JPH06176754A - リチウム２次電池 - Google Patents
リチウム２次電池Info
- Publication number
- JPH06176754A JPH06176754A JP4351540A JP35154092A JPH06176754A JP H06176754 A JPH06176754 A JP H06176754A JP 4351540 A JP4351540 A JP 4351540A JP 35154092 A JP35154092 A JP 35154092A JP H06176754 A JPH06176754 A JP H06176754A
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- lithium
- negative electrode
- solid electrolyte
- secondary battery
- polymer solid
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Pending
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-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
Landscapes
- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
- Secondary Cells (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【目的】 放電時の電流密度が高く、かつサイクル特性
に優れたリチウム２次電池を提供する。 【構成】 正極、有機ポリマーとリチウム塩の複合体か
らなるリチウムイオン伝導性高分子固体電解質及びリチ
ウムイオンを吸蔵放出する能力を有する負極を備えたリ
チウム２次電池において、負極として炭素繊維及び／又
は炭素粉末と前記リチウムイオン伝導性高分子固体電解
質との混合複合体を用いることを特徴とする。
に優れたリチウム２次電池を提供する。 【構成】 正極、有機ポリマーとリチウム塩の複合体か
らなるリチウムイオン伝導性高分子固体電解質及びリチ
ウムイオンを吸蔵放出する能力を有する負極を備えたリ
チウム２次電池において、負極として炭素繊維及び／又
は炭素粉末と前記リチウムイオン伝導性高分子固体電解
質との混合複合体を用いることを特徴とする。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、高分子固体電解質を用
いたリチウム２次電池に関し、更に詳しくは負極の改良
に関する。
いたリチウム２次電池に関し、更に詳しくは負極の改良
に関する。
【０００２】
【従来技術】固体電解質を用いたリチウム２次電池は、
エネルギー密度が大きく、貯蔵特性に優れ、かつ信頼性
の高いことから電子デバイス用の電源として最も期待さ
れているものの一つである。
エネルギー密度が大きく、貯蔵特性に優れ、かつ信頼性
の高いことから電子デバイス用の電源として最も期待さ
れているものの一つである。
【０００３】これまでに研究されている固体電解質に
は、大きく分けて無機固体電解質と高分子固体電解質が
あるが、最近では高分子固体電解質を組み込んだリチウ
ム２次電池が、高イオン伝導性、成形の容易さ、低コス
トなどが期待できることから精力的に研究がなされてい
る。（例えば、昭63―213266、Second International S
ymposium on Polymer Electrolyte, ed. B. Scrosati,
Elsevier Applied Science, (1990).）
は、大きく分けて無機固体電解質と高分子固体電解質が
あるが、最近では高分子固体電解質を組み込んだリチウ
ム２次電池が、高イオン伝導性、成形の容易さ、低コス
トなどが期待できることから精力的に研究がなされてい
る。（例えば、昭63―213266、Second International S
ymposium on Polymer Electrolyte, ed. B. Scrosati,
Elsevier Applied Science, (1990).）
【０００４】一方リチウム２次電池の負極材料（負極活
物質）として、炭素粉末や炭素繊維を用いることが検討
されている。しかしながら、この場合の問題点として
は、放電時に大きな電流を取り出すことが困難なことと
充放電のサイクル特性が悪いこと等が指摘されている。
物質）として、炭素粉末や炭素繊維を用いることが検討
されている。しかしながら、この場合の問題点として
は、放電時に大きな電流を取り出すことが困難なことと
充放電のサイクル特性が悪いこと等が指摘されている。
【０００５】この原因としては、以下のような点が挙げ
られている。 （１）負極の成形のためにテフロンなどの絶縁性のバイ
ンダーが使用されているため、負極活物質間及び負極活
物質と電極基体間の電子移動が阻害される。 （２）液体電解質を用いる場合と異なり、固体電解質を
用いる場合には負極活物質と固体電解質との接触面積が
小さくなるために両者間の界面の分極抵抗が高い。 （３）充放電の繰り返しの間に炭素材料の体積変化が生
じるため、負極活物質と固体電解質との剥離が生じる。
られている。 （１）負極の成形のためにテフロンなどの絶縁性のバイ
ンダーが使用されているため、負極活物質間及び負極活
物質と電極基体間の電子移動が阻害される。 （２）液体電解質を用いる場合と異なり、固体電解質を
用いる場合には負極活物質と固体電解質との接触面積が
小さくなるために両者間の界面の分極抵抗が高い。 （３）充放電の繰り返しの間に炭素材料の体積変化が生
じるため、負極活物質と固体電解質との剥離が生じる。
【０００６】
【問題点を解決するための手段】上記問題点を解決する
ために、本発明者等が鋭意検討した結果、リチウムイオ
ンを吸蔵放出する能力を有する負極活物質である炭素繊
維及び／又は炭素粉末と高分子固体電解質を混合して負
極を構成することにより、負極活物質が高分子固体電解
質で覆われ、両者間の接触面積が増大するため界面の分
極抵抗が減少し、また充放電の間に高分子電解質との剥
離が起こりにくくなることを見出した。
ために、本発明者等が鋭意検討した結果、リチウムイオ
ンを吸蔵放出する能力を有する負極活物質である炭素繊
維及び／又は炭素粉末と高分子固体電解質を混合して負
極を構成することにより、負極活物質が高分子固体電解
質で覆われ、両者間の接触面積が増大するため界面の分
極抵抗が減少し、また充放電の間に高分子電解質との剥
離が起こりにくくなることを見出した。
【０００７】この結果、負極活物質と高分子固体電解質
を混合しない場合よりも電池の内部抵抗が減少し、電池
から取り出せる電流は大きくなり、充放電のサイクル特
性も向上する。従って、本発明の目的は、放電時の電流
密度が高く、かつサイクル特性に優れたリチウム２次電
池を提供することにある。
を混合しない場合よりも電池の内部抵抗が減少し、電池
から取り出せる電流は大きくなり、充放電のサイクル特
性も向上する。従って、本発明の目的は、放電時の電流
密度が高く、かつサイクル特性に優れたリチウム２次電
池を提供することにある。
【０００８】
【発明の構成】すなわち、本発明は、 （１）正極、有機ポリマーとリチウム塩の複合体からな
るリチウムイオン伝導性高分子固体電解質及びリチウム
イオンを吸蔵放出する能力を有する負極を備えたリチウ
ム２次電池において、負極として炭素繊維及び／又は炭
素粉末と前記リチウムイオン伝導性高分子固体電解質と
の混合複合体を用いることを特徴とするリチウム２次電
池。 （２）前記リチウムイオン伝導性高分子固体電解質が以
下の一般式（Ａ）で表される前記（１）記載のリチウム
２次電池。 (PEOa:(xEC:yPC)b)n:LiX ……（Ａ） ただし、式中のPEOはポリエチレンオキシドを表し、EC
はエチレンカーボネートを表し、PCはプロピレンカーボ
ネートを表し、a、b、x、y及びnは有限で各々モル量を
表し、Xはアニオンである。を提供する。
るリチウムイオン伝導性高分子固体電解質及びリチウム
イオンを吸蔵放出する能力を有する負極を備えたリチウ
ム２次電池において、負極として炭素繊維及び／又は炭
素粉末と前記リチウムイオン伝導性高分子固体電解質と
の混合複合体を用いることを特徴とするリチウム２次電
池。 （２）前記リチウムイオン伝導性高分子固体電解質が以
下の一般式（Ａ）で表される前記（１）記載のリチウム
２次電池。 (PEOa:(xEC:yPC)b)n:LiX ……（Ａ） ただし、式中のPEOはポリエチレンオキシドを表し、EC
はエチレンカーボネートを表し、PCはプロピレンカーボ
ネートを表し、a、b、x、y及びnは有限で各々モル量を
表し、Xはアニオンである。を提供する。
【０００９】
【発明の具体的説明】次に本発明の理解を容易にするた
め具体的かつ詳細に説明する。まず、本発明に用いられ
る正極としては、ＬｉＭｎ2Ｏ4，ＬｉＣｏＯ2等公知の
ものはいずれも用いることができ、特に制限はない。
め具体的かつ詳細に説明する。まず、本発明に用いられ
る正極としては、ＬｉＭｎ2Ｏ4，ＬｉＣｏＯ2等公知の
ものはいずれも用いることができ、特に制限はない。
【００１０】次に本発明に用いられる有機ポリマーとリ
チウム塩の複合体からなるリチウムイオン伝導性高分子
固体電解質としては、公知のものはいずれも用いること
ができるが、PEO（ポリエチレンオキシド）、PPO（ポリ
プロピレンオキシド）等のポリエーテルを主鎖あるいは
側鎖に有する無定型非晶質ポリマーにリチウム塩（その
アニオンは例えば、I-、Br-、ClO4 -、SCN-、BF4 -、P
F6 -、またはCF3SO3 -等である）を溶解した高分子固体電
解質が好ましい。
チウム塩の複合体からなるリチウムイオン伝導性高分子
固体電解質としては、公知のものはいずれも用いること
ができるが、PEO（ポリエチレンオキシド）、PPO（ポリ
プロピレンオキシド）等のポリエーテルを主鎖あるいは
側鎖に有する無定型非晶質ポリマーにリチウム塩（その
アニオンは例えば、I-、Br-、ClO4 -、SCN-、BF4 -、P
F6 -、またはCF3SO3 -等である）を溶解した高分子固体電
解質が好ましい。
【００１１】そして、これに更にEC（エチレンカーボネ
ート）及びPC（プロピレンカーボネート）の混合物を添
加し、以下の一般式（Ａ）で表されるものが、より大き
な電流が得られるので更に好ましい。 (PEOa:(xEC:yPC)b)n:LiX ……（Ａ） ただし、式中のPEOはポリエチレンオキシドを表し、EC
はエチレンカーボネートを表し、PCはプロピレンカーボ
ネートを表し、a、b、x、y及びnは有限で各々モル量を
表し、Xはアニオンである。
ート）及びPC（プロピレンカーボネート）の混合物を添
加し、以下の一般式（Ａ）で表されるものが、より大き
な電流が得られるので更に好ましい。 (PEOa:(xEC:yPC)b)n:LiX ……（Ａ） ただし、式中のPEOはポリエチレンオキシドを表し、EC
はエチレンカーボネートを表し、PCはプロピレンカーボ
ネートを表し、a、b、x、y及びnは有限で各々モル量を
表し、Xはアニオンである。
【００１２】前記一般式（Ａ）において、ａ＝ｂ＝１，
ｘ＝ｙ＝２，ｎ＝２０，Ｘ＝ClO4 -である場合が、−４
０〜１００℃において優れたイオン伝導性を示すことか
ら特に好ましい。
ｘ＝ｙ＝２，ｎ＝２０，Ｘ＝ClO4 -である場合が、−４
０〜１００℃において優れたイオン伝導性を示すことか
ら特に好ましい。
【００１３】次に本発明において用いられる負極につい
て説明をする。負極活物質としてリチウムイオンを吸蔵
放出する能力を有する炭素繊維及び／又は炭素粉末を用
い、これと前記有機ポリマーとリチウム塩の複合体から
なるリチウムイオン伝導性高分子固体電解質との混合複
合体を負極として用いることが本発明の最大の特徴であ
る。
て説明をする。負極活物質としてリチウムイオンを吸蔵
放出する能力を有する炭素繊維及び／又は炭素粉末を用
い、これと前記有機ポリマーとリチウム塩の複合体から
なるリチウムイオン伝導性高分子固体電解質との混合複
合体を負極として用いることが本発明の最大の特徴であ
る。
【００１４】このような負極を用いることにより、負極
活物質が高分子固体電解質で覆われ、両者間の接触面積
が増大するため界面の分極抵抗が減少し、また充放電の
間に高分子固体電解質との剥離が起こりにくくなり、こ
の結果、負極活物質と高分子固体電解質を混合しない場
合よりも電池の内部抵抗が減少し、電池から取り出せる
電流は大きくなり、充放電のサイクル特性も向上する。
活物質が高分子固体電解質で覆われ、両者間の接触面積
が増大するため界面の分極抵抗が減少し、また充放電の
間に高分子固体電解質との剥離が起こりにくくなり、こ
の結果、負極活物質と高分子固体電解質を混合しない場
合よりも電池の内部抵抗が減少し、電池から取り出せる
電流は大きくなり、充放電のサイクル特性も向上する。
【００１５】この様な負極の作製方法は特に限定される
ものではないが、前記有機ポリマーとリチウム塩の複合
体からなるリチウムイオン伝導性高分子固体電解質のア
セトニトリル溶液を調製し、これに負極活物質として例
えば、石油ピッチ系の炭素繊維及び／又は炭素粉末を、
前記リチウムイオン伝導性高分子固体電解質：炭素繊維
及び／又は炭素粉末＝10〜50：50〜90（重量比）となる
ように混合分散させ、ドクターブレード法により剥離紙
上にキャスティングし、溶媒を除去後剥離紙を除くこと
により負極がフィルムとして得られる。
ものではないが、前記有機ポリマーとリチウム塩の複合
体からなるリチウムイオン伝導性高分子固体電解質のア
セトニトリル溶液を調製し、これに負極活物質として例
えば、石油ピッチ系の炭素繊維及び／又は炭素粉末を、
前記リチウムイオン伝導性高分子固体電解質：炭素繊維
及び／又は炭素粉末＝10〜50：50〜90（重量比）となる
ように混合分散させ、ドクターブレード法により剥離紙
上にキャスティングし、溶媒を除去後剥離紙を除くこと
により負極がフィルムとして得られる。
【００１６】この負極活物質が５０重量％以下では混合
複合体から電極基体への電子移動が阻害されるため電流
増加の効果は認められず、９０重量％以上では混合複合
体が脆くなりフィルムへの加工が困難になる。
複合体から電極基体への電子移動が阻害されるため電流
増加の効果は認められず、９０重量％以上では混合複合
体が脆くなりフィルムへの加工が困難になる。
【００１７】以下本発明の実施例及び比較例について説
明する。 〔実施例〕有機ポリマーとリチウム塩の複合体からなる
リチウムイオン伝導性高分子固体電解質の組成が(PEO:
(2EC:2PC))20LiClO4で、石油ピッチ系炭素繊維：(PEO:
(2EC:2PC))20LiClO4＝８０：２０（重量比）になるよう
に、石油ピッチ系炭素繊維をPEOとLiClO4を含むアセト
ニトリル溶液に混合し、撹拌した後、PCとECを添加し
た。これをドクターブレード法を用いて剥離紙上にキャ
スティングし、アセトニトリルを蒸発させた後に、剥離
紙を除くことにより厚さ１ｍｍのフィルム（負極）を得
た。作製したフィルムとLi板で炭素繊維を含まない上記
組成の高分子固体電解質フィルムをはさみ電池を構成し
た。さらに作製した電池をニッケル板ではさみリードを
とった。
明する。 〔実施例〕有機ポリマーとリチウム塩の複合体からなる
リチウムイオン伝導性高分子固体電解質の組成が(PEO:
(2EC:2PC))20LiClO4で、石油ピッチ系炭素繊維：(PEO:
(2EC:2PC))20LiClO4＝８０：２０（重量比）になるよう
に、石油ピッチ系炭素繊維をPEOとLiClO4を含むアセト
ニトリル溶液に混合し、撹拌した後、PCとECを添加し
た。これをドクターブレード法を用いて剥離紙上にキャ
スティングし、アセトニトリルを蒸発させた後に、剥離
紙を除くことにより厚さ１ｍｍのフィルム（負極）を得
た。作製したフィルムとLi板で炭素繊維を含まない上記
組成の高分子固体電解質フィルムをはさみ電池を構成し
た。さらに作製した電池をニッケル板ではさみリードを
とった。
【００１８】作製した電池の交流インピーダンス測定を
行った結果、高分子固体電解質と負極間の界面インピー
ダンスは2.0×10-6s/cmであった。次に作製した電池に
ついて電極間に10キロオームの抵抗をつないだ場合の放
電電流密度を調べた。その結果、15μA/cm2の電流値が
得られた。更に、この電池を5μA/cm2の定電流密度で0
〜1.5Vの間で充放電試験を行ったところ、50サイクルで
最初の放電容量の約80％が有効であった。
行った結果、高分子固体電解質と負極間の界面インピー
ダンスは2.0×10-6s/cmであった。次に作製した電池に
ついて電極間に10キロオームの抵抗をつないだ場合の放
電電流密度を調べた。その結果、15μA/cm2の電流値が
得られた。更に、この電池を5μA/cm2の定電流密度で0
〜1.5Vの間で充放電試験を行ったところ、50サイクルで
最初の放電容量の約80％が有効であった。
【００１９】〔比較例〕前記有機ポリマーとリチウム塩
の複合体からなるリチウムイオン伝導性高分子固体電解
質（即ち、(PEO:(2EC:2PC))20LiClO4）のかわりにバイ
ンダーとしてテフロンを用い、炭素繊維：テフロン＝８
０：２０（重量比）となるように上記の炭素繊維と混合
した後に3t/cm2で成形し厚さ１ｍｍのフィルム（負極）
を得た。これを用いて実施例と同様な電池を構成した。
の複合体からなるリチウムイオン伝導性高分子固体電解
質（即ち、(PEO:(2EC:2PC))20LiClO4）のかわりにバイ
ンダーとしてテフロンを用い、炭素繊維：テフロン＝８
０：２０（重量比）となるように上記の炭素繊維と混合
した後に3t/cm2で成形し厚さ１ｍｍのフィルム（負極）
を得た。これを用いて実施例と同様な電池を構成した。
【００２０】この場合の高分子固体電解質と負極間のイ
ンピーダンスは7.2×10-7s/cm、また10キロオームの抵
抗をつないだ場合の放電電流密度は5μA/cm2であった。
そして5μA/cm2の定電流密度で0〜1.5Vまで充放電を行
わせると、50サイクルで約40％の放電容量が有効であっ
た。
ンピーダンスは7.2×10-7s/cm、また10キロオームの抵
抗をつないだ場合の放電電流密度は5μA/cm2であった。
そして5μA/cm2の定電流密度で0〜1.5Vまで充放電を行
わせると、50サイクルで約40％の放電容量が有効であっ
た。
【００２１】
【発明の効果】以上示したように、本発明のリチウム２
次電池は、負極活物質が高分子固体電解質で覆われてい
るため界面の分極抵抗が減少し、また充放電の間に高分
子電解質との剥離が起こりにくいため、放電時の電流密
度が高く、かつ充放電時のサイクル特性に優れており、
高分子固体電解質を用いたリチウム２次電池として斯界
に寄与するところは大きい。
次電池は、負極活物質が高分子固体電解質で覆われてい
るため界面の分極抵抗が減少し、また充放電の間に高分
子電解質との剥離が起こりにくいため、放電時の電流密
度が高く、かつ充放電時のサイクル特性に優れており、
高分子固体電解質を用いたリチウム２次電池として斯界
に寄与するところは大きい。
Claims (2)
- 【請求項１】 正極、有機ポリマーとリチウム塩の複合
体からなるリチウムイオン伝導性高分子固体電解質及び
リチウムイオンを吸蔵放出する能力を有する負極を備え
たリチウム２次電池において、負極として炭素繊維及び
／又は炭素粉末と前記リチウムイオン伝導性高分子固体
電解質との混合複合体を用いることを特徴とするリチウ
ム２次電池。 - 【請求項２】 前記リチウムイオン伝導性高分子固体電
解質が以下の一般式（Ａ）で表される請求項１記載のリ
チウム２次電池。 (PEOa:(xEC:yPC)b)n:LiX ……（Ａ） ただし、式中のPEOはポリエチレンオキシドを表し、 ECはエチレンカーボネートを表し、 PCはプロピレンカーボネートを表し、 a、b、x、y及びnは有限で各々モル量を表し、 Xはアニオンである。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP4351540A JPH06176754A (ja) | 1992-12-09 | 1992-12-09 | リチウム２次電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP4351540A JPH06176754A (ja) | 1992-12-09 | 1992-12-09 | リチウム２次電池 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH06176754A true JPH06176754A (ja) | 1994-06-24 |
Family
ID=18417979
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP4351540A Pending JPH06176754A (ja) | 1992-12-09 | 1992-12-09 | リチウム２次電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH06176754A (ja) |
Citations (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS63213266A (ja) * | 1987-02-18 | 1988-09-06 | ドウテイ エレクトロニック コンポウネンツ リミテッド | 固体状態電池電解質 |
| JPH04308655A (ja) * | 1991-04-04 | 1992-10-30 | Mitsubishi Petrochem Co Ltd | 二次電池用電極 |
-
1992
- 1992-12-09 JP JP4351540A patent/JPH06176754A/ja active Pending
Patent Citations (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS63213266A (ja) * | 1987-02-18 | 1988-09-06 | ドウテイ エレクトロニック コンポウネンツ リミテッド | 固体状態電池電解質 |
| JPH04308655A (ja) * | 1991-04-04 | 1992-10-30 | Mitsubishi Petrochem Co Ltd | 二次電池用電極 |
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