JPH06230000A - 放射性物質の測定装置 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 ［目的］トラブルの発生なくクロマトグラフから連続的
に送られてくる試料の定量測定ができる放射性物質の連
続式測定装置及び連続的に試料を検出部に送給する。 ［構成］速度制御して送られる巻回テープ３の上面側か
ら液体シンチレータを流下させる送給装置４，５，６
と、液体シンチレータを流下させる位置より後方の位置
でクロマトグラフから送られてくる測定試料を巻回テー
プ３の上面に流下させる試料送給装置７，８とからな
る。あるいは、液体シンチレータと測定試料を一緒にし
たものを速度制御して送られる巻回テープ３に次々に設
けた透明袋１６に入れて置く。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、放射性物質化した生体
代謝物質等の化学物質の試料をシンチレータで発光させ
光電子増倍管で定量測定を行う放射性物質測定装置に関
し、特に液体クロマトグラフィに連動させ放射性物質の
定量測定を行う放射性物質測定装置に関する。

【０００２】

【従来の技術】放射性同位元素は、これをトレーサとし
て利用した場合、その物理的性質から、他の定量分析手
段とは比較にならないほどの鋭敏な感度を有している。
今日、放射性同位元素は、医学、薬学、農学、工学の分
野とりわけ生命科学の分野において研究、解析、また、
医療のためにトレーサとして広範囲に利用されており、
このような分野の研究は、放射性同位元素なしには一歩
も進まない状況である。

【０００３】トレーサは、生命科学の分野では、生体代
謝物質の分子構造の決定、微量代謝物質であるホルモ
ン、酵素の定量、役割の解明のための手段として、ま
た、医学、薬学、農学の分野では、薬物代謝、薬物残存
量の作用、薬物の有効性と適量の判定のための手段とし
て、さらにまた、農学の分野では、肥料の適性と効果、
殺虫剤の効果と生物への影響の解明のための手段として
頻繁に利用されている。

【０００４】放射性同位元素を利用した定量分析技術が
普及し定着したのは、放射性同位元素の検出、測定技術
の進歩があったからであり、また、この技術に多様性が
あったからである。放射性同位元素の最近の検出、測定
技術は、大別して３つの方法に分けられる。

【０００５】１つは、液体クロマトグラフとフローシス
テム放射線検出器とを連結した分析と定量を連続的に行
う放射線検出器（以下、液体クロマト連続フロー型放射
線検出器という。）であり、最近盛んに用いられるよう
になったものである。もう１つは、個々別々の試料を個
々に液体シンチレーションカウンタ、ウエル型シンチレ
ーションカウンタなどの測定装置で定量測定を行う方法
である。３つ目は、ラジオオートグラフィー、画像処理
装置などを併用し分布状態などを画像化することにより
分析などを助ける計測方法である。

【０００６】これらの技術のうち特にその進歩、普及が
待たれているのは、前記した１番目の液体クロマト連続
フロー型放射線検出器である。図６に従来の液体クロマ
ト連続フロー型放射線検出器の検出部を示す。光電子増
倍管０１に対面させて光透過性パイプでスパイラルコイ
ル状に形成した測定用フロー管０２を置き、フロー管０
２の入口側にＹ字管０３を接続し、フロー管０２の出口
側に排出管０４を接続している。

【０００７】Ｙ字管０３の一方に液体クロマトグラフか
ら連続的に送られてくる液体試料を送り込み、Ｙ字管０
３の他方から液体シンチレータを流し込み、液体試料と
液体シンチレータを混ぜて前記測定用フロー管０２の中
を通す。測定用フロー管０２の中で液体試料から出る放
射線（素粒子線）に感じて液体シンチレータが放出する
光の量を光電子増倍管０１が検出する。

【０００８】光電子増倍管０１の出力信号は、信号処理
装置によりデータ処理され、データ処理された放射線
量、放射線増減ヒストグラムなどをスケーラ、分布表示
装置により表示する。このように、フロー型放射線検出
器は、液体クロマトグラフと併用され、前記した検出
部、スケーラ、表示装置から構成され、他に送液ポンプ
を備えている。

【０００９】前記フロー型放射線検出器を使用できない
場合は、バッチ式に測定する。バッチ式では、液体クロ
マトグラフからの連続試料を一定の時間間隔で複数の試
料に分割して採取し、分割採取した複数の試料を色々な
検出計測装置で、個々に測定する。その測定結果から必
要情報を推定する。

【００１０】

【発明が解決しようとする課題】前記した従来の連続式
測定装置すなわち液体クロマト連続フロー型放射線検出
器では、ほとんどの場合、液体シンチレータは界面活性
剤を含む。そのため測定試料が含水物である場合、測定
試料と液体シンチレータとの混合物はゲル化し非常に粘
性が高い状態になり、また固化する場合がある。このた
め、従来の連続式測定方法は、測定時に多くのトラブル
が発生した。また、前記した従来のバッチ式測定方法で
は、個別に作製した試料の測定が個別に行われ、大変な
手間がかかった。

【００１１】本発明は上述のような技術的背景のもとに
なされたものである。

【００１２】本発明の目的は、トラブルの発生なく連続
的に定量測定できる放射性物質の連続式測定装置を提供
することにある。

【００１３】また、本発明の他の目的は、バッチ式の場
合にも連続的に試料を検出部に送給できる放射性物質の
バッチ式測定装置を提供することにある。

【００１４】

【課題を解決するための手段】次に、本発明の課題を解
決するための手段を記載するが、１つまたはいくつかの
実施例に対応させて本発明の構成要素に括弧つきで参照
番号をつけたのは、本発明と実施例の構成要素間の対応
関係を分かりやすく参照するためであり、本発明を実施
例に限定するためではない。

【００１５】本発明の放射性物質の連続測定装置は、巻
回テープ（３）と、前記巻回テープ（３）を速度制御し
て送る送り装置（１，２）と、前記送り装置により送ら
れる前記巻回テープ（３）の上面又は側面から前記巻回
テープ（３）の上面又は側面にシンチレータを流下させ
るシンチレータ送給装置（４，５，６）と、前記シンチ
レータ送給装置（４，５，６）によりシンチレータを流
下させる位置より後方の位置でクロマトグラフから送ら
れてくる測定試料を前記巻回テープ（３）の上面又は側
面から前記巻回テープ（３）の上面又は側面に流下させ
る試料送給装置（７，８）と、前記シンチレータ送給装
置（４，５，６）によりシンチレータを流下させる位置
より前方に配置される光電子増倍管（９）とからなるこ
とを特徴としている。

【００１６】また、本発明の放射性物質のバッチ式測定
装置は、巻回テープ（１３）と、前記巻回テープ（１
３）を速度制御して送る送り装置（１，３）と、送り方
向に並ばせて前記巻回テープ（１３）に形成した複数の
透明の袋（１６）と、前記送り装置（１，３）により送
られる巻回テープ（１３）の両面側又は片面側に配置さ
れる光電子増倍管（９）とからなることを特徴としてい
る。

【００１７】さらに、本発明の放射性物質の測定装置
は、巻回テープ（３、１３）と、前記巻回テープ（３、
１３）にシンチレータ及び測定試料を一緒に載せ速度制
御して送る送り装置と、前記送り装置により送られる巻
回テープ（１３）の両面側又は片面側に配置される光電
子増倍管（９）とからなる放射性物質の測定装置であっ
て、前記送り装置は、前記巻回テープ（３、１３）を巻
取る巻取り軸（１）を有し、前記巻回テープ（３、１
３）は取り外し自在に前記巻取り軸（１）に巻取られる
ことを特徴としている。

【００１８】更にまた、本発明の放射性物質の測定装置
は、巻回テープ（３、１３）と、前記巻回テープ（３、
１３）にシンチレータ及び測定試料を一緒に載せ速度制
御して送る送り装置と、前記送り装置により送られる前
記巻回テープ（１３）の両面側又は片面側に配置される
光電子増倍管（９）と、前記光電子増倍管（９）により
検出した信号を処理して前記測定試料の放射能強度情報
を量的に、前記巻回テープ（１３）の送りに対応させ
て、表示するスケーラ（Ｓ）と、前記光電子増倍管
（９）により検出した信号を処理して前記測定試料の放
射能分布情報を、前記巻回テープ（１３）の送りに対応
させて、帯状テープ（Ｔ）に表示する表示装置とからな
ることを特徴としている。

【００１９】

【作用】本発明の放射性物質の連続式測定装置は、速度
制御され送られる巻回テープと試料の供給速度との対応
関係がはっきりさせられており、したがって、クロマト
グラフから分溜されてくる試料の時間順序が巻回テープ
上の試料の位置として位置的に対応関係にあるように展
開される。すなわち、試料の時間順序が区間的展開図と
して展開される。

【００２０】また、本発明の放射性物質のバッチ式測定
装置は、バッチ式の試料の場合は、試料毎に測定時間を
設定し、設定時間測定すると次の試料と交換して個々の
試料の放射能を表示する。すなわち、試料の時間順序が
巻回テープ上の試料の位置として位置的に対応関係にあ
るように展開される。また、試料の時間順序が区間的展
開図として展開される。

【００２１】更に、本発明の放射性物質の測定装置は、
測定済み試料がそのまま廃棄できる状態になっている。
更に、本発明の放射性物質の測定装置は、速度制御され
送られる巻回テープと試料の供給速度との対応関係がは
っきりさせられている。したがって、試料の時間順序が
巻回テープ上の試料の位置として位置的に対応関係にあ
るように展開される。このような展開の対応関係がその
ままスケーラと帯状テープに表示される。

【００２２】

【実施例】次に本発明の放射性物質の測定装置の実施例
を説明する。

【００２３】実施例１ 図１は、本発明の放射性物質連続測定装置の実施例１を
示す。図１で参照番号１は巻取軸１を、参照番号２は繰
り出し軸を示す。巻取軸１は図示しない制御モータによ
り速度制御され、通常は、定速で回転駆動される。繰り
出し軸２は回転自由であるが、摩擦制動などを受ける。
繰り出し軸２にはガラス製繊維を主材料とする帯状の繊
維質テープ３が多重に巻かれている。繊維質テープ３の
巻取りが完了した巻取軸１、繊維質テープ３が多重に巻
かれた繰り出し軸２はそれぞれに図示しない軸受に着脱
式に装着される。繊維質テープ３の初端は巻取軸１に端
止めされる。前記巻取軸１と繰り出し軸２と前記軸受に
より繊維質テープ３の送り装置または巻取り装置を構成
する。

【００２４】巻取軸１から繰り出し軸２に渡される繊維
質テープ３の上面又は側面に開口端（図示せず）が近づ
けられたシンチレータ用送給管４が設けられている。シ
ンチレータ用送給管４及びシンチレータ塗布装置５で覆
われている。シンチレータ用送給管４の後端はシンチレ
ータ送給源６の送り出し口に接続されている。シンチレ
ータ送給源６は一定流量でシンチレータを送り出す機能
を持つシンチレータ添加ノズル（図示せず）を有してい
る。

【００２５】このシンチレータは固相−液相可逆型のも
のが用いられている。シンチレータ送給源６、シンチレ
ータ送給管４及びシンチレータ塗布装置５はヒータで覆
われていて、固体相のシンチレータはこのヒータにより
加温されて液化し一定流量で繊維質テープ３の上面に滴
下される。このようなシンチレータの一例を挙げると、
蛍光物質と有機溶媒のイソプロピルナフタリンと固定化
物質のパラフィンとその他の添加剤の混合物質である。
この混合物質は、有機溶媒の混合比率を変えることによ
り、氷点降下現象で融点を変えることができる。たとえ
ば、室温との関係から３０℃あたりに設定されている
が、環境、気候などに応じ設定温度を変える。

【００２６】シンチレータ用送給管４の前端部を覆う前
記ヒータより後方（巻取軸１に対して繰り出し軸２の方
向を後方という）に、即ち、シンチレータ用送給管４の
開口端より後方に、開口端７ａが位置づけられた試料用
送給管７が設けられている。試料用送給管７の前記開口
端７ａは、繊維質テープ３の上面側に位置づけされてい
る。試料用送給管７の後端は図示しない液体クロマトグ
ラフ８の試料送り出し口に接続されている。液体クロマ
トグラフ８は流量一定の送り出し機能を持つ試料用送液
ポンプを有している。

【００２７】シンチレータ用送給管４及びシンチレータ
塗布装置５を覆う前記ヒータ５より前方に繊維質テープ
３の表裏面に対向して受光面を持つ１対の光電子増倍管
９が設けられている。光電子増倍管９の出力信号は信号
処理部に送られる。信号処理部は前記出力信号を処理し
素粒子線（放射能）強度信号、素粒子線分布信号とし
て、スケーラ、分布状態表示装置に送る。分布状態表示
装置の表示媒体は帯状テープで構成されている。

【００２８】（実施例１の動作）次に前記実施例の動作
を説明する。繊維質テープ３を多重に巻いた繰り出し軸
２を図示していない軸受にセットし、繊維質テープ３の
初端を巻取軸１に固定する。巻取軸１は制御モータによ
り定速で駆動される。繊維質テープ３は定速で進み巻取
軸１に巻取られる。試料は液体クロマトグラフ８から一
定の流速で送り出され試料用送給管７の先端の開口端７
ａから流出する。

【００２９】開口端７ａから流下した試料は繊維質テー
プ３の繊維に染み込み繊維質テープ３と一緒に巻取軸１
の方に向かって前進搬送される。一方、シンチレータ送
給源６からは、シンチレータがシンチレータ用送給管４
を介して送られてくる。このシンチレータは固相−液相
可逆型のものが用いられている。

【００３０】シンチレータ送給源６からシンチレータ塗
布装置５までの間のシンチレータ用送給管４の中では、
シンチレータは液体相の状態で送られている。シンチレ
ータはヒータにより加温されて液化し一定流量で繊維質
テープ３の上面に滴下される。液体相のシンチレータ
は、繊維質テープ３にすでに染みこみ、または染み込み
つつある試料の上から滴下され、自らも繊維質テープ３
の繊維に浸潤、拡散し、測定試料に均質に混じり合う。

【００３１】このように混ざり合った測定試料とシンチ
レータは室温に向けて温度低下し固化しつつ上下で対向
する光電子増倍管９に向かう。測定試料中の化学物質
は、水素原子、炭素原子の１部などが、それぞれに放射
性同位元素のトリチウム、14Ｃなどに置換されている。
測定試料からは、放射性同位元素の種類により、ガンマ
線、ベータ線などの放射線が放出される。これらの放射
線はシンチレータを刺激し、シンチレータが蛍光を発す
る。蛍光量を光電子増倍管９で電圧に変換し、その出力
信号が信号処理部に送られ、信号処理部は前記出力信号
を処理し放射線強度信号、放射線分布信号として、スケ
ーラ、表示装置に送る。

【００３２】図２に示すように、スケーラＳが定量的に
放射線強度を表示している。分布状態表示装置の記録媒
体は帯状テープＴで構成され、帯状テープＴに分布状態
が表示されている。放射線分布信号は一定速度で右側か
ら左側に送られる帯状テープＴの面に固定側記録手段に
より再現される。たとえば、繊維質テープ３の送り速度
と帯状テープＴの送り速度は、同じ速度であり比例関係
にある。

【００３３】スケーラＳに表示された放射線強度Ｓ₁ と
帯状テープＴに表示された放射線分布状態Ｔ₁ とは、同
時刻に光電子増倍管９により検出され信号処理部で信号
処理された情報が表示されたものである。放射線強度Ｓ
₁ と放射線分布状態Ｔ₁ の１対１の対応関係を読み取り
易くするために、放射線強度Ｓ₁ と放射線分布状態Ｔ₁
を同じ位置（位相）に表示し、同じ速度で右側から左側
に進行するように表示している。

【００３４】また、シンチレータ用送給管４から送り出
されるシンチレータと試料用送給管７からは送り出され
る測定試料は時間当り定量であり、また、繊維質テープ
３と帯状テープＴの送り速度は同じであるので、試料用
送給管７から送り出される試料の順番とスケーラＳに表
示される放射線強度、帯状テープＴに表示される放射線
分布状態とは、時間的にも１対１に対応し、この対応関
係は、時間的に連続である。このように、液体クロマト
グラフから連続的に分溜され送り出されてくる被測定物
質の分布状態とその量が時間的にも空間的にも展開され
て表示される。

【００３５】巻取軸１に巻取られた繊維質テープ３は不
用であるので、そのまま廃棄する。液相−固相可逆型シ
ンチレータはすでに固形化し、試料は固形化したシンチ
レータに取りこまれている。

【００３６】実施例２ 図３は本発明の実施例２を示す。実施例１は連続式であ
るが、実施例２はバッチ式である。テープを多重に巻い
た繰り出し軸２を着脱自在に図示していない軸受にセッ
トし、テープの初端を巻取軸１に固定してテープを制御
モータにより間欠的に駆動され巻取軸１に巻取るように
した。そして光電子増幅管間にある試料は、一定時間測
定されその間の計数値を放射能換算して表示する。ま
た、光電子増倍管９も実施例１と同様にテープの上下に
配置されている。

【００３７】実施例２でテープ１３は本体テープ１４と
袋形成用テープ１５で構成されている。本体テープ１４
の材質は紙、ポリエチレンなど破れない限り何でもよ
い。この本体テープ１４には、図４に示すように、片側
が開封されるように透明の袋形成用テープ１５が張り付
けられている。テープ１３の進行方向を矢印で図中に示
してある。進行方向に向いて右側が開封されている。本
体テープ１４と透明の袋形成用テープ１５とは進行方向
に定間隔位置で溶着などの手段で張り付けられ、区切り
された袋１５が進行方向に並んで形成されている。

【００３８】袋１５の中に測定用試料が封入される。測
定用試料は、図５（ａ）、図５（ｂ）示すように作製さ
れる。メンブランフィルター及びグラスファイバーろ紙
など薄い透明シート２０の１面にシンチレータを塗布し
てシンチレータ層２１を形成した円形状の試料をつく
る。試料の大きさは光電子増倍管の光電面の面積に、量
に合わせて前記のように形成した円形状試料を袋形テー
プに挿入する。このようにシンチレータが貼られた測定
用試料を袋１６に個別に入れたテープ１３を予め繰り出
し軸２に巻取っておく。なお、測定試料をろ紙に被測定
物質を滴下して作製したディスクとして作製すると便利
である。

【００３９】図３に示すように、テープ１３を実施例１
と同様に巻取軸１に定速度で巻取りながら光電子増倍管
９で計測する。各試料の放射線強度と放射能分布状態が
１対１の対応関係でスケーラＳと帯状テープＴに表示さ
れる点も実施例１と同様である。

【００４０】その他の実施例 本発明は、上記実施例に限られることはなく、本発明の
趣旨の範囲内で、設計変更が行われる。たとえば、上記
実施例１でシンチレータは液相−固相可逆型のものを使
用したが、液体シンチレータを用いてもよい。繊維質テ
ープ３の材質はガラス繊維に限られず各種繊維を用いる
ことができる。

【００４１】また、シシンチレータの送り速度、測定試
料の送り速度、繊維質テープ３の巻き取り速度の数量関
係が分かっておれば、数学的処理により、放射線強度と
放射能分布を送り出されてくる測定試料の時間順序に対
応させて表示できるので、繊維質テープ３の巻き取り速
度、帯状テープＴの送り速度は異なる速度にすることが
できる。巻取軸１、繰り出し軸２は着脱式でなくてよ
い。

【００４２】繊維質テープ３の巻取りが完了した巻取軸
１、繊維質テープ３が多重に巻かれた繰り出し軸２はそ
れぞれに図示しない軸受に着脱式に装着される。しか
し、巻取軸１、繰り出し軸２は着脱式でなくてよい。こ
の場合、無芯の巻回テープを差込み式に装着しまた抜き
取ることができるようにする。繊維質テープ３の初端は
巻取軸１に一端を止めて使用する。クロマトグラフィ
は、各種のものを用いることができ、時間的なずれで化
学物質を分溜することができるものを用いることができ
る。

【００４３】

【発明の効果】以上詳記したように、本発明によると下
記効果が奏される。

【００４４】本発明の放射性物質の測定装置は、クロマ
トグラフにより時間的に区別され分溜される化学物質を
テープ上に空間的に展開できるので、測定試料の分析の
スピードが速くなり、大量試料の高速度分析が可能であ
る。このため、この種の測定技術の普及に貢献できる。

【００４５】また、バッチ式の場合にも、前記効果を発
揮する。廃棄処理が容易であるので、前記普及を加速す
ると予想される。また、時間的に区別され分溜される化
学物質をテープ上に空間的に展開した情報を即座に表示
できるので、更に前記効果が倍加される。

【図面の簡単な説明】

【図１】図１は、本発明の放射性物質の測定装置の実施
例１を示す略図である。

【図２】図２は、前記実施例１の測定装置で測定したデ
ータを表示した表示装置を示す略面図である。

【図３】図３は、本発明の放射性物質の測定装置の実施
例２を示す略図である。

【図４】図４は、前記実施例１のテープを示した断面図
である。

【図５】図５（ａ），（ｂ）は、従来の放射性物質の測
定試料を示す略図である。

【図６】図６は、従来の測定装置を示す略図である。

【符号の説明】

１…巻取軸 ２…繰り出し軸 ３…繊維質テープ ４…シンチレータ用送給管 ５…シンチレータ塗布装置 ６…シンチレータ送給源 ７…試料用送給管 ８…液体クロマトグラフ ９…光電子増倍管 １３…テープ １６…袋

Claims (4)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】巻回テープと、 前記巻回テープを速度制御して送る送り装置と、 前記送り装置により送られる前記巻回テープの上面又は
   側面から前記巻回テープの上面又は側面にシンチレータ
   を流下させるシンチレータ送給装置と、 前記シンチレータ送給装置によりシンチレータを流下さ
   せる位置より後方の位置で液体クロマトグラフから送ら
   れてくる測定試料を前記巻回テープの上面又は側面から
   前記巻回テープの上面に流下させる試料送給装置と、 前記シンチレータ送給装置によりシンチレータを流下さ
   せる位置より前方に配置される光電子増倍管とからなる
   ことを特徴とする放射性物質の連続式測定装置。
2. 【請求項２】巻回テープと、 前記巻回テープを速度制御して送る送り装置と、 送り方向に並ばせて前記巻回テープに形成した複数の透
   明の袋と、 前記送り装置により送られる巻回テープの両面側又は片
   面側に配置される光電子増倍管、 とからなることを特徴とする放射性物質のバッチ式測定
   装置。
3. 【請求項３】巻回テープと、 前記巻回テープにシンチレータ及び測定試料を一緒に載
   せ速度制御して送る送り装置と、 前記送り装置により送られる巻回テープの両面側又は片
   面側に配置される光電子増倍管とからなる放射性物質の
   測定装置であって、 前記送り装置は、前記巻回テープを巻取る巻取り軸を有
   し、 前記巻回テープは取り外し自在に前記巻取り軸に巻取ら
   れることを特徴とする放射性物質の測定装置。
4. 【請求項４】巻回テープと、 前記巻回テープにシンチレータ及び測定試料を一緒に載
   せ速度制御して送る送り装置と、 前記送り装置により送られる前記巻回テープの両面側又
   は片面側に配置される光電子増倍管と、 前記光電子増倍管により検出した信号を処理して前記測
   定試料の放射能強度情報を量的に、前記巻回テープの送
   りに対応させて、表示するスケーラ（Ｓ）と、 前記光電子増倍管により検出した信号を処理して前記測
   定試料の放射能分布情報を、前記巻回テープの送りに対
   応させて、帯状テープ（Ｔ）に表示する表示装置とから
   なることを特徴とする放射性物質の測定装置。