JPH0680819A

JPH0680819A - 自己消炎性ポリマー組成物

Info

Publication number: JPH0680819A
Application number: JP3232039A
Authority: JP
Inventors: Roberto Cipolli; チッポリロベルト; Gilberto Nucida; ヌチーダジルベルト; Enrico Masarati; マサラッティエンリコ; Roberto Oriani; オリアーニロベルト; Mario Pirozzi; ピロッツィマリオ
Original assignee: MINISUTERO DER UNIV E DERURA R; MINISUTERO DER UNIV E DERURA RICHIERUKA SHIENTEIFUIIKA E TEKUNOROJIKA; Ministero dell Universita e della Ricerca Scientifica e Tecnologica (MURST)
Current assignee: MINISUTERO DER UNIV E DERURA R; MINISUTERO DER UNIV E DERURA RICHIERUKA SHIENTEIFUIIKA E TEKUNOROJIKA; Ministero dell Universita e della Ricerca Scientifica e Tecnologica (MURST)
Priority date: 1990-09-11
Filing date: 1991-09-11
Publication date: 1994-03-22
Also published as: CA2051073A1; EP0475368A3; IT9021421A1; DE69128179T2; US5153245A; EP0475368B1; ES2110423T3; EP0475368A2; IT9021421A0; DE69128179D1; IT1244869B; AU636794B2; AU8383791A; ATE160157T1; DK0475368T3

Abstract

(57)【要約】【目的】優れた防炎性を有する自己消炎性組成物を提
供することにある。【構成】a)熱可塑性ポリマーまたは弾性を有するポリマ
ー91〜40重量部； b)一種以上のアンモニウムもしくはアミンのリン酸塩及
び／またはホスホン酸塩６〜33重量部； c)一般式(I) ：【化１】を有する、２，４−ジアミノ−６−ヒドロキシ−１，
３，５−トリアジンから誘導された一種以上の化合物３
〜27重量部を含むことを特徴とする、熱可塑性ポリマー
または弾性を有するポリマー、特にオレフィンポリマー
及びコポリマーをベースとする高い自己消炎性を付与さ
れたポリマー組成物。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、アンモニウムもしくは
アミンのリン酸塩及び／またはホスホン酸塩と組み合わ
せて特別なトリアジン系化合物を含む、熱可塑性ポリマ
ーまたは弾性が付与されたポリマー、特にオレフィン系
ポリマー及びコポリマーをベースとする自己消炎性組成
物に関する。

【０００２】

【従来の技術及び発明が解決しようとする課題】当業界
では、ポリマーの可燃性を減少または除去するための異
なる解決法が知られている。これらの解決法の幾つか
は、有機化合物、特にハロゲン化され熱的に不安定な有
機化合物、例えば塩素化パラフィン系ワックスと組み合
わせた金属化合物、特にアンチモン化合物、ビスマス化
合物またはヒ素化合物の使用に基く。

【０００３】その他の解決法は、泡沸を生じ得る物質の
使用に基く。発泡性防炎型の配合物は、一般にポリマー
と少なくとも三つの主添加剤：実質的にリン酸塩処理さ
れた第一添加剤（その目的は燃焼中に実質的にポリリン
酸からなる不透過性の半固体のガラス質の層を形成し、
且つ泡沸の形成プロセスを活性化することである）、窒
素を含む第二添加剤（これは発泡剤として作用する）及
び炭素を含む第三添加剤（これは炭素供与体として作用
しポリマーと炎の間に断熱性の気泡炭素層（チャー）を
形成する）からなる。

【０００４】この種の発泡性防炎配合物の例は、メラミ
ン、ペンタエリスリトール及びポリリン酸アンモニウム
からなる米国特許第3,810,862 号( フィリップス・ペト
ロレウム・カンパニィ(Phillips Petroleum Co.)) 、メ
ラミンシアヌレート、イソシアン酸のヒドロキシアルキ
ル誘導体及びポリリン酸アンモニウムからなる米国特許
第4,727,102 号( バンプ(Vamp)s.r.l.) 、異なるリン化
合物及び窒素化合物(中でも特に、リン酸メラミン、ペ
ンタエリスリトール及びポリリン酸アンモニウムの組み
合わせ) からなる国際公開された国際特許出願85/05626
( プラスコート(Plascoat)U.K.Ltd.) に記載された発泡
性防炎配合物である。

【０００５】更に最近の配合物では、有機もしくは無機
のリン化合物の使用と一緒に、窒素を含む有機化合物、
特に尿素、メラミンまたはジシアンジアミドをホルムア
ルデヒドと縮合することにより得られたアミノプラスチ
ック樹脂が使用されていた。二つの添加剤からなる配合
物の例は、１，３，５−トリアジンのオリゴマー誘導体
及びポリリン酸アンモニウムからなる米国特許第4,504,
610 号( モンテエジソン(Montedison)S.p.A)、並びにベ
ンジルグアナミン及びアルデヒドと幾つかの窒素含有環
状化合物との反応生成物から選ばれた有機化合物、特に
ベンジルグアナミン−ホルムアルデヒドコポリマー、及
びポリリン酸アンモニウムからなる欧州特許第14,463号
( モンテエジソンS.p.A)に記載された配合物である。

【０００６】また、米国特許第4,201,705 号( ボルグ-
ワーナー(Borg-Warner) 社) に記載されたように、有機
分子中に窒素及びリンの両方を含む一成分添加剤を使用
して自己消炎性組成物を得ることが可能である。これら
の発泡性防炎の遅延系は、火災または炎の適用後に、そ
れらを含むポリマーに炭素残渣を形成する性質を与え
る。この種の遅延系は多くの利点：ポリマーが処理され
る装置に腐食現象のないこと、金属化合物及びハロゲン
化炭化水素を含む系に較べて煙の放出が少ないこと、及
び、特に、少量の全添加剤を使用して、それ故ポリマー
そのものの機械的性質の過度の崩壊を生じないでポリマ
ーに満足な防炎性をあたえることができることを示す。

【０００７】

【課題を解決するための手段】本件出願人は、２，４−
ジアミノ−６−ヒドロキシ−１，３，５−トリアジンか
ら誘導された化合物の類を使用して上記のポリマーに非
常に良好な防炎性を与えることが可能であり、またその
化合物の効果が当業界で知られている製品の効果よりも
優れた結果を生じることを見出した。

【０００８】更に詳しくは、本発明の組成物は、 a)熱可塑性ポリマーまたは弾性を有するポリマー91〜40
重量部； b)一種以上のアンモニウムもしくはアミンのリン酸塩及
び／またはホスホン酸塩６〜33重量部、好ましくは８〜
30重量部； c)一般式(I) ：

【０００９】

【化２】

【００１０】［式中、Ｒ＝Ｈ；─［Ｃ_nＨ_2n］─Ｘ｛式中、ｎは１〜８、好ましくは１〜４の範囲の整数で
あり；Ｘ＝Ｈ；ＣＮ；−Ｏ−（Ｃ₁−Ｃ₄) −アルキ
ル；−Ｏ−（Ｃ₂−Ｃ₄) −アルケニル；（Ｃ₆−
Ｃ₁₂）−シクロアルキルまたはアルキルシクロアルキ
ル；−Ｏ−（Ｃ₆−Ｃ₁₂）−アリール；（Ｘは水素であ
ることが好ましい）； −Ｎ（Ｒ₅)（Ｒ₅) （式中、Ｒ₅(同一またはそれらの間で異なる) は（Ｃ₁
−Ｃ₄) −アルキル、（Ｃ₃−Ｃ₄) −アルケニルであ
る）；または基： −Ｎ（Ｒ₅)（Ｒ₅)｝；は窒素原子を介してアルキル鎖に結合され必要によりそ
の他のヘテロ原子（好ましくはＯ、Ｓ、Ｎの中から選ば
れる）を含む複素環基により置換される｝；（Ｃ₂−Ｃ
₄) −アルケニル；（Ｃ₆−Ｃ₁₂）−シクロアルキルも
しくはアルキルシクロアルキル；（Ｃ₆−Ｃ₁₂）−アリ
ールもしくは−アラルキル；

【００１１】Ｒ₁〜Ｒ₄の基の少なくとも一つは、 ─［Ｃ_mＨ_2m］─Ｏ−Ｒ₆； ─［Ｃ_pＨ_2p］─Ｎ（Ｒ₇)（Ｒ₇) （式中、ｍ＝２〜８、好ましくは２〜４の範囲の整数；
ｐ＝２〜６の範囲の整数；Ｒ₆＝Ｈ；（Ｃ₁−Ｃ₈) −
アルキル、好ましくはＨまたは（Ｃ₁−Ｃ₄) −アルキ
ル；（Ｃ₂−Ｃ₆) −アルケニル；─［Ｃ_qＨ_2q］─Ｏ
−Ｒ₈（式中、ｑは１〜４の範囲の整数であり、且つＲ
₈は水素または（Ｃ₁−Ｃ₄）−アルキルである）；
（Ｃ₆−Ｃ₁₂）−シクロアルキルまたはアルキルシクロ
アルキル；基Ｒ₇( 同一またはそれらの間で異なる) は
Ｈ；（Ｃ₁−Ｃ₈）−アルキル；（Ｃ₂−Ｃ₆) −アル
ケニル；（Ｃ₁−Ｃ₄) −ヒドロキシアルキル；（Ｃ₆
−Ｃ₁₂）−シクロアルキルもしくはアルキルシクロアル
キル；または基： ─Ｎ（Ｒ₇)（Ｒ₇) は窒素原子を介してアルキル鎖に結合され必要によりそ
の他のヘテロ原子（Ｏ、Ｓ、Ｎから選ばれることが好ま
しい）を含む複素環基により置換される）であり、また
は一般式(I) に於いて、基： ─Ｎ（Ｒ₁)（Ｒ₂) ； ─Ｎ（Ｒ₃)（Ｒ₄) の少なくとも一つが窒素原子を介してトリアジン環に結
合され必要によりその他のヘテロ原子（好ましくはＯ、
Ｓ、Ｎから選ばれる）を含む複素環基により置換され
る；Ｒ₁〜Ｒ₄のその他の基( 同一またはそれらの間で
異なる) は上記の意味を有するか、またはＨ；（Ｃ₁−
Ｃ₁₈) −アルキル；（Ｃ₆−Ｃ₁₆）−シクロアルキルま
たはアルキルシクロアルキル（これらの基は必要により
ヒドロキシル官能基または（Ｃ₁−Ｃ₄）ヒドロキシア
ルキル官能基により置換されていてもよい）である］を
有する、２，４−ジアミノ−６−ヒドロキシ−１，３，
５−トリアジンから誘導された一種以上の化合物３〜27
重量部、好ましくは４〜20重量部を含む。

【００１２】一般式(I) の上記の化合物は、２，４−ジ
アミノ−６−ヒドロキシ−１，３，５−トリアジン（こ
れは上記のポリマーに自己消炎性を与えるのに使用でき
ない）の分子への下記の置換基の中から選ばれた好適な
置換基の挿入により得られるという点で、簡単な構造を
有することの他に、特に加熱に対して安定であり、それ
故それらを含むポリマー組成物の熱時の処理プロセス後
も難燃剤の高活性を維持する。

【００１３】更に、本発明の組成物は、火災の際に煙の
非常に少なく暗くない放出を与えるという利点を示す。
一般式(I) 中の基Ｒの例は、メチル、エチル、プロピ
ル、イソプロピル、ｎ−ブチル、イソブチル、ter-ブチ
ル、ｎ−ペンチル、イソペンチル、ｎ−ヘキシル、ter-
ヘキシル、オクチル、ter-オクチル、エテニル、プロペ
ニル、ブテニル、イソブテニル、ヘキセニル、シクロヘ
キシル、プロピルシクロヘキシル、ブチルシクロヘキシ
ル、フェニル、ベンジル、２−フェニルエチル、シアノ
メチル、２−シアノエチル、２−メトキシエチル、２−
メトキシプロピル、３−メトキシプロピル、４−メトキ
シブチル、６−メトキシヘキシル、７−メトキシヘプチ
ル、７−メトキシオクチル、２−エトキシエチル、３−
エトキシプロピル、４−エトキシブチル、５−エトキシ
ペンチル、２−シクロヘキシルオキシエチル、２−エテ
ニルオキシエチル、２−フェノキシエチル、２−（Ｎ，
Ｎ−ジメチルアミノ）エチル、３−（Ｎ，Ｎ−ジメチル
アミノ）プロピル、４−（Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノ）ブ
チル、５−（Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノ）ペンチル、６−
（Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノ）ヘキシル、２−（Ｎ，Ｎ−
ジエチルアミノ）エチル、３−（Ｎ，Ｎ−ジエチルアミ
ノ）プロピル、４−（Ｎ，Ｎ−ジエチルアミノ）ブチ
ル、２−（Ｎ，Ｎ−ジプロピルアミノ）エチル、２−
［Ｎ−メチル−Ｎ−（１−プロペニル）アミノ］エチ
ル、２−［Ｎ，Ｎ−ジ（１−プロペニル）アミノ］エチ
ル、４−［Ｎ，Ｎ−ジ（１−プロペニル）アミノ］ブチ
ル、等である。

【００１４】基Ｒ₁〜Ｒ₄の例は、メチル、エチル、プ
ロピル、イソプロピル、ｎ−ブチル、イソブチル、ter-
ブチル、ｎ−ペンチル、イソペンチル、ｎ−ヘキシル、
ter-ヘキシル、オクチル、ter-オクチル、デシル、ドデ
シル、オクタデシル、エテニル、プロペニル、ブテニ
ル、イソブテニル、ヘキセニル、オクテニル、シクロヘ
キシル、プロピルシクロヘキシル、ブチルシクロヘキシ
ル、デシルシクロヘキシル、ヒドロキシシクロヘキシ
ル、ヒドロキシエチルシクロヘキシル、２−ヒドロキシ
エチル、２−ヒドロキシプロピル、３−ヒドロキシプロ
ピル、３−ヒドロキシブチル、４−ヒドロキシブチル、
３−ヒドロキシペンチル、５−ヒドロキシペンチル、６
−ヒドロキシヘキシル、３−ヒドロキシ−２，５−ジメ
チルヘキシル、７−ヒドロキシヘプチル、７−ヒドロキ
シオクチル、２−メトキシエチル、２−メトキシプロピ
ル、３−メトキシプロピル、４−メトキシブチル、６−
メトキシヘキシル、７−メトキシヘプチル、７−メトキ
シオクチル、２−エトキシエチル、３−エトキシプロピ
ル、４−エトキシブチル、３−プロポキシプロピル、３
−ブトキシプロピル、４−ブトキシブチル、４−イソブ
トキシブチル、５−プロポキシペンチル、２−シクロヘ
キシルオキシエチル、２−エテニルオキシエチル、２−
（Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノ）エチル、３−（Ｎ，Ｎ−ジ
メチルアミノ）プロピル、４−（Ｎ，Ｎ−ジメチルアミ
ノ）ブチル、５−（Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノ）ペンチ
ル、４−（Ｎ，Ｎ−ジエチルアミノ）ブチル、５−
（Ｎ，Ｎ−ジエチルアミノ）ペンチル、５−（Ｎ，Ｎ−
ジイソプロピルアミノ）ペンチル、３−（Ｎ−エチルア
ミノ）プロピル、４−（Ｎ−メチルアミノ）ブチル、４
−（Ｎ，Ｎ−ジプロピルアミノ）ブチル、２−（Ｎ，Ｎ
−ジイソプロピルアミノ）ブチル、６−（Ｎ−ヘキセニ
ルアミノ）ヘキシル、２−（Ｎ−エテニルアミノ）エチ
ル、２−（Ｎ−シクロヘキシルアミノ）エチル、２−
（Ｎ−ヒドロキシエチルアミノ）エチル、２−（２−ヒ
ドロキシエトキシ）エチル、２−（２−メトキシエトキ
シ）エチル、６−（Ｎ−プロピルアミノ）ヘキシル、等
である。

【００１５】一般式(II)中の基； ─Ｎ（Ｒ₁)（Ｒ₂) ； ─Ｎ（Ｒ₃)（Ｒ₄) を置換し得る複素環基の例は、アジリジン；ピロリジ
ン；ピペリジン；モルホリン；チオモルホリン；ピペラ
ジン；４−メチルピペラジン；４−エチルピペラジン；
２−メチルピペラジン；２，５−ジメチルピペラジン；
２，３，５，６−テトラメチルピペラジン；２，２，
５，５−テトラメチルピペラジン；２−エチルピペラジ
ン；２，５−ジエチルピペラジン；等である。

【００１６】基； ─Ｎ（Ｒ₅)（Ｒ₅) を置換し得る複素環基の例は、ピロリジン；ピペリジ
ン；モルホリン；チオモルホリン；ピペラジン；４−メ
チルピペラジン；４−エチルピペラジン；等である。

【００１７】基； ─Ｎ（Ｒ₇)（Ｒ₇) を置換し得る複素環基の例は、アジリジン；ピロリジ
ン；ピペリジン；モルホリン；チオモルホリン；ピペラ
ジン；４−メチルピペラジン；４−エチルピペラジン；
等である。

【００１８】Ｒが水素である一般式(I) の化合物が、特
に好ましい。一般式(I) の化合物は、下記の方法に従っ
て一般式(II)：

【００１９】

【化３】

【００２０】（式中、Ｒ₁〜Ｒ₄の基は前記の意味を有
する）の中間体から調製し得る。 a)Ｒが水素である場合、60〜100 ℃の範囲の温度に於け
る酸( 例えば、塩酸、臭化水素酸、硫酸、リン酸、等)
による加水分解、または100 〜180 ℃の範囲の温度に於
ける塩基( 例えば、水酸化ナトリウム、水酸化カリウ
ム、等) による加水分解による； b)Ｒが水素と異なる場合、60〜150 ℃の範囲の温度で塩
基( 例えば、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、金属
ナトリウム等) の存在下に於ける溶媒( 例えば、トルエ
ン、キシレン、オルトジクロロベンゼン、等) 中の一般
式(III) ；Ｒ−ＯＨ (III) ( 式中、Ｒは前記の意味を有する）の反応性化合物との
縮合反応、または反応性化合物が溶媒として作用し得る
場合（例えば、メチルアルコール、エチルアルコール、
等）過剰の反応性化合物(III) 中のその縮合反応によ
る。

【００２１】生成された生成物は、濾過により反応物質
から容易に分離し得る。一般に、更に精製しないで自己
消炎性組成物に使用し得る白色の結晶性粉末の形態の良
好な品質を有する一般式(I) の生成物が得られる。一般
式(II)の中間体は、シアヌル酸のハロゲン化物、例えば
その塩化物を酸受容体（例えば、NaOH、NaHCO₃、Na₂C
O₃、トリエチルアミン、等) の存在下または不在下( 使
用されるモル比による) で、一般式(IV)：ＨＮ（Ｒ₁）（Ｒ₂） (IV) ( 式中、Ｒ₁及びＲ₂は前記の意味を有する) のアミン
と溶媒( 例えば、アセトン、水、塩化メチレン、等) 中
で０〜10℃の範囲の温度で反応させ、こうして一般式
（V)：

【００２２】

【化４】

【００２３】の中間体を得ることにより容易に合成し得
る。この中間体（分離されてもよく、また分離されなく
てもよい）は、その後、先の条件に似ているが、更に高
い温度、例えば10〜50℃で処理する条件下で、一般式(V
I)：ＨＮ（Ｒ₃）（Ｒ₄） (VI) ( 式中、Ｒ₃及びＲ₄は前記の意味を有する) のアミン
と反応させられる。

【００２４】基： −Ｎ（Ｒ₁）（Ｒ₂）及び−Ｎ（Ｒ₃）（Ｒ₄）がそれらの間で等しい一般式(I) の誘導体を得ることが
所望される場合には、１モルのシアヌル酸のハロゲン化
物が前記の条件に似た処理条件下で２モル（酸受容体が
存在する場合）または４モル（酸受容体が存在しない場
合）の一般式(IV)のアミンと反応させられる。

【００２５】Ｒが水素と異なる一般式(I) の化合物を得
る別法は、シアヌル酸のハロゲン化物、例えばその塩化
物を酸受容体（例えば、NaHCO₃、Na₂CO₃、NaOH、トリエ
チルアミン、コリジン、等) の存在下で好適な溶媒( ア
セトン、塩化メチレン、トルエン、キシレン等) 中、ま
たは過剰の一般式(III) の試薬( それが溶媒特性を有す
る場合、例えばメチルアルコール、エチルアルコール、
等) 中で10〜110 ℃の範囲の温度で一般式(III) の誘導
体と反応させ、こうして一般式(VII) ：

【００２６】

【化５】

【００２７】の中間体得ることからなる。この中間体
（分離されてもよく、また分離されなくてもよい）は、
先の条件に似ているが、-5〜30℃の範囲の温度の条件下
で、一般式(IV)のアミンと反応させられて一般式(VII
I)：

【００２８】

【化６】

【００２９】（式中、Ｒ、Ｒ₁及びＲ₂は前記の意味を
有する）の中間体を得る。この中間体（分離されてもよ
く、また分離されなくてもよい）は、先の条件に似てい
るが、更に高い温度、例えば40〜120 ℃で処理する条件
下で、それ故これらの温度とまた適合する溶媒( 例え
ば、水、トルエン、キシレン、等) を使用して一般式(V
I)のアミンと反応させられて一般式(I) の化合物を最終
的に得る。

【００３０】一般式(I) の化合物( この場合にはまたＲ
が水素と異なり、基： −Ｎ（Ｒ₁）（Ｒ₂）及び−Ｎ（Ｒ₃）（Ｒ₄）がそれらの間で等しい）が所望される場合には、１モル
の一般(VII) の中間体が前記の条件に似た条件下で２モ
ル（酸受容体が存在する場合）または４モル（酸受容体
が存在しない場合）の一般式(IV)のアミンと反応させら
れる。

【００３１】Ｒが水素と異なり、好ましくは（Ｃ₁−Ｃ
₄）−アルキルである一般式(I) の化合物から、一般式
(II)の中間体の加水分解に示されたのと同じ試薬を使用
して、酸を使用して80〜140 ℃の範囲の温度で処理する
ことにより、または塩基を使用して100 〜180 ℃の範囲
の温度で処理することにより、加水分解反応によりＲが
水素である一般式(I) の誘導体を得ることができる。

【００３２】リン酸塩の中で、ポリリン酸アンモニウム
が好ましく、これらは一般式(NH₄) _n+2P_nO_3n+1(式中、
ｎは２以上の整数を表す）中に含まれる。ポリリン酸塩
の分子量は低い水溶解性を確保するのに充分高い必要が
ある。例として、ｎは２〜500 の間で変化することが好
ましい。上記の式( 式中、ｎは充分大きい数であり、好
ましくは５〜500 の範囲である) を有するポリリン酸塩
の組成は、実際にはメタリン酸塩(NH₄PO₃)₁₂の式に相当
する組成である。

【００３３】これらのポリリン酸塩の例は、商品名”エ
クソリット(Exolit)422 ”( ヘキスト・ソサエティ(Hoe
chst Society) により製造、販売される) として知られ
組成(NH₄PO₃)_n( ｎは50より大きい) を有するものであ
る。その他の例は、商品名”ホス−チェク(Phos-Chek)P
/30 ”（モンサント・ケミカル）として知られ同様の組
成を有する製品である。

【００３４】特に、減少された水溶解性のため有利に使
用し得るその他のポリリン酸塩は、商品名”エクソリッ
ト462 ”( ヘキストにより製造、販売される) として知
られ、メラミン−ホルムアルデヒド樹脂中に微小封入さ
れた(microincapsulated) エクソリット422 に相当する
ポリリン酸塩である。その他の使用し得るリン酸塩は、
アミンから誘導されるリン酸塩、例えばリン酸ジメチル
アンモニウムもしくはリン酸ジエチルアンモニウム、リ
ン酸エチレンジアミン、オルトリン酸メラミンまたはピ
ロリン酸メラミンである。

【００３５】ホスホン酸塩の中で、モノホスホン酸また
はポリホスホン酸から誘導されたホスホン酸アンモニウ
ム（一置換または多置換されたもの）が使用される場合
に非常に良好な結果が得られる。これらのホスホン酸塩
の例は、エタン−１，１，２−トリホスホン酸、２−ヒ
ドロキシエタン−１，１，２−トリホスホン酸、プロパ
ン−１，２，３−トリホスホン酸、メチルホスホン酸、
エチルホスホン酸、ｎ−プロピルホスホン酸、ｎ−ブチ
ルホスホン酸、フェニルホスホン酸、１−アミノエタン
−１，１−ジホスホン酸、１−ヒドロキシエタン−１，
１−ジホスホン酸、１−ヒドロキシドデカン−１，１−
ジホスホン酸、ホスホノ酢酸、２−ホスホノプロピオン
酸、３−ホスホノプロピオン酸、２−ホスホノ酪酸、４
−ホスホノ酪酸、アミノトリス（メチレンホスホン
酸）、エチレンジアミンテトラ（メチレンホスホン
酸）、ヘキサメチレンジアミンテトラ（メチレンホスホ
ン酸）、ジエチレントリアミンテトラ（メチレンホスホ
ン酸）、等である。

【００３６】本発明の組成物に使用し得るポリマーの中
で、一般式Ｒ−ＣＨ＝ＣＨ₂(式中、Ｒは水素原子または
（Ｃ₁−Ｃ₈)- アルキル基もしくは（Ｃ₁−Ｃ₈)- アリ
ール基である) を有するオレフィンのポリマー及びコポ
リマー、特に 1)アイソタクチックポリプロピレンまたは主にアイソタ
クチックのポリプロピレン； 2)HDPE、LLDPE 、LDPEポリエチレン； 3)低比率のエチレン及び／またはその他のα−オレフィ
ン、例えば１−ブテン；１−ヘキセン；１−オクテン；
４−メチル−１−ペンテンとのプロピレンの結晶性コポ
リマー； 4)(A) プロピレンのホモポリマー部分または(3) で特定
されたコポリマーの一つ及び(B) 必要により低比率のジ
エンを含むエチレンとα−オレフィン( α−オレフィン
はプロピレン及び１−ブテンから選ばれることが好まし
い）の弾性コポリマーからなるコポリマー部分を含む異
相組成物； 5)必要により低比率のジエンを含むエチレンとα−オレ
フィンの弾性コポリマーが好ましい。

【００３７】上記の弾性コポリマー中に普通存在するも
のの中でジエンの例はブタジエン、エチリデン−ノルボ
ルネン、ヘキサジエン−１，４である。一般式Ｒ−ＣＨ
＝ＣＨ₂(式中、Ｒはアリール基である) のオレフィンの
ポリマーの中で、”結晶性”の耐衝撃性ポリスチレンが
好ましい。普通使用し得るポリマーのその他の例はABS
コポリマー及びSAN コポリマー；ポリウレタン（ポリエ
ステル及びポリエーテル）；ポリエチレンテレフタレー
ト；ポリブチレンテレフタレート；ポリアミド；等であ
る。

【００３８】本発明の自己消炎性組成物は既知の方法に
より調製し得る。例えば、アンモニウムまたはアミンの
リン酸塩及び／またはホスホン酸塩が最初に微細に粉砕
された一般式(I) の一種以上の窒素含有化合物(70 ミク
ロンより小さい粒径を有することが好ましい) と緊密に
混合され、こうして得られた混合物がターボミキサー中
でポリマーに添加されて均一なブレンドを形成し、これ
が押出されグラニュールにされる。こうして得られたグ
ラニュールにされた生成物は既知の成形技術のいずれか
一つにより種々の物品中で変形し得る。

【００３９】本発明の防炎添加剤はまた防炎塗料の分野
で使用し得る。例示されたものの他に、本発明のポリマ
ー組成物に有利に使用し得る一般式(I) に含まれるアメ
リン系化合物は、表１に示されたものである。

【００４０】

【表１】

【００４１】

【表２】

【００４２】

【表３】

【００４３】以下に示された実施例は本発明の特徴を説
明するものであり、それらを何ら限定するものではな
い。

【００４４】

【実施例】実施例１攪拌機、温度計、滴下ロート、冷却器及び加熱浴を備え
た２リットルの反応器に、シアヌル酸クロリド184.5g及
び塩化メチレン1300ccを導入する。外部から冷却するこ
とにより、モルホリン87.2g 及び水150gに溶解した水酸
化ナトリウム40g を３時間以内に同時に供給し、その間
５〜７の範囲のpH及び０〜３℃の範囲の温度に保つ。

【００４５】その混合物を更に３時間０〜３℃の温度で
保ち、その後、水相を分離する。塩化メチレンの蒸留に
より、中間体(IX)：

【００４６】

【化７】

【００４７】230gを、融点155 〜157 ℃及び30.12 ％に
等しい塩素含量( 理論値30.12 ％) を有する白色の結晶
性粉末の形態で得る。攪拌機、温度計、供給ロート、冷
却器及び加熱浴を備えた１リットルの反応器に、攪拌し
ながら水300cc 、２−ヒドロキシエチルアミン30.5g 及
び中間体(IX)117.5gを導入する。

【００４８】温度を次第に40℃に上げる。30分後、全体
を45℃に加熱し、この温度で約３時間保つ。再度、温度
を50℃に上げ、３時間以内に水100cc に溶解した水酸化
ナトリウム20g からなる溶液を添加する。全体を50℃で
更に２時間保ち、その後70℃に加熱し、この温度で30分
間更に反応させる。

【００４９】室温に冷却した後、生成した生成物を濾別
し、フィルター上で水洗する。100 ℃の炉中でケークを
乾燥した後、中間体(X) ：

【００５０】

【化８】

【００５１】120.3gを、白色の結晶性粉末( その融点は
172 〜173 ℃であり、塩素含量は13.51 ％に等しい( 理
論値13.68 ％))の形態で得る。中間体(IX)及び(X) の構
造を更に分光IR分析により確認した。同じ１リットルの
反応器に、水500cc 、中間体(X) 103.8g及び塩酸の37重
量％溶液79g を供給する。

【００５２】その物質を90℃に加熱し、この温度で３時
間保つ。次いで、その溶液を50℃に冷却し、水80ccに溶
解した水酸化ナトリウム48g を添加することにより中和
する。100 ℃の炉中でケークを乾燥することにより、生
成物：

【００５３】

【化９】

【００５４】84.7g を、白色の結晶性粉末の形態で得
る。融点251 〜253 ℃。実施例２実施例１のように装備した２リットルの反応器に、メチ
ルアルコール800cc 、水100cc 及び重炭酸ナトリウム15
1.2gを供給する。その混合物を10℃に冷却し、次いでシ
アヌル酸クロリド166gを導入する。

【００５５】温度を30℃まで上げ、二酸化炭素の放出が
終了するまでこの温度で約１時間保つ。反応の発熱その
ものが所望の温度を保つのに充分である。全体を５℃に
冷却し、その後、冷水800cc を添加する。生成した生成
物を濾別し、フィルター上で冷水で洗浄する。60℃の炉
中で減圧でケークを乾燥することにより、中間体(XI)：

【００５６】

【化１０】

【００５７】123.8gを、白色の結晶性粉末の形態で得
る。融点90〜92℃。塩素含量は39.27 ％に等しい( 理論
値39.44 ％) 。実施例１のように装備した１リットルの
反応器に、水400cc 及び中間体(XI)108gを導入する。０
〜５℃に外部から冷却した後、アンモニアの30重量％溶
液100gを約１時間以内に供給し、その間温度を０〜５℃
に保つ。その温度を室温に自然に上げ、この温度を２時
間保つ。

【００５８】全体を10℃に冷却し、生成した生成物を濾
別し、冷水で洗浄する。100 ℃の炉中でケークを乾燥す
ることにより、中間体(XII) ：

【００５９】

【化１１】

【００６０】82.3g を、白色の結晶性粉末の形態で得
る。融点300 ℃より高い。塩素含量は21.96 ％に等しい
( 理論値22.12 ％) 。中間体(XI)及び(XII) の構造を更
にNMR 分析により確認した。加熱浴を備えた以外は同じ
１リットルの反応器に、トルエン300cc 、中間体(XII)
80.2g 及びモルホリン90g を供給する。

【００６１】全体を60〜65℃に加熱し、この温度で２時
間保つ。その後、混合物を沸騰するまで加熱し、還流下
に１時間保つ。混合物を室温に冷却した後、生成した生
成物を濾過により分離する。そのケークを充分に水洗
し、乾燥した後、生成物：

【００６２】

【化１２】

【００６３】90.3g を白色の結晶性粉末の形態で得る。
融点182 〜184 ℃。実施例３実施例２のように装備した１リットルの反応器に、水40
0cc 、実施例２の生成物63.3g 及び37重量％の塩酸溶液
59.1g を供給する。混合物を沸騰するまで加熱し、還流
下に２時間保つ。

【００６４】80℃に冷却した後、水100cc に溶解した水
酸化ナトリウム24g を添加する。全体を室温に冷却し、
生成した生成物を濾別し、フィルター上で水洗する。10
0 ℃の炉中でケークを乾燥することにより、生成物：

【００６５】

【化１３】

【００６６】54.7g を白色の結晶性粉末の形態で得る。
融点300 ℃より高い。実施例４実施例１のように装備した２リットルの反応器に、水60
0cc 及びシアヌル酸クロリド184.5gを供給する。外部か
ら２℃に冷却することにより、水100cc 中の２−ヒドロ
キシエチルアミン122.5gを２時間以内に供給する。その
添加中に、温度を次第に５〜７℃まで上げる。

【００６７】温度を20℃に上げ、この温度で１時間保
つ。次いで全体を35〜40℃に加熱し、水200cc に溶解し
た水酸化ナトリウム80g を約３時間以内に添加する。反
応物質を60℃に加熱し、この温度で２時間保つ。反応物
質を室温に冷却し、生成した生成物を濾別し、フィルタ
ー上で水洗する。

【００６８】100 ℃の炉中でケークを乾燥することによ
り、中間体(XIII)：

【００６９】

【化１４】

【００７０】203.1gを白色の結晶性粉末の形態で得る。
融点188 〜190 ℃。塩素含量は15.33％に等しい( 理論
値15.20 ％) 。中間体(XIII)の構造を更にIR分光分析に
より確認した。水400cc 、水酸化ナトリウム13g 及び中
間体(XIII)70.1g を、実施例１のように装備した１リッ
トルのステンレス反応器に供給する。

【００７１】次いで混合物を150 ℃に加熱し、この温度
で約10時間保つ。全体を室温に冷却し、生成した生成物
を濾過し、フィルター上で水洗する。100 ℃の炉中でケ
ークを乾燥することにより、生成物：

【００７２】

【化１５】

【００７３】57.7g を白色の結晶性粉末の形態で得る。
融点300 ℃より高い。実施例５塩化メチレン1000cc、シアヌル酸クロリド129.1g及びt-
ブチルアミン51.2g を実施例１と同じ２リットルの装置
に供給する。次いで、実施例１に記載したように処理す
ることにより、溶媒を蒸留した後、中間体(XIV) ：

【００７４】

【化１６】

【００７５】148gを白色の結晶性粉末の形態で得る。融
点129 〜130 ℃。塩素含量は31.87 ％に等しい( 理論値
32.13 ％) 。クロロホルム500cc 、中間体(XIV) 110.5g
及び水80ccに溶解した２−ヒドロキシエチルアミン30.5
g を、先の実施例のように装備した１リットルの反応器
に供給する。

【００７６】その混合物を沸騰するまで加熱し、還流下
に３時間保つ。その後、水70cc中の水酸化ナトリウム20
g からなる溶液を２時間以内に供給する。その混合物を
更に１時間沸騰を保ち、次いで有機相を分離することに
より室温に冷却する。溶媒を蒸留して除き、蒸留後に残
る生成物を同じ１リットルの反応器中で水500cc で処理
する。

【００７７】生成物を、良好な分散が得られるまで50〜
60℃に加熱し、その後、全体を室温に冷却し、生成した
生成物を濾過により分離する。ケークを水洗し、80℃の
炉中で乾燥する。中間体(XV)：

【００７８】

【化１７】

【００７９】106.7gを白色の結晶性粉末の形態で得る。
融点134 〜135 ℃。塩素含量は14.32％に等しい( 理論
値14.4％) 。中間体(XIV) 及び中間体(XV) の構造を更
にNMR 分析により確認した。水500cc 、中間体(XV)98.2
g 及び96重量％の硫酸20.5g を同じ１リットルの反応器
に供給する。

【００８０】反応物質を85℃に加熱し、この温度で２時
間保つ。その後、水100cc に溶解した水酸化ナトリウム
32g を30分以内に供給する。全体を85℃で更に30分間保
ち、その後室温に冷却する。生成した生成物を濾過し、
フィルター上で洗浄する。100 ℃の炉中でケークを乾燥
することにより、生成物：

【００８１】

【化１８】

【００８２】83.2g を白色の結晶性粉末の形態で得る。
融点300 ℃より高い。実施例６実施例１のように装備した２リットルの反応器に水600c
c 及びシアヌル酸クロリド184.5gを導入する。外部から
０〜２℃に冷却ながら、２−メトキシエチルアミン75g
を１時間30分以内に供給する。

【００８３】続いて、水250cc に溶解した水酸化ナトリ
ウム40g を２時間以内に供給し、その間、温度を常に０
〜２℃で保つ。その物質を同温度で更に１時間攪拌下に
保ち、次いで生成した生成物を濾過により分離し、フィ
ルター上で水洗する。60℃で減圧下で炉中で乾燥するこ
とにより、中間体(XVI) ：

【００８４】

【化１９】

【００８５】178.9gを白色の結晶性粉末の形態で得る。
融点73〜75℃。塩素含量は31.68 ％に等しい( 理論値3
1.84 ％) 。実施例１のように装備した１リットルの反
応器に、30重量％のアンモニア溶液85g 、水250cc 及び
中間体(XVI)111.5g を導入する。まずその混合物を40℃
に加熱し、この温度に４時間保ち、次いで55℃に２時間
保つ。

【００８６】その物質を10℃に冷却し、生成した生成物
を濾過し、フィルター上で水洗する。100 ℃の炉中で乾
燥することにより、中間体(XVII)：

【００８７】

【化２０】

【００８８】98g を白色の結晶性粉末の形態で得る。融
点195 〜197 ℃。塩素含量は17.21 ％に等しい( 理論値
17.44 ％) 。中間体(XVI) 及び中間体(XVII)の構造をIR
分光分析により更に確認した。同じ１１リットルの反応
器に、水400cc 、中間体(XVII)81.4g 及び37重量％の塩
酸42.3g を導入する。

【００８９】その混合物を80℃に加熱し、この温度に２
時間保つ。その後、水200cc に溶解した炭酸ナトリウム
44.2g を、常に80℃で添加する。次いで全体を室温に冷
却し、生成した生成物を濾過し、フィルター上で水洗す
る。100 ℃の炉中でケークを乾燥することにより、生成
物：

【００９０】

【化２１】

【００９１】68.1g を、300 ℃より高い融点を有する白
色の結晶性粉末の形態で得る。実施例７先の実施例のように装備した１リットルの反応器に、メ
チルアルコール400ccを導入し、温度を15〜20℃に保ち
ながら水酸化ナトリウム17.6g を添加する。その混合物
を、溶解が完結するまで攪拌下に保ち、その後、中間体
(X)103.8gを導入する。

【００９２】その混合物を沸騰するまで加熱し、還流下
に４時間保つ。次いで溶媒の殆どの部分（約350cc)を蒸
留して除き、蒸留の残渣を水200cc で処理する。生成し
た生成物を濾過し、フィルター上で水洗する。100 ℃の
炉中でケークを乾燥することにより、生成物：

【００９３】

【化２２】

【００９４】88.7g を白色の結晶性粉末の形態で得る。
融点136 〜138 ℃。実施例８〜24 実施例１〜７に記載した条件と同様の条件下で処理する
ことにより、表２に示した一般式(I) の生成物を調製す
る。

【００９５】

【表４】

【００９６】

【表５】

【００９７】表３及び表４上記の表に示した試験は、先の実施例により調製された
一般式(I) の生成物を含む組成物に関する。グラニュー
ルにしたポリマーと添加剤の混合物をモーア(MOORE) プ
レートプレス中で40kg/cm²の圧力で加工することにより
厚さ３mmを有する小さいプレートの形態の試験片を調製
した。

【００９８】こうして得られたプレートに関して、自己
消炎性のレベルを、酸素指数(ASTMD-2863/77 によるL.
O.I.) をスタントン・レッドクロフト(Stanton Redcrof
t)装置で測定し、" 垂直燃焼試験"(これはその材料をル
ールUL 94("Underwriters Laboratories"USAにより編集
される) に従って三つのレベル、94V-0 、94V-1 及び94
V-2 で分類する) を適用することにより測定した。

【００９９】表３中に、12に等しいメルトフローインデ
ックス及び96重量％に等しい沸騰ｎ−ヘプタン中の不溶
分を有するフレーク中のアイソタクチックポリプロピレ
ンを使用して得られた値を示す。表４中に、７に等しい
メルトフローインデックスを有する、グラニュール中の
低密度ポリエチレン；５重量％のブタジエンゴムを含
み、９に等しいメルトフローインデックスを有する、グ
ラニュール中のポリスチレン；夫々1.19及び1.10g/cm³
に等しい比重を有するグラニュール中のポリエステル系
熱可塑性ポリウレタン( エスタン(ESTANE)54600 ^R、グ
ッドリッチ(Goodrich)により販売) またはポリエーテル
系熱可塑性ポリウレタン( エスタン58300 ^R、グッドリ
ッチにより販売) ；45に等しいプロピレン含量( 重量
％) を有する弾性エチレン−プロピレンコポリマー；1.
06g/cm³に等しい比重、1.6 に等しいメルトフローイン
デックスを有し、約40％のアクリロニトリル、スチレン
及び20％のブタジエンを含むアクリロニトリル−ブタジ
エン−スチレンターポリマーを使用して得られた値を示
す。

【０１００】

【表６】

【０１０１】表中、 (1)PP=ポリプロピレン APP= ポリリン酸アンモニウムエクソリット422 ^R( ヘキスト) ＊APP=メラミン−ホルムアルデヒド樹脂で微小封入され
たものエクソリット462 ^R( ヘキスト) (2)AO=酸化防止剤ジラウリルチオプロピオネート２部及びペンタエリスリ
トールのテトラ［３−（３，５−ジ−ter ブチル−４−
ヒドロキシフェニル）プロピオネート］１部からなる混
合物 (3) １−アミノエタン−１，１−ジホスホン酸からのモ
ノアンモニウム塩 (4) １−ヒドロキシエタン−１，１−ジホスホン酸から
のモノアンモニウム塩

【０１０２】

【表７】

【０１０３】表中、 (1)APP= ポリリン酸アンモニウム−エクソリット422 ^R
( ヘキスト) LDPE=低密度ポリエチレン HIPS=５％のブタジエンを含むポリスチレン PU(エステル)=ポリウレタンポリエステル PU(エーテル)=ポリウレタンポリエーテル PP/PE= プロピレン−エチレンコポリマー ABS= アクリロニトリル−ブタジエン−スチレンターポ
リマー (2)AO=酸化防止剤ジラウリルチオプロピオネート２部及びペンタエリスリ
トールのテトラ［３−（３，５−ジ−ter ブチル−４−
ヒドロキシフェニル）プロピオネート］１部からなる混
合物 (3) フェニルホスホン酸からのモノアンモニウム塩例74( 比較例) 窒素含有化合物として２，４−ジアミノ−６−ヒドロキ
シ−１，３，５−トリアジンを使用する以外は、実施例
25〜52に使用した方法により処理することにより、下記
の組成物を調製する。

【０１０４】ポリプロピレン： 72 重量部酸化防止剤： 1 重量部ポリリン酸アンモニウム： 19.3重量部２，４−ジアミノ−６−ヒドロキシ−１，３，５−トリアジン： 7.7重量部上記の組成物を使用して、試験片を調製し、これらを前
記の方法による自己消炎性試験にかけた。

【０１０５】下記の結果を得た。 L.O.I. =23.8 UL 94(3mm): クラスＢ（試験片は燃焼する）。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者ジルベルトヌチーダイタリア 20098 ミラノサンジュリアーノミラネーゼヴィアマッツィーニ 14 (72)発明者エンリコマサラッティイタリア 29010 ピアチェンツァカステルヌオーヴォヴァルチドーネヴィアピアネロ 321 (72)発明者ロベルトオリアーニイタリア 20137 ミラノヴィアモンテオルティガーラ 22 (72)発明者マリオピロッツィイタリア 20097 ミラノサンドナートミラネーゼヴィアジディヴィットリオ 15

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】a)熱可塑性ポリマーまたは弾性を示すポリ
マー91〜40重量部； b)一種以上のアンモニウムもしくはアミンのリン酸塩及
び／またはホスホン酸塩６〜33重量部； c)一般式(I) ：【化１】［式中、Ｒ＝Ｈ；─［Ｃ_nＨ_2n］─Ｘ｛式中、ｎは１〜８の範囲の整数であり；Ｘ＝Ｈ；ＣＮ；−Ｏ−
（Ｃ₁−Ｃ₄) −アルキル；−Ｏ−（Ｃ₂−Ｃ₄) −ア
ルケニル；（Ｃ₆−Ｃ₁₂）−シクロアルキルまたはアル
キルシクロアルキル；−Ｏ−（Ｃ₆−Ｃ₁₂）−アリー
ル； −Ｎ（Ｒ₅)（Ｒ₅) （式中、Ｒ₅(同一またはそれらの間で異なる) は（Ｃ₁
−Ｃ₄) −アルキル、（Ｃ₃−Ｃ₄) −アルケニルであ
る）；または基：−Ｎ（Ｒ₅)（Ｒ₅)は窒素原子を介して
アルキル鎖に結合され必要によりその他のヘテロ原子を
含む複素環基により置換される｝；（Ｃ₂−Ｃ₄) −ア
ルケニル；（Ｃ₆−Ｃ₁₂）−シクロアルキルまたはアル
キルシクロアルキル；（Ｃ₆−Ｃ₁₂）−アリールまたは
アラルキル；Ｒ₁〜Ｒ₄の基の少なくとも一つは、 ─［Ｃ_mＨ_2m］─Ｏ−Ｒ₆； ─［Ｃ_pＨ_2p］─Ｎ（Ｒ₇)（Ｒ₇) （式中、ｍ＝２〜８の範囲の整数；ｐ＝２〜６の範囲の整数；Ｒ
₆＝Ｈ；（Ｃ₁−Ｃ₈) −アルキル；（Ｃ₂−Ｃ₆）−
アルケニル；─［Ｃ _qＨ_2q］─Ｏ−Ｒ₈（式中、ｑは１
〜４の範囲の整数であり、且つＲ₈は水素または（Ｃ₁
−Ｃ₄）−アルキルである）；（Ｃ₆−Ｃ₁₂）−シクロ
アルキルまたはアルキルシクロアルキル；基Ｒ₇( 同一
またはそれらの間で異なる) はＨ；（Ｃ₁−Ｃ₈）−ア
ルキル；（Ｃ₂−Ｃ₆) −アルケニル；（Ｃ₁−Ｃ₄)
−ヒドロキシアルキル；（Ｃ₆−Ｃ₁₂）−シクロアルキ
ルもしくはアルキルシクロアルキルであり；または基：
─Ｎ（Ｒ₇)（Ｒ₇)は窒素原子を介してアルキル鎖に結合
され必要によりその他のヘテロ原子を含む複素環基によ
り置換される）であり、または一般式(I) に於いて、基： ─Ｎ（Ｒ₁)（Ｒ₂) ─Ｎ（Ｒ₃)（Ｒ₄) の少なくとも一つが窒素原子を介してトリアジン環に結
合され必要によりその他のヘテロ原子を含む複素環基に
より置換され；Ｒ₁〜Ｒ₄のその他の基( 同一またはそ
れらの間で異なる) は上記の意味を有するか、または
Ｈ；（Ｃ₁−Ｃ₁₈) −アルキル；（Ｃ₂−Ｃ₈) −アル
ケニル；（Ｃ₆−Ｃ₁₆）−シクロアルキルまたはアルキ
ルシクロアルキル（これらの基は必要によりヒドロキシ
ル官能基または（Ｃ₁−Ｃ₄）ヒドロキシアルキル官能
基により置換されていてもよい）である］を有する、
２，４−ジアミノ−６−ヒドロキシ−１，３，５−トリ
アジンから誘導された一種以上の化合物３〜27重量部を
含むことを特徴とする自己消炎性ポリマー組成物。
【請求項２】一般式(I) 中の基： ─Ｎ（Ｒ₁)（Ｒ₂) ─Ｎ（Ｒ₃)（Ｒ₄) の少なくとも一つがアジリジン；ピロリジン；ピペリジ
ン；モルホリン；チオモルホリン；ピペラジン；４−メ
チルピペラジン；４−エチルピペラジン；２−メチルピ
ペラジン；２，５−ジメチルピペラジン；２，３，５，
６−テトラメチルピペラジン；２，２，５，５−テトラ
メチルピペラジン；２−エチルピペラジン；２，５−ジ
エチルピペラジンから選ばれた複素環基により置換され
る請求項１に記載の自己消炎性ポリマー組成物。
【請求項３】一般式(I) 中の基Ｒ₁〜Ｒ₄の少なくと
も一つが基： ─［Ｃ_mＨ_2m］─Ｏ−Ｒ₆；（式中、ｍは２〜４の範囲の整数であり、Ｒ₆はＨまたは（Ｃ₁−Ｃ₄) −アルキルである）によ
り置換される請求項１または２に記載の自己消炎性ポリ
マー組成物。
【請求項４】基： −Ｎ（Ｒ₅)（Ｒ₅) がピロリジン；ピペリジン；モルホリン；チオモルホリ
ン；ピペラジン；４−メチルピペラジン；４−エチルピ
ペラジンから選ばれた複素環基により置換される請求項
１〜３のいずれかに記載の自己消炎性ポリマー組成物。
【請求項５】基： ─Ｎ（Ｒ₇)（Ｒ₇) がアジリジン；ピロリジン；ピペリジン；モルホリン；
チオモルホリン；ピペラジン；４−メチルピペラジン；
４−エチルピペラジンから選ばれた複素環基により置換
される請求項１〜４のいずれかに記載の自己消炎性ポリ
マー組成物。
【請求項６】一般式(I) 中のＲが水素である請求項
１、２、３または５に記載の自己消炎性ポリマー組成
物。
【請求項７】一般式(I) 中のＲが基： ─［Ｃ_nＨ_2n］─Ｘ（式中、ｎは１〜４の範囲の整数であり；Ｘは水素である）によ
り置換される請求項１、２、３または５に記載の自己消
炎性ポリマー組成物。
【請求項８】一種以上のリン酸アンモニウム(b) が一
般式(NH₄) _n+2P_nO₃ _n+1(式中、ｎは２以上の整数であ
る）を有する請求項１〜７のいずれかに記載の自己消炎
性ポリマー組成物。
【請求項９】一種以上のリン酸アンモニウム(b) が一
般式(NH₄PO₃)_n( 式中、ｎは50〜500 の範囲の整数であ
る）を有する請求項１〜７のいずれかに記載の自己消炎
性ポリマー組成物。
【請求項１０】一種以上のリン酸アミン(b) がリン酸
ジメチルアンモニウムまたはリン酸ジエチルアンモニウ
ム；リン酸エチレンジアミン；オルトリン酸メラミンま
たはピロリン酸メラミンから選ばれる請求項１〜７のい
ずれかに記載の自己消炎性ポリマー組成物。
【請求項１１】一種以上のリン酸アンモニウム(b) が
一置換または多置換されたものであり、モノリン酸また
はポリリン酸から誘導された塩の中から選ばれる請求項
１〜７のいずれかに記載の自己消炎性ポリマー組成物。
【請求項１２】ポリマー(a) が一般式Ｒ−ＣＨ＝ＣＨ
₂(式中、Ｒは水素原子または（Ｃ₁−Ｃ₈)- アルキルも
しくは- アリール基である) のオレフィンのポリマー及
びコポリマー；アクリロニトリル／ブタジエン／スチレ
ンコポリマー；スチレン／アクリロニトリルコポリマ
ー；ポリウレタン；ポリエチレンテレフタレート；ポリ
ブチレンテレフタレート；ポリアミドの中から選ばれる
請求項１〜11のいずれかに記載の自己消炎性ポリマー組
成物。
【請求項１３】オレフィンのポリマー及びコポリマー
が a)アイソタクチックポリプロピレンまたは主にアイソタ
クチックのポリプロピレン； b)HDPE、LLDPE 、LDPEポリエチレン； c)低比率のエチレン及び／またはその他のα−オレフィ
ン、例えば１−ブテン；１−ヘキセン；１−オクテン；
４−メチル−１−ペンテンとのプロピレンの結晶性コポ
リマー； d)(A) プロピレンのホモポリマー部分または(c) に示さ
れたコポリマーの一つ及び(B) 必要により低比率のジエ
ンを含むエチレンとα−オレフィン( α−オレフィンは
プロピレン及び１−ブテンから選ばれることが好まし
い）の弾性コポリマーからなるコポリマー部分を含む異
相組成物； e)低比率のジエンを含むエチレンとα−オレフィンの弾
性コポリマーから選ばれる請求項12に記載の自己消炎性ポリマー組成
物。
【請求項１４】請求項１〜13に記載の組成物から得ら
れた成形製品。