JPH07196302A - 一酸化炭素除去装置 - Google Patents
一酸化炭素除去装置Info
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- JPH07196302A JPH07196302A JP5349041A JP34904193A JPH07196302A JP H07196302 A JPH07196302 A JP H07196302A JP 5349041 A JP5349041 A JP 5349041A JP 34904193 A JP34904193 A JP 34904193A JP H07196302 A JPH07196302 A JP H07196302A
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- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
- H01M8/06—Combination of fuel cells with means for production of reactants or for treatment of residues
- H01M8/0606—Combination of fuel cells with means for production of reactants or for treatment of residues with means for production of gaseous reactants
- H01M8/0612—Combination of fuel cells with means for production of reactants or for treatment of residues with means for production of gaseous reactants from carbon-containing material
- H01M8/0625—Combination of fuel cells with means for production of reactants or for treatment of residues with means for production of gaseous reactants from carbon-containing material in a modular combined reactor/fuel cell structure
- H01M8/0631—Reactor construction specially adapted for combination reactor/fuel cell
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- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
- H01M8/06—Combination of fuel cells with means for production of reactants or for treatment of residues
- H01M8/0662—Treatment of gaseous reactants or gaseous residues, e.g. cleaning
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/30—Hydrogen technology
- Y02E60/50—Fuel cells
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Abstract
(57)【要約】 （修正有）
【目的】 改質ガス中の一酸化炭素を選択酸化触媒の下
で酸化除去する一酸化炭素除去装置において、選択酸化
触媒と接触する際の導入ガスの空間速度（ＳＶ）を調整
し、選択酸化触媒を適正条件で作用させる。 【構成】 改質反応後の改質ガスは、酸化剤ガスとして
の空気と共に、所定範囲に内圧調整されるガスマニホー
ルド５３に滞留された後、ポリイミド膜よりなる水素分
離膜５０を通過して、選択酸化触媒を担持する触媒層５
８に導入される。ガスマニホールドの内圧調整および水
素分離膜の通過により、導入ガスのＳＶは所定範囲に調
整され、選択酸化触媒の作用が有効に発揮される。水素
分離膜は、導入ガス中の一酸化炭素を予備的に除去する
機能を持つ。触媒層は、冷却層５９と交互にサンドイッ
チ状に積層され、冷却層を流動する冷媒によって、選択
酸化触媒が活性化される最適温度域に保持される。
で酸化除去する一酸化炭素除去装置において、選択酸化
触媒と接触する際の導入ガスの空間速度（ＳＶ）を調整
し、選択酸化触媒を適正条件で作用させる。 【構成】 改質反応後の改質ガスは、酸化剤ガスとして
の空気と共に、所定範囲に内圧調整されるガスマニホー
ルド５３に滞留された後、ポリイミド膜よりなる水素分
離膜５０を通過して、選択酸化触媒を担持する触媒層５
８に導入される。ガスマニホールドの内圧調整および水
素分離膜の通過により、導入ガスのＳＶは所定範囲に調
整され、選択酸化触媒の作用が有効に発揮される。水素
分離膜は、導入ガス中の一酸化炭素を予備的に除去する
機能を持つ。触媒層は、冷却層５９と交互にサンドイッ
チ状に積層され、冷却層を流動する冷媒によって、選択
酸化触媒が活性化される最適温度域に保持される。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は一酸化炭素除去装置に関
し、より詳しくは、燃料電池発電装置において燃料電池
の燃料極に供給すべき燃料ガス中に含まれる一酸化炭素
量を低減するために用いられる一酸化炭素除去装置に関
する。
し、より詳しくは、燃料電池発電装置において燃料電池
の燃料極に供給すべき燃料ガス中に含まれる一酸化炭素
量を低減するために用いられる一酸化炭素除去装置に関
する。
【０００２】
【従来の技術】電解質の両側に燃料極と酸化極とを配
し、燃料極と酸化極とにそれぞれ水素と酸素とを供給す
ることによって電池反応を得る燃料電池発電装置におい
て、発電効率を高め、大気環境汚染を防止するために、
燃料極にはできるだけ水素リッチなガスを供給すること
が望まれる。
し、燃料極と酸化極とにそれぞれ水素と酸素とを供給す
ることによって電池反応を得る燃料電池発電装置におい
て、発電効率を高め、大気環境汚染を防止するために、
燃料極にはできるだけ水素リッチなガスを供給すること
が望まれる。
【０００３】このために、メタノール等の炭化水素ある
いはアルコール類を主成分とする原燃料ガスを改質触媒
の作用により改質して水素リッチガスを作る改質器を燃
料電池に前置して設けることが行われているが、いかに
改質器の能力を高めても、改質ガス中に若干量の一酸化
炭素ガスが混入されることが避けられない。燃料極に供
給される燃料ガスに一酸化炭素が含まれると、燃料極に
触媒として用いられるＰｔ（白金）を被毒させ、発電性
能を低下あるいは不安定にしてしまう。
いはアルコール類を主成分とする原燃料ガスを改質触媒
の作用により改質して水素リッチガスを作る改質器を燃
料電池に前置して設けることが行われているが、いかに
改質器の能力を高めても、改質ガス中に若干量の一酸化
炭素ガスが混入されることが避けられない。燃料極に供
給される燃料ガスに一酸化炭素が含まれると、燃料極に
触媒として用いられるＰｔ（白金）を被毒させ、発電性
能を低下あるいは不安定にしてしまう。
【０００４】これを防止するために、改質器と燃料電池
との間に一酸化炭素除去装置を配置して、燃料極に供給
される燃料ガス中の一酸化炭素濃度を所定レベル以下に
低減させることが、たとえば特開平３−２０３１６５号
公報等に提案されている。
との間に一酸化炭素除去装置を配置して、燃料極に供給
される燃料ガス中の一酸化炭素濃度を所定レベル以下に
低減させることが、たとえば特開平３−２０３１６５号
公報等に提案されている。
【０００５】一般に、一酸化炭素除去装置は、改質器に
おける改質反応後の改質ガス中の一酸化炭素をシフト触
媒による変成反応により二酸化炭素に転化することによ
り、改質反応直後の改質ガス中には１００００ｐｐｍあ
るいはそれ以上の高い一酸化炭素濃度となっているのを
１０００ｐｐｍ程度にまで低減させ、更に、選択酸化触
媒による酸化除去を行って１００ｐｐｍ未満にまで低減
させることが望まれる。
おける改質反応後の改質ガス中の一酸化炭素をシフト触
媒による変成反応により二酸化炭素に転化することによ
り、改質反応直後の改質ガス中には１００００ｐｐｍあ
るいはそれ以上の高い一酸化炭素濃度となっているのを
１０００ｐｐｍ程度にまで低減させ、更に、選択酸化触
媒による酸化除去を行って１００ｐｐｍ未満にまで低減
させることが望まれる。
【０００６】ここに選択酸化触媒とは、活性化される酸
化反応が構成分子に対してその活性温度域に応じて選択
的に作用するものを言う。一酸化炭素との酸化反応を選
択的に推進する触媒で反応効率に優れているものとして
は、Ａｕ／α−Ｆｅ２Ｏ３／Ａｌ２Ｏ３が知られてい
る。この触媒によれば、１００℃以上の高温域では水素
を選択的に酸化して水を生成する反応が活性化される
が、１００℃以下の低温域では一酸化炭素を選択酸化し
て二酸化炭素を生成する反応が活性化される。したがっ
て、選択酸化触媒を一酸化炭素の酸化除去に利用する場
合、その作動温度域は１００℃以下の低温域であるた
め、改質器で精製された水素ガスを熱交換せずにそのま
ま燃料電池に供給することができるので、特に１００℃
前後の温度で発電する固体高分子型燃料電池との整合性
が優れている。
化反応が構成分子に対してその活性温度域に応じて選択
的に作用するものを言う。一酸化炭素との酸化反応を選
択的に推進する触媒で反応効率に優れているものとして
は、Ａｕ／α−Ｆｅ２Ｏ３／Ａｌ２Ｏ３が知られてい
る。この触媒によれば、１００℃以上の高温域では水素
を選択的に酸化して水を生成する反応が活性化される
が、１００℃以下の低温域では一酸化炭素を選択酸化し
て二酸化炭素を生成する反応が活性化される。したがっ
て、選択酸化触媒を一酸化炭素の酸化除去に利用する場
合、その作動温度域は１００℃以下の低温域であるた
め、改質器で精製された水素ガスを熱交換せずにそのま
ま燃料電池に供給することができるので、特に１００℃
前後の温度で発電する固体高分子型燃料電池との整合性
が優れている。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】ところが、選択酸化触
媒においては活性作動温度域と共にＳＶ（空間速度）に
留意しなければならない。従来技術においては、冷却に
よる選択酸化触媒の温度管理についてはある程度の配慮
がなされているものの、ＳＶの監視技術は確立されてい
ない。たとえば選択酸化触媒として反応率が優れている
Ａｕ／α−Ｆｅ２Ｏ３／Ａｌ２Ｏ３を用いた場合、ＳＶ
が高すぎるために改質ガス中の一酸化炭素濃度を十分に
酸化除去することができないという問題があった。
媒においては活性作動温度域と共にＳＶ（空間速度）に
留意しなければならない。従来技術においては、冷却に
よる選択酸化触媒の温度管理についてはある程度の配慮
がなされているものの、ＳＶの監視技術は確立されてい
ない。たとえば選択酸化触媒として反応率が優れている
Ａｕ／α−Ｆｅ２Ｏ３／Ａｌ２Ｏ３を用いた場合、ＳＶ
が高すぎるために改質ガス中の一酸化炭素濃度を十分に
酸化除去することができないという問題があった。
【０００８】また、上記したようにシフト触媒による変
成反応と選択酸化触媒による酸化反応との二段階処理に
よって一酸化炭素を除去する場合において、シフト触媒
の劣化や活性温度域を外れる等の反応条件の不備によっ
て変成反応の反応率が低下すると、１０００ｐｐｍ以上
の一酸化炭素が選択酸化触媒に導入されることとなる。
このため、選択酸化触媒による酸化反応を行っても除去
しきれない未反応の一酸化炭素が残り、１００ｐｐｍ以
上の一酸化炭素を含む燃料ガスが燃料電池に供給されて
しまい、電極触媒を劣化させることがあった。
成反応と選択酸化触媒による酸化反応との二段階処理に
よって一酸化炭素を除去する場合において、シフト触媒
の劣化や活性温度域を外れる等の反応条件の不備によっ
て変成反応の反応率が低下すると、１０００ｐｐｍ以上
の一酸化炭素が選択酸化触媒に導入されることとなる。
このため、選択酸化触媒による酸化反応を行っても除去
しきれない未反応の一酸化炭素が残り、１００ｐｐｍ以
上の一酸化炭素を含む燃料ガスが燃料電池に供給されて
しまい、電極触媒を劣化させることがあった。
【０００９】
【課題を解決するための手段】そこで本発明は上記した
従来技術の問題点を解消し、燃料電池に供給される水素
リッチな燃料ガス中の一酸化炭素濃度を確実に１００ｐ
ｐｍ未満に低減させることのできる一酸化炭素除去装置
を提供することを目的とする。
従来技術の問題点を解消し、燃料電池に供給される水素
リッチな燃料ガス中の一酸化炭素濃度を確実に１００ｐ
ｐｍ未満に低減させることのできる一酸化炭素除去装置
を提供することを目的とする。
【００１０】かかる目的を達成するため、本発明は、燃
料電池に供給すべき水素リッチな燃料ガス中の一酸化炭
素濃度を低減させる一酸化炭素除去装置であって、被処
理ガスと酸化剤ガスとからなる混合ガスを滞留させるガ
スマニホールドと、選択酸化触媒を担持する少なくとも
一層の触媒層と、ガスマニホールド内の混合ガスを所定
範囲の空間速度にて触媒層を通過流動させるための空間
速度調整手段と、を有してなることを特徴としている。
料電池に供給すべき水素リッチな燃料ガス中の一酸化炭
素濃度を低減させる一酸化炭素除去装置であって、被処
理ガスと酸化剤ガスとからなる混合ガスを滞留させるガ
スマニホールドと、選択酸化触媒を担持する少なくとも
一層の触媒層と、ガスマニホールド内の混合ガスを所定
範囲の空間速度にて触媒層を通過流動させるための空間
速度調整手段と、を有してなることを特徴としている。
【００１１】触媒層を通過する際の混合ガスの空間速度
は、好ましくは１０００〜１５００となるように、空間
速度調整手段によって調整される。
は、好ましくは１０００〜１５００となるように、空間
速度調整手段によって調整される。
【００１２】空間速度調整手段は、ガスマニホールドと
触媒層との間に設けられるポリイミド膜等からなる耐熱
性水素分離膜、またはガスマニホールドの内圧を好まし
くは２〜１０ｋｇ／ｃｍ２の範囲に調整するための圧力
調整手段として構成することができ、あるいはこれら両
者を併用することができる。
触媒層との間に設けられるポリイミド膜等からなる耐熱
性水素分離膜、またはガスマニホールドの内圧を好まし
くは２〜１０ｋｇ／ｃｍ２の範囲に調整するための圧力
調整手段として構成することができ、あるいはこれら両
者を併用することができる。
【００１３】より具体的には、本発明による一酸化炭素
除去装置は、被処理ガスと酸化剤ガスとからなる混合ガ
スを滞留させるガスマニホールドと、選択酸化触媒を担
持する少なくとも一層の触媒層と、ガスマニホールドと
触媒層との間に設けられる水素分離膜と、ガスマニホー
ルドの内圧を調整するための圧力調整手段と、を有して
なることを特徴としている。水素分離膜としてはポリイ
ミド膜が好適に用いられる。ガスマニホールドの内圧は
圧力調整手段により、好ましくは２〜１０ｋｇ／ｃｍ２
の範囲となるように調整される。
除去装置は、被処理ガスと酸化剤ガスとからなる混合ガ
スを滞留させるガスマニホールドと、選択酸化触媒を担
持する少なくとも一層の触媒層と、ガスマニホールドと
触媒層との間に設けられる水素分離膜と、ガスマニホー
ルドの内圧を調整するための圧力調整手段と、を有して
なることを特徴としている。水素分離膜としてはポリイ
ミド膜が好適に用いられる。ガスマニホールドの内圧は
圧力調整手段により、好ましくは２〜１０ｋｇ／ｃｍ２
の範囲となるように調整される。
【００１４】好ましくは、複数の触媒層が冷却層を挟ん
で積層されてなり、冷却層に冷媒を流動せしめることに
より触媒層が冷却される。これにより、選択酸化触媒の
活性温度域である常温〜１００℃に触媒層が保持され
る。
で積層されてなり、冷却層に冷媒を流動せしめることに
より触媒層が冷却される。これにより、選択酸化触媒の
活性温度域である常温〜１００℃に触媒層が保持され
る。
【００１５】ガスマニホールド内に滞留される被処理ガ
スと酸化剤ガスとの混合割合は、好ましくは、酸素／一
酸化炭素モル比にして０．５〜５、より好ましくは１〜
３の範囲に設定される。
スと酸化剤ガスとの混合割合は、好ましくは、酸素／一
酸化炭素モル比にして０．５〜５、より好ましくは１〜
３の範囲に設定される。
【００１６】
【作用】炭化水素あるいはアルコール類よりなる改質原
料と水とからなる液体燃料を水蒸気改質して得られる改
質ガスは水素リッチではあるが、若干量の一酸化炭素を
含んでいる。このままの改質ガスを燃料電池に供給する
と、電極に用いられる白金等の触媒を被毒させ、発電能
力を低下させるので、選択酸化触媒の下で改質ガス中の
一酸化炭素を酸化除去し、その濃度をたとえば１００ｐ
ｐｍ未満にまで低減させる必要がある。
料と水とからなる液体燃料を水蒸気改質して得られる改
質ガスは水素リッチではあるが、若干量の一酸化炭素を
含んでいる。このままの改質ガスを燃料電池に供給する
と、電極に用いられる白金等の触媒を被毒させ、発電能
力を低下させるので、選択酸化触媒の下で改質ガス中の
一酸化炭素を酸化除去し、その濃度をたとえば１００ｐ
ｐｍ未満にまで低減させる必要がある。
【００１７】改質ガスは酸素や空気よりなる酸化剤ガス
と共に一酸化炭素除去装置のガスマニホールドに導入さ
れ、滞留された後、選択酸化触媒を担持する触媒層に導
入される。このように、ガスを直接触媒層に導入するの
ではなく、一旦ガスマニホールド内に滞留した後に触媒
層に導入することにより、その空間速度が緩和された状
態で選択酸化触媒と接触することとなり、触媒作用を最
大限に発揮させることが可能となる。
と共に一酸化炭素除去装置のガスマニホールドに導入さ
れ、滞留された後、選択酸化触媒を担持する触媒層に導
入される。このように、ガスを直接触媒層に導入するの
ではなく、一旦ガスマニホールド内に滞留した後に触媒
層に導入することにより、その空間速度が緩和された状
態で選択酸化触媒と接触することとなり、触媒作用を最
大限に発揮させることが可能となる。
【００１８】具体的には、ガスマニホールドの内圧を所
定範囲（２〜１０ｋｇ／ｃｍ２）に調整することで、触
媒層に導入される混合ガスの空間速度が適正範囲に調整
される。更には、これに代えて、あるいはこれと併用し
て、ガスマニホールドと触媒層との間にポリイミド膜等
の水素分離膜を設け、ガスマニホールド内に滞留される
混合ガスをこの水素分離膜を通過させた後に触媒層と接
触させることにより、混合ガスの空間速度が緩和調整さ
れる。
定範囲（２〜１０ｋｇ／ｃｍ２）に調整することで、触
媒層に導入される混合ガスの空間速度が適正範囲に調整
される。更には、これに代えて、あるいはこれと併用し
て、ガスマニホールドと触媒層との間にポリイミド膜等
の水素分離膜を設け、ガスマニホールド内に滞留される
混合ガスをこの水素分離膜を通過させた後に触媒層と接
触させることにより、混合ガスの空間速度が緩和調整さ
れる。
【００１９】水素分離膜は、同時に、改質ガス中の水素
を選択的ないし優先的に通過させ、一酸化炭素を除去す
るフィルタとして機能するので、改質ガス中に多量の一
酸化炭素が含まれている場合にも、選択酸化触媒の作用
が最適に発揮される範囲（１０００ｐｐｍ程度）にまで
予備的に一酸化炭素濃度を低減化させる。
を選択的ないし優先的に通過させ、一酸化炭素を除去す
るフィルタとして機能するので、改質ガス中に多量の一
酸化炭素が含まれている場合にも、選択酸化触媒の作用
が最適に発揮される範囲（１０００ｐｐｍ程度）にまで
予備的に一酸化炭素濃度を低減化させる。
【００２０】
【実施例】図１は本発明による一酸化炭素除去装置を用
いた一酸化炭素濃度低減処理フローを示す。燃焼部１に
おいて、空気を燃焼助剤として用いて水素ガスや液体メ
タノールをバーナーで燃焼し、あるいは水素ガスやメタ
ノールガスを燃焼触媒と接触させつつ触媒上で燃焼させ
ることによって、熱源ガスを生成する。
いた一酸化炭素濃度低減処理フローを示す。燃焼部１に
おいて、空気を燃焼助剤として用いて水素ガスや液体メ
タノールをバーナーで燃焼し、あるいは水素ガスやメタ
ノールガスを燃焼触媒と接触させつつ触媒上で燃焼させ
ることによって、熱源ガスを生成する。
【００２１】以下、この処理フローを実行するための改
質装置の構成例を示す図２をも参照しながら説明する。
質装置の構成例を示す図２をも参照しながら説明する。
【００２２】気化部２は、気化層と加熱層とが交互にサ
ンドイッチ状に積層されてなる積層体として構成され
る。気化層には、改質原料である液体メタノールおよび
水の混合液体燃料（メタノール／水（モル比）＝１／１
〜１／４）が液体燃料マニホールドよりポンプ圧送され
る。燃焼部１からの熱源ガスが加熱層に導入されること
により気化層が加熱され、液体燃料の表面から燃料が気
化され、改質原料ガスとなる。
ンドイッチ状に積層されてなる積層体として構成され
る。気化層には、改質原料である液体メタノールおよび
水の混合液体燃料（メタノール／水（モル比）＝１／１
〜１／４）が液体燃料マニホールドよりポンプ圧送され
る。燃焼部１からの熱源ガスが加熱層に導入されること
により気化層が加熱され、液体燃料の表面から燃料が気
化され、改質原料ガスとなる。
【００２３】改質部３は、気化部２と隣接して設けら
れ、改質層と加熱層とが交互にサンドイッチ状に積層さ
れてなる積層体として構成される。改質層には、たとえ
ば銅／亜鉛（Ｃｕ／Ｚｎ）からなる改質触媒層が含浸、
溶射、電着、スパッタリング等により設けられ、あるい
は通路内に充填されている。この改質部に、気化部２か
らの改質原料ガスが導入されると共に、気化部２を通過
した後の熱源ガスが加熱層に導入される。
れ、改質層と加熱層とが交互にサンドイッチ状に積層さ
れてなる積層体として構成される。改質層には、たとえ
ば銅／亜鉛（Ｃｕ／Ｚｎ）からなる改質触媒層が含浸、
溶射、電着、スパッタリング等により設けられ、あるい
は通路内に充填されている。この改質部に、気化部２か
らの改質原料ガスが導入されると共に、気化部２を通過
した後の熱源ガスが加熱層に導入される。
【００２４】改質層は、加熱層に導入された熱源ガスに
より２５０〜３００℃程度に加熱され、ＣＨ３ＯＨ
（ｇ）＋Ｈ２Ｏ（ｇ）→３Ｈ２＋ＣＯ２の反応式による
水蒸気改質反応が行われる。改質ガスは、改質部３のガ
ス排出口に設けられた改質ガスマニホールドに溜められ
た後、隣接する変成部４に導入される。
より２５０〜３００℃程度に加熱され、ＣＨ３ＯＨ
（ｇ）＋Ｈ２Ｏ（ｇ）→３Ｈ２＋ＣＯ２の反応式による
水蒸気改質反応が行われる。改質ガスは、改質部３のガ
ス排出口に設けられた改質ガスマニホールドに溜められ
た後、隣接する変成部４に導入される。
【００２５】改質反応直後の改質ガスには、水素および
二酸化炭素と共に約１％（１００００ｐｐｍ）程度の一
酸化炭素が含まれており、燃料電池の燃料極におけるＰ
ｔ触媒の被毒を防止するために、改質ガス中の一酸化炭
素濃度を１００ｐｍ未満に低減させた状態で燃料極に供
給する必要がある。このために、図１に示すように、変
成部４における変成反応と酸化除去部５における酸化反
応の二段階の一酸化炭素低減処理が行われる。
二酸化炭素と共に約１％（１００００ｐｐｍ）程度の一
酸化炭素が含まれており、燃料電池の燃料極におけるＰ
ｔ触媒の被毒を防止するために、改質ガス中の一酸化炭
素濃度を１００ｐｍ未満に低減させた状態で燃料極に供
給する必要がある。このために、図１に示すように、変
成部４における変成反応と酸化除去部５における酸化反
応の二段階の一酸化炭素低減処理が行われる。
【００２６】変成部４は、変成触媒層と加熱層とが交互
にサンドイッチ状に積層されてなる積層体として構成さ
れる。変成触媒層には、銅（Ｃｕ）および亜鉛（Ｚｎ）
のうち少なくとも一元素を含むシフト触媒が含浸、溶
射、電着、スパッタリング等により設けられ、あるいは
通路内に充填されている。
にサンドイッチ状に積層されてなる積層体として構成さ
れる。変成触媒層には、銅（Ｃｕ）および亜鉛（Ｚｎ）
のうち少なくとも一元素を含むシフト触媒が含浸、溶
射、電着、スパッタリング等により設けられ、あるいは
通路内に充填されている。
【００２７】この変成触媒層に、改質部３からの改質ガ
スが導入され、１５０〜２００℃程度の温度域にて、Ｃ
Ｏ＋Ｈ２Ｏ→Ｈ２＋ＣＯ２の反応式による変成反応が行
われる。なお、変成反応には水が必要とされるが、前記
液体混合燃料中の水の割合を過剰にしておくことによ
り、改質反応後の過剰水分をそのまま変成触媒層におい
て変成反応に用いることができる。
スが導入され、１５０〜２００℃程度の温度域にて、Ｃ
Ｏ＋Ｈ２Ｏ→Ｈ２＋ＣＯ２の反応式による変成反応が行
われる。なお、変成反応には水が必要とされるが、前記
液体混合燃料中の水の割合を過剰にしておくことによ
り、改質反応後の過剰水分をそのまま変成触媒層におい
て変成反応に用いることができる。
【００２８】変成部４におけるシフト触媒による変成反
応により、改質ガス中の一酸化炭素が水と反応して二酸
化炭素に転化され、改質ガス中の一酸化炭素濃度は１０
００ｐｐｍ程度にまで低減される。
応により、改質ガス中の一酸化炭素が水と反応して二酸
化炭素に転化され、改質ガス中の一酸化炭素濃度は１０
００ｐｐｍ程度にまで低減される。
【００２９】変成反応を経た変成ガスは、ガス排出部に
設置されたガスマニホールドに溜められた後、コンプレ
ッサ５１またはブロワ等の送風機により、隣接する酸化
除去部５のガス導入口に設けられたガスマニホールドに
導入される。
設置されたガスマニホールドに溜められた後、コンプレ
ッサ５１またはブロワ等の送風機により、隣接する酸化
除去部５のガス導入口に設けられたガスマニホールドに
導入される。
【００３０】酸化除去部５は、選択酸化触媒層と冷却層
とが交互にサンドイッチ状に積層されてなる積層体とし
て構成される。選択酸化触媒は、０．１〜５０重量％、
好ましくは１〜１０重量％のＡｕ（金）を含有する触媒
を、Ｏ２／ＣＯモル比が０．５〜５、好ましくは１〜
３、温度約１００℃の条件の下で用いる。この触媒は、
Ｆｅ２Ｏ３，ＣｏＯ．ＮｉＯ．Ａｌ２Ｏ３，ＴｉＯ２，
ＺｒＯ２，ＳｉＯ２よりなる群から選ばれる一種以上の
酸化物担体に塩化金酸水溶液を含浸させ、乾燥後焼成す
るか、あるいは上記酸化物構成元素の硝酸塩と塩化金酸
を含む水溶液をアルカリ水溶液で中和して共沈させ、水
洗、乾燥後焼成することによって得ることができる。ま
た、上記の代わりに、Ａｌ２Ｏ３等の担体にＰｔとＦ
ｅ、Ｍｎ、Ｃｏ等の酸化物を担持させた触媒を用いるこ
ともできる。これら触媒は、含浸、溶射、電着、スパッ
タリング等により各選択酸化触媒層に設けられ、あるい
は直径２〜３ｍｍ程度のアルミナビーズあるいはガラス
ビーズにＡｕ／α−Ｆｅ２Ｏ３を担持したものが通路内
に充填されている。
とが交互にサンドイッチ状に積層されてなる積層体とし
て構成される。選択酸化触媒は、０．１〜５０重量％、
好ましくは１〜１０重量％のＡｕ（金）を含有する触媒
を、Ｏ２／ＣＯモル比が０．５〜５、好ましくは１〜
３、温度約１００℃の条件の下で用いる。この触媒は、
Ｆｅ２Ｏ３，ＣｏＯ．ＮｉＯ．Ａｌ２Ｏ３，ＴｉＯ２，
ＺｒＯ２，ＳｉＯ２よりなる群から選ばれる一種以上の
酸化物担体に塩化金酸水溶液を含浸させ、乾燥後焼成す
るか、あるいは上記酸化物構成元素の硝酸塩と塩化金酸
を含む水溶液をアルカリ水溶液で中和して共沈させ、水
洗、乾燥後焼成することによって得ることができる。ま
た、上記の代わりに、Ａｌ２Ｏ３等の担体にＰｔとＦ
ｅ、Ｍｎ、Ｃｏ等の酸化物を担持させた触媒を用いるこ
ともできる。これら触媒は、含浸、溶射、電着、スパッ
タリング等により各選択酸化触媒層に設けられ、あるい
は直径２〜３ｍｍ程度のアルミナビーズあるいはガラス
ビーズにＡｕ／α−Ｆｅ２Ｏ３を担持したものが通路内
に充填されている。
【００３１】酸化反応に必要な空気は、コンプレッサ５
２またはブロワ等の送風機により、酸化除去部５のガス
マニホールド５３に導入される。
２またはブロワ等の送風機により、酸化除去部５のガス
マニホールド５３に導入される。
【００３２】酸化除去部５は、冷却層に導入された冷媒
により、選択酸化触媒の活性温度である常温ないし１０
０℃の温度域に維持され、ＣＯ＋１／２Ｈ２Ｏ→ＣＯ２
の反応式による酸化反応が行われる。これにより、改質
ガス中の一酸化炭素濃度が１００ｐｐｍ未満にまで低減
される。
により、選択酸化触媒の活性温度である常温ないし１０
０℃の温度域に維持され、ＣＯ＋１／２Ｈ２Ｏ→ＣＯ２
の反応式による酸化反応が行われる。これにより、改質
ガス中の一酸化炭素濃度が１００ｐｐｍ未満にまで低減
される。
【００３３】冷媒には、たとえば改質原料である液体メ
タノールと水との混合液体燃料が用いられ、メタノール
タンク８および水タンク９内の液体メタノールおよび水
が所定モル比（メタノール／水＝１／１〜１／４）にて
混合されて、酸化除去部５の上部より、あるいは側面よ
り、送液ポンプにより導入される。酸化除去部５を通過
した後の冷媒は、一旦装置外部へ排出された後、気化部
２の底部に隣接する液体燃料マニホールドに溜められ
る。
タノールと水との混合液体燃料が用いられ、メタノール
タンク８および水タンク９内の液体メタノールおよび水
が所定モル比（メタノール／水＝１／１〜１／４）にて
混合されて、酸化除去部５の上部より、あるいは側面よ
り、送液ポンプにより導入される。酸化除去部５を通過
した後の冷媒は、一旦装置外部へ排出された後、気化部
２の底部に隣接する液体燃料マニホールドに溜められ
る。
【００３４】液体メタノールと水との混合液に代えて水
を冷媒として用いることもできる。この場合、図３に示
すように、メタノールはメタノールタンク８から直接気
化部２の液体燃料マニホールドに導入され、酸化除去部
５を通過した後に液体燃料マニホールドに溜められた水
と合流して気化部２に導入される。
を冷媒として用いることもできる。この場合、図３に示
すように、メタノールはメタノールタンク８から直接気
化部２の液体燃料マニホールドに導入され、酸化除去部
５を通過した後に液体燃料マニホールドに溜められた水
と合流して気化部２に導入される。
【００３５】前述のように、変成部４からの改質ガスお
よび空気はそれぞれコンプレッサ５１、５２により酸化
除去部５のガスマニホールド５３に導入されるが、選択
酸化触媒を最大限に活性化するためには、Ｏ２／ＣＯモ
ル比を０．５〜５、特に１〜３の範囲内とすることが好
ましい。また、ガスマニホールド５３の内圧を２〜１０
ｋｇ／ｃｍ２の範囲内として、選択酸化触媒のＳＶを適
正化することが好ましい。これらを達成するため、コン
プレッサ５１、５２は改質ガスおよび空気の供給量がＯ
２／ＣＯモル比０．５〜５、特に１〜３となるように設
定され、且つ、圧力安全弁として機能するサージタンク
へのガス導入口に圧力計５４が設置され、この圧力計５
４により測定された圧力値がコントローラ５５に入力さ
れ、ガスマニホールド５３の内圧が２〜１０ｋｇ／ｃｍ
２となるよう各コンプレッサ５１、５２の作動を制御し
ている。
よび空気はそれぞれコンプレッサ５１、５２により酸化
除去部５のガスマニホールド５３に導入されるが、選択
酸化触媒を最大限に活性化するためには、Ｏ２／ＣＯモ
ル比を０．５〜５、特に１〜３の範囲内とすることが好
ましい。また、ガスマニホールド５３の内圧を２〜１０
ｋｇ／ｃｍ２の範囲内として、選択酸化触媒のＳＶを適
正化することが好ましい。これらを達成するため、コン
プレッサ５１、５２は改質ガスおよび空気の供給量がＯ
２／ＣＯモル比０．５〜５、特に１〜３となるように設
定され、且つ、圧力安全弁として機能するサージタンク
へのガス導入口に圧力計５４が設置され、この圧力計５
４により測定された圧力値がコントローラ５５に入力さ
れ、ガスマニホールド５３の内圧が２〜１０ｋｇ／ｃｍ
２となるよう各コンプレッサ５１、５２の作動を制御し
ている。
【００３６】酸化反応後の改質ガスは、加湿器６に導入
されて加湿される。加湿器６は、沸騰水恒温槽の周囲
を、改質部３を通過した後の熱源排ガスにより保温する
ものであり、更に小型ヒータを取り付けてリレーでヒー
タ電源の投入が自動的に行われるよう構成されている。
されて加湿される。加湿器６は、沸騰水恒温槽の周囲
を、改質部３を通過した後の熱源排ガスにより保温する
ものであり、更に小型ヒータを取り付けてリレーでヒー
タ電源の投入が自動的に行われるよう構成されている。
【００３７】加湿器６を経た改質ガスは、燃料電池セル
スタック７の燃料極に供給される。この改質ガス中の一
酸化炭素濃度は１００ｐｐｍ未満にまで低減されている
ため、電極触媒の被毒をもたらすことがない。
スタック７の燃料極に供給される。この改質ガス中の一
酸化炭素濃度は１００ｐｐｍ未満にまで低減されている
ため、電極触媒の被毒をもたらすことがない。
【００３８】酸化除去部５の更に詳細な構成例が図４に
示されている。図２または図３に関連して既述したよう
に、酸化除去部５のガスマニホールド５３には、変成部
４において変成反応を経て一酸化炭素濃度値が１０００
ｐｐｍ程度に低減された改質ガスがコンプレッサ５１に
より導入されると共に、空気がコンプレッサ５２により
導入される。コンプレッサ５１、５２からの改質ガスお
よび空気の導入量は、それぞれフローメータ５６、５７
によって計測され、Ｏ２／ＣＯモル比が０．５〜５、よ
り好ましくは１〜３となるよう、またガスマニホールド
５３の内圧が２〜１０ｋｇ／ｃｍ２となるよう、コント
ローラ５５によって制御される。
示されている。図２または図３に関連して既述したよう
に、酸化除去部５のガスマニホールド５３には、変成部
４において変成反応を経て一酸化炭素濃度値が１０００
ｐｐｍ程度に低減された改質ガスがコンプレッサ５１に
より導入されると共に、空気がコンプレッサ５２により
導入される。コンプレッサ５１、５２からの改質ガスお
よび空気の導入量は、それぞれフローメータ５６、５７
によって計測され、Ｏ２／ＣＯモル比が０．５〜５、よ
り好ましくは１〜３となるよう、またガスマニホールド
５３の内圧が２〜１０ｋｇ／ｃｍ２となるよう、コント
ローラ５５によって制御される。
【００３９】ガスマニホールド５３に溜められた改質ガ
スと空気との混合ガスは、ガスマニホールド５３の側面
に貼着された耐熱性水素分離膜５０を通過して、積層体
の選択酸化触媒層５８に導入される。耐熱性水素分離膜
５０とは、ガスマニホールド５３内の温度である１００
〜１５０℃の温度域において選択的に水素を通過させる
機能を有する非多孔質高分子膜を言い、たとえばポリイ
ミド膜が好適に用いられる。このような耐熱性水素分離
膜５０を通過させることにより、選択酸化触媒層５８に
導入される混合ガスのＳＶを緩和し、用いられる選択酸
化触媒の作用を最大限に発揮させることができると共
に、選択酸化触媒による酸化除去に先立って予備的に相
当量の一酸化炭素を除去することができる。
スと空気との混合ガスは、ガスマニホールド５３の側面
に貼着された耐熱性水素分離膜５０を通過して、積層体
の選択酸化触媒層５８に導入される。耐熱性水素分離膜
５０とは、ガスマニホールド５３内の温度である１００
〜１５０℃の温度域において選択的に水素を通過させる
機能を有する非多孔質高分子膜を言い、たとえばポリイ
ミド膜が好適に用いられる。このような耐熱性水素分離
膜５０を通過させることにより、選択酸化触媒層５８に
導入される混合ガスのＳＶを緩和し、用いられる選択酸
化触媒の作用を最大限に発揮させることができると共
に、選択酸化触媒による酸化除去に先立って予備的に相
当量の一酸化炭素を除去することができる。
【００４０】酸化除去部５の本体をなす積層体は、前記
したような選択酸化触媒が付着または充填されてなる選
択酸化触媒層５８と、メタノールと水の混合液体（図
２）または水（図３）よりなる冷媒を流動せしめる冷却
層５９とが、交互にサンドイッチ状に積層されてなる。
したような選択酸化触媒が付着または充填されてなる選
択酸化触媒層５８と、メタノールと水の混合液体（図
２）または水（図３）よりなる冷媒を流動せしめる冷却
層５９とが、交互にサンドイッチ状に積層されてなる。
【００４１】図４の構成例では、ガスマニホールド５３
から酸化除去部５に上昇流として選択酸化触媒層５８を
流動する改質ガスと空気との混合気に対して、冷媒が酸
化除去部５の上部から冷却層５９を下降流として流動す
る、いわゆる対向流型の冷却システムとして構成されて
いる。これに代えて、図５に示されるように、酸化除去
部５の側面から冷媒を流動させる、いわゆる直交流型の
冷却システムを採用してもよい。
から酸化除去部５に上昇流として選択酸化触媒層５８を
流動する改質ガスと空気との混合気に対して、冷媒が酸
化除去部５の上部から冷却層５９を下降流として流動す
る、いわゆる対向流型の冷却システムとして構成されて
いる。これに代えて、図５に示されるように、酸化除去
部５の側面から冷媒を流動させる、いわゆる直交流型の
冷却システムを採用してもよい。
【００４２】
【発明の効果】本発明によれば、選択酸化触媒を十分に
活性化させ、燃料電池の電極触媒に被毒を生じさせない
程度にまで水素リッチガス中の一酸化炭素濃度を低減さ
せることが可能となる。
活性化させ、燃料電池の電極触媒に被毒を生じさせない
程度にまで水素リッチガス中の一酸化炭素濃度を低減さ
せることが可能となる。
【００４３】特に、改質反応後の改質ガス等の被処理ガ
スと酸化剤ガスとの混合ガスを一旦ガスマニホールドに
滞留させ、その内圧を監視して所定範囲に調整した後
に、触媒層に導入することで、混合ガスのＳＶが適正範
囲に緩和され、選択酸化触媒による酸化除去反応効率を
向上させることができる。
スと酸化剤ガスとの混合ガスを一旦ガスマニホールドに
滞留させ、その内圧を監視して所定範囲に調整した後
に、触媒層に導入することで、混合ガスのＳＶが適正範
囲に緩和され、選択酸化触媒による酸化除去反応効率を
向上させることができる。
【００４４】また、ガスマニホールドと触媒層との間に
耐熱性水素分離膜を設けることにより、同様に混合ガス
のＳＶが緩和され、しかも、該水素分離膜に最適な温度
および加圧条件にて混合ガスを通過させることができ
る。
耐熱性水素分離膜を設けることにより、同様に混合ガス
のＳＶが緩和され、しかも、該水素分離膜に最適な温度
および加圧条件にて混合ガスを通過させることができ
る。
【００４５】同時に、水素分離膜が選択的に水素を通過
させることから、一酸化炭素濃度を予備的に除去するこ
とができ、選択酸化触媒の作用が最大限に発揮され得る
程度の一酸化炭素濃度として触媒層に導入させることが
できる。すなわち、水素分離膜と選択酸化触媒とを併用
することにより、それらの相乗効果が発揮され、改質ガ
ス中の一酸化炭素濃度を常に１００ｐｐｍ未満にまで低
減させることができる。
させることから、一酸化炭素濃度を予備的に除去するこ
とができ、選択酸化触媒の作用が最大限に発揮され得る
程度の一酸化炭素濃度として触媒層に導入させることが
できる。すなわち、水素分離膜と選択酸化触媒とを併用
することにより、それらの相乗効果が発揮され、改質ガ
ス中の一酸化炭素濃度を常に１００ｐｐｍ未満にまで低
減させることができる。
【図１】本発明による改質ガス中の一酸化炭素濃度低減
処理フローを示す図である。
処理フローを示す図である。
【図２】図１に示す処理フローを実行するために用いら
れる改質装置の概略構成例を示すブロック図である。
れる改質装置の概略構成例を示すブロック図である。
【図３】図２に示す改質装置の構成を一部変更した例を
示すブロック図である。
示すブロック図である。
【図４】図２または図３に示す改質装置における酸化除
去部のより詳細な構成例を示す斜視図である。
去部のより詳細な構成例を示す斜視図である。
【図５】図４に示す酸化除去部の構成を一部変更した例
を示す斜視図である。
を示す斜視図である。
１ 燃焼部 ２ 気化部 ３ 改質部 ４ 変成部 ５ 酸化除去部 ６ 加湿器 ７ 燃料電池セルスタック ５０ 耐熱性水素分離膜 ５１ コンプレッサ ５２ コンプレッサ ５３ ガスマニホールド ５４ 圧力計 ５５ コントローラ ５８ 選択酸化触媒層 ５９ 冷却層
Claims (12)
- 【請求項１】 燃料電池に供給すべき水素リッチな燃
料ガス中の一酸化炭素濃度を低減させる一酸化炭素除去
装置であって、被処理ガスと酸化剤ガスとからなる混合
ガスを滞留させるガスマニホールドと、選択酸化触媒を
担持する少なくとも一層の触媒層と、前記ガスマニホー
ルド内の混合ガスを所定範囲の空間速度にて前記触媒層
を通過流動させるための空間速度調整手段と、を有して
なることを特徴とする一酸化炭素除去装置。 - 【請求項２】 前記空間速度調整手段により、前記触
媒層を通過する際の前記混合ガスの空間速度が１０００
〜１５００の範囲に調整されることを特徴とする請求項
１の一酸化炭素除去装置。 - 【請求項３】 前記空間速度調整手段が、前記ガスマ
ニホールドと前記触媒層との間に設けられる耐熱性水素
分離膜よりなることを特徴とする請求項１の一酸化炭素
除去装置。 - 【請求項４】 前記水素分離膜がポリイミド膜である
ことを特徴とする請求項３の一酸化炭素除去装置。 - 【請求項５】 前記空間速度調整手段が、前記ガスマ
ニホールドの内圧を所定範囲に調整する圧力調整手段よ
りなることを特徴とする請求項１の一酸化炭素除去装
置。 - 【請求項６】 前記圧力調整手段により前記ガスマニ
ホールドの内圧を２〜１０ｋｇ／ｃｍ２の範囲に調整す
ることを特徴とする請求項５の一酸化炭素除去装置。 - 【請求項７】 燃料電池に供給すべき水素リッチな燃
料ガス中の一酸化炭素濃度を低減させる一酸化炭素除去
装置であって、被処理ガスと酸化剤ガスとからなる混合
ガスを滞留させるガスマニホールドと、選択酸化触媒を
担持する少なくとも一層の触媒層と、前記ガスマニホー
ルドと前記触媒層との間に設けられる水素分離膜と、前
記ガスマニホールドの内圧を調整するための圧力調整手
段と、を有してなることを特徴とする一酸化炭素除去装
置。 - 【請求項８】 前記水素分離膜がポリイミド膜である
ことを特徴とする請求項７の一酸化炭素除去装置。 - 【請求項９】 前記圧力調整手段により前記ガスマニ
ホールドの内圧を２〜１０ｋｇ／ｃｍ２の範囲に調整す
ることを特徴とする請求項７の一酸化炭素除去装置。 - 【請求項１０】 複数の前記触媒層が冷却層を挟んで積
層されてなり、前記冷却層に冷媒を流動せしめることに
より前記触媒層が冷却され、前記選択酸化触媒の活性温
度域である常温〜１００℃に前記触媒層が保持されるこ
とを特徴とする請求項７の一酸化炭素除去装置。 - 【請求項１１】 前記ガスマニホールド内に滞留される
被処理ガスと酸化剤ガスとの混合割合が、酸素／一酸化
炭素モル比にして０．５〜５の範囲に設定されることを
特徴とする請求項７の一酸化炭素除去装置。 - 【請求項１２】 前記ガスマニホールド内に滞留される
被処理ガスと酸化剤ガスとの混合割合が、酸素／一酸化
炭素モル比にして１〜３の範囲に設定されることを特徴
とする請求項７の一酸化炭素除去装置。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5349041A JPH07196302A (ja) | 1993-12-28 | 1993-12-28 | 一酸化炭素除去装置 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5349041A JPH07196302A (ja) | 1993-12-28 | 1993-12-28 | 一酸化炭素除去装置 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH07196302A true JPH07196302A (ja) | 1995-08-01 |
Family
ID=18401097
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP5349041A Pending JPH07196302A (ja) | 1993-12-28 | 1993-12-28 | 一酸化炭素除去装置 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH07196302A (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP0833401A2 (en) * | 1996-09-24 | 1998-04-01 | Toyota Jidosha Kabushiki Kaisha | Apparatus for reducing concentration of carbon monoxide and method of the same |
| US6120925A (en) * | 1996-09-27 | 2000-09-19 | Toyota Jidosha Kabushiki Kaisha | Apparatus for and method of reducing concentration of carbon monoxide and fuel-cells generator system with such apparatus |
-
1993
- 1993-12-28 JP JP5349041A patent/JPH07196302A/ja active Pending
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP0833401A2 (en) * | 1996-09-24 | 1998-04-01 | Toyota Jidosha Kabushiki Kaisha | Apparatus for reducing concentration of carbon monoxide and method of the same |
| US6290913B1 (en) | 1996-09-24 | 2001-09-18 | Toyota Jidosha Kabushiki Kaisha | Apparatus for reducing concentration of carbon monoxide |
| EP0833401A3 (en) * | 1996-09-24 | 2005-07-27 | Toyota Jidosha Kabushiki Kaisha | Apparatus for reducing concentration of carbon monoxide and method of the same |
| US6120925A (en) * | 1996-09-27 | 2000-09-19 | Toyota Jidosha Kabushiki Kaisha | Apparatus for and method of reducing concentration of carbon monoxide and fuel-cells generator system with such apparatus |
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