JPH07192758A - Nonaqueous system electrolyte battery - Google Patents
Nonaqueous system electrolyte batteryInfo
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Abstract
Description
【０００１】[0001]
【産業上の利用分野】本発明は、正極と、リチウムを活
物質とする負極と、非水系電解液とを備えた非水系電解
液電池に関わり、特にその非水系電解液の改良に関する
ものである。BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention The present invention relates to a non-aqueous electrolyte battery comprising a positive electrode, a negative electrode containing lithium as an active material, and a non-aqueous electrolyte solution, and more particularly to improvement of the non-aqueous electrolyte solution. is there.
【０００２】[0002]
【従来の技術】負極活物質として例えばリチウムを用い
る非水系電解液電池は、高エネルギー密度を有する電池
として注目されており、活発な研究が行われている。一
般にこの種電池では、非水系電解液を構成する溶媒とし
て、エチレンカーボネート、プロピレンカーボネート、
ブチレンカーボネート、ビニレンカーボネート、1,2-ジ
メトキシエタン、ジメチルカーボネート、ジエチルカー
ボネート、エチルメチルカーボネート、テトラヒドロフ
ラン、1,3-ジオキソラン等の単体及び混合物が使用され
ている。そして、この中に溶解される溶質として、Ｌi
ＰＦ6、ＬiＣｌＯ4、ＬiＣＦ3ＳＯ3、ＬiＢＦ4、ＬiＡ
ｓＦ6、ＬiＮ（ＣＦ3ＳＯ2）2等を列挙することができ
る。2. Description of the Related Art A non-aqueous electrolyte battery using, for example, lithium as a negative electrode active material has attracted attention as a battery having a high energy density and has been actively researched. Generally, in this type of battery, as a solvent constituting the non-aqueous electrolyte solution, ethylene carbonate, propylene carbonate,
A single substance or a mixture of butylene carbonate, vinylene carbonate, 1,2-dimethoxyethane, dimethyl carbonate, diethyl carbonate, ethylmethyl carbonate, tetrahydrofuran, 1,3-dioxolane and the like is used. Then, as a solute dissolved in this, Li
PF 6 , LiClO 4 , LiCF 3 SO 3 , LiBF 4 , LiA
sF 6 , LiN (CF 3 SO 2 ) 2 and the like can be listed.
【０００３】ところで、このような溶媒及び溶質からな
る非水系電解液を有する電池を充電状態で保存した場
合、溶質の何らかの作用によって非水系電解液が分解さ
れるため、保存後の電池の容量が低下する傾向がある。
また、負極材料として、グラファイト、コークスなどの
カーボン材料を使用した場合、前記傾向が一層強くな
る。特に、二次電池においては充電時のカソード還元反
応により、電極材料、溶質及び溶媒とが反応を起こし、
非水系電解液を分解させやすい状況を作ってしまう。そ
の結果、非水系電解液を劣化させ、電池の特性を加速的
に低下させる。よって、保存時の自己放電を抑制するこ
とは、この種電池の実用化において重要な課題となって
いる。By the way, when a battery having a non-aqueous electrolytic solution composed of such a solvent and a solute is stored in a charged state, the non-aqueous electrolytic solution is decomposed by some action of the solute, so that the capacity of the battery after storage is reduced. Tends to decline.
Moreover, when a carbon material such as graphite or coke is used as the negative electrode material, the above tendency is further strengthened. Particularly, in a secondary battery, a cathode reduction reaction at the time of charging causes a reaction between an electrode material, a solute and a solvent,
This creates a situation where the non-aqueous electrolyte solution is easily decomposed. As a result, the non-aqueous electrolyte solution is deteriorated, and the characteristics of the battery are accelerated. Therefore, suppressing self-discharge during storage has become an important issue in the practical application of this type of battery.
【０００４】[0004]
【発明が解決しようとする課題】本発明は、この種電池
を保存した場合の自己放電を抑制し、保存特性を向上さ
せる、優れた非水系電解液を提案するものである。DISCLOSURE OF THE INVENTION The present invention proposes an excellent non-aqueous electrolyte solution which suppresses self-discharge during storage of this type of battery and improves storage characteristics.
【０００５】[0005]
【課題を解決するための手段】本発明は、上記目的を達
成するために、正極と、リチウムを活物質とする負極
と、ＬiＰＦ6、ＬiＣｌＯ4、ＬiＣＦ3ＳＯ3、ＬiＢ
Ｆ4、ＬiＡｓＦ6、ＬiＮ（ＣＦ3ＳＯ2）2からなる群よ
り選ばれた溶質とエチレンカーボネート、プロピレンカ
ーボネート、ブチレンカーボネート、ビニレンカーボネ
ート、1,2-ジメトキシエタン、ジメチルカーボネート、
ジエチルカーボネート、エチルメチルカーボネート、テ
トラヒドロフラン、1,3-ジオキソランからなる群より選
ばれた溶媒からなる非水系電解液とを備えた非水系電解
液電池において、非水系電解液に尿素化合物を添加した
ことを特徴とするものである。In order to achieve the above object, the present invention provides a positive electrode, a negative electrode using lithium as an active material, LiPF 6 , LiClO 4 , LiCF 3 SO 3 and LiB.
Solute selected from the group consisting of F 4 , LiAsF 6 and LiN (CF 3 SO 2 ) 2 and ethylene carbonate, propylene carbonate, butylene carbonate, vinylene carbonate, 1,2-dimethoxyethane, dimethyl carbonate,
In a non-aqueous electrolyte battery comprising a non-aqueous electrolyte consisting of a solvent selected from the group consisting of diethyl carbonate, ethyl methyl carbonate, tetrahydrofuran and 1,3-dioxolane, adding a urea compound to the non-aqueous electrolyte It is characterized by.
【０００６】前記尿素化合物としては、モノメチロール
尿素、ジメチロール尿素、グリオキザールモノ尿素及び
それらの誘導体からなる群より選択された１種を使用す
ることができる。そして、この尿素化合物の添加量とし
ては、非水系電解液の重量に対して、０．１重量％から
３０．０重量％の範囲で添加効果が認められる。好まし
くは、１．０重量％から２０．０重量％の範囲、特に
５．０重量％から１０．０重量％の範囲が、この種非水
系電解液電池の保存後の放電容量を低下させないという
観点から、最適である。As the urea compound, one selected from the group consisting of monomethylol urea, dimethylol urea, glyoxal monourea and their derivatives can be used. The addition effect of the urea compound is recognized in the range of 0.1 wt% to 30.0 wt% with respect to the weight of the non-aqueous electrolyte solution. Preferably, the range of 1.0% by weight to 20.0% by weight, particularly the range of 5.0% by weight to 10.0% by weight does not reduce the discharge capacity of this kind of non-aqueous electrolyte battery after storage. From the point of view, it is optimal.
【０００７】ここで、正極としては、マンガン、コバル
ト、ニッケル、バナジウム、ニオブを含む金属酸化物を
使用することができる。Here, for the positive electrode, a metal oxide containing manganese, cobalt, nickel, vanadium, and niobium can be used.
【０００８】また、負極としては、リチウム金属あるい
はリチウムの吸蔵・放出が可能な合金、例えばリチウム
−アルミニウム合金、カーボン材料、例えばコークスや
グラファイトを使用することが可能である。Further, as the negative electrode, it is possible to use lithium metal or an alloy capable of inserting and extracting lithium, such as a lithium-aluminum alloy, a carbon material such as coke or graphite.
【０００９】[0009]
【作用】尿素化合物を添加した非水系電解液を用いる
と、添加した尿素樹脂が非水電解液を安定化させる。こ
のメカニズムは、次の様に考察できる。即ち、尿素化合
物が非水系電解液中で重合し、尿素樹脂を生じる。この
尿素樹脂に含まれる窒素原子の孤立電子対が、電解質の
アニオンを取り囲んでしまう。When the non-aqueous electrolyte solution containing the urea compound is used, the added urea resin stabilizes the non-aqueous electrolyte solution. This mechanism can be considered as follows. That is, the urea compound is polymerized in the non-aqueous electrolytic solution to produce a urea resin. The lone pair of nitrogen atoms contained in the urea resin surrounds the anion of the electrolyte.
【００１０】この結果、電解質のアニオンが直接溶媒と
接する確率が低くなり、非水系電解液の分解を抑制する
ものと考察できる。この様にして、電池の保存特性を向
上させることが可能となる。As a result, the probability that the anions of the electrolyte come into direct contact with the solvent is lowered, and it can be considered that the decomposition of the non-aqueous electrolyte is suppressed. In this way, the storage characteristics of the battery can be improved.
【００１１】[0011]
【実施例】以下に、本発明の実施例につき詳述する。 （実施例１：非水系二次電池）図１に、本発明電池の一
実施例としての円筒形非水系二次電池の半断面図を示
す。図中、正極１は、７００℃〜９００℃の温度範囲で
熱処理したリチウム含有二酸化コバルトを活物質として
用い、このリチウム含有二酸化コバルトと導電剤として
のカーボン粉末と結着剤としてのフッ素樹脂粉末とを８
５：１０：５の重量比で混合し、次にこの混合物を集電
体に塗布した後、１００℃〜１５０℃で熱処理して作製
した。一方、負極２は、カーボン材料である黒鉛と結着
剤としてのフッ素樹脂粉末と８５：１５の重量比で混合
し、次に、この混合物を集電体に塗布した後１００℃〜
１５０℃で熱処理して作製した。この正極１と負極２の
間には、本発明の要点である非水系電解液が含浸された
セパレータ３が介装され、渦巻き電極体を構成してい
る。この電極体を負極端子を兼ねる電池缶４に挿入す
る。前記負極２には一端を介して負極導電体５が接続さ
れており、この負極導電体５は電池缶４と電気接続をす
るべく、電池缶４の内部缶底に電気溶接されている。一
方、正極１には正極導電体６が接続されており、正極端
子を兼ねる電池蓋７と電気接続されている。この電池蓋
７は、ポリプロピレン製の絶縁パッキング８を介して、
電池缶４と絶縁され、電池缶４を密封している。EXAMPLES Examples of the present invention will be described in detail below. Example 1 Non-Aqueous Secondary Battery FIG. 1 shows a half cross-sectional view of a cylindrical non-aqueous secondary battery as an example of the battery of the present invention. In the figure, the positive electrode 1 uses lithium-containing cobalt dioxide heat-treated in the temperature range of 700 ° C. to 900 ° C. as an active material. 8
The mixture was prepared by mixing in a weight ratio of 5: 10: 5, applying this mixture to a current collector, and then heat-treating at 100 ° C to 150 ° C. On the other hand, for the negative electrode 2, graphite, which is a carbon material, and fluororesin powder, which is a binder, are mixed in a weight ratio of 85:15, and then the mixture is applied to a current collector and then 100 ° C.
It was made by heat treatment at 150 ° C. Between the positive electrode 1 and the negative electrode 2, a separator 3 impregnated with a non-aqueous electrolytic solution, which is the main point of the present invention, is interposed to form a spiral electrode body. This electrode body is inserted into the battery can 4 which also serves as the negative electrode terminal. A negative electrode conductor 5 is connected to the negative electrode 2 through one end, and the negative electrode conductor 5 is electrically welded to the inner can bottom of the battery can 4 so as to be electrically connected to the battery can 4. On the other hand, a positive electrode conductor 6 is connected to the positive electrode 1 and is electrically connected to a battery lid 7 that also serves as a positive electrode terminal. This battery cover 7 is provided with an insulating packing 8 made of polypropylene,
It is insulated from the battery can 4 and seals the battery can 4.
【００１２】このような構成を有する電池において、非
水系電解液として、エチレンカーボネート（ＥＣ）と1,
2-ジメトキシエタン（ＤＭＥ）の混合溶媒（体積比で
５：５）に、溶質としてヘキサフルオロリン酸リチウム
（ＬiＰＦ6）を１ｍｏｌ／ｌの割合で溶解させ、更に添
加剤として尿素化合物であるモノメチロール尿素を、非
水系電解液に対して１０重量％の割合で添加したものを
用いた。In the battery having such a structure, ethylene carbonate (EC) and 1,
Lithium hexafluorophosphate (LiPF 6 ) was dissolved as a solute at a ratio of 1 mol / l in a mixed solvent of 2-dimethoxyethane (DME) (volume ratio: 5: 5), and a urea compound, a mono compound, was further added as an additive. Methylol urea was added to the non-aqueous electrolyte at a ratio of 10% by weight.
【００１３】このようにして得た非水系電解液系電池
を、本発明電池Ａ（外径１３．８ｍｍ、高さ４８．９ｍ
ｍ）とした。The non-aqueous electrolyte battery thus obtained was used as the battery A of the present invention (outer diameter 13.8 mm, height 48.9 m).
m).
【００１４】一方、比較例としてモノメチロール尿素を
添加しない非水系電解液を使用して同様の電池を作製
し、比較電池Ｕとした。これら電池を用い、電池の保存
特性を比較した。On the other hand, as a comparative example, a similar battery was prepared by using a non-aqueous electrolyte solution containing no monomethylol urea, and was used as a comparative battery U. Using these batteries, the storage characteristics of the batteries were compared.
【００１５】表１に、本発明電池Ａと比較電池Ｕを、６
０℃で２ヶ月間保存したときの自己放電率（％）を示
す。これにより、本発明電池Ａは、保存時に自己放電が
抑制されていることがわかる。Table 1 shows the present invention battery A and comparative battery U
The self-discharge rate (%) when stored at 0 ° C. for 2 months is shown. This indicates that the battery A of the present invention has suppressed self-discharge during storage.
【００１６】[0016]
【表１】 [Table 1]
【００１７】（実施例２：非水系二次電池）前記実施例
１の本発明電池Ａと同様の構成を有する電池を作製し、
非水系電解液に添加する尿素化合物、即ちモノメチロー
ル尿素の添加量を変化させ、保存後の電池の放電容量を
比較した。この時の実験条件は、満充電後の電池を６０
℃で３ケ月間保存した後、電池の放電容量（ｍＡｈ）を
実測して初期容量と比較し算出するというものである。Example 2 Non-Aqueous Secondary Battery A battery having the same structure as the battery A of the present invention of Example 1 was prepared.
The amount of urea compound added to the non-aqueous electrolyte, that is, the amount of monomethylol urea added was varied, and the discharge capacities of the batteries after storage were compared. The experimental conditions at this time were 60 times for the fully charged battery.
After being stored at 3 ° C. for 3 months, the discharge capacity (mAh) of the battery is actually measured and calculated by comparison with the initial capacity.
【００１８】この結果を、図２に示す。図２は、尿素化
合物であるモノメチロール尿素の添加量を横軸に、電池
の保存後の放電容量を縦軸に取ったものである。この結
果より、モノメチロール尿素の添加量として、非水系電
解液の重量に対して、０．１重量％から３０．０重量％
の範囲で添加効果が認められ、保存後の電池容量の低下
を抑制している。尿素化合物の添加量として、好ましく
は、１．０重量％から２０．０重量％、特に５．０重量
％から１０．０重量％の範囲が、保存後の電池の放電容
量を低下させないという観点から、最適である。The results are shown in FIG. FIG. 2 shows the addition amount of monomethylol urea, which is a urea compound, on the horizontal axis and the discharge capacity after storage of the battery on the vertical axis. From these results, the amount of monomethylol urea added was 0.1% by weight to 30.0% by weight, based on the weight of the non-aqueous electrolyte solution.
In this range, the effect of addition is recognized, and the decrease in battery capacity after storage is suppressed. The amount of the urea compound added is preferably in the range of 1.0% by weight to 20.0% by weight, particularly 5.0% by weight to 10.0% by weight, in order not to reduce the discharge capacity of the battery after storage. Is the best.
【００１９】尚、この添加範囲については、モノメチロ
ール尿素以外の尿素化合物においても、同様の傾向が観
察される。 （実施例３：非水系二次電池）電解液としてプロピレン
カーボネート（ＰＣ）と1,2-ジメトキシエタン（ＤＭ
Ｅ）の混合溶媒（体積比で５：５）を用いた以外は、前
記実施例１の本発明電池Ａ及び比較電池Ｕと同様の電池
を作製し、それぞれ本発明電池Ｂ及び比較電池Ｖとし
た。Regarding this addition range, the same tendency is observed for urea compounds other than monomethylol urea. (Example 3: Non-aqueous secondary battery) Propylene carbonate (PC) and 1,2-dimethoxyethane (DM) as electrolytes
Except that the mixed solvent of E) (5: 5 by volume ratio) was used, batteries similar to the inventive battery A and the comparative battery U of Example 1 were prepared, and the inventive battery B and the comparative battery V were prepared, respectively. did.
【００２０】また、尿素化合物として、ジメチロール尿
素を用いたものを本発明電池Ｃ、グリオキザール尿素を
用いたものを本発明電池Ｄとした。As the urea compound, the one using dimethylol urea was designated as the battery C of the present invention, and the one using glyoxal urea was designated as the battery D of the present invention.
【００２１】そして、これら本発明電池Ｂ、Ｃ、Ｄと比
較電池Ｖを、６０℃で２ヶ月間保存したときの自己放電
率（％）を調べた。この結果を、表２に示す。これによ
り、本発明電池Ｂ、Ｃ及びＤは、自己放電率が小さく、
保存時に自己放電が抑制されていることがわかる。Then, the self-discharge rate (%) of each of the batteries B, C and D of the present invention and the comparative battery V when stored at 60 ° C. for 2 months was examined. The results are shown in Table 2. As a result, the batteries B, C and D of the present invention have a low self-discharge rate,
It can be seen that self-discharge is suppressed during storage.
【００２２】[0022]
【表２】 [Table 2]
【００２３】[0023]
【発明の効果】上述した如く、非水系電解液電池におい
て尿素化合物を添加した非水系電解液を使用することに
よって、この種電池の保存特性を向上させることがで
き、その工業的価値は極めて大きい。As described above, by using the non-aqueous electrolyte solution containing the urea compound in the non-aqueous electrolyte battery, the storage characteristics of this kind of battery can be improved and its industrial value is extremely large. .
【図１】図１は、本発明電池の半断面図である。FIG. 1 is a half sectional view of a battery of the present invention.
【図２】図２は、モノメチロール尿素の添加量と保存後
の放電容量との関係を示す図である。FIG. 2 is a graph showing the relationship between the amount of monomethylol urea added and the discharge capacity after storage.
１ 正極 ２ 負極 ３ セパレータ ４ 電池缶 ５ 負極導電体 ６ 正極導電体 ７ 電池蓋 ８ 絶縁パッキング 1 Positive Electrode 2 Negative Electrode 3 Separator 4 Battery Can 5 Negative Electrode Conductor 6 Positive Electrode Conductor 7 Battery Lid 8 Insulating Packing
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 齋藤 俊彦 大阪府守口市京阪本通２丁目５番５号 三 洋電機株式会社内 ─────────────────────────────────────────────────── ─── Continuation of the front page (72) Inventor Toshihiko Saito 2-5-5 Keihan Hondori, Moriguchi City, Osaka Sanyo Electric Co., Ltd.
Claims (5)
と、ＬiＰＦ6、ＬiＣｌＯ4、ＬiＣＦ3ＳＯ3、ＬiＢ
Ｆ4、ＬiＡｓＦ6、ＬiＮ（ＣＦ3ＳＯ2）2からなる群よ
り選ばれた溶質とエチレンカーボネート、プロピレンカ
ーボネート、ブチレンカーボネート、ビニレンカーボネ
ート、1,2-ジメトキシエタン、ジメチルカーボネート、
ジエチルカーボネート、エチルメチルカーボネート、テ
トラヒドロフラン、1,3-ジオキソランからなる群より選
ばれた溶媒からなる非水系電解液とを備えた非水系電解
液電池において、前記非水系電解液に尿素化合物を添加
したことを特徴とする非水系電解液電池。1. A positive electrode, a negative electrode using lithium as an active material, LiPF 6 , LiClO 4 , LiCF 3 SO 3 , and LiB.
Solute selected from the group consisting of F 4 , LiAsF 6 and LiN (CF 3 SO 2 ) 2 and ethylene carbonate, propylene carbonate, butylene carbonate, vinylene carbonate, 1,2-dimethoxyethane, dimethyl carbonate,
In a non-aqueous electrolyte battery comprising a non-aqueous electrolyte consisting of a solvent selected from the group consisting of diethyl carbonate, ethyl methyl carbonate, tetrahydrofuran, 1,3-dioxolane, a urea compound was added to the non-aqueous electrolyte. A non-aqueous electrolyte battery characterized by the above.
素、ジメチロール尿素、グリオキザールモノ尿素及びそ
れらの誘導体からなる群より選択された少なくとも１種
であることを特徴とする請求項１記載の非水系電解液電
池。2. The non-aqueous electrolyte solution according to claim 1, wherein the urea compound is at least one selected from the group consisting of monomethylol urea, dimethylol urea, glyoxal monourea, and derivatives thereof. battery.
対して１．０重量％から２０．０重量％の範囲で添加さ
れたことを特徴とする請求項１記載の非水系電解液電
池。3. The non-aqueous electrolyte battery according to claim 1, wherein the urea compound is added in a range of 1.0 wt% to 20.0 wt% with respect to the non-aqueous electrolyte. .
対して５．０重量％から１０．０重量％の範囲で添加さ
れたことを特徴とする請求項３記載の非水系電解液電
池。4. The non-aqueous electrolyte battery according to claim 3, wherein the urea compound is added in a range of 5.0% by weight to 10.0% by weight with respect to the non-aqueous electrolyte. .
を特徴とする請求項１記載の非水系電解液電池。5. The non-aqueous electrolyte battery according to claim 1, wherein the positive electrode is made of a carbon material.
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5327901A JPH07192758A (en) | 1993-12-24 | 1993-12-24 | Nonaqueous system electrolyte battery |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5327901A JPH07192758A (en) | 1993-12-24 | 1993-12-24 | Nonaqueous system electrolyte battery |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH07192758A true JPH07192758A (en) | 1995-07-28 |
Family
ID=18204264
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP5327901A Pending JPH07192758A (en) | 1993-12-24 | 1993-12-24 | Nonaqueous system electrolyte battery |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH07192758A (en) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2005174798A (en) * | 2003-12-12 | 2005-06-30 | Sony Corp | Electrolyte and battery using the same |
| JP2012190791A (en) * | 2011-02-22 | 2012-10-04 | Mitsubishi Chemicals Corp | Nonaqueous electrolytic solution, and battery using the same |
-
1993
- 1993-12-24 JP JP5327901A patent/JPH07192758A/en active Pending
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2005174798A (en) * | 2003-12-12 | 2005-06-30 | Sony Corp | Electrolyte and battery using the same |
| JP2012190791A (en) * | 2011-02-22 | 2012-10-04 | Mitsubishi Chemicals Corp | Nonaqueous electrolytic solution, and battery using the same |
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