JPH06258479A - 放射性よう素の放出抑制方法 - Google Patents

放射性よう素の放出抑制方法

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JPH06258479A
JPH06258479A JP5042529A JP4252993A JPH06258479A JP H06258479 A JPH06258479 A JP H06258479A JP 5042529 A JP5042529 A JP 5042529A JP 4252993 A JP4252993 A JP 4252993A JP H06258479 A JPH06258479 A JP H06258479A
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radioactive iodine
iodine
potassium iodide
suppression pool
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Abstract

(57)【要約】 【目的】原子炉の苛酷時にサプレッションプール水中に
一旦溶解した放射性よう素が気相中へ移行することを抑
制する。 【構成】原子炉の苛酷時にサプレッションプール水によ
う化カリウムを溶解させ、放射性よう素に対し過剰の非
放射性よう素を存在させる。KI溶液中では、I2 はI
2 +I- →I3 - の反応により、揮発を抑制すること
ができる。また、よう素は放射線場で有機物と反応し揮
発性の有機よう素を生成するが、非放射性よう素が過剰
に存在していると、放射性よう素が有機物と反応する確
率は放射性よう素のみが存在する場合よりも低くなる。
従って、気相に放出される有機よう素のうち放射性のも
のの割合は低くなる。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【産業上の利用分野】本発明は沸騰水型原子炉において
苛酷時に放出されるガス状放射性よう素のサプレッショ
ンプールから気相中への移行を抑制する放射性よう素の
放出抑制方法に関する。
【0002】
【従来の技術】沸騰水型原子炉は図7に示したように格
納容器4内に炉心1を内蔵した原子炉圧力容器2が設置
され、格納容器4には格納容器スプレイ5が上方に設け
られ、ベント管6を有するサプレッションプール7が下
方に設けられている。なお、図7は原子炉圧力容器2の
下方において、炉心1から放出された核分裂生成物3が
放散している状態を模式的に示している。
【0003】ところで、炉心1および原子炉圧力容器2
の損傷が起こる原子炉の苛酷時には多量の核分裂生成物
3が格納容器4内に放出される。このため、核分裂生成
物の環境への放出を低減し、公衆への被曝を最小限とす
る必要がある。
【0004】前記核分裂生成物3は格納容器4内でガス
状あるいは粒子状で存在すると考えられ、これらは格納
容器4内の圧力の上昇および格納容器スプレイ5により
ベント管6を通じてサプレッションプール7へ移行す
る。ベント管6からサプレッションプール7水中へ放出
された前記核分裂生成物3は希ガスを除く大部分が水に
溶解、保持されるため、核分裂生成物の環境への放出が
抑制される。
【0005】
【発明が解決しようとする課題】従来の技術では、一旦
サプレッションプール7水中に溶解した核分裂生成物3
が、放射線場での反応により化学形態が変化し揮発性物
質となり、気相中へ再移行する可能性を考慮していな
い。水は放射線場において放射線分解し、下記のような
分解生成物を生じる。
【0006】
【化1】
【0007】水に溶解した放射性よう素(I- )は水の
放射線分解生成物であるOHラジカル等との下記に示す
ような反応により酸化されI2 となる。 I- +OH → I +OH- …(2) I +I- → I2 - …(3) I2 - +I2 - → I- +I3 - …(4) I3 - → I- +I2 …(5)
【0008】また、I2 はさらに放射線場において有機
物と反応し、よう化メチル等の有機よう素を生成する。 OH+CH4 → CH3 +H2 O …(6) CH3 +I2 → CH3 I+I …(7)
【0009】I2 と有機よう素はともに揮発性の物質で
あるため、サプレッションプール7水中から気相へと移
行し、環境への放出が課題となる。
【0010】また、ひとたびこれらのガス状放射性よう
素が生成し、気相へ移行してしまった後に環境への放出
を抑制する何らかの手段を講じたとしても、苛酷期間中
に万一、格納容器4が損傷してリークが生じた場合、そ
のような抑制手段は無効となるおそれがあるので、ガス
状放射性よう素の発生自体を抑制する必要がある。
【0011】本発明は上記課題を解決するためになされ
たもので、サプレッションプール水に溶解した放射性よ
う素が放射線場における反応で揮発性形態となり気相へ
移行することを抑制するガス状放射性よう素の放出抑制
方法を提供することにある。
【0012】
【課題を解決するための手段】本発明は沸騰水型原子炉
の格納容器内に設置されたサプレッションプール水中に
存在する放射性よう素および有機物に対し過剰量の非放
射性よう化物を溶解させることを特徴とする。
【0013】
【作用】サプレッションプール水中に溶解しているよう
素(I- )は水の放射線分解生成物との反応によりI2
に変化し、I2 は有機物と反応してよう化メチル等の有
機よう素を生成する。
【0014】この時、非放射性のよう素が有機物および
放射性よう素に対し過剰に存在していると、放射性よう
素は非放射性の同位体によって希釈されることになり、
放射性よう素が揮発性の有機よう素となる反応に係わる
確率が低下する。
【0015】従って、放射性よう素を含む有機よう素の
発生量が減少し、放射性よう素の気相への放出が抑制さ
れる。
【0016】また、I2 が存在するI- 溶液中では次式
のような平衡が成立している。 I2 +I- → I3 - 平衡定数K=708 (25℃) …(8) この反応によりI2 はI3 - となり、揮発を抑制するこ
とが可能である。
【0017】
【実施例】図1から図3を参照しながら本発明に係るガ
ス放射性よう素の放出抑制方法の第1の実施例を説明す
る。なお、図1は図7に示したベント管6とサプレッシ
ョンプール7の近傍を部分的に拡大している。
【0018】すなわち、図1中符号6はベント管、8は
支持板、9はよう化カリウム内蔵容器、10はサプレッシ
ョンプール通常水位である。
【0019】ベント管6の間に支持板8を架橋し、この
支持板8によう化カリウム内蔵容器9を支持し、この容
器9の底部が原子炉の通常運転時のサプレッションプー
ル通常水位10に触れないように設置する。前記容器9の
底面および下部側面には多数の小孔25を設けておく。
【0020】苛酷時にベント管6を通じてガスやスプレ
イ水がサプレッションプール7内に流入し、サプレッシ
ョンプール7の水位が上昇すると下部に設けた多数個の
小孔25から前記容器9の内部に浸水する。
【0021】図2は水溶性容器11内に固体状よう化カリ
ウム12を充填したものである。固体状よう化カリウム12
を空気中に露出させておくことは構造物の腐食等の観点
から好ましくないので図2に示すような水溶性容器11に
収納する。
【0022】固体状よう化カリウム12は浸水した際に溶
解しやすいよう、粉末、粒、フレーク状など固体の小片
を用いる。水溶性容器11は水溶性の素材で作り、この水
溶性容器11を図3に示したよう化カリウム内蔵容器9内
に設置する。
【0023】スプレイ水や格納容器4内のガスの流入に
よりサプレッションプールの水位が上昇して容器9内に
浸水すると、水溶性容器11が水に溶解して該容器11内の
固定状よう化カリウム12が露出し、よう化カリウム内蔵
容器9の空気孔27を通じてサプレッションプール7水中
へ溶解、放出される。
【0024】格納容器内壁の塗料を起源とするメタンガ
スは苛酷時の格納容器中では大気中濃度(10-8〜10-7 m
ol/l)の約 100倍にもなり、有機よう素が生成する際の
有機源となり得る。
【0025】仮に格納容器の気相中のメタン濃度を10-5
mol/lとすると、その分圧から水に対する溶解度は10-8
mol/l(50℃)程度となり、また苛酷時のサプレッショ
ンプール水中の放射性よう素濃度(I- として)は一解
析例として3×10-5 mol/lという値がある(BWR−5
TMLBシーケンス)。
【0026】よう化カリウムの溶解度は約3 mol/l(50
℃)であるので、メタンおよび放射性よう素に対して過
剰に非放射性よう素をサプレッションプール水中に存在
させることが可能である。
【0027】放射性よう素(I- )が酸化されI2 とな
っても、多量のI- が存在していると (8)式の平衡が著
しく右方向へ傾きI2 はI3 - となり揮発を抑制するこ
とが可能である。
【0028】また、仮に水の放射線分解生成物の濃度が
高くI- が多量にI2 となった場合においても、非放射
性よう素が放射性よう素より過剰に存在していれば生成
するI2 はほとんどが非放射性のものとなる。
【0029】放射性のI2 は非放射性のI2 で希釈され
ることになり、有機物と反応して揮発性の有機よう素と
なる反応に放射性よう素が係わる確率は低下する。従っ
て放射性よう素を含む有機よう素の気相への移行は抑制
される。
【0030】非放射性よう素の添加量とガス状放射性よ
う素発生の抑制効果について以下に述べる。前述したよ
うによう化カリウムの溶解度は約3 mol/l(50℃)であ
るが、電解質の濃厚溶液ではイオンが互いに電気的に影
響しあうので、C mol/lの割合で溶かした溶液でもイオ
ンとしてはfC mol/l(f:活量係数,f<1)の働き
しかしない。
【0031】よう化カリウムの純粋な溶液についての重
量モル濃度における活量係数を表1に示した。なお、表
1はW.J.Moore 著、藤代亮一訳、ムーア物理化学−上−
第4版 pp451 東京化学同人から引用したものである。
【0032】
【表1】
【0033】ここで、重量モル濃度をモル濃度に換算す
ると低濃度側ではほぼ同じ値であり、高濃度側において
は1 mol/kg は0.94 mol/l、 4.0 mol/kg は 3.3 mol/l
となる。
【0034】オーダーが大きく異なっているわけではな
いのでここでは重量モル濃度とモル濃度がほぼ等しいも
のと考えると、 0.1 mol/l以上の濃度の溶液では活量係
数が0.8以下と小さく、添加したよう素のうち有効に作
用するよう素の割合が少ないことがわかる。
【0035】また、苛酷時のサプレッションプールには
その他に核分裂生成物が溶解するので純粋なよう化カリ
ウム溶液よりもイオン強度が増し、活量係数は上記の値
よりさらに若干低下すると考えられる。
【0036】以上の点から放射性よう素と有機物に対し
て過剰量であり、かつ添加したよう素が効率的に作用す
るよう化カリウム濃度として10-3 mol/lを仮定すると、
放射性よう素濃度を保守的に10-4 mol/lと見積もっても
10倍量の非放射性よう素が存在することになる。
【0037】従って、放射性よう素が有機物と反応する
確率は10分の1となり、放射性よう素を含む有機よう素
の生成率も10分の1に低下し、結果として有機よう素の
気相への移行が抑制されることになる。
【0038】またガス状の放射性よう素が生成し、サプ
レッションプール7水中を上昇する間に、水中の非放射
性よう素と次のような反応をする可能性がある。 RI* +I- → RI +I*- …(9) I2 * +I- → I・I* +I*- …(10) I・I* +I- → I2 +I*- …(11) ここで、R :有機物 I* :放射性よう素 I :非放射性よう素 である。
【0039】このような同位体交換反応によってガス状
の放射性よう素の気相への移行はさらに抑制されるもの
と考えられる。
【0040】次に本発明の係る第2の実施例を図4によ
り説明する。バルブ14は苛酷時のドライウェル13の内圧
上昇により開くようにしておき、それが開くことによっ
て貯水槽15に溜めてあったよう化カリウムの濃厚溶液16
がサプレッションプール7に注入口17より注入される。
よう化カリウムは空気酸化されてI3 - を含むことがあ
る。
【0041】注入するよう化カリウム溶液にあらかじめ
3 - が含まれていると (8)式の平衡によりI2 がI3
- となる反応を妨げるおそれがあるので、ガスライン18
から窒素ガスを供給し貯水槽15内を窒素パージするとと
もに、苛酷時にバルブ14が開くとよう化カリウム溶液16
が自然にサプレッションプール7に落下するように格納
容器の最高使用圧力よりも高い圧力を貯水槽15にかけて
おく。
【0042】また、温度の低下によるよう化カリウムの
析出を防ぐため電気ヒータ19により溶液温度を一定にし
ておく。サプレッションプール水中のよう化カリウム濃
度を10-3 mol/lとするためにはよう化カリウムの飽和溶
液10m3 (0℃)程度が必要である。
【0043】次に本発明に係る第3の実施例を図5によ
り説明する。図5では、格納容器スプレイノズル20の前
段のよう化カリウムホルダー21を設け、そのホルダー21
内に粒やフレーク状などの小片のよう化カリウム12を充
填している。
【0044】水が通過する際によう化カリウム片がノズ
ル部分に落ちないようよう化カリウムホルダー21のノズ
ル側出口22はよう化カリウム片が下に落ちない程度に目
が小さくかつ通水時の水圧に耐えられる材質のメッシュ
で閉塞する。
【0045】さらに周囲の腐食を防ぐためさらによう化
カリウムホルダー21の前後に隔離板23,24を設置し、注
水時には水圧により隔離板23,24が押し下げられるよう
にしておく。水がよう化カリウムホルダー21内を通過す
るとよう化カリウム12が溶解し、よう化カリウム溶液と
なり格納容器スプレイノズル20から散水される。
【0046】格納容器内に非放射性のよう化カリウム溶
液が散水されると、通常の格納容器スプレイ散水時と同
様に格納容器内に存在している核分裂生成物3は液滴内
に取り込まれベント管6を通じてサプレッションプール
7へ放出される。そしてサプレッションプール中に放出
されたスプレイ水は非放射性よう素を含んでいるので先
に述べたようにガス状放射性よう素の発生を抑制する。
【0047】従って、本実施例により格納容器スプレイ
による核分裂生成物の除去と非放射性よう素の添加によ
るガス状放射性よう素の発生抑制の二つの機能を一つの
系統で行うことが可能となる。また、格納容器スプレイ
によう化カリウムの高濃度溶液を溜めた貯水槽を接続し
て散水する方法も良しとする。
【0048】次に、図6により本発明の第4の実施例を
説明する。図6では先に述べた実施例における容器11を
水溶性のものではなく、プラスチックスのような水より
も密度の小さい素材としそれに空気孔27を開けたプラス
チックス製容器26で形成している。
【0049】この実施例においては苛酷時のサプレッシ
ョンプールの水位上昇によりよう化カリウム内蔵容器9
の小孔25から内部に水が入る。プラスチックス製容器26
は水より軽いので水位上昇に従って容器9内を上へと移
動し、よう化カリウム12が露出、サプレッションプール
7水に溶解する。
【0050】また、サプレッションプール水内に形状記
憶合金の容器によう化物を入れたものを多数設置し、苛
酷時のサプレッションプール水温の上昇により容器が開
くようにしておく方法もある。
【0051】次に、本発明の実施態様を列記すれば次の
とおりである。 (1) サプレッションプール水中に非放射性よう素を溶解
させること。 (2) 原子炉の通常運転時には固体状のよう化物を保持
し、苛酷時にサプレッションプール水中によう化物を投
入すること。 (3) よう化物溶液を貯水槽に保持し、苛酷時にサプレッ
ションプール水中によう化物溶液を注入すること。 (4) 格納容器スプレイによってよう化物溶液を散水する
こと。 (5) よう化物としてよう化カリウムを使用すること。
【0052】
【発明の効果】本発明によれば、放射線被曝のおそれの
ない非放射性のよう素化合物を用いることで、苛酷時に
サプレッションプール水中に溶解した放射性よう素がI
2 あるいは有機よう素の形で気相中に再移行することを
抑制することができる。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明に係る放射性よう素の放出抑制方法の第
1の実施例を示す斜視図。
【図2】図1におけるよう化カリウムを充填した水溶性
容器を一部断面で示す斜視図。
【図3】図2の容器が挿入された状態のよう化カリウム
内蔵部容器を一部断面で示す斜視図。
【図4】本発明の第2の実施例を説明するための実施例
の概略的構成図。
【図5】本発明の第3の実施例を説明するための一部断
面で示す立面図。
【図6】本発明の第4の実施例を一部概略的に示す縦断
面図。
【図7】従来の技術を説明するための原子炉格納容器内
を概略的に示す立面図。
【符号の説明】
1…炉心、2…原子炉圧力容器、3…炉心から放出され
た核分裂生成物、4…格納容器、5…格納容器スプレ
イ、6…ベント管、7…サプレッションプール、8…支
持板、9…よう化カリウム内蔵容器、10…サプレッショ
ンプール通常水位、11…水溶性容器、12…固体状よう化
カリウム、13…ドライウェル、14…バルブ、15…貯水
槽、16…よう化カリウム溶液、17…注入口、18…ガスラ
イン、19…電気ヒータ、20…格納容器スプレイノズル、
21…よう化カリウムホルダー、22…ノズル側出口、23,
24…隔離板、25…小孔、26…プラスチックス製容器、27
…空気孔。

Claims (1)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 沸騰水型原子炉の格納容器内に設置され
    たサプレッションプール水中に存在する放射性よう素お
    よび有機物に対し過剰量の非放射性よう化物を溶解させ
    ることを特徴とする放射性よう素の放出抑制方法。
JP5042529A 1993-03-03 1993-03-03 放射性よう素の放出抑制方法 Pending JPH06258479A (ja)

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