JPH06167569A - Meauring method for alpha radioactivity of radio active waste - Google Patents

Meauring method for alpha radioactivity of radio active waste

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JPH06167569A
JPH06167569A JP31806192A JP31806192A JPH06167569A JP H06167569 A JPH06167569 A JP H06167569A JP 31806192 A JP31806192 A JP 31806192A JP 31806192 A JP31806192 A JP 31806192A JP H06167569 A JPH06167569 A JP H06167569A
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JP
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neutron
nuclide
radioactive waste
radioactivity
measurement
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JP31806192A
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Japanese (ja)
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Akira Sano
明 佐野
Akira Kikuchi
章 菊地
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Toshiba Corp
Original Assignee
Toshiba Corp
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Abstract

PURPOSE:To provide a method for measuring alpha radioactivity of radioactive water which can nondestructively measure a radioactivity by measuring a strength of neutron from nuclide under the same measuring conditions twice or more for a predetermined period after radioactive waste solidified matter is manufactured. CONSTITUTION:Radioactive water is first measured for a strength of neutron by a neutron measuring system, then a period of 1/20 or more of a half life of nuclide <244>Cm is elapsed, then the waste is measured for the strength of neutron at least once or more by the system under the same conditions after the second and following times, and alpha radioactivities of the nuclide <244>Cm and nuclide <241>Am are obtained by calculating obtained neutron count data and a constant.

Description

【発明の詳細な説明】Detailed Description of the Invention

【0001】[0001]

【産業上の利用分野】本発明は、放射性廃棄物のα放射
能測定に係り、特に放射性廃棄物を固化体処理とした後
の非破壊による放射性廃棄物のα放射能測定法に関す
る。
BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention The present invention relates to the measurement of α-radioactivity of radioactive waste, and more particularly to a method for measuring α-radioactivity of non-destructive radioactive waste after the radioactive waste is treated as a solidified body.

【0002】[0002]

【従来の技術】使用済燃料の再処理工場等の核燃料サイ
クル施設の運転に伴い、α放射性核種を含む放射性廃棄
物が発生する。例えば、再処理により発生した高レベル
放射性廃棄物は、最終的にはガラス等の固化剤で固化さ
れ、容器に封入して長期間保管されることが検討されて
いる。このような放射性廃棄物のα放射能を適時測定し
て評価することは、放射性廃棄物および放射能管理上重
要な業務である。
2. Description of the Related Art As a nuclear fuel cycle facility such as a spent fuel reprocessing plant is operated, radioactive waste containing α-radionuclides is generated. For example, it is considered that the high-level radioactive waste generated by the reprocessing is finally solidified with a solidifying agent such as glass, enclosed in a container and stored for a long period of time. The timely measurement and evaluation of α-radioactivity of such radioactive waste is an important task in radioactive waste and radioactivity management.

【0003】従来から高レベル放射性廃棄液等をガラス
固化した放射性廃棄物(ガラス固化体)のα放射能の評
価については、放射性廃棄物を固化する以前に放射性廃
液をサンプリングし、α線スペクトル測定や化学分析等
により実施されていた。
Conventionally, for the evaluation of the α-radioactivity of radioactive waste (vitrified solid) obtained by vitrifying a high-level radioactive waste liquid, etc., the radioactive waste liquid is sampled before the radioactive waste is solidified, and the α-ray spectrum is measured. It was carried out by chemical analysis.

【0004】しかしながら、これはガラス固化体の製作
前に行われるα放射能の測定であり、高レベル放射性廃
棄物をガラス固化体に製作した後や、保管中におけるα
放射能を測定する場合には、ガラス固化体の一部を切断
し、これの前処理を行った後に、前述のようなα線スペ
クトル測定や化学分析法により測定する、いわゆる破壊
分析によりα放射能の評価を行わねばならなかった。
However, this is the measurement of α-radioactivity carried out before the production of the vitrified body, and the α-activity after the production of the high-level radioactive waste into the vitrified body and during storage.
When measuring radioactivity, a part of the vitrified body is cut, and after pretreatment, it is measured by α-ray spectrum measurement or chemical analysis method as described above, so-called destructive analysis α-radiation I had to evaluate Noh.

【0005】[0005]

【発明が解決しようとする課題】高レベル放射性廃棄物
のガラス固化体製作後にα放射能を測定する場合には、
放射性廃棄物固化体の破壊分析を行うことになるが、こ
の破壊分析については、折角堅固にガラスにより固化体
とした放射性物質の封じ込みを破り、サンプル抽出の作
業が必要となる。
When the α-activity is measured after the vitrified body of high-level radioactive waste is manufactured,
Destructive analysis of the solidified radioactive waste will be performed, but for this destructive analysis, it is necessary to break the containment of the radioactive material solidified by the glass and to extract the sample.

【0006】さらに、サンプル抽出後の固化体された放
射性廃棄物、および分析に使用したサンプル等が新たな
放射性廃棄物として発生し、これらの廃棄物処理等のた
めに放射能汚染防止を含めた繁雑な作業が必要となるこ
とが課題であった。
Further, solidified radioactive waste after sample extraction, samples used for analysis, etc. are generated as new radioactive waste, and radioactive contamination prevention is included for the treatment of these wastes. The problem was that it required complicated work.

【0007】本発明の目的とするところは、放射性廃棄
物固化体の製作後において、核種からの中性子強度測定
を同一測定条件で所定期間を経て2回以上行うことによ
り、非破壊でα放射能量の測定ができる放射性廃棄物の
α放射能測定法を提供することにある。
The object of the present invention is to measure non-destructive α-activity by performing neutron intensity measurement from a nuclide twice or more under a same measurement condition after the production of a solidified radioactive waste product under a same measurement condition. An object of the present invention is to provide a method for measuring α-radioactivity of radioactive waste that can measure

【0008】[0008]

【課題を解決するための手段】放射性廃棄物に対して中
性子測定システムにより第1回目の中性子強度測定を行
い、その後で核種 244Cmの半減期の 1/20以上の期間
を経た後に第2回目以降として同一条件の中性子測定シ
ステムにより少くとも1回以上の当該放射性廃棄物の中
性子強度測定を行なって、得られた中性子計数データと
定数を演算処理して核種 244Cmと核種 241Amの夫々
のα放射能量を求めることを特徴とする。
[Means for solving the problem] The first neutron intensity measurement is performed on the radioactive waste by the neutron measurement system, and then the second neutron intensity measurement is performed after the period of 1/20 or more of the half-life of nuclide 244 Cm has passed. After that, the neutron intensity measurement of the radioactive waste is performed at least once by the neutron measurement system under the same conditions, and the obtained neutron counting data and constants are processed to calculate the nuclide 244 Cm and the nuclide 241 Am. The feature is that the amount of α activity is obtained.

【0009】[0009]

【作用】中性子測定システムにより放射性廃棄物におけ
る核種 244Cmと核種 241Amによる第1回目の中性子
強度測定を行い、その後に核種 244Cmの半減期の 1/
20以上の期間である所定期間を経た後に、同一条件の中
性子測定システムにより第2回目(少くとも1回以上)
の当該放射性廃棄物における核種 244Cmと核種241
mの中性子強度測定を行う。
[Operation] The first neutron intensity measurement with nuclide 244 Cm and nuclide 241 Am in radioactive waste was performed by the neutron measurement system, and then the half-life of nuclide 244 Cm was reduced to 1 /
Second time (at least once or more) by the neutron measurement system under the same conditions after a predetermined period of 20 or more
Nuclide 244 Cm and nuclide 241 A in the radioactive waste of
Measure the neutron intensity of m.

【0010】以上で得られた複数回の中性子計数データ
と定数を演算処理し、当該放射性廃棄物における核種
244Cmと核種 241Amのα放射能量を分離して求め
る。これにより、固化体製作後における放射性廃棄物の
α放射能量が外部より容易に求められる。
The neutron counting data and constants obtained a plurality of times obtained above are arithmetically processed to obtain a nuclide in the radioactive waste.
Determine the α activity of 244 Cm and nuclide 241 Am separately. Thereby, the amount of α-activity of the radioactive waste after the solidified body is manufactured can be easily obtained from the outside.

【0011】[0011]

【実施例】本発明の一実施例を図面を参照して説明す
る。α放射性核種の多くは自発核分裂反応により中性子
を放出し、また、それら核種が放出するα線が周囲の軽
元素の原子核と(α,n)反応を起こして中性子を発生
させる。
DETAILED DESCRIPTION OF THE PREFERRED EMBODIMENTS An embodiment of the present invention will be described with reference to the drawings. Most α-radioactive nuclides emit neutrons by spontaneous fission reaction, and α-rays emitted by these nuclides cause (α, n) reaction with the nuclei of surrounding light elements to generate neutrons.

【0012】原子炉用燃料の再処理に伴って発生したα
放射性廃棄物は、通常原子炉停止後10年程度経過する
と、廃棄物中のα放射能は、核種キュリウム 244Cmと
核種アメリシウム 241Amの2種類で大部分を占めるこ
とから、この2核種のα放射能量を測定し、評価するこ
とで大きな誤差は生じない。
Α generated during the reprocessing of nuclear reactor fuel
Normally, about 10 years after nuclear reactor shutdown, the radioactive waste in α-radioactivity mainly consists of two types of nuclides, curium 244 Cm and nuclide americium 241 Am. A large error does not occur by measuring and evaluating the amount of radioactivity.

【0013】そこで、核種 244Cmの自発核分裂に伴っ
て発生する中性子と、核種 244Cmのα崩壊に伴って放
出するα線が、廃棄物中のO,B,Li等の軽元素と
(α,n)反応を起こして発生する中性子と、核種 241
Amの(α,n)反応による中性子の強度を廃棄物の外
部から測定する。
[0013] Therefore, the neutrons generated with the spontaneous fission nuclides 244 Cm, alpha rays emitted along with the alpha decay of nuclides 244 Cm is, O in the waste, B, and a light element such as Li (alpha , N) Neutrons generated by the reaction and nuclide 241
The intensity of neutrons due to the (α, n) reaction of Am is measured from the outside of the waste.

【0014】廃棄物中に多く含まれている2種類のα放
射性核種で、核種 241Amの半減期が 432.7年と非常に
長いのに対して、核種 244Cmの半減期は18.1年と比較
的短かい。
Among the two types of α-radioactive nuclides that are abundant in waste, the half-life of nuclide 241 Am is 432.7 years, which is very long, whereas the half-life of nuclide 244 Cm is 18.1 which is relatively long. Short.

【0015】従って、放射性廃棄物に核種 244Cmから
の中性子の減衰が検出できる程度の冷却期間を置き、同
一中性子検出系により複数回の中性子測定を行い、中性
子計数の減少分は核種 244Cmに起因する中性子発生数
の減少によるものであるという観点から中性子計数デー
タの演算処理を行い、核種 241Amと核種 244Cmの夫
々のα放射能量を評価する。
[0015] Thus, placing the cooling period to the extent that damping can detect neutrons from nuclide 244 Cm to radioactive waste, carried out a plurality of times neutron measurements by the same neutron detection system, the decrease in neutron counting the nuclide 244 Cm From the viewpoint that it is due to the decrease in the number of generated neutrons, the neutron count data is calculated and the α activity of each of the nuclide 241 Am and the nuclide 244 Cm is evaluated.

【0016】このように、測定対象である放射性廃棄物
の透過性の良い中性子を検出対象とすること、また核種
241Amと核種 244Cmの半減期差に着目して、測定時
期の異なる少くとも2回以上の測定を行うことにより、
核種 241Amと核種 244Cmの夫々の放射能を分離して
評価できる。
In this way, the neutrons with good permeability of the radioactive waste to be measured are to be detected, and the nuclides are to be detected.
Focusing on the half-life difference between 241 Am and nuclide 244 Cm, by performing at least two or more measurements at different measurement times,
Radioactivity of nuclide 241 Am and nuclide 244 Cm can be evaluated separately.

【0017】そこで本発明は、中性子測定システムを予
め標準中性子源により校正を行うと共に、放射性廃棄物
固化体の外部から第1回目の廃棄物の中性子強度測定を
行い、その後に核種 244Cmの半減期の 1/20以上の期
間を経た後に、同一条件の中性子測定システムにより少
くとも1回以上の放射性廃棄物の中性子強度測定を行な
って、得られた中性子計数データと定数を演算処理し
て、核種 244Cmと核種241Amの夫々のα放射能量を
非破壊にて求める。
Therefore, according to the present invention, the neutron measurement system is calibrated in advance with a standard neutron source, and the first neutron intensity measurement of the waste is performed from the outside of the solidified radioactive waste, and then the nuclide 244 Cm is reduced by half. After the period of 1/20 or more of the period, neutron intensity measurement of radioactive waste is performed at least once with the neutron measurement system under the same conditions, and the obtained neutron count data and constants are calculated and processed. Obtain the α activity of each of nuclide 244 Cm and nuclide 241 Am nondestructively.

【0018】次に図1により作用の説明をする。図1は
測定作業工程のフローチャートを示し、予め例えば核種
241Am−Be等の標準中性子源を準備しておく。ステ
ップ1は、中性子検出系で第1回目の標準中性子源によ
る中性子強度測定(1)を行う。
Next, the operation will be described with reference to FIG. FIG. 1 shows a flow chart of the measurement work process, for example, in advance a nuclide.
241 Prepare a standard neutron source such as Am-Be. In step 1, the neutron detection system performs the first neutron intensity measurement (1) using a standard neutron source.

【0019】これは、所定期間をおいて廃棄物における
中性子測定を2回以上行うが、中性子検出系の経年変化
等により中性子検出効率が変化した時に、その補正を行
うためのものである。なお、中性子標準源として比較的
半減期の短いカリホルニウム252Cfを使用する場合に
は、崩壊による強度の減衰を補正する必要がある。
This is for performing neutron measurement in the waste twice or more after a predetermined period, and for correcting the neutron detection efficiency when the neutron detection efficiency changes due to aging of the neutron detection system or the like. When californium 252 Cf, which has a relatively short half-life, is used as the neutron standard source, it is necessary to correct the intensity decay due to the decay.

【0020】ステップ2にて、第1回目の標準中性子源
の中性子計数 (1)が得られる。ステップ3で、同一中性
子検出系により第1回目の放射性廃棄物の中性子強度測
定 (1)を行う。ステップ4に、第1回目の放射性廃棄物
の中性子計数 (1)を算出する。ステップ5として、核種
244Cmの半減期(18.1年)の 1/20以上の期間を置
く。
In step 2, the neutron count (1) of the first standard neutron source is obtained. In step 3, the first neutron intensity measurement (1) of the radioactive waste is performed by the same neutron detection system. In step 4, the neutron count (1) of the first radioactive waste is calculated. Step 5, nuclide
Establish a period of 1/20 or more of the half-life of 244 Cm (18.1 years).

【0021】ステップ6で、第2回目の標準中性子源に
よる中性子強度測定 (2)を行う。ステップ7に、第2回
目の標準中性子源の中性子計数 (2)を算出する。この際
にステップ7による第2回目の標準中性子源の中性子計
数 (2)と、前記ステップ2で得た第1回目の標準中性子
源の中性子計数 (1)とを比較し、計数に変化がある場合
には、その補正係数を求める。この補正係数は次の放射
性廃棄物の中性子測定時に使用する。
In step 6, the second neutron intensity measurement (2) by the standard neutron source is performed. In step 7, the neutron count (2) of the second standard neutron source is calculated. At this time, the neutron count of the second standard neutron source in step 7 (2) is compared with the neutron count of the first standard neutron source obtained in step 2 (1), and there is a change in the count. In that case, the correction coefficient is obtained. This correction factor will be used in the next neutron measurement of radioactive waste.

【0022】ステップ8として、前記ステップ3で測定
したのと同一の放射性廃棄物に対して、第2回目の放射
性廃棄物の中性子強度測定 (2)を行う。ステップ9に、
第2回目の放射性廃棄物の中性子計数 (2)を算出する。
ステップ11において、前記ステップ1乃至ステップ9で
得られた、ステップ4の第1回目の放射性廃棄物の中性
子計数 (1)と、ステップ9の第2回目の放射性廃棄物の
中性子計数 (2)に、ステップ10の定数を用いて演算処理
を行う。
As step 8, the second neutron intensity measurement (2) of the radioactive waste is carried out for the same radioactive waste as that measured in step 3. In step 9,
Calculate the neutron count (2) of the second radioactive waste.
In step 11, the neutron count (1) of the first radioactive waste of step 4 and the neutron count (2) of the second radioactive waste of step 9 obtained in steps 1 to 9 are used. , Arithmetic processing is performed using the constants in step 10.

【0023】ステップ12で、 241Amおよび 244Cmの
α放射能量を求める。なお、前記ステップ4で第1回目
の放射性廃棄物に対する中性子強度を算出した時の中性
子計数 (1)N1 は、次の式 (1)で与えられる。
In step 12, α activity of 241 Am and 244 Cm is determined. The neutron count (1) N1 when the neutron intensity for the first radioactive waste is calculated in step 4 is given by the following equation (1).

【0024】N1 =Cs+Ca+Aa … (1) Cs=Rc・Ys・εs Ca=Rc・Yαc・εαc Aa=Rc・Yαa・εαaN1 = Cs + Ca + Aa (1) Cs = Rc.Ys..epsilon.s Ca = Rc.Y.alpha.c.epsilon.αc Aa = Rc.Yαa.εαa

【0025】N1 :放射性廃棄物の第1回目の中性子測
定の中性子計数 Cs: 244Cmの自発核分裂中性子の計数 Ca: 244Cmの(α,n)中性子の計数 Aa: 241Amの(α,n)中性子の計数 Rc: 244Cmのα放射能量 Ys: 244Cmの単位α放射能当りの自発核分裂中性子
発生率 εs:自発核分裂中性子の検出効率 Yαc: 244Cmの単位α放射能当りの(α,n)中性
子発生率 εαc: 244Cmの(α,n)中性子の検出効率 Ra: 241Amのα放射能量 Yαa: 241Amの単位α放射能当りの(α,n)中性
子発生率 εαa: 241Amの(α,n)中性子の検出効率。
N1: Neutron count in the first neutron measurement of radioactive waste Cs: 244 Cm spontaneous fission neutron count Ca: 244 Cm (α, n) neutron count Aa: 241 Am (α, n) ) Neutron count Rc: 244 Cm α activity amount Ys: 244 Cm spontaneous fission neutron generation rate per unit α activity εs: Spontaneous fission neutron detection efficiency Yαc: 244 Cm per α activity (α, n) Neutron generation rate εαc: 244 Cm (α, n) neutron detection efficiency Ra: 241 Am α activity amount Yαa: 241 Am (α, n) neutron generation rate per unit α activity εαa: 241 Am (Α, n) neutron detection efficiency.

【0026】次に、中性子検出系の検出効率に経年変化
がなかったものとして、核種 244Cmの半減期の 1/20
以上の期間であるT年後に、当該放射性廃棄物に対する
第2回目の中性子強度測定(2) を前記ステップ8で行っ
たとすると、前記ステップ9で算出される中性子計数
(2) N2 は次の式 (2)で与えられる。
Next, assuming that the detection efficiency of the neutron detection system did not change with time, 1/20 of the half-life of nuclide 244 Cm
If the second neutron intensity measurement (2) for the radioactive waste is performed in the step 8 after T years, which is the above period, the neutron count calculated in the step 9 is obtained.
(2) N2 is given by the following equation (2).

【0027】[0027]

【数1】 として、前記式 (1),(2)を整理すると、次の式 (3),(4)
になる。
[Equation 1] Then, rearranging the above equations (1) and (2), the following equations (3) and (4)
become.

【0028】[0028]

【数2】 次に上記式 (3),(4)から導いた、次の式(5),(6) により
Ra( 241Amのα放射能量)とRc( 244Cmのα放
射能量)を求める。
[Equation 2] Next, Ra (alpha activity of 241 Am) and Rc (alpha activity of 244 Cm) are calculated by the following equations (5) and (6) derived from the above equations (3) and (4).

【0029】[0029]

【数3】 この式 (5),(6)において、ε,Yαは前以て測定等によ
り求めた定数、Tc,Ta,Ysは核定数、Tは設定し
た期間(定数)、またN1 ,N2 はステップ3およびス
テップ8の測定により得られるので、Ra,Rcは値が
求められる。
[Equation 3] In these equations (5) and (6), ε and Yα are constants obtained in advance by measurement, Tc, Ta and Ys are nuclear constants, T is a set period (constant), and N1 and N2 are step 3 Further, since Ra and Rc are obtained by the measurement in step 8, values are obtained.

【0030】すなわち、式 (5),(6)に必要な定数、測定
値を代入して演算すれば、核種 241Amと核種 244Cm
のα放射能量が求められる。
That is, by substituting the necessary constants and measured values into the equations (5) and (6) and performing the calculation, nuclide 241 Am and nuclide 244 Cm
The amount of α activity of is calculated.

【0031】なお、上記図1と、その説明は第2回目の
測定作業工程までを述べているが、必要に応じてステッ
プ5以降を第3回目として繰返し実施することにより、
さらに、精度の高い測定結果が得られる。
It should be noted that although FIG. 1 and the description thereof have described up to the second measurement work step, if necessary, by repeating step 5 and subsequent steps as the third time,
Furthermore, highly accurate measurement results can be obtained.

【0032】[0032]

【発明の効果】以上本発明によれば、既に固化体された
高レベル放射性廃棄物の核種 241Amおよび核種 244
mのα放射能量を、放射性廃棄物の外部から非破壊状態
で、適時に測定し評価することが容易にできる。従っ
て、放射性廃棄物の固化体製作時はもとより、長期保管
中における放射能管理が簡便、かつ安全に実施できる効
果がある。
As described above, according to the present invention, the nuclide 241 Am and the nuclide 244 C of the already solidified high-level radioactive waste are produced.
The amount of α-activity of m can be easily measured and evaluated from the outside of the radioactive waste in a non-destructive state in a timely manner. Therefore, there is an effect that radioactivity can be controlled easily and safely during long-term storage as well as during solidified production of radioactive waste.

【図面の簡単な説明】[Brief description of drawings]

【図1】本発明に係る一実施例の測定作業工程のフロー
チャート。
FIG. 1 is a flowchart of a measurement work process according to an embodiment of the present invention.

【符号の説明】[Explanation of symbols]

1〜12…ステップ。 1-12 ... Steps.

Claims (1)

【特許請求の範囲】[Claims] 【請求項1】 放射性廃棄物に対して中性子測定システ
ムにより第1回目の中性子強度測定を行い、その後で核
244Cmの半減期の 1/20以上の期間を経た後に第2
回目以降として同一条件の中性子測定システムにより少
くとも1回以上の当該放射性廃棄物の中性子強度測定を
行なって、得られた中性子計数データと定数を演算処理
して核種 244Cmと核種 241Amの夫々のα放射能量を
求めることを特徴とする放射性廃棄物のα放射能測定
法。
1. The first neutron intensity measurement is performed on the radioactive waste by a neutron measurement system, and then the second half after a period of 1/20 or more of the half-life of nuclide 244 Cm is passed.
After the first time, the neutron intensity of the radioactive waste was measured at least once by the neutron measurement system under the same conditions, and the obtained neutron counting data and constants were processed to calculate the nuclide 244 Cm and the nuclide 241 Am, respectively. A method for measuring α-radioactivity of radioactive waste, characterized in that the amount of α-activity of
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