の記載中、組成物の成分に適用されている用語「重量
％」とは組成物の全重量に基づいていることを理解され
たい。
【００４５】反応器から直接収集された生成物粉末を、
今後「未加工（raw)」粉末と呼ぶが、それは一般に黒又
は褐色の外観を持ち第一元素状成分として珪素を用いた
場合には、炭化珪素、その炭化珪素中に含まれるもの以
外の珪素及び炭素、及び酸素を含んでいる。そのような
未加工生成物粉末は、次の重量％を特徴する：約30〜約
75重量％の量、好ましくは約50〜約70重量％の量、最も
好ましくは約55重量％〜約70重量％の量の珪素；約15〜
約50重量％の量、好ましくは約20〜約45重量％の量、最
も好ましくは約30〜約40重量％の量の炭素；及び約１〜
約30重量％の量、好ましくは約１〜約20重量％の量、最
も好ましくは約１〜約10重量％の量の酸素。未加工生成
物中には水素も少量ではあるが、約０〜約１重量％の検
出可能な量で存在していることがある。未加工生成物粉
末中の珪素原子の少なくとも幾つかが炭素及び酸素原子
の両方に結合していることを示すためＮＭＲ分析も行わ
れた。換言すれば、生成物中の珪素の少なくとも幾らか
は同時に炭素と酸素の両方に結合している。
【００４６】本発明による未加工生成物粉末は、約３〜
約10重量％の範囲の比較的高い酸素含有量を有するその
ような粉末の試料を、次のような方法によって少なくと
も約2.8g／ccの密度、即ち純粋結晶炭化珪素の密度の約
85％を有する焼結セラミック部品へ焼結することができ
ると言う点で更に特徴を有する：未加工生成物を約100
℃より低い温度で約１ g／cc以下の密度を有する圧搾部
品へプレスする；前記圧搾部品を圧搾力を適用せずに約
1700℃〜約2400℃の温度へ加熱し、少なくとも約2.8g／
ccの密度を有する焼結部品を生成させる；この場合、加
熱工程の前に、未加工生成物又はそれから形成した圧搾
部品からかなりの量の酸素を除去するための工程は行わ
れない。本文中で用いられている用語「プレス」とは、
セラミック粒子から形の崩れない成形物を製造するため
の方法を指す。また本文中で用いられている「圧搾力」
をセラミック部品に適用するとは、部品と接触した、そ
の部品を機械的に圧搾する固体部材によってその部品に
力を適用し、それによって密度を増大させることを意味
する。
【００４７】粒径に関し、未加工生成物粉末は、約0.01
〜約0.3 μの範囲の直径を有する粒子からなる。
【００４８】未加工生成物粉末は、精製生成物を生じさ
せる付加的処理によって更に精製することができる。こ
の精製法は典型的には慣用的炉中で行われる二段階を含
む。第一は、未加工粉末を不活性ガス（即ちアルゴン）
雰囲気中で約1300℃〜約2400℃、最も好ましくは約1400
℃〜約1800℃の温度で少なくとも約15分間、最も好まし
くは約１時間から約２時間の範囲の時間加熱する。これ
は珪素・酸素結合を有する分子構造体と炭素とを反応さ
せ、酸素を一酸化炭素として除去し、珪素を遊離の炭素
と反応させて付加的炭化珪素を形成させるのに利用でき
るようにする働きをする。ある場合には、未加工粉末は
酸素の実質的部分を除去するのに不充分な炭素しか含ま
ず、そのため不活性雰囲気中で加熱する前にその未加工
粉末に炭素を添加する必要があるであろう。第二は、第
一精製段階から得られた粉末を酸素含有雰囲気中で約60
0 ℃〜約900 ℃、最も好ましくは約600 ℃〜約700 ℃の
温度へ少なくとも約15分、最も好ましくは約30分間から
約２時間の時間に亙って加熱する。この段階によって残
留炭素を炭素酸化物の形で燃焼除去し、精製された生成
物を生じさせる。
【００４９】精製された生成物の蛍光Ｘ線分析は、生成
物の元素状不純物が約1000ppm より少ないことを示して
おり、その場合そのような元素状不純物にはアルミニウ
ム、珪素を除いたウラニウムまでの一層大きな原子番号
の元素、及びウラニウムが含まれる。生成物のそのよう
な不純物が約600ppmより少ないのが最も好ましい。多く
の不純物は、生成物粉末から作られた焼結炭化物部品の
強度を低下するので望ましくない。
【００５０】粉末の形の精製生成物の個々の粒子は極め
て均一で、約0.05μから約0.50μの範囲の直径を有す
る。炭化物粉末から微粒組織の高強度部品を製造するの
にサブミクロンの均一な粒子であることが肝要な特徴で
ある。結晶子の大きさ（個々の結晶の大きさ）は約30〜
約100 Åの範囲にある。
【００５１】未加工又は精製生成物は、いずれも慣用的
なやり方で耐熱性高強度部品へ焼結することができる。
例えば、硼素及び炭素又は酸化イットリウム及び酸化ア
ルミニウムの如き添加物を適当な量そのような生成物へ
添加し、次に希望の形へプレスし、約1700℃〜約2400℃
の温度で加熱する。
【００５２】上の記載は本発明の好ましい態様に関与し
ているが、本発明の或る態様の範囲内に多くの変更及び
修正が含まれることは理解できるであろう。例えば、例
示した態様では唯一つの反応物ノズルが与えられている
が、例として反応器室の長手方向の軸の周りに配置する
ことができる各出口を有する複数の反応器ノズルを与え
ることも本発明の或る態様の範囲に入る。
【００５３】上述の態様の他の種々の変更として、異な
った反応物及び（又は）燃料を含ませることができる。
例えば、炭化物化合物を製造するための炭素源として燃
料及び（又は）第一反応物から過剰の炭素を用いること
が可能であり、その場合には、第二炭素含有反応物を省
略することができる。そのような態様では、窒素、ヘリ
ウム、アルゴン、水素、一酸化炭素又はそれらの混合物
の如きキャリヤーガスを第一反応物と混合して用い、そ
の第一反応物を反応器室中へ運ぶのが望ましい。一酸化
炭素と水素との混合物は反応器による廃棄ガスとして生
成するので、反応器はそのようなキャリヤーガスの便利
な供給源として働くことができる。他の可能な変更に
は、或る量の飽和炭化水素の如き他の種類の炭化水素と
同様、好ましい不飽和炭化水素を含む燃料を用いること
が含まれるであろう。しかし、これは一般に燃焼反応に
よって生じた熱を減少させることになり、反応領域中に
希望の温度状態を得るのに恐らく補充の熱源（例えば、
反応器室り外部であるが、反応器室と熱交換状態にある
電気的、プラズマ、マイクロウエーブ、燃焼領域等）を
必要とするであろう。いずれにせよ、燃焼領域中の燃焼
によって生ずる高温燃焼生成物は、燃焼領域中に少なく
とも約1400℃の希望の温度条件を維持するのに必要なエ
ネルギーの少なくとも約15％を与えるのが好ましい。
【００５４】〔実施例〕本発明を更に例示するために次
に特定の実施例を記載する。これらの実施例はどのよう
なやり方にしろ本発明を限定するものと考えてはならな
い。次の実施例の各々で、種々のガス流量はグラムモル
／分（今後 gモル／分と略記する）で与えられている。
流量の実際の測定は、室温大気圧での体積測定でリット
ル／分の単位で行われた。これらの体積測定を、どのガ
スについても25℃（室温）及び大気圧で24.45 リットル
／モルになると仮定して gモル／分に換算した。以下の
全てのガス流量は、他のガス（即ち、キャリヤーガス）
によって希釈されていない。
【００５５】種々の表に示されている元素分析の結果に
関し、炭素の重量％はＣＨＮＳ燃焼分析によって得ら
れ、珪素の％は蛍光Ｘ線分析を用い、酸素の％はニュー
トロン活性化分析により得られた。元素分析が行われた
各実施例では、ＣＨＮＳ分析によって検出可能な量の水
素が明らかにされた。しかし、そのような検出された水
素の量は１重量％より少なく、次の実施例では報告され
ていない。与えられた重量％の結果は 100％の標準化さ
れていない。100 からのずれは正常な分析誤差によるも
のである。
【００５６】反応器室壁上の付着物について後に記載す
る幾つかの実験で言及する。そのような付着物は定量的
には測定されていないが、種々の実験終了後に目による
観察が行われた。これらの観察は、種々の実験で得られ
た付着物の相対性を反映するように「少し」、「中
間」、及び「多い」の用語で後の実施例で示されてい
る。今後用いられる用語及び記号に関し、Ｘ線回折によ
って得られた全ての度の読みは２θの角度に対するもの
であることを理解されたい。
【００５７】実施例１ この実施例の目的は、図１〜図４に示されたものと実質
的に同様な反応器で炭化珪素を形成する場合を示すこと
にある。反応器の下流端と流通した一端を有する石英導
管から出た生成物粉末を収集するのに、ダクロン(Dacro
n)（登録商標名）フィルターバッグが用いられた。反応
器の重要な大きさを表ＩＡに示す。
【表１】
【００５８】上に記載した装置を用いて、燃料としてエ
チレンとアセチレンの混合物、酸化剤として純粋酸素を
用いて三つの実験を行なった。各実験で、エチレン、ア
セチレン及び酸素の流量は、夫々1.28 gモル／分、0.33
gモル／分及び1.57 gモル／分であった。ここで gモル
／分はグラムモル／分を表す。従って、燃焼性混合物だ
けについての炭素対酸素の元素比（燃焼Ｃ：Ｏ比）は1.
02であった。表ＩＢは実験１〜３の他のデーターを要約
しており、シラン（ＳｉＨ4)、及びプロピレン（Ｃ3 Ｈ
6)が異なった流量で反応物として用いられた。表ＩＢ
は、反応物ノズルを通るヘリウム（Ｈｅ）追い出しガス
の流量、燃焼性混合物と反応物との組合せについての炭
素対酸素の元素モル比（全Ｃ：Ｏ比）、合成速度、実験
時間、収集された生成物質量、質量比、生成物元素分析
の結果も示している。
【００５９】収集された「生成物質量」とは、各実験が
完了した時にフィルターバック中に実際に収集された未
加工生成物の質量である。用語「合成速度」及び「質量
比」は前に定義してある。合成速度を決定する場合、炭
化珪素（ＳｉＣ）の分子量は約40 g／ gモルであると過
程し、珪素原子の反応領域中へのモル流量はＩＢに示さ
れたＳｉＨ4 の流量に相当する。質量比を決定する場
合、表ＩＢ中の燃料及び酸素のモル流量は g／分の質量
流単位に換算した。
【表２】 表ＩＢ 実験 ＳｉＨ4 Ｃ3 Ｈ6 Ｈｅ 全Ｃ：Ｏ 合成速度 時間 生成物番号 gモル／分 gモル／分 gモル／分 比 g／分 分 質量 g 1 0.068 0.108 0.157 1.13 2.7 30 61.5 2 0.137 0.227 0.314 1.24 5.5 15 66.9 3 0.269 0.459 0.628 1.46 10.8 15 79.3 表ＩＢ（続き） 実験 質量比 生成物分析、組成重量％番号 Ｓｉ Ｃ Ｏ 1 0.029 63.4 24.5 9.2 2 0.058 64.5 24.3 8.5 3 0.114 61.7 26.1 9.2
【００６０】元素組成は、合成速度（燃焼性混合物の一
定の流れ）、従って、質量比を増大することによって実
質的に影響を受けないことが表ＩＢから分かる。
【００６１】実験１及び２から得られた生成物について
得られた粉末Ｘ線回折像は35°、60°、及び72°の所に
明確なピークを現しており、β炭化珪素の存在を示して
いる。実験３の生成物に対する回折像は35°の所に明確
なピークを示し、約60°の所には余り明確でない広いピ
ークしか示しておらず、従って合成速度及び質量比の増
大によって結晶性が低下したことを示している。
【００６２】実験１からの生成物を次の手順に従い、粒
径に関して更に分析した。生成物粉末のmgの単位の程度
のわずかな部分を、脱イオン水と0.07重量％のトリトン
(Triton)（登録商標名）分散剤（ペンシルバニア州フィ
ラデルフィアのローム・アンド・ハース社）との混合物
40ccを含むビーカー中に入れた。得られた溶液を、超音
波ホルン（horn）Ｗ-380型〔ニューヨーク州ファーミン
グダールのヒート・システムズ・ウルトラソニックス社
(Heat Systems Ultrasonics Inc.）を用いて40Ｗの電力
水準で10分間超音波的に処理した。粒径分布をＣＡＰＡ
-700粒子分析器（東京、堀場）を用いて測定した。得ら
れた粒径分布は、0.04μより小さい所から約0.2 μの粒
径を示し、調べた粒子の最大％（約32％）が0.10〜0.20
μの粒径範囲に入るものであった。
【００６３】反応室壁上の付着物を、実験１〜３の各々
が完了した後に観察し、次のようになっていることが見
出された：実験１−付着物無し；実験２−室壁の上方３
inの所に付着物少し；実験３−室壁の上方５inの所に多
い付着物。
【００６４】実施例２ この実施例の目的は、図１〜図４に例示した設計に従う
反応器によって異なった燃料を用いて炭化珪素を製造す
る場合を例示することにある。
【００６５】この実施例の反応器の形状は、燃焼ノズル
を除き、実施例１に記載した反応器の形状と実質的に同
じであった。各燃焼ノズルの管状部材62は実験４では0.
257cmの内径を持ち、実験５では0.334 cmの内径を持っ
ていた。
【００６６】燃料として、実験４ではアセチレン（Ｃ2
Ｈ2)とエチレン（Ｃ2 Ｈ4)との混合物を用いたのに対
し、実験５ではエチレンだけを用いた。これらの実験の
各々でシランを0.269gモル／分の流量で用い、10.8 g／
分の合成速度を与え、反応物ノズルを通して0.459gモル
／分の流量でプロピレンを用いた。他の工程データーを
表IIＡに要約し、生成物分析データーを表IIＢに記載す
る。
【表３】 表IIＡ 実験 Ｈｅ Ｃ2 Ｈ4 Ｃ2 Ｈ2 Ｏ2 組合せ 全Ｃ：Ｏ番号 gモル／分 gモル／分 gモル／分 gモル／分 Ｃ：Ｏ比 比 4 ----- 1.87 0.46 2.21 1.05 1.36 5 0.628 3.79 ---- 3.71 1.02 1.21表IIＡ（続き） 実験 時間 生成物 質量比番号 分 質量 g 4 7 58.6 0.080 5 7.5 55.4 0.048
【００６７】
【表４】表IIＢ 実験 生成物分析、組成重量％番号 Ｓｉ Ｃ Ｏ 4 64.1 30.9 6.9 5 61.2 23.4 16.1
【００６８】燃料としてエチレンだけを用いた実験５か
らの生成物は、エチレン及びアセチレンの混合物を用い
た実験４からの生成物よりも実質的に高い酸素含有量を
有することが上記データーから分かる。これらの結果
は、実験５が実験４より高い燃料及び酸素流量を用いて
いるのにも拘わらず得られている。
【００６９】実験４及び５からの生成物についての粉末
Ｘ線回折像は35°、60°及び72°の所に明確なピークを
示しており、β炭化珪素の存在を明確に示していた。実
験及び５の各々が完了した時に観察された付着物は実質
的に同じであった。即ち、反応器室壁の上方３inの所に
少し付着物があった。
【００７０】実施例３ この実施例は、図１〜図４の反応器を用いて炭化珪素を
製造する場合を例示することにある。この実施例は更に
炭化珪素製造中に行われた反応領域中の温度測定を示
す。
【００７１】この実施例の反応器の形状は、実施例１の
反応器のために用いたものと実質的に同じであった。但
し管状部材62の内径は0.257 cmであった。
【００７２】実験６として以下に示すこの実施例の実験
は次の工程条件を用いた：反応物、シラン及びプロピレ
ン、流量夫々0.137gモル／分及び0.227gモル／分；ヘリ
ウム追い出しガス、流量0.314gモル／分；燃料、エチレ
ン及びアセチレン、流量夫々1.56 gモル／分及び0.65 g
モル／分；酸素、流量2.21 gモル／分；燃焼Ｃ：Ｏ比、
1.00；全Ｃ：Ｏ比1.15；合成速度、5.5g／分；実験時
間、７分；収集生成物質量26g ；質量比、0.042 。
【００７３】反応領域温度は、反応器室軸に沿って室の
下流端から12.7cm上流の所で1552℃であることが測定さ
れた。この測定を行うのに異なった組成の裸の線からな
る熱電対を用いた。一方の線は100 ％イリジウムからな
り、他方の線は60％のイリジウム及び40％のロジウムか
ら作られていた。２本の線は99.8％のアルミナから作ら
れた２孔電気絶縁体に通し、その絶縁体と線は外径0.79
cmの一端が閉じられた99.8％アルミナの管中に入れ、そ
れらの線が珪素反応物によって侵食されないように保護
した。熱電対の接合部は、アルミナ管から約0.5cm それ
らの線を引き出し、一緒にスポット溶接することにより
形成した。この接合部が反応器室の長手方向の軸上に位
置するように配置した。反応器壁は絶縁されており、従
って室中のガスと同じ温度に近い温度で作動するので、
熱電対の読みは輻射誤差については補正しなかった。
【００７４】実験６で収集された未加工生成物について
の生成物分析により次の重量％が得られた：64.5重量％
のＳｉ；30.5重量％のＣ；及び4.6 重量％のＯ。実験６
からの未加工生成物についての粉末Ｘ線回折像は35°、
60°及び72°の所に突出した明確なピークを示してお
り、β炭化珪素の存在を明確に示していた。
【００７５】実施例４ この実施例の目的は、図１〜図４の設計に従う反応器に
よって製造された未加工生成物から誘導された精製生成
物からセラミック部品を焼結する場合を例示することに
ある。この実施例の反応器は実施例３の反応器と実質的
に同じであった。
【００７６】実験７として以下に示すこの実施例の反応
器操作では、次の工程条件が用いられた：燃料、エチレ
ン及びアセチレン、流量夫々1.85 gモル／分及び0.45 g
モル／分；酸素、流量2.21 gモル／分；燃焼Ｃ：Ｏ比、
1.04；反応物、シラン及びプロピレン、流量夫々0.137g
モル／分及び0.227gモル／分；ヘリウム追い出しガス、
流量0.314gモル／分；全Ｃ：Ｏ比1.19；合成速度、5.5g
／分；実験時間、270分；収集生成物質量1633g ；質量
比、0.041 。
【００７７】未加工生成物についての生成物分析により
次の重量％が得られた：60.4重量％のＳｉ；29.2重量％
のＣ；及び11.4重量％のＯ。未加工生成物についての粉
末Ｘ線回折分析は35°、60°及び72°の所にピークを示
しており、β炭化珪素の存在を示していた。
【００７８】未加工生成物の一部を次のようにして精製
又は処理した。未加工生成物875 gをカーボンブラック
〔キャボット社（Casot Corp.)ブラック・パールス200
0〕52gと混合した。得られた混合物を黒鉛箱中に入れ、
その箱をアルゴンで追出した雰囲気制御炉中に入れた。
炉を25℃／分の割合で1550℃まで昇温し、2.5 時間1550
℃に保った。得られた粉末を600 ℃で空気中で加熱し、
遊離の炭素を除去した。精製された粉末を元素分析にか
け、69.4重量％のＳｉ、28.6重量％のＣ、及び1.4 重量
％のＯを含んでいることが判明した。
【００７９】精製された生成物を硼素及び炭素焼結助剤
を用いて焼結した。110gの精製生成物を、1.375g元素状
硼素粉末〔カラリー・ケミカル(Callery Chemical)〕、
4.4gのＯＬＯＡ1200分散剤（シェブロン・ケミカル）、
4.4gのステアリン酸〔フイッシャー・サイエンティフィ
ック（Fisher Scientific)〕、及び10.66gのフェノール
樹脂〔デュレズ（Durez)14000 、オクシデンタル（Occi
dental）〕と混合したものをヘプタン／エタノール混合
物中で、ナイロン被覆鋼ボールを用いてミル掛けした。
ミル掛け後、溶媒を蒸発し、乾燥物を粉砕し、篩分け
（米国標準篩＃40）した。得られた粉末を4000psi で一
軸的にプレスし、直径4.4cm 及び厚さ0.3cmの円板へプ
レスした。それらの円板を50.000psi でアイソスタティ
ックにプレスし、直径3.9cm 及び厚さ0.27cmの円板にし
た。それら円板を雰囲気制御炉中で次の工程順序を用い
て個々に焼結した。（１）炉を200 ミリトールまで減圧
にする；（２）1000℃へ65℃／分の速度で加熱する；
（３）40℃／分の速度で1550℃へ加熱する；（４）炉の
圧力をアルゴンを用いて300 ミリトールへ上昇させる；
（５）40℃／分の速度で2100℃へ加熱し、2100℃で60分
間保持する；そして（６）炉を室温へ冷却する。20個の
円板をこの手順を用いて焼結した。
【００８０】20個の円板の個々の密度を決定し、平均し
て3.00 g／ccの平均密度、即ち、純粋結晶炭化珪素の密
度である「理論密度」の93％を与えた。
【００８１】実施例５ この実施例の目的は、図５〜図７に示したのと同じ反応
器を用いて炭化珪素を製造する場合を例示することにあ
る。この実施例の反応器の形状は、実施例１の反応器の
ために用いたものと実質的に同じであった。但し管状部
材176aの内径は0.333 cmであった。勿論図７の反応物ノ
ズルの態様は、管状部材74と類似の管状部材は持ってい
なかった。
【００８２】異なった合成速度で三つの実験を行なっ
た。実験８は一つの反応物ノズルだけを用い、その出口
は反応器室軸上に配置された。実験９及び10は夫々二つ
及び四つの反応物ノズルを用いた。そのようなノズル
は、それらの先端が互いに接触するように反応室軸の周
りに対称的に離して配置した。全反応物流の増大に順応
させるため付加的反応物ノズルが必要であった。図７の
設計に従う個々の反応物ノズルを通る反応物流量は、先
端のＬ字型通路を通る反応物流から乱流模様が生じない
ように比較的低い流量に限定しなければならないことが
判明した。
【００８３】各実験の燃焼性混合室のための流量は次の
通りであった：エチレン、1.26 gモル／分；アセチレ
ン、0.32 gモル／分；酸素、1.57 gモル／分；及び燃焼
Ｃ：Ｏ比、1.01。
【００８４】付加的データーを表Ｖに要約する。実験９
及び10の各々に対して与えられた反応物流量は、反応物
ノズルからの全流量である。
【表５】 表Ｖ 実験 ＳｉＨ4 Ｃ3 Ｈ6 全Ｃ：Ｏ 合成速度 時間 生成物 質量比番号 gモル／分 gモル／分 比 g／分 分 質量 g 8 0.137 0.227 1.22 5.5 20 73 0.059 9 0.269 0.459 1.45 10.8 10 82.3 0.115 10 0.553 0.928 1.89 22.1 5 90.0 0.236表Ｖ（続き） 実験 生成物分析、組成重量％番号 Ｓｉ Ｃ Ｏ 8 65.2 32.0 3.5 9 68.3 29.7 2.6 10 65.7 27.7 5.0
【００８５】表Ｖから生成物の元素組成は合成速度及び
質量比の増大によって劇的に変化することはないことが
分かる。実験８の生成物についての粉末Ｘ線回折像は35
°、60°及び72°の所に明確なピークを示しており、β
炭化珪素の存在を示していた。実験９の生成物について
のＸ線回折像は35°の所に明確なピークを示している
が、60°及び72°の所には広い余り明確でないピークを
示していた。実験10の生成物についてのＸ線回折像は35
°の所にピークを示しているが、約60°の所には僅かに
認められる広い肩しか示していない。このデーターは実
施例１のデーターと同様に、合成速度及び質量比を増大
すると結晶性が増大することを示している。
【００８６】実験８〜10の各々が完了した後に観察され
た付着物は次の通りであった：実験８−中間的付着物；
実験９−中間的付着物、反応物ノズル上に少しの付着
物；及び実験10−多い付着物、反応物ノズル上に多量の
付着物蓄積。各実験で観察された付着物は反応領域の全
長に亙って伸びていた。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の一つの態様に従う反応器の断面図であ
る。
【図２】線2-2 に沿ってとった図１の態様の断面図であ
る。
【図３】図１に示したノズルの拡大断面図である。
【図４】図１に示したノズルの拡大断面図である。
【図５】本発明の別の態様に従う反応器の断面図であ
る。
【図６】線6-6 に沿ってとった図５の態様の断面図であ
る。
【図７】図５に示した反応物ノズルの拡大断面図であ
る。
【符号の説明】
10 反応器 12 室 12ａ 燃焼領域 12ｂ 反応領域 16 上流端 18 下流端 46 燃焼ノズル 54 反応物ノズル 56 反応ノズル出口 146 燃焼ノズル 154 反応物ノズル
─────────────────────────────────────────────────────
【手続補正書】
【提出日】平成６年３月３１日
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】特許請求の範囲
【補正方法】変更
【補正内容】
【特許請求の範囲】

Claims (35)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 長手方向の軸及び長手方向に隔てられた
    上流端及び下流端を有する室が中に規定された反応器を
    与え、然も、前記室は燃焼領域と反応領域とを有し、前
    記燃焼領域は前記上流端から両領域間の表面境界まで長
    手方向に伸び、前記反応領域は前記表面境界から前記下
    流端まで長手方向に伸びており、 燃焼混合物の流れを前記燃焼領域中に確立し、概ね前記
    反応領域の方向へ全体的に流し、然も、燃焼性混合物は
    燃料と酸化剤との混合物からなり、 前記燃焼性混合物を前記燃焼領域中で燃焼し、高温燃焼
    生成物を生成させ、それを全体的に前記反応領域の方へ
    且つその中へ流し、 少なくとも一種類の反応物を前記室中へ少なくとも一つ
    の反応物ノズルの少なくとも一つの出口から注入し、前
    記少なくとも一つの反応物は前記表面境界の所にある前
    記少なくとも一つの反応物ノズル出口を前記長手方向の
    軸に概ね平行な方向に出、然も、前記反応領域の少なく
    とも一部分の温度条件が少なくとも約1400℃にあり、前
    記燃焼性混合物と前記少なくとも一種類の反応物との組
    合せのための炭素対酸素の元素モル比が少なくとも約0.
    8 ：１であり、前記少なくとも一種類の反応物が前記反
    応領域で反応して炭化物化合物を形成することができ、 それによって炭化物化合物からなる生成物粉末が前記反
    応領域中で生成する、ことからなる炭化物生成物の製造
    方法。
  2. 【請求項２】 燃焼性混合物の流れを、少なくとも一つ
    の燃焼ノズルの少なくとも一つの出口から燃焼領域中へ
    該燃焼性混合物を注入することにより燃焼領域中に確立
    し、然も、前記少なくとも一つの燃焼ノズル出口が少な
    くとも一つの線状境界を定め、その境界を全体的に長手
    方向の軸に平行な方向に表面境界上へ投影した空間が少
    なくとも一つの反応ノズル出口を全体的に取り巻いてい
    る請求項１に記載の方法。
  3. 【請求項３】 少なくとも一つの燃焼ノズルが複数の燃
    焼ノズルからなり、各燃焼ノズルが対応する出口を有す
    る請求項２に記載の方法。
  4. 【請求項４】 複数の燃焼ノズル出口が互いに等間隔に
    隔たっている請求項３に記載の方法。
  5. 【請求項５】 複数の燃焼ノズル出口が全体的に三角形
    の線状境界を定めるように配置されている請求項４に記
    載の方法。
  6. 【請求項６】 複数の燃焼ノズル出口が上流端に近接し
    て配置されている請求項３〜５のいずれか１項に記載の
    方法。
  7. 【請求項７】 少なくとも一つの反応ノズル出口が実質
    的に長手方向の軸上に配置された一つの反応ノズル出口
    からなり、少なくとも一種類の反応物が前記少なくとも
    一つの反応物ノズル出口から概ね長手方向の軸に沿い下
    流端の方へ出る請求項１〜６のいずれか１項に記載の方
    法。
  8. 【請求項８】 少なくとも一つの反応ノズル出口が、少
    なくとも一つの線状境界を投影した空間内に概ねその中
    心に位置するように配置されている請求項１〜７のいず
    れか１項に記載の方法。
  9. 【請求項９】 元素モル比が約0.9 ：１〜約1.5 ：１の
    範囲にある請求項１〜８のいずれか１項に記載の方法。
  10. 【請求項10】 元素モル比が約１：１〜約1.3 ：１の範
    囲にある請求項９に記載の方法。
  11. 【請求項11】 燃焼性混合物についての元素モル比が少
    なくとも約0.7 ：１である請求項１〜10のいずれか１項
    に記載の方法。
  12. 【請求項12】 燃焼性混合物についての元素モル比が約
    0.9 ：１〜約1.1 ：１の範囲にある請求項11に記載の方
    法。
  13. 【請求項13】 温度条件が約1400℃〜約1700℃の範囲に
    ある請求項１〜12のいずれか１項に記載の方法。
  14. 【請求項14】 燃料が、環式炭化水素、エチレン、プロ
    ピレン、ブテン、プロパジエン、アセチレン、プロピ
    ン、ブチン、又はそれらの混合物である炭化水素からな
    る請求項１〜13のいずれか１項に記載の方法。
  15. 【請求項15】 燃料がエチレンとアセチレンとの混合物
    からなる請求項14に記載の方法。
  16. 【請求項16】 少なくとも一種類の反応物が、第一の成
    分を含む第一反応物及び第二の炭素成分を含む第二反応
    物からなり、前記第一及び第二反応物が反応して炭化物
    化合物を形成し、その炭化物化合物が前記第一成分と第
    二炭素成分との化合物である請求項１〜15のいずれか１
    項に記載の方法。
  17. 【請求項17】 第一成分が珪素、硼素、タングステン、
    クロム、チタン、ジルコニウム、モリブデン又は鉄であ
    る請求項16に記載の方法。
  18. 【請求項18】 第一成分が珪素である請求項17に記載の
    方法。
  19. 【請求項19】 第一反応物がシランである請求項１〜18
    のいずれか１項に記載の方法。
  20. 【請求項20】 第二反応物がＣ1 〜Ｃ9 炭素化合物から
    なる請求項16〜19のいずれか１項に記載の方法。
  21. 【請求項21】 Ｃ1 〜Ｃ9 炭素化合物が、メタン、エタ
    ン、プロパン、ブタン、ペンタン、ヘキサン、ヘプタ
    ン、オクタン、ノナン、エチレン、プロピレン、アセチ
    レン、ベンゼン、トルエン、シクロプロパン、シクロブ
    タン、シクロペンタン、シクロヘキサン、又はそれらの
    混合物である炭化水素である請求項20に記載の方法。
  22. 【請求項22】 質量比が約0.3 以下である請求項１〜21
    のいずれか１項に記載の方法。
  23. 【請求項23】 長手方向の軸及び長手方向に隔てられた
    上流端及び下流端を有する室が中に規定された反応器を
    で、然も、前記室は燃焼領域と反応領域とを有し、前記
    燃焼領域は前記上流端から両領域間の表面境界まで長手
    方向に伸び、前記反応領域は前記表面境界から前記下流
    端まで長手方向に伸びている反応器、 燃焼混合物を前記燃焼領域中へ注入する機構で、前記燃
    焼領域と流通し、燃焼性混合物を概ね前記反応領域の方
    向へ前記反応領域中へ放出するのに用いられる少なくと
    も一つの出口を有する少なくとも一つの燃焼ノズルを有
    する機構、及び少なくとも一種類の反応物を前記室中へ
    注入する機構で、前記室と前記表面境界の所で流通し、
    前記少なくとも一種類の反応物を概ね前記長手方向の軸
    に平行な方向に前記反応領域中へ放出するのに用いられ
    る少なくとも一つの出口を有する少なくとも一つの反応
    ノズルを有し、然も前記少なくとも一種類の反応物が前
    記室内で反応して炭化物生成物を形成することができる
    機構、を具えた炭化物生成物を製造するための装置。
  24. 【請求項24】 少なくとも一つの燃焼ノズル出口が少な
    くとも一つの線状境界を定め、その境界を全体的に長手
    方向の軸と平行な方向に表面境界上へ投影した空間が少
    なくとも一つの反応ノズル出口を全体的に取り巻いてい
    る請求項23に記載の装置。
  25. 【請求項25】 少なくとも一つの反応ノズルが、上流端
    から少なくとも一つの反応ノズル出口まで伸びている請
    求項23又は24に記載の装置。
  26. 【請求項26】 少なくとも一つの反応ノズルが、室の長
    手方向の軸に概ね平行な少なくとも一つの長手方向の軸
    を有する請求項23〜25のいずれか１項に記載の装置。
  27. 【請求項27】 少なくとも一つの反応ノズルが、室の長
    手方向の軸に全体的に対応する長手方向の軸及び出口を
    有する一つの反応ノズルからなり、前記反応ノズル出口
    が実質的に前記室の長手方向の軸上に位置し、少なくと
    も一種類の反応物を前記室の長手方向の軸に沿い、下流
    端の方へ放出する請求項23〜26のいずれか１項に記載の
    装置。
  28. 【請求項28】 少なくとも一つの反応ノズルが室中へ一
    般に系方向に伸びている請求項24に記載の装置。
  29. 【請求項29】 少なくとも一つの反応ノズルが、室の長
    手方向の軸に対し概ね直角な少なくとも一つの長軸を有
    し、少なくとも一種類の反応物を前記室の前記長手方向
    の軸に沿って下流端の方へ放出する請求項28に記載の装
    置。
  30. 【請求項30】 少なくとも一つの反応ノズルが、実質的
    に室の長手方向の軸上に位置する出口を有する一つの反
    応ノズルからなり、少なくとも一種類の反応物を前記室
    の前記長手方向の軸に沿って下流端の方へ放出する請求
    項28又は29に記載の装置。
  31. 【請求項31】 反応ノズル出口が、少なくとも一つの線
    状境界の投影内の概ね中心に位置するように配置されて
    いる請求項23〜30のいずれか１項に記載の装置。
  32. 【請求項32】 少なくとも一つの燃焼ノズルが複数の燃
    焼ノズルからなり、各ノズルが対応する出口を有する請
    求項24〜31のいずれか１項に記載の装置。
  33. 【請求項33】 複数の燃焼ノズル出口が互いに等間隔に
    隔たっている請求項32に記載の装置。
  34. 【請求項34】 複数の燃焼ノズル出口が全体的に三角形
    の線状境界を定めるように配置されている請求項33に記
    載の装置。
  35. 【請求項35】 複数の燃焼ノズル出口が上流端に近接し
    て配置されている請求項32〜34のいずれか１項に記載の
    装置。
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