JPH07192756A - Nonaqueous system electrolyte battery - Google Patents
Nonaqueous system electrolyte batteryInfo
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- JPH07192756A JPH07192756A JP5327899A JP32789993A JPH07192756A JP H07192756 A JPH07192756 A JP H07192756A JP 5327899 A JP5327899 A JP 5327899A JP 32789993 A JP32789993 A JP 32789993A JP H07192756 A JPH07192756 A JP H07192756A
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Abstract
Description
【０００１】[0001]
【従来の技術】負極活物質として例えばリチウムを用い
る非水系電解液電池は、高エネルギー密度を有する電池
として注目されており、活発な研究が行われている。一
般にこの種電池では、非水系電解液を構成する溶媒とし
て、エチレンカーボネート、プロピレンカーボネート、
ブチレンカーボネート、ビニレンカーボネート、1,2-ジ
メトキシエタン、ジメチルカーボネート、ジエチルカー
ボネート、エチルメチルカーボネート、テトラヒドロフ
ラン、1,3-ジオキソラン等の単体及び混合物が使用され
ている。そして、この中に溶解される溶質として、Ｌi
ＰＦ6、ＬiＣｌＯ4、ＬiＣＦ3ＳＯ3、ＬiＢＦ4、ＬiＡ
ｓＦ6、ＬiＮ（ＣＦ3ＳＯ2）2等を列挙することができ
る。2. Description of the Related Art A non-aqueous electrolyte battery using, for example, lithium as a negative electrode active material has attracted attention as a battery having a high energy density and has been actively researched. Generally, in this type of battery, as a solvent constituting the non-aqueous electrolyte solution, ethylene carbonate, propylene carbonate,
A single substance or a mixture of butylene carbonate, vinylene carbonate, 1,2-dimethoxyethane, dimethyl carbonate, diethyl carbonate, ethylmethyl carbonate, tetrahydrofuran, 1,3-dioxolane and the like is used. Then, as a solute dissolved in this, Li
PF 6 , LiClO 4 , LiCF 3 SO 3 , LiBF 4 , LiA
sF 6 , LiN (CF 3 SO 2 ) 2 and the like can be listed.
【０００２】ところで、このような溶媒及び溶質からな
る非水系電解液を有する電池を充電状態で保存した場
合、溶質の何らかの作用によって非水系電解液が分解さ
れるため、保存後の電池の容量が低下する傾向がある。
また、負極材料として、グラファイト、コークスなどの
カーボン材料を使用した場合、前記傾向が一層強くな
る。特に、二次電池においては充電時のカソード還元反
応により、電極材料、溶質及び溶媒とが反応を起こし、
非水系電解液を分解させやすい状況を作ってしまう。そ
の結果、非水系電解液を劣化させ、電池の特性を加速的
に低下させる。よって、保存時の自己放電を抑制するこ
とは、この種電池の実用化において重要な課題となって
いる。By the way, when a battery having a non-aqueous electrolyte solution composed of such a solvent and a solute is stored in a charged state, the capacity of the battery after storage is degraded because the non-aqueous electrolyte solution is decomposed by some action of the solute. Tends to decline.
Moreover, when a carbon material such as graphite or coke is used as the negative electrode material, the above tendency is further strengthened. Particularly, in a secondary battery, a cathode reduction reaction at the time of charging causes a reaction between an electrode material, a solute and a solvent,
This creates a situation where the non-aqueous electrolyte solution is easily decomposed. As a result, the non-aqueous electrolyte solution is deteriorated, and the characteristics of the battery are accelerated. Therefore, suppressing self-discharge during storage has become an important issue in the practical application of this type of battery.
【０００３】[0003]
【発明が解決しようとする課題】本発明は、この種電池
を保存した場合の自己放電を抑制し、保存特性を向上さ
せる、優れた非水系電解液を提案するものである。DISCLOSURE OF THE INVENTION The present invention proposes an excellent non-aqueous electrolyte solution which suppresses self-discharge during storage of this type of battery and improves storage characteristics.
【０００４】[0004]
【課題を解決するための手段】本発明は、正極と、リチ
ウムを活物質とする負極と、ＬiＰＦ6、ＬiＣｌＯ4、Ｌ
iＣＦ3ＳＯ3、ＬiＢＦ4、ＬiＡｓＦ6、ＬiＮ（ＣＦ3Ｓ
Ｏ2）2からなる群より選ばれた溶質とエチレンカーボネ
ート、プロピレンカーボネート、ブチレンカーボネー
ト、ビニレンカーボネート、1,2-ジメトキシエタン、ジ
メチルカーボネート、ジエチルカーボネート、エチルメ
チルカーボネート、テトラヒドロフラン、1,3-ジオキソ
ランからなる群より選ばれた溶媒からなる非水系電解液
とを備えた非水系電解液電池であって、非水系電解液に
フラン樹脂を添加したことを特徴とするものである。The present invention provides a positive electrode, a negative electrode using lithium as an active material, LiPF 6 , LiClO 4 , and L.
iCF 3 SO 3 , LiBF 4 , LiAsF 6 , LiN (CF 3 S
O 2 ) 2 from a solute selected from the group consisting of ethylene carbonate, propylene carbonate, butylene carbonate, vinylene carbonate, 1,2-dimethoxyethane, dimethyl carbonate, diethyl carbonate, ethylmethyl carbonate, tetrahydrofuran and 1,3-dioxolane. A non-aqueous electrolyte solution battery comprising a non-aqueous electrolyte solution comprising a solvent selected from the group consisting of the following groups, wherein a furan resin is added to the non-aqueous electrolyte solution.
【０００５】前記フラン樹脂としては、フェノール・フ
ルフラール樹脂、フルフラール・アセトン樹脂、フルフ
リルアルコール樹脂及びそれらの誘導体からなる群より
選択された１種を使用することができる。そして、この
フラン樹脂の添加量としては、非水系電解液の重量に対
して、０．１重量％から４０．０重量％の範囲で添加効
果が認められる。好ましくは、０．５重量％から３０．
０重量％の範囲、特に５．０重量％から２０．０重量％
の範囲が、この種非水系電解液電池の保存後の放電容量
を低下させないという観点から、最適である。As the furan resin, one selected from the group consisting of phenol-furfural resin, furfural-acetone resin, furfuryl alcohol resin and derivatives thereof can be used. The addition effect of the furan resin is recognized in the range of 0.1 wt% to 40.0 wt% with respect to the weight of the non-aqueous electrolyte solution. Preferably 0.5% to 30.
In the range of 0% by weight, especially 5.0% to 20.0% by weight
The range is optimal from the viewpoint of not reducing the discharge capacity of this type of non-aqueous electrolyte battery after storage.
【０００６】ここで、正極としては、マンガン、コバル
ト、ニッケル、バナジウム、ニオブを含む金属酸化物を
使用することができる。Here, for the positive electrode, a metal oxide containing manganese, cobalt, nickel, vanadium, and niobium can be used.
【０００７】また負極としては、リチウム金属あるいは
リチウムの吸蔵・放出が可能な合金、例えばリチウム−
アルミニウム合金、カーボン材料、例えばコークスやグ
ラファイトを使用することが可能である。As the negative electrode, lithium metal or an alloy capable of inserting and extracting lithium, such as lithium-
It is possible to use aluminum alloys, carbon materials such as coke and graphite.
【０００８】[0008]
【作用】フラン樹脂を添加した非水系電解液を用いる
と、添加したフラン樹脂が非水電解液を安定化させる。
このメカニズムは以下のように考察できる。即ち、添加
したフラン樹脂が非水系電解液中で広がり、このフラン
樹脂に含まれる酸素原子の孤立電子対が、電解質のアニ
オンを取り囲んでしまう。この結果、電解質のアニオン
が直接溶媒と接する確率が低くなり、非水系電解液の分
解を抑制するものと考えられる。この様にして、電池の
保存特性を向上させることが可能となる。When the non-aqueous electrolyte solution containing the furan resin is used, the added furan resin stabilizes the non-aqueous electrolyte solution.
This mechanism can be considered as follows. That is, the added furan resin spreads in the non-aqueous electrolyte solution, and the lone pair of oxygen atoms contained in the furan resin surrounds the anion of the electrolyte. As a result, the probability that the anions of the electrolyte come into direct contact with the solvent is reduced, and it is considered that the decomposition of the non-aqueous electrolyte solution is suppressed. In this way, the storage characteristics of the battery can be improved.
【０００９】[0009]
【実施例】以下に、本発明の実施例につき詳述する。 （実施例１：非水系二次電池）図１に、本発明電池の一
実施例としての円筒形非水系二次電池の半断面図を示
す。図中、正極１は、７００℃〜９００℃の温度範囲で
熱処理したリチウム含有二酸化コバルトを活物質として
用い、このリチウム含有二酸化コバルトと導電剤として
のカーボン粉末と結着剤としてのフッ素樹脂粉末とを８
５：１０：５の重量比で混合し、次に、この混合物を集
電体に塗布した後、１００℃〜１５０℃で熱処理して作
製したものである。一方、負極２は、カーボン材料であ
るコークスと結着剤としてのフッ素樹脂粉末と８５：１
５の重量比で混合し、次に、この混合物を集電体に塗布
した後１００℃〜１５０℃で熱処理して作製した。この
正極１と負極２の間には、本発明の要点である非水系電
解液が含浸されたセパレータ３が介装され、渦巻き電極
体を構成している。この電極体を負極端子を兼ねる電池
缶４に挿入する。前記負極２には一端を介して負極導電
体５が接続されており、この負極導電体５は電池缶４と
電気接続をするべく、電池缶４の内部缶底に電気溶接さ
れている。一方、正極１には正極導電体６が接続されて
おり、正極端子を兼ねる電池蓋７と電気接続されてい
る。この電池蓋７は、ポリプロピレン製の絶縁パッキン
グ８を介して、電池缶４と絶縁され、電池缶４を密封し
ている。EXAMPLES Examples of the present invention will be described in detail below. Example 1 Non-Aqueous Secondary Battery FIG. 1 shows a half cross-sectional view of a cylindrical non-aqueous secondary battery as an example of the battery of the present invention. In the figure, the positive electrode 1 uses lithium-containing cobalt dioxide heat-treated in the temperature range of 700 ° C. to 900 ° C. as an active material. 8
It was prepared by mixing in a weight ratio of 5: 10: 5, applying this mixture to a current collector, and then heat treating at 100 ° C to 150 ° C. On the other hand, the negative electrode 2 is composed of coke, which is a carbon material, and fluororesin powder as a binder, which is 85: 1.
It was prepared by mixing the mixture at a weight ratio of 5 and then applying the mixture to a current collector and then heat-treating at 100 ° C to 150 ° C. Between the positive electrode 1 and the negative electrode 2, a separator 3 impregnated with a non-aqueous electrolytic solution, which is the main point of the present invention, is interposed to form a spiral electrode body. This electrode body is inserted into the battery can 4 which also serves as the negative electrode terminal. A negative electrode conductor 5 is connected to the negative electrode 2 through one end, and the negative electrode conductor 5 is electrically welded to the inner can bottom of the battery can 4 so as to be electrically connected to the battery can 4. On the other hand, a positive electrode conductor 6 is connected to the positive electrode 1 and is electrically connected to a battery lid 7 that also serves as a positive electrode terminal. This battery lid 7 is insulated from the battery can 4 via an insulating packing 8 made of polypropylene, and seals the battery can 4.
【００１０】そして、電解液としては、エチレンカーボ
ネート（ＥＣ）と1,2-ジメトキシエタン（ＤＭＥ）の混
合溶媒（体積比で５：５）に溶質としてヘキサフルオロ
リン酸リチウム（ＬiＰＦ6）を１ｍｏｌ／ｌの割合で溶
解したものに、フラン樹脂として、数平均分子量が４０
０〜６００のフェノール・フルフラール樹脂を１０重量
％の割合で添加したものを用いて、外径１３．８ｍｍ、
高さ４８．９ｍｍの本発明電池Ａを作製した。As the electrolyte, 1 mol of lithium hexafluorophosphate (LiPF 6 ) was used as a solute in a mixed solvent of ethylene carbonate (EC) and 1,2-dimethoxyethane (DME) (volume ratio of 5: 5). A furan resin having a number average molecular weight of 40
Using a phenol-furfural resin of 0 to 600 added at a ratio of 10% by weight, an outer diameter of 13.8 mm,
A battery A of the invention having a height of 48.9 mm was produced.
【００１１】一方、比較例として数平均分子量が４００
〜６００のフェノール・フルフラール樹脂を添加しない
電解液を使用して同様の電池を作製し、比較電池Ｕとし
た。On the other hand, as a comparative example, the number average molecular weight is 400.
A similar battery was manufactured using an electrolyte solution containing no phenol-furfural resin of up to 600, and used as a comparative battery U.
【００１２】これら電池を用い電池の保存特性を比較し
た。この時の実験条件は、本発明電池Ａと比較電池Ｕを
満充電後、６０℃で２ヶ月間保存し、実際に電池を放電
させて放電容量を測定し、初期容量と比較することによ
って自己放電率（％）を算出するものである。Using these batteries, the storage characteristics of the batteries were compared. The experimental conditions at this time were as follows: the battery A of the present invention and the comparative battery U were fully charged and then stored at 60 ° C. for 2 months, and the batteries were actually discharged to measure the discharge capacity and compared with the initial capacity. The discharge rate (%) is calculated.
【００１３】この結果を、表１に示す。表１より、本発
明電池Ａは保存時に自己放電が抑制されていることがわ
かる。The results are shown in Table 1. From Table 1, it can be seen that the battery A of the present invention has suppressed self-discharge during storage.
【００１４】[0014]
【表１】 [Table 1]
【００１５】（実施例２：非水系二次電池）前記実施例
１の本発明電池Ａと同様の構成を有する電池を作製し、
非水系電解液に添加するフラン樹脂、即ち数平均分子量
が４００〜６００のフェノール・フルフラール樹脂の添
加量を変化させ、保存後の電池の放電容量を比較した。
この時の実験条件は、満充電後の電池を６０℃で３ケ月
間保存し、電池の放電容量（ｍＡｈ）を実測するという
ものである。(Example 2: Non-aqueous secondary battery) A battery having the same structure as the battery A of the present invention of Example 1 was prepared.
The furan resin added to the non-aqueous electrolyte, that is, the amount of the phenol-furfural resin having a number average molecular weight of 400 to 600 was changed, and the discharge capacities of the batteries after storage were compared.
The experimental condition at this time is to store the fully charged battery at 60 ° C. for 3 months and measure the discharge capacity (mAh) of the battery.
【００１６】この結果を、図２に示す。図２は、フラン
樹脂であるフェノール・フルフラール樹脂の添加量を横
軸に、保存後の放電容量を縦軸に取ったものである。こ
の結果より、フェノール・フルフラール樹脂の添加量と
して、非水系電解液の重量に対して、０．１重量％から
４０．０重量％の範囲で添加効果が認められ、保存後の
電池容量の低下が抑制されている。フラン樹脂の添加量
として、好ましくは、０．５重量％から３０．０重量
％、特に５．０重量％から２０．０重量％の範囲が、保
存後の電池の放電容量を低下させないという観点から、
最適である。The results are shown in FIG. FIG. 2 is a graph in which the abscissa represents the addition amount of the furan resin, phenol-furfural resin, and the ordinate represents the discharge capacity after storage. From these results, the addition effect of phenol / furfural resin was confirmed in the range of 0.1% to 40.0% by weight, based on the weight of the non-aqueous electrolyte solution, and the battery capacity after storage decreased. Is suppressed. The addition amount of the furan resin is preferably in the range of 0.5% by weight to 30.0% by weight, particularly 5.0% by weight to 20.0% by weight, in view of not reducing the discharge capacity of the battery after storage. From
Optimal.
【００１７】尚、この添加範囲については、数平均分子
量が４００〜６００のフェノール・フルフラール樹脂以
外のフラン樹脂においても、同様の傾向が観察される。 （実施例３：非水系二次電池）電解液としてプロピレン
カーボネート（ＰＣ）と1,2-ジメトキシエタン（ＤＭ
Ｅ）の混合溶媒（体積比で５：５）を用いた以外は、実
施例１の本発明電池Ａ及び比較電池Ｕと同様の電池を作
製し、それぞれ本発明電池Ｂ及び比較電池Ｖとした。Regarding this addition range, the same tendency is observed in furan resins other than phenol-furfural resin having a number average molecular weight of 400 to 600. (Example 3: Non-aqueous secondary battery) Propylene carbonate (PC) and 1,2-dimethoxyethane (DM) as electrolytes
Except that the mixed solvent of E) (5: 5 by volume ratio) was used, batteries similar to the inventive battery A and the comparative battery U of Example 1 were produced and designated as the inventive battery B and the comparative battery V, respectively. .
【００１８】また、フラン樹脂として、数平均分子量が
５００〜６００のフルフラール・アセトン樹脂を用いた
ものを本発明電池Ｃ、数平均分子量が４００〜５００の
フルフリルアルコール樹脂を用いたものを本発明電池Ｄ
とした。Further, as the furan resin, a furfural acetone resin having a number average molecular weight of 500 to 600 is used in the present invention battery C, and a furfuryl alcohol resin having a number average molecular weight of 400 to 500 is used in the present invention. Battery D
And
【００１９】表２に、本発明電池Ｂ、Ｃ、Ｄと比較電池
Ｖを６０℃で２ヶ月間保存したときの自己放電率（％）
を示す。これにより、本発明電池は保存時に自己放電が
抑制されていることがわかる。Table 2 shows the self-discharge rate (%) of the batteries B, C and D of the present invention and the comparative battery V when stored at 60 ° C. for 2 months.
Indicates. This indicates that the battery of the present invention has suppressed self-discharge during storage.
【００２０】[0020]
【表２】 [Table 2]
【００２１】[0021]
【発明の効果】上述した如く、非水系電解液にフラン樹
脂を添加することにより、この種電池の保存特性を向上
させる事ができ、その工業的価値は極めて大きい。As described above, by adding the furan resin to the non-aqueous electrolyte solution, the storage characteristics of this type of battery can be improved, and its industrial value is extremely large.
【図１】図１は、本発明電池の半断面図である。FIG. 1 is a half sectional view of a battery of the present invention.
【図２】図２は、フェノール・フルフラール樹脂の添加
量と保存後の放電容量との関係を示す図である。FIG. 2 is a graph showing the relationship between the amount of phenol furfural resin added and the discharge capacity after storage.
１ 正極 ２ 負極 ３ セパレータ ４ 電池缶 ５ 負極集電体 ６ 正極集電体 ７ 電池蓋 ８ 絶縁パッキング 1 Positive electrode 2 Negative electrode 3 Separator 4 Battery can 5 Negative electrode current collector 6 Positive electrode current collector 7 Battery lid 8 Insulating packing
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 齋藤 俊彦 大阪府守口市京阪本通２丁目５番５号 三 洋電機株式会社内 ─────────────────────────────────────────────────── ─── Continuation of the front page (72) Inventor Toshihiko Saito 2-5-5 Keihan Hondori, Moriguchi City, Osaka Sanyo Electric Co., Ltd.
Claims (5)
と、ＬiＰＦ6、ＬiＣｌＯ4、ＬiＣＦ3ＳＯ3、ＬiＢ
Ｆ4、ＬiＡｓＦ6、ＬiＮ（ＣＦ3ＳＯ2）2からなる群よ
り選ばれた溶質とエチレンカーボネート、プロピレンカ
ーボネート、ブチレンカーボネート、ビニレンカーボネ
ート、1,2-ジメトキシエタン、ジメチルカーボネート、
ジエチルカーボネート、エチルメチルカーボネート、テ
トラヒドロフラン、1,3-ジオキソランからなる群より選
ばれた溶媒からなる非水系電解液とを備えた非水系電解
液電池において、前記非水系電解液にフラン樹脂を添加
したことを特徴とする非水系電解液電池。1. A positive electrode, a negative electrode using lithium as an active material, LiPF 6 , LiClO 4 , LiCF 3 SO 3 , and LiB.
Solute selected from the group consisting of F 4 , LiAsF 6 and LiN (CF 3 SO 2 ) 2 and ethylene carbonate, propylene carbonate, butylene carbonate, vinylene carbonate, 1,2-dimethoxyethane, dimethyl carbonate,
In a non-aqueous electrolyte battery comprising a non-aqueous electrolyte consisting of a solvent selected from the group consisting of diethyl carbonate, ethyl methyl carbonate, tetrahydrofuran, 1,3-dioxolane, furan resin was added to the non-aqueous electrolyte. A non-aqueous electrolyte battery characterized by the above.
ラール樹脂、フルフラール・アセトン樹脂、フルフリル
アルコール樹脂及びそれらの誘導体からなる群より選択
された少なくとも１種であることを特徴とする請求項１
記載の非水系電解液電池。2. The furan resin is at least one selected from the group consisting of a phenol / furfural resin, a furfural / acetone resin, a furfuryl alcohol resin, and a derivative thereof.
The non-aqueous electrolyte battery described.
対して０．５重量％から３０．０重量％の範囲で添加さ
れたされたことを特徴とする請求項１記載の非水系電解
液電池。3. The non-aqueous electrolyte according to claim 1, wherein the furan resin is added in an amount of 0.5% by weight to 30.0% by weight with respect to the non-aqueous electrolyte. Liquid battery.
対して５．０重量％から２０．０重量％の範囲で添加さ
れたされたことを特徴とする請求項３記載の非水系電解
液電池。4. The non-aqueous electrolysis according to claim 3, wherein the furan resin is added in a range of 5.0 wt% to 20.0 wt% with respect to the non-aqueous electrolysis solution. Liquid battery.
を特徴とする請求項１記載の非水系電解液電池。5. The non-aqueous electrolyte battery according to claim 1, wherein the positive electrode is made of a carbon material.
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5327899A JPH07192756A (en) | 1993-12-24 | 1993-12-24 | Nonaqueous system electrolyte battery |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5327899A JPH07192756A (en) | 1993-12-24 | 1993-12-24 | Nonaqueous system electrolyte battery |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH07192756A true JPH07192756A (en) | 1995-07-28 |
Family
ID=18204243
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP5327899A Pending JPH07192756A (en) | 1993-12-24 | 1993-12-24 | Nonaqueous system electrolyte battery |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH07192756A (en) |
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP1022797A1 (en) * | 1999-01-20 | 2000-07-26 | SANYO ELECTRIC Co., Ltd. | Polymer electrolyte battery and polymer electrolyte |
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| JP2009276272A (en) * | 2008-05-16 | 2009-11-26 | Chugoku Electric Power Co Inc:The | Artificial ground fault testing device for dispersion reactor system |
-
1993
- 1993-12-24 JP JP5327899A patent/JPH07192756A/en active Pending
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