JPH07104082A - Ｐｄ−Ｒｈ合金を用いた水素又はその同位体の吸蔵方法 - Google Patents
Ｐｄ−Ｒｈ合金を用いた水素又はその同位体の吸蔵方法Info
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- JPH07104082A JPH07104082A JP5275066A JP27506693A JPH07104082A JP H07104082 A JPH07104082 A JP H07104082A JP 5275066 A JP5275066 A JP 5275066A JP 27506693 A JP27506693 A JP 27506693A JP H07104082 A JPH07104082 A JP H07104082A
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- gas
- electrode
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
- Y02E30/10—Nuclear fusion reactors
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- Hydrogen, Water And Hydrids (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【目的】 水素吸蔵金属に水素又はその同位体を電解法
により吸蔵させる方法において、重水素吸蔵率０．９以
上を再現性よく得ることのできる水素又はその同位体の
吸蔵方法を提供する。 【構成】 電解液中に浸した水素吸蔵金属に水素又はそ
の同位体を電解法により吸蔵させる方法において、水素
吸蔵金属として、ＰｄとＲｈからなる合金を用いる。１
０気圧乃至常圧の水素又はその同位体の雰囲気下で水素
又はその同位体を吸蔵することができる。本発明の方法
によれば、重水素吸蔵率は０．９以上を達成することが
でき、Ｐｄ90Ｒｈ10電極を使用する場合、最大吸蔵率Ｄ
／Ｍ＝１が得られる。
により吸蔵させる方法において、重水素吸蔵率０．９以
上を再現性よく得ることのできる水素又はその同位体の
吸蔵方法を提供する。 【構成】 電解液中に浸した水素吸蔵金属に水素又はそ
の同位体を電解法により吸蔵させる方法において、水素
吸蔵金属として、ＰｄとＲｈからなる合金を用いる。１
０気圧乃至常圧の水素又はその同位体の雰囲気下で水素
又はその同位体を吸蔵することができる。本発明の方法
によれば、重水素吸蔵率は０．９以上を達成することが
でき、Ｐｄ90Ｒｈ10電極を使用する場合、最大吸蔵率Ｄ
／Ｍ＝１が得られる。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、水素吸蔵合金への電解
による水素又はその同位体の吸蔵率を上昇させることが
できる吸蔵方法に関する。このような高密度に水素又は
その同位体を充填した水素吸蔵合金は、ニッケル水素化
物電池、コールド・フュージョン等への応用が可能であ
る。
による水素又はその同位体の吸蔵率を上昇させることが
できる吸蔵方法に関する。このような高密度に水素又は
その同位体を充填した水素吸蔵合金は、ニッケル水素化
物電池、コールド・フュージョン等への応用が可能であ
る。
【０００２】
【従来の技術】パラジウム等の水素吸蔵金属材料を陰極
とし白金を陽極として、直流電流を供給して重水酸化リ
チウムＬｉＯＤを含んだ重水Ｄ2 Ｏの電気分解を行な
い、この電気分解において陰極で発生した重水素原子を
陰極に吸蔵し続けることによって、入力エネルギーに対
して高い出力エネルギーが得られたことが知られてい
る。このような現象を起こすためには、陰極であるパラ
ジウム電極に重水素元素Ｄをできる限り吸蔵させること
が必要であり、一般には重水素吸蔵率が原子比（Ｄ／Ｐ
ｄ）で０．８３以上でなければいけないといわれてい
る。
とし白金を陽極として、直流電流を供給して重水酸化リ
チウムＬｉＯＤを含んだ重水Ｄ2 Ｏの電気分解を行な
い、この電気分解において陰極で発生した重水素原子を
陰極に吸蔵し続けることによって、入力エネルギーに対
して高い出力エネルギーが得られたことが知られてい
る。このような現象を起こすためには、陰極であるパラ
ジウム電極に重水素元素Ｄをできる限り吸蔵させること
が必要であり、一般には重水素吸蔵率が原子比（Ｄ／Ｐ
ｄ）で０．８３以上でなければいけないといわれてい
る。
【０００３】従来、電解液に浸されている水素吸蔵金
属、例えば、パラジウム電極を用いて、電解法によりパ
ラジウム電極へ重水素を吸蔵させる方法では、１Ｍ Ｌ
ｉＯＤを用いるとパラジウムにおける重水素吸蔵率は、
Ｄ／Ｐｄ≦０．８９であり、通常の方法では、０．８９
を越えることは困難である。
属、例えば、パラジウム電極を用いて、電解法によりパ
ラジウム電極へ重水素を吸蔵させる方法では、１Ｍ Ｌ
ｉＯＤを用いるとパラジウムにおける重水素吸蔵率は、
Ｄ／Ｐｄ≦０．８９であり、通常の方法では、０．８９
を越えることは困難である。
【０００４】なお、上記の電解条件において、電解液中
にチオ尿素（ＮＨ2 ）2 を６００μＭ添加すると、最大
Ｄ／Ｐｄ＝０．９４が得られることが知られている。
にチオ尿素（ＮＨ2 ）2 を６００μＭ添加すると、最大
Ｄ／Ｐｄ＝０．９４が得られることが知られている。
【０００５】また、数千〜数万気圧の水素雰囲気下で、
水素がガス層として直接Ｐｄ−Ｒｈ合金と接している状
態で、０％＜Ｒｈ含有率≦８０％のＰｄ−Ｒｈ合金に水
素を吸蔵させる気相法において、Ｐｄ−２０％Ｒｈ合
金、又はＰｄ−３０％Ｒｈ合金を用いた場合の水素吸蔵
率Ｈ／Ｐｄは、５１００気圧の水素下で１となったこと
が、The Journal of Physical Chemistry, Vol.77, No.
1, 1973 にB.Baranowski等により明らかにされている。
水素がガス層として直接Ｐｄ−Ｒｈ合金と接している状
態で、０％＜Ｒｈ含有率≦８０％のＰｄ−Ｒｈ合金に水
素を吸蔵させる気相法において、Ｐｄ−２０％Ｒｈ合
金、又はＰｄ−３０％Ｒｈ合金を用いた場合の水素吸蔵
率Ｈ／Ｐｄは、５１００気圧の水素下で１となったこと
が、The Journal of Physical Chemistry, Vol.77, No.
1, 1973 にB.Baranowski等により明らかにされている。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】前記電解法によるパラ
ジウムに対する重水素吸蔵率は、電解時の電流密度を上
げて水素過電圧を高めると大きくなるが、０．５Ａ／ｃ
ｍ2 以上の大電流密度で電解を行なうと、入力電力によ
って電解液温度が上昇し、そのため、パラジウムに吸蔵
されていた重水素の放出現象が起こり、重水素吸蔵率は
逆に小さくなり、Ｄ／Ｐｄ＝０．８９を越えることは困
難である。
ジウムに対する重水素吸蔵率は、電解時の電流密度を上
げて水素過電圧を高めると大きくなるが、０．５Ａ／ｃ
ｍ2 以上の大電流密度で電解を行なうと、入力電力によ
って電解液温度が上昇し、そのため、パラジウムに吸蔵
されていた重水素の放出現象が起こり、重水素吸蔵率は
逆に小さくなり、Ｄ／Ｐｄ＝０．８９を越えることは困
難である。
【０００７】一方、前記チオ尿素を電解液中に添加する
ことにより重水素吸蔵率を上昇させる従来の方法は、チ
オ尿素がガス拡散電極に吸着して陽極としての性能を劣
化させるという問題がある。陽極として特に白金電極を
用いる場合では、チオ尿素が陽極で酸化されてしまうた
めこの方法は利用できない。
ことにより重水素吸蔵率を上昇させる従来の方法は、チ
オ尿素がガス拡散電極に吸着して陽極としての性能を劣
化させるという問題がある。陽極として特に白金電極を
用いる場合では、チオ尿素が陽極で酸化されてしまうた
めこの方法は利用できない。
【０００８】また、気相法によりＰｄ−Ｒｈ合金に水素
を吸蔵させ、Ｈ／Ｍ＝１（Ｍは合金を表す）のような高
吸蔵率が得られるようにするには、水素ガス圧が数千〜
数万気圧必要であるため、超耐圧性の反応装置及び超高
圧発生装置を用意する必要があった。
を吸蔵させ、Ｈ／Ｍ＝１（Ｍは合金を表す）のような高
吸蔵率が得られるようにするには、水素ガス圧が数千〜
数万気圧必要であるため、超耐圧性の反応装置及び超高
圧発生装置を用意する必要があった。
【０００９】そこで本発明は、水素吸蔵金属に水素又は
その同位体を電解法により吸蔵させる方法において上記
の諸問題を解決し、重水素吸蔵率０．９以上を再現性よ
く得ることのできる水素又はその同位体の吸蔵方法を提
供することを目的とする。
その同位体を電解法により吸蔵させる方法において上記
の諸問題を解決し、重水素吸蔵率０．９以上を再現性よ
く得ることのできる水素又はその同位体の吸蔵方法を提
供することを目的とする。
【００１０】
【課題を解決するための手段】前記した問題点を解決す
るために、本発明は、電解法により水素吸蔵金属に水素
又はその同位体を吸蔵させる方法において、水素吸蔵金
属としてＰｄとＲｈからなる合金を用いることを特徴と
する水素又はその同位体の吸蔵方法とするものである。
るために、本発明は、電解法により水素吸蔵金属に水素
又はその同位体を吸蔵させる方法において、水素吸蔵金
属としてＰｄとＲｈからなる合金を用いることを特徴と
する水素又はその同位体の吸蔵方法とするものである。
【００１１】また、本発明は上記の水素又はその同位体
の吸蔵方法において、１０気圧乃至常圧の水素又はその
同位体の雰囲気下で水素又はその同位体を吸蔵させるこ
とを特徴とするものである。
の吸蔵方法において、１０気圧乃至常圧の水素又はその
同位体の雰囲気下で水素又はその同位体を吸蔵させるこ
とを特徴とするものである。
【００１２】本発明で水素の同位体とは、主として重水
素をいう。
素をいう。
【００１３】
【実施例】図１は本実施例に使用される密閉型電解装置
の全体図である。
の全体図である。
【００１４】１は、密閉可能なＳＵＳ製の圧力容器であ
る。その内壁２は耐腐食コーティングが用いられてい
る。この耐腐食コーティングには、セラミックス系コー
ティング材（「セラシールド」、商品名、株式会社吉田
ＳＫＴ社製）が施されている。この圧力容器１中には上
部空間を残して電解液３が収容されており、前記上部空
間には水素ガス又は重水素ガスが充填されている。この
電解液３中には、陰極４の全体が浸漬されており、一
方、多孔質膜５がカーボンペーパー６を挟んで固着され
たガス拡散電極からなる陽極７が電解液３中に半浸漬さ
れて配置されている。
る。その内壁２は耐腐食コーティングが用いられてい
る。この耐腐食コーティングには、セラミックス系コー
ティング材（「セラシールド」、商品名、株式会社吉田
ＳＫＴ社製）が施されている。この圧力容器１中には上
部空間を残して電解液３が収容されており、前記上部空
間には水素ガス又は重水素ガスが充填されている。この
電解液３中には、陰極４の全体が浸漬されており、一
方、多孔質膜５がカーボンペーパー６を挟んで固着され
たガス拡散電極からなる陽極７が電解液３中に半浸漬さ
れて配置されている。
【００１５】電解液３中には液温を測定するための温度
計９が、また圧力容器１内の上部にはガス相の温度を測
定するための温度計１０がそれぞれ設置されている。
計９が、また圧力容器１内の上部にはガス相の温度を測
定するための温度計１０がそれぞれ設置されている。
【００１６】陽極７及び陰極４には外部電源１１が接続
されている。また、圧力容器１内に導入される水素ガス
又は重水素ガスは、圧力容器１の外にガス供給装置１
３、及びそれに続くガス制御装置１２に通され、ガス圧
が制御されて、圧力容器１内に導入される。圧力容器１
の上部には図示しない圧力センサーが取り付けられてい
る。
されている。また、圧力容器１内に導入される水素ガス
又は重水素ガスは、圧力容器１の外にガス供給装置１
３、及びそれに続くガス制御装置１２に通され、ガス圧
が制御されて、圧力容器１内に導入される。圧力容器１
の上部には図示しない圧力センサーが取り付けられてい
る。
【００１７】上記密閉型電解装置における原理を次に説
明する。加圧された水素ガス（又は重水素ガス）の充填
下の水（又は重水）の電解装置において、陽極で水素ガ
ス（又は重水素ガス）がガス拡散層を通じて反応層に供
給され、電解液と接してイオン化される。そのＨ+ イオ
ン（又はＤ+ イオン）は陰極の表面で吸着原子となり陰
極内部へ吸蔵される。また、吸蔵されないＨ原子（又は
Ｄ原子）は結合して水素分子（又は重水素分子）となり
再び上部空間のガス相に戻る。
明する。加圧された水素ガス（又は重水素ガス）の充填
下の水（又は重水）の電解装置において、陽極で水素ガ
ス（又は重水素ガス）がガス拡散層を通じて反応層に供
給され、電解液と接してイオン化される。そのＨ+ イオ
ン（又はＤ+ イオン）は陰極の表面で吸着原子となり陰
極内部へ吸蔵される。また、吸蔵されないＨ原子（又は
Ｄ原子）は結合して水素分子（又は重水素分子）となり
再び上部空間のガス相に戻る。
【００１８】上記密閉型電解装置を用いた重水素吸蔵方
法の具体例を次に説明する。
法の具体例を次に説明する。
【００１９】陰極にはφ４×２５ｍｍのジョンソン・マ
ッセイ社製Ｐｄ95Ｒｈ5 電極及びＰｄ90Ｒｈ10電極の２
種を使用した。電極はガス出しを行なうため予め真空中
で、２００℃、３時間の熱処理を行なった。電解液は１
Ｍ ＬｉＯＤを使用し、圧力容器内に５０ｍｌ入れた。
また、圧力容器内部に約７ｋｇｆ／ｃｍ2 の重水素ガス
を満たした。圧力容器は恒温槽内に浸漬し、恒温槽温度
は１０℃に一定にした。
ッセイ社製Ｐｄ95Ｒｈ5 電極及びＰｄ90Ｒｈ10電極の２
種を使用した。電極はガス出しを行なうため予め真空中
で、２００℃、３時間の熱処理を行なった。電解液は１
Ｍ ＬｉＯＤを使用し、圧力容器内に５０ｍｌ入れた。
また、圧力容器内部に約７ｋｇｆ／ｃｍ2 の重水素ガス
を満たした。圧力容器は恒温槽内に浸漬し、恒温槽温度
は１０℃に一定にした。
【００２０】電解開始前にＰｄ−Ｒｈ電極に重水素が吸
蔵されないように、ガス拡散電極に対して＋０．６Ｖの
電位に保持しておいた。その後、電流密度５０ｍＡ／ｃ
ｍ2で電解を開始し、Ｐｄ95Ｒｈ5 電極では０〜１Ａ／
ｃｍ2 、Ｐｄ90Ｒｈ10電極では０〜０．６Ａ／ｃｍ2 の
範囲で電流密度を変化させ、各々の電流密度で重水素吸
蔵率（Ｄ／Ｍ）を測定した。なお、この際の吸蔵率は合
金全モル数に対しての重水素のモル数の割合である。
蔵されないように、ガス拡散電極に対して＋０．６Ｖの
電位に保持しておいた。その後、電流密度５０ｍＡ／ｃ
ｍ2で電解を開始し、Ｐｄ95Ｒｈ5 電極では０〜１Ａ／
ｃｍ2 、Ｐｄ90Ｒｈ10電極では０〜０．６Ａ／ｃｍ2 の
範囲で電流密度を変化させ、各々の電流密度で重水素吸
蔵率（Ｄ／Ｍ）を測定した。なお、この際の吸蔵率は合
金全モル数に対しての重水素のモル数の割合である。
【００２１】図２は、電流密度ｉ〔Ａ／ｃｍ2 〕に対す
る重水素吸蔵率（Ｄ／Ｍ）の関係を示し、このグラフは
定電流電解によって得た値をプロットしたものである。
三角印はジョンソン・マッセイ（Ｊ／Ｍ）社製の純Ｐｄ
電極を使用した場合の結果、黒丸印はＰｄ95Ｒｈ5 電極
を使用した場合の結果、及び四角印はＰｄ90Ｒｈ10電極
を使用した場合の結果をそれぞれ示す。
る重水素吸蔵率（Ｄ／Ｍ）の関係を示し、このグラフは
定電流電解によって得た値をプロットしたものである。
三角印はジョンソン・マッセイ（Ｊ／Ｍ）社製の純Ｐｄ
電極を使用した場合の結果、黒丸印はＰｄ95Ｒｈ5 電極
を使用した場合の結果、及び四角印はＰｄ90Ｒｈ10電極
を使用した場合の結果をそれぞれ示す。
【００２２】図２によれば、重水素吸蔵率の値はＰｄ90
Ｒｈ10＞Ｐｄ95Ｒｈ5 ＞Ｐｄの順となり、最大吸蔵率は
純Ｐｄ電極よりＰｄ95Ｒｈ5 電極で０．０６、Ｐｄ90Ｒ
ｈ10電極で０．１１高い結果となった。このことは合金
中のロジウムがパラジウムの重水素吸蔵を何らかの形で
促進する働きがあり、Ｐｄ−Ｒｈ電極を使用することに
よって同じ電流密度でも容易に高い吸蔵率が得られるこ
とが理解される。
Ｒｈ10＞Ｐｄ95Ｒｈ5 ＞Ｐｄの順となり、最大吸蔵率は
純Ｐｄ電極よりＰｄ95Ｒｈ5 電極で０．０６、Ｐｄ90Ｒ
ｈ10電極で０．１１高い結果となった。このことは合金
中のロジウムがパラジウムの重水素吸蔵を何らかの形で
促進する働きがあり、Ｐｄ−Ｒｈ電極を使用することに
よって同じ電流密度でも容易に高い吸蔵率が得られるこ
とが理解される。
【００２３】図３は、過電圧−η〔Ｖ〕に対する重水素
吸蔵率の関係を示している。三角印、黒丸印、四角印は
前記図２の場合と同じ電極を使用した場合を示す。図３
によれば、同じ過電圧に対しても合金中のロジウム量が
多いほど吸蔵率が高く、低い過電圧すなわち低い電流密
度で吸蔵率が上がることが分かる。
吸蔵率の関係を示している。三角印、黒丸印、四角印は
前記図２の場合と同じ電極を使用した場合を示す。図３
によれば、同じ過電圧に対しても合金中のロジウム量が
多いほど吸蔵率が高く、低い過電圧すなわち低い電流密
度で吸蔵率が上がることが分かる。
【００２４】
【発明の効果】従来、電解法における水素吸蔵合金に対
する重水素吸蔵率は通常のパラジウム電極を使用する方
法では０．９以上を達成することはできなかった。しか
し、陰極にＰｄ−Ｒｈ合金を使用した本発明の電解法に
よる水素又はその同位体の吸蔵方法よれば、重水素吸蔵
率は０．９以上を達成することができ、Ｐｄ90Ｒｈ10電
極を使用する場合、最大吸蔵率Ｄ／Ｍ＝１が得られる。
する重水素吸蔵率は通常のパラジウム電極を使用する方
法では０．９以上を達成することはできなかった。しか
し、陰極にＰｄ−Ｒｈ合金を使用した本発明の電解法に
よる水素又はその同位体の吸蔵方法よれば、重水素吸蔵
率は０．９以上を達成することができ、Ｐｄ90Ｒｈ10電
極を使用する場合、最大吸蔵率Ｄ／Ｍ＝１が得られる。
【００２５】さらにＰｄ−Ｒｈ合金中のロジウム量の割
合を増やした電極を使用して重水素を吸蔵させるとＤ／
Ｍ＞１となる可能性がある。
合を増やした電極を使用して重水素を吸蔵させるとＤ／
Ｍ＞１となる可能性がある。
【００２６】また、Ｐｄ−Ｒｈ合金を使用した電解法に
よる重水素の吸蔵のかわりに水素を吸蔵させても、重水
素の場合と同様の効果が期待される。
よる重水素の吸蔵のかわりに水素を吸蔵させても、重水
素の場合と同様の効果が期待される。
【００２７】これらの方法は陽極として特に白金電極を
用いる開放型電解による水素吸蔵においても適用でき
る。
用いる開放型電解による水素吸蔵においても適用でき
る。
【００２８】従来法のＰｄ−８０％以下Ｒｈ合金を使用
した気相法による水素吸蔵方法によれば、数千〜数万気
圧の水素雰囲気が必要とされていたが、本発明の電解法
による水素又はその同位体の吸蔵方法においては、１０
気圧乃至常圧での水素又はその同位体の雰囲気下で水素
吸蔵が行なえる効果を有する。
した気相法による水素吸蔵方法によれば、数千〜数万気
圧の水素雰囲気が必要とされていたが、本発明の電解法
による水素又はその同位体の吸蔵方法においては、１０
気圧乃至常圧での水素又はその同位体の雰囲気下で水素
吸蔵が行なえる効果を有する。
【図１】本発明の水素吸蔵合金への重水素吸蔵方法で使
用する密閉型電解装置の全体図である。
用する密閉型電解装置の全体図である。
【図２】電流密度に対する重水素吸蔵率（Ｄ／Ｍ）の関
係を示す。
係を示す。
【図３】過電圧に対する重水素吸蔵率（Ｄ／Ｍ）の関係
を示す。
を示す。
１ 圧力容器 ２ 内壁 ３ 電解液 ４ 陰極 ５ 多孔質膜 ６ カーボンペーパー ７ 陽極 ９，１０ 温度計 １１ 外部電源 １２ ガス制御装置 １３ ガス供給装置
フロントページの続き (72)発明者 長谷川 規史 北海道札幌市白石区栄通６丁目３−12 ル ミエールリラ102 (72)発明者 山本 由紀美 北海道札幌市東区北50条東７丁目３−１
Claims (2)
- 【請求項１】 電解法により水素吸蔵金属に水素又はそ
の同位体を吸蔵させる方法において、水素吸蔵金属とし
てＰｄとＲｈからなる合金を用いることを特徴とする水
素又はその同位体の吸蔵方法。 - 【請求項２】 １０気圧乃至常圧の水素又はその同位体
の雰囲気下で水素又はその同位体を吸蔵させることを特
徴とする請求項１記載の水素又はその同位体の吸蔵方
法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5275066A JPH07104082A (ja) | 1993-10-06 | 1993-10-06 | Ｐｄ−Ｒｈ合金を用いた水素又はその同位体の吸蔵方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5275066A JPH07104082A (ja) | 1993-10-06 | 1993-10-06 | Ｐｄ−Ｒｈ合金を用いた水素又はその同位体の吸蔵方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH07104082A true JPH07104082A (ja) | 1995-04-21 |
Family
ID=17550369
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP5275066A Pending JPH07104082A (ja) | 1993-10-06 | 1993-10-06 | Ｐｄ−Ｒｈ合金を用いた水素又はその同位体の吸蔵方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH07104082A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| GB2574541A (en) * | 2017-04-13 | 2019-12-11 | Mitsubishi Electric Corp | Refrigeration cycle device and defrost operation method for refrigeration cycle device |
-
1993
- 1993-10-06 JP JP5275066A patent/JPH07104082A/ja active Pending
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| GB2574541A (en) * | 2017-04-13 | 2019-12-11 | Mitsubishi Electric Corp | Refrigeration cycle device and defrost operation method for refrigeration cycle device |
| GB2574541B (en) * | 2017-04-13 | 2021-02-24 | Mitsubishi Electric Corp | Refrigeration cycle apparatus and defrosting operation method for the same |
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