JPH0710770B2 - アルコ−ルを基剤とする抗菌組成物 - Google Patents
アルコ−ルを基剤とする抗菌組成物Info
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- JPH0710770B2 JPH0710770B2 JP61254837A JP25483786A JPH0710770B2 JP H0710770 B2 JPH0710770 B2 JP H0710770B2 JP 61254837 A JP61254837 A JP 61254837A JP 25483786 A JP25483786 A JP 25483786A JP H0710770 B2 JPH0710770 B2 JP H0710770B2
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Description
【発明の詳細な説明】 アルコールを基剤とした皮膚殺菌剤は、その高い蒸気圧
のために速やかに蒸発する。そのためそれらを皮膚に塗
るとき、細菌および他の微生物に対するアルコール濃度
および接触時間は、蒸発損失のため最小になる。発明者
は、これらの殺菌剤にアルコール可溶性増粘剤を添加す
ることによりアルコール皮膚殺菌剤の蒸発を減少し、そ
れによって皮膚上の殺菌剤の露出時間とアルコール濃度
を増加する方法を発見した。
のために速やかに蒸発する。そのためそれらを皮膚に塗
るとき、細菌および他の微生物に対するアルコール濃度
および接触時間は、蒸発損失のため最小になる。発明者
は、これらの殺菌剤にアルコール可溶性増粘剤を添加す
ることによりアルコール皮膚殺菌剤の蒸発を減少し、そ
れによって皮膚上の殺菌剤の露出時間とアルコール濃度
を増加する方法を発見した。
重量で30〜90％のアルコールを含むアルコール溶液は、
保建治療者（healthcarepersonel）の手の消毒および侵
害的治療部位の局部的皮膚の消毒にしばしば使用され
る。これらのアルコール組成物は、皮膚上で速く蒸発し
て乾燥し、また、水のようにたやすくこぼれ易い。これ
らの欠点は、ここで特許請求をする方法および組成物に
よって克服される。
保建治療者（healthcarepersonel）の手の消毒および侵
害的治療部位の局部的皮膚の消毒にしばしば使用され
る。これらのアルコール組成物は、皮膚上で速く蒸発し
て乾燥し、また、水のようにたやすくこぼれ易い。これ
らの欠点は、ここで特許請求をする方法および組成物に
よって克服される。
本発明は、全処方重量を基礎として約0.1ないし約10パ
ーセントの少なくとも１つのアルコール可溶性増粘剤を
アルコールを基剤とした殺菌剤または防腐剤に添加し、
それによって前記アルコールを基剤とした殺菌剤または
防腐剤の蒸発を減少し、治療される皮膚との接触時間お
よび抗菌効果を増加させることから成る、アルコールを
基剤とした皮膚殺菌剤または防腐剤の効果を増強する方
法に関する。
ーセントの少なくとも１つのアルコール可溶性増粘剤を
アルコールを基剤とした殺菌剤または防腐剤に添加し、
それによって前記アルコールを基剤とした殺菌剤または
防腐剤の蒸発を減少し、治療される皮膚との接触時間お
よび抗菌効果を増加させることから成る、アルコールを
基剤とした皮膚殺菌剤または防腐剤の効果を増強する方
法に関する。
本発明は又、全処方重量を基礎として30〜90％のアルコ
ール、全処方重量を基礎として重量で0.1〜10％のアル
コール可溶性増粘剤および調整用水から成る改良された
アルコールを基剤とした皮膚殺菌剤又は防腐剤に関す
る。
ール、全処方重量を基礎として重量で0.1〜10％のアル
コール可溶性増粘剤および調整用水から成る改良された
アルコールを基剤とした皮膚殺菌剤又は防腐剤に関す
る。
本発明は、アルコール蒸発を遅らせるため増粘剤を使用
し、それによって皮膚殺菌剤または防腐剤としてアルコ
ールのより効果的な使用を可能にする。
し、それによって皮膚殺菌剤または防腐剤としてアルコ
ールのより効果的な使用を可能にする。
ここで使用する“増粘剤”という用語はアルコール／水
組成物の粘度を増加し、それによってアルコールの蒸発
速度を減少させる傾向のあるいずれかの化学的化合物を
指す。いずれのアルコール可溶性増粘剤でも使用するこ
とができる。好ましい増粘剤は、ヒドロキシプロピルセ
ルロースポリマー類、ポリビニルピロリドン類およびト
リメチルアンモニウムで置換されたエポキシドと反応し
たヒドロキシエチルセルロースのポリマー性第四級アン
モニウム塩から成る群より選ばれる。増粘剤の分子量は
臨界的ではないが、これらの好ましい増粘剤は、推奨さ
れる量でアルコールを基剤とする抗菌組成物に添加した
場合、少なくとも40センチポイズの組成物粘度を与える
に充分な分子量のポリマーである。最終組成物で約50〜
約500cpsの粘度を与える増粘剤がより好ましい。
組成物の粘度を増加し、それによってアルコールの蒸発
速度を減少させる傾向のあるいずれかの化学的化合物を
指す。いずれのアルコール可溶性増粘剤でも使用するこ
とができる。好ましい増粘剤は、ヒドロキシプロピルセ
ルロースポリマー類、ポリビニルピロリドン類およびト
リメチルアンモニウムで置換されたエポキシドと反応し
たヒドロキシエチルセルロースのポリマー性第四級アン
モニウム塩から成る群より選ばれる。増粘剤の分子量は
臨界的ではないが、これらの好ましい増粘剤は、推奨さ
れる量でアルコールを基剤とする抗菌組成物に添加した
場合、少なくとも40センチポイズの組成物粘度を与える
に充分な分子量のポリマーである。最終組成物で約50〜
約500cpsの粘度を与える増粘剤がより好ましい。
アルコール可溶性増粘剤は、全処方重量を基礎として約
0.1〜約10％量でアルコール組成物に添加するべきであ
る。好ましくは増粘剤は全処方重量を基礎として約0.1
〜約５％量、更に最も好ましくは、全処方重量を基礎と
して0.5〜約2.0％量を添加すべきである。
0.1〜約10％量でアルコール組成物に添加するべきであ
る。好ましくは増粘剤は全処方重量を基礎として約0.1
〜約５％量、更に最も好ましくは、全処方重量を基礎と
して0.5〜約2.0％量を添加すべきである。
最も好ましい増粘剤は、ヒドロキシプロピルセルロース
ポリマーである。例えば、それぞれ約1,000,000及び60,
000の分子量のヒドロキシプロピルセルロースであるク
ルーセル（Klucel）HF及びクルーセルEFがある。これら
の生産物は、ハーキュレス・インコーポレーテッド（He
rcules,In-corporated）から商業的に入手することがで
きる。ヒドロキシピロピルセルロースポリマーは、実質
的に蒸発損失を減少し、それによって抗菌効果を改善す
る。
ポリマーである。例えば、それぞれ約1,000,000及び60,
000の分子量のヒドロキシプロピルセルロースであるク
ルーセル（Klucel）HF及びクルーセルEFがある。これら
の生産物は、ハーキュレス・インコーポレーテッド（He
rcules,In-corporated）から商業的に入手することがで
きる。ヒドロキシピロピルセルロースポリマーは、実質
的に蒸発損失を減少し、それによって抗菌効果を改善す
る。
アルコールを基剤とする殺菌剤及び防腐剤は、当該技術
分野で公知である。ここで使用する“殺菌剤”及び“防
腐剤”の用語は皮膚上の細菌及び微生物を殺すために皮
膚に塗る混合物に関する。そのような混合物は外科手術
前の手の洗浄、患者の手術前の準備及び一般の保健のた
めの手の洗浄に使用される。その他の用途も当業者にと
っては明白であり、それらも本発明の範囲の中にある。
分野で公知である。ここで使用する“殺菌剤”及び“防
腐剤”の用語は皮膚上の細菌及び微生物を殺すために皮
膚に塗る混合物に関する。そのような混合物は外科手術
前の手の洗浄、患者の手術前の準備及び一般の保健のた
めの手の洗浄に使用される。その他の用途も当業者にと
っては明白であり、それらも本発明の範囲の中にある。
如何なる水溶性アルコールも理論的には使用することが
できるが、本発明のアルコールを基剤とする組成物に用
いるのに好ましいアルコールは、ｎ−プロピルアルコー
ル、イソプロピルアルコール及びエチルアルコールから
成る群より選ばれる。抗菌性の観点からｎ−プロピルア
ルコールはイソプロピルアルコールより良く、イソプロ
ピルアルコールはエチルアルコールよりよい。
できるが、本発明のアルコールを基剤とする組成物に用
いるのに好ましいアルコールは、ｎ−プロピルアルコー
ル、イソプロピルアルコール及びエチルアルコールから
成る群より選ばれる。抗菌性の観点からｎ−プロピルア
ルコールはイソプロピルアルコールより良く、イソプロ
ピルアルコールはエチルアルコールよりよい。
本殺菌用組成物は、全処方重量を基礎として30〜90％の
アルコール、全処方重量を基礎として0.1〜10％のアル
コール可溶性増粘剤および調整用水から成る。好ましく
は全処方重量を基礎としたアルコール濃度は50〜70％で
あり、最も好ましくは55〜65％である。その上、これら
の組成物は本発明の思想から逸脱することなしに香料、
着色剤及び乳酸セチルのような粘着防止剤を含有するこ
とができる。
アルコール、全処方重量を基礎として0.1〜10％のアル
コール可溶性増粘剤および調整用水から成る。好ましく
は全処方重量を基礎としたアルコール濃度は50〜70％で
あり、最も好ましくは55〜65％である。その上、これら
の組成物は本発明の思想から逸脱することなしに香料、
着色剤及び乳酸セチルのような粘着防止剤を含有するこ
とができる。
好ましい組成物を以下に表示する。しかしながら、これ
らの例は本発明の範囲を限定しようとするものではな
い。
らの例は本発明の範囲を限定しようとするものではな
い。
処方 １ ｎ−プロピルアルコール 30 〜75g ヒドロキシプロピルセルロース 0.25〜5.0g 着色剤及び香料、必要に応じ添加脱イオン水又は蒸留水
10 〜60ml 処方 ２ イソプロピルアルコール 30 〜75g ヒドロキシプロピルセルロース 0.25〜5.0g 着色剤及び香料、必要に応じ添加脱イオン水又は蒸留水
10 〜60ml 処方 ３ 95％エチルアルコール 40 〜80g ヒドロキシプロピルセルロース 0.25〜5.0g 着色剤及び香料、必要に応じ添加脱イオン水又は蒸留水
５ 〜50ml 処方 ４ ２−イソプロピルアルコール 30〜75g ヒドロキシプロピルセルロース 0.25〜5.0g 塩化ジメチルジアリルアンモニウムのポリマー（マーク
アットMerquat）100,皮膚軟化剤として使用。カルゴン
コーポレーション（Calgon Corporation），ピッツバー
グ（Pittsburgh），ペンシルベニア（PA）から入手可能
0.5〜2.0g パラ‐クロロ‐メタ−キシレノール＊ 0.1〜0.2％ 着色剤及び香料、必要に応じ添加脱イオン水又は蒸留水
10 〜60ml 処方 ５ イソプロピルアルコール 30 〜75g ヒドロキシプロピルセルロース 0.25〜5.0g オクチルパルミテート 0.5〜2.0g （皮膚軟化剤） 塩化ジメチルジアリルアンモニウムのポリマー0.25〜0.
5g クロルヘキシジングルコネート 0.1〜0.5％ 着色剤及び香料、必要に応じ添加脱イオン水又は蒸留水
10 〜60ml 処方 ６ イソプロピルアルコール 30 〜75g ヒドロキシプロピルセルロース 0.25〜5.0g 乳酸セチル 0.5〜2.0g 塩化ジメチルジアリルアンモニウムのポリマー0.25〜0.
5g 着色剤及び香料、必要に応じ添加脱イオン水又は蒸留水
10 〜60ml ＊ パラ−クロロ−メタ−キシレノール及びクロルヘキ
シジングルコネートはアルコールが蒸発した後、皮膚上
に残留抗菌剤として残る。
10 〜60ml 処方 ２ イソプロピルアルコール 30 〜75g ヒドロキシプロピルセルロース 0.25〜5.0g 着色剤及び香料、必要に応じ添加脱イオン水又は蒸留水
10 〜60ml 処方 ３ 95％エチルアルコール 40 〜80g ヒドロキシプロピルセルロース 0.25〜5.0g 着色剤及び香料、必要に応じ添加脱イオン水又は蒸留水
５ 〜50ml 処方 ４ ２−イソプロピルアルコール 30〜75g ヒドロキシプロピルセルロース 0.25〜5.0g 塩化ジメチルジアリルアンモニウムのポリマー（マーク
アットMerquat）100,皮膚軟化剤として使用。カルゴン
コーポレーション（Calgon Corporation），ピッツバー
グ（Pittsburgh），ペンシルベニア（PA）から入手可能
0.5〜2.0g パラ‐クロロ‐メタ−キシレノール＊ 0.1〜0.2％ 着色剤及び香料、必要に応じ添加脱イオン水又は蒸留水
10 〜60ml 処方 ５ イソプロピルアルコール 30 〜75g ヒドロキシプロピルセルロース 0.25〜5.0g オクチルパルミテート 0.5〜2.0g （皮膚軟化剤） 塩化ジメチルジアリルアンモニウムのポリマー0.25〜0.
5g クロルヘキシジングルコネート 0.1〜0.5％ 着色剤及び香料、必要に応じ添加脱イオン水又は蒸留水
10 〜60ml 処方 ６ イソプロピルアルコール 30 〜75g ヒドロキシプロピルセルロース 0.25〜5.0g 乳酸セチル 0.5〜2.0g 塩化ジメチルジアリルアンモニウムのポリマー0.25〜0.
5g 着色剤及び香料、必要に応じ添加脱イオン水又は蒸留水
10 〜60ml ＊ パラ−クロロ−メタ−キシレノール及びクロルヘキ
シジングルコネートはアルコールが蒸発した後、皮膚上
に残留抗菌剤として残る。
実施例 １〜28 次の実施例は、増粘剤の使用によるアルコール蒸発の遅
延を説明している。その上これらの実施例は、豚皮を試
験基質として蒸発が安定化した、アルコールを基剤とす
る殺菌剤／防腐剤組成物の殺菌効果を説明している。
延を説明している。その上これらの実施例は、豚皮を試
験基質として蒸発が安定化した、アルコールを基剤とす
る殺菌剤／防腐剤組成物の殺菌効果を説明している。
豚皮の調製 新しく屠殺した豚の成熟した成豚皮を屠殺場から入手し
た。皮は冷水で洗浄し、大型の動物用はさみで脱毛し
た。脱毛後、皮を解剖ナイフで小片に切り、冷水で洗浄
し、プラスチック製袋に入れ、密封し、凍結した。
た。皮は冷水で洗浄し、大型の動物用はさみで脱毛し
た。脱毛後、皮を解剖ナイフで小片に切り、冷水で洗浄
し、プラスチック製袋に入れ、密封し、凍結した。
使用に先立ち、各豚皮について残存抗生物質の存在を試
験した。用いられた方法は、＃７コルク穴あけ器を使用
して、試験する皮から任意にプラグを切り出し、試験菌
を播種した個々の寒天平板上に皮膚の側を下に向けて置
くものである。若しプラグの周囲に阻止帯が現われた場
合は、皮は残存抗生物質を含んでおり、使用しなかっ
た。
験した。用いられた方法は、＃７コルク穴あけ器を使用
して、試験する皮から任意にプラグを切り出し、試験菌
を播種した個々の寒天平板上に皮膚の側を下に向けて置
くものである。若しプラグの周囲に阻止帯が現われた場
合は、皮は残存抗生物質を含んでおり、使用しなかっ
た。
試験に使用する前、豚皮の断片を解凍し、使い捨てレザ
ーで毛をそり、解剖ナイフで脂肪を除いた。次いで、皮
片を冷却した水道水で洗浄し、解剖ナイフを用いて3cm
×3cmの小片を個々の載物台（直径が４〜5cmのプラスチ
ック・キャップまたは他の適当な支持台）上に皮表面が
露出するように、エポキシ接着剤で貼り付けた。載せた
皮の２片を各試験区の試料として使用した。載せた皮を
100×20mmのペトリ皿に入れ、その中には乾燥を防ぐた
め約1mlの水で湿らせた7.0cmの円形瀘紙を置いた。調製
した皮を一夜冷蔵庫内に静置した。
ーで毛をそり、解剖ナイフで脂肪を除いた。次いで、皮
片を冷却した水道水で洗浄し、解剖ナイフを用いて3cm
×3cmの小片を個々の載物台（直径が４〜5cmのプラスチ
ック・キャップまたは他の適当な支持台）上に皮表面が
露出するように、エポキシ接着剤で貼り付けた。載せた
皮の２片を各試験区の試料として使用した。載せた皮を
100×20mmのペトリ皿に入れ、その中には乾燥を防ぐた
め約1mlの水で湿らせた7.0cmの円形瀘紙を置いた。調製
した皮を一夜冷蔵庫内に静置した。
試験条件 豚皮試験に使用した特別な条件は下記の通りである。
cc当たり107個またはそれ以下のセラチア・マルセセン
ス（Serratia Marcescens;ATCC 990），エシエリキア・
コリ（Escherichia Coli;ATCC 8739），スタフイロコッ
カス・アウレウス（Staphylo-coccus aureus;ATCC 653
8），シュードモナス・エールギノサ（Pseudomonas aer
uginosa;ATCC9027），およびカンディダ・アルビカンス
（Candida albicans;ATCC 10231）から成る混合接種物
（mixed inoculum）、接種から処理までの間２時間また
はそれ以下の室温保持、0.1mlの試験試料、15秒間の処
理（摩擦）、及び押印前３分間の風乾。
ス（Serratia Marcescens;ATCC 990），エシエリキア・
コリ（Escherichia Coli;ATCC 8739），スタフイロコッ
カス・アウレウス（Staphylo-coccus aureus;ATCC 653
8），シュードモナス・エールギノサ（Pseudomonas aer
uginosa;ATCC9027），およびカンディダ・アルビカンス
（Candida albicans;ATCC 10231）から成る混合接種物
（mixed inoculum）、接種から処理までの間２時間また
はそれ以下の室温保持、0.1mlの試験試料、15秒間の処
理（摩擦）、及び押印前３分間の風乾。
試験菌の塗布 種々な微生物の懸濁液を10mlのバターフィールド・バッ
ファー（Butterfield Buffer）と共に一晩静置した寒天
斜面上に重層し、無菌ピペットで寒天面上を穏やかに摩
擦した。これらの懸濁液を相互に混合してml当たり約10
9の微生物を含む混合接種物を得た。この混合接種物を
皿に稀釈して、所望の試験条件によりml当たり107また
は105の微生物を含む接種物を得た。２枚の皮の１枚に
稀釈した接種物の0.1mlを接種した。次いで、２枚の皮
を15秒間摩擦し、次いで希望する試験条件により、30℃
で15分または２時間まで室温保持した。
ファー（Butterfield Buffer）と共に一晩静置した寒天
斜面上に重層し、無菌ピペットで寒天面上を穏やかに摩
擦した。これらの懸濁液を相互に混合してml当たり約10
9の微生物を含む混合接種物を得た。この混合接種物を
皿に稀釈して、所望の試験条件によりml当たり107また
は105の微生物を含む接種物を得た。２枚の皮の１枚に
稀釈した接種物の0.1mlを接種した。次いで、２枚の皮
を15秒間摩擦し、次いで希望する試験条件により、30℃
で15分または２時間まで室温保持した。
アルコール性製剤の塗布 ３種類のアルコール、ｎ−プロピルアルコール、イソプ
ロピルアルコールおよびエチルアルコールを試験した。
接種した皮の２枚のうち１枚を、希望するアルコール製
剤0.1mlで処理した。次いで、２枚の皮をお互いに15秒
間摩擦し、通常の蒸発を促進するため３分間風乾し、次
いで、中和した増殖培地（BBLのポリソルベート（Polys
orbate）80およびレシチン（Lecithin）を添加したスタ
ンダード・メソッズ・アガー（Standard Metehods Aga
r））の表面に皮試料を押印した。
ロピルアルコールおよびエチルアルコールを試験した。
接種した皮の２枚のうち１枚を、希望するアルコール製
剤0.1mlで処理した。次いで、２枚の皮をお互いに15秒
間摩擦し、通常の蒸発を促進するため３分間風乾し、次
いで、中和した増殖培地（BBLのポリソルベート（Polys
orbate）80およびレシチン（Lecithin）を添加したスタ
ンダード・メソッズ・アガー（Standard Metehods Aga
r））の表面に皮試料を押印した。
押印は、載物台を倒置し、処理した皮を寒天面上に押印
した。押印は３分、10分、30分および１時間後に行なっ
た。平板は押印区の増殖した微生物の程度により類別し
た。すべての試料をコード化し、測定者の偏りを消去す
るため盲検を行なった。
した。押印は３分、10分、30分および１時間後に行なっ
た。平板は押印区の増殖した微生物の程度により類別し
た。すべての試料をコード化し、測定者の偏りを消去す
るため盲検を行なった。
０〜10の数字は、被覆の程度を示しており、０＝発育認
められず、１＝押印面の10％発育、５＝押印面の50％発
育、などを表わす。
められず、１＝押印面の10％発育、５＝押印面の50％発
育、などを表わす。
蒸発速度の測定 試験溶液の秤量した量を大型の150mlのペトリ皿に入れ
た12.5cmの瀘紙の２枚の中心部の付近に添加した。ペト
リ皿は、0.01gの感度のある上皿天秤に載せ、三方を密
封して上を通気管に向け、更に予防策として試験の間空
調機を停止した。
た12.5cmの瀘紙の２枚の中心部の付近に添加した。ペト
リ皿は、0.01gの感度のある上皿天秤に載せ、三方を密
封して上を通気管に向け、更に予防策として試験の間空
調機を停止した。
重さの測定は、期間中の損失の均一性を表わすために６
分間にわたって30秒毎に行なった。報告値は６分間中の
平均の１分間当たり損失をmg/分で表わしている。報告
された各々の値は別々の測定系列を表わしている。
分間にわたって30秒毎に行なった。報告値は６分間中の
平均の１分間当たり損失をmg/分で表わしている。報告
された各々の値は別々の測定系列を表わしている。
結果を次の第Ｉ表に示す。
これらの実施例は、本発明の蒸発の減速と改善された抗
菌活性を表わしている。
菌活性を表わしている。
Claims (10)
- 【請求項１】全処方重量を基礎として約0.1ないし約10
パーセントの少なくとも一つのアルコール可溶性増粘剤
をアルコールを基剤とした殺菌剤に添加し、それによ
り、前記アルコールを基剤とした殺菌剤の蒸発を遅らせ
その抗菌効果を増加することから成るアルコールを基剤
とする皮膚殺菌剤の効果を増強する方法。 - 【請求項２】アルコールを基剤とした皮膚殺菌剤が、ｎ
−プロピルアルコール、イソプロピルアルコール及びエ
チルアルコールから成る群より選ばれるアルコールを含
む特許請求の範囲第１項に記載の方法。 - 【請求項３】アルコール可溶性増粘剤がヒドロキシプロ
ピルセルロースポリマー類およびポリビニルピロリドン
類から成る群より選ばれる特許請求の範囲第１項に記載
の方法。 - 【請求項４】アルコール可溶性増粘剤がヒドロキシプロ
ピルセルロースポリマー類である特許請求の範囲第３項
に記載の方法。 - 【請求項５】アルコール可溶性増粘剤が、アルコールを
基剤とする皮膚殺菌剤組成物の全処方重量を基礎として
約0.1ないし約10パーセントの前記アルコール可溶性増
粘剤を含む場合、少なくとも40センチポイズの粘度を持
つ改良されたアルコールを基剤とする皮膚殺菌剤組成物
を作るのに充分な分子量を持つポリマーの群から選ばれ
る特許請求の範囲第１項に記載の方法。 - 【請求項６】（ａ）全組成物重量の約30ないし約90パー
セントのアルコール、 （ｂ）全組成物重量の約0.1ないし約10パーセントのア
ルコール可溶性増粘剤、および （ｃ）調整用水 から成るアルコールを基剤とする皮膚殺菌剤組成物。 - 【請求項７】アルコールが、ｎ−プロピルアルコール、
イソプロピルアルコール及びエチルアルコールより成る
群より選ばれる特許請求の範囲第６項に記載の組成物。 - 【請求項８】アルコールが、全組成物重量を基礎として
組成物の約50ないし約70パーセントである特許請求の範
囲第６項に記載の組成物。 - 【請求項９】アルコール可溶性増粘剤が、ヒドロキシプ
ロピルセルロースポリマー類及びポリビニルピロリドン
類から成る群より選ばれる特許請求の範囲第６項に記載
の組成物。 - 【請求項１０】アルコール可溶性増粘剤が、ヒドロキシ
プロピルセルロースポリマー類である特許請求の範囲第
９項に記載の組成物。
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