JPH06142466A - 二酸化炭素分離膜及び二酸化炭素キャリヤー - Google Patents
二酸化炭素分離膜及び二酸化炭素キャリヤーInfo
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- JPH06142466A JPH06142466A JP4316104A JP31610492A JPH06142466A JP H06142466 A JPH06142466 A JP H06142466A JP 4316104 A JP4316104 A JP 4316104A JP 31610492 A JP31610492 A JP 31610492A JP H06142466 A JPH06142466 A JP H06142466A
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- Japan
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- carbon dioxide
- separation membrane
- carrier
- rhodium
- separation
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02C—CAPTURE, STORAGE, SEQUESTRATION OR DISPOSAL OF GREENHOUSE GASES [GHG]
- Y02C20/00—Capture or disposal of greenhouse gases
- Y02C20/40—Capture or disposal of greenhouse gases of CO2
Landscapes
- Solid-Sorbent Or Filter-Aiding Compositions (AREA)
- Carbon And Carbon Compounds (AREA)
- Separation Using Semi-Permeable Membranes (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【目的】 二酸化炭素透過特性にすぐれた二酸化炭素分
離膜及びそれに用いる二酸化炭素キャリヤーを提供す
る。 【構成】 少なくともロジウムとジエン化合物を含む有
機金属錯体を溶媒に溶解した溶液と、該溶液を保持する
ための支持体とからなることを特徴とする二酸化炭素分
離膜及びそれに用いる少なくともロジウムとジエン化合
物を含む有機金属錯体からなる二酸化炭素キャリヤーが
提供される。
離膜及びそれに用いる二酸化炭素キャリヤーを提供す
る。 【構成】 少なくともロジウムとジエン化合物を含む有
機金属錯体を溶媒に溶解した溶液と、該溶液を保持する
ための支持体とからなることを特徴とする二酸化炭素分
離膜及びそれに用いる少なくともロジウムとジエン化合
物を含む有機金属錯体からなる二酸化炭素キャリヤーが
提供される。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は混合ガス中の二酸化炭素
を分離、濃縮するための二酸化炭素分離膜及びそれに用
いる二酸化炭素キャリヤーに関するものである。
を分離、濃縮するための二酸化炭素分離膜及びそれに用
いる二酸化炭素キャリヤーに関するものである。
【０００２】
【従来の技術】金属錯体をキャリヤーとして用いた分離
膜としては、Ｊ．Ｍｅｍｂ．Ｓｃｉ，３１，３１（１９
８７）に示されているように、空気から酸素を分離する
酸素分離膜が知られている。この分離膜は、コバルト錯
体溶液を多孔質膜に含浸させて形成しもので、酸素の透
過速度Ｑｏ2＝２．１×１０-6ｃｍ3／ｃｍ2・ｓ・ｃｍ
Ｈｇ，分離係数α＝２６の特性が得られたと報告されて
いる。二酸化炭素の分離・濃縮に金属錯体をキャリヤー
とする分離膜を用いた例は見当らないが、類似の研究と
しては、Ｊ．Ｃｈｅｍ．Ｓｃｉ．Ｄａｌｔｏｎ，７０８
（１９７７）やＪ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｃｉ，９８，１
６１５（１９７６）等に示されるように、遷移金属錯体
が二酸化炭素を吸着することが知られている。しかし、
二酸化炭素分離膜のキャリヤーとして用いるには、二酸
化炭素を可逆的に吸脱着する性能が必要で、これまでの
ところ二酸化炭素のキャリヤーとしてはたらく錯体は知
られていない。
膜としては、Ｊ．Ｍｅｍｂ．Ｓｃｉ，３１，３１（１９
８７）に示されているように、空気から酸素を分離する
酸素分離膜が知られている。この分離膜は、コバルト錯
体溶液を多孔質膜に含浸させて形成しもので、酸素の透
過速度Ｑｏ2＝２．１×１０-6ｃｍ3／ｃｍ2・ｓ・ｃｍ
Ｈｇ，分離係数α＝２６の特性が得られたと報告されて
いる。二酸化炭素の分離・濃縮に金属錯体をキャリヤー
とする分離膜を用いた例は見当らないが、類似の研究と
しては、Ｊ．Ｃｈｅｍ．Ｓｃｉ．Ｄａｌｔｏｎ，７０８
（１９７７）やＪ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｃｉ，９８，１
６１５（１９７６）等に示されるように、遷移金属錯体
が二酸化炭素を吸着することが知られている。しかし、
二酸化炭素分離膜のキャリヤーとして用いるには、二酸
化炭素を可逆的に吸脱着する性能が必要で、これまでの
ところ二酸化炭素のキャリヤーとしてはたらく錯体は知
られていない。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、二酸化炭素
透過特性にすぐれた二酸化炭素分離膜及びそれに用いる
二酸化炭素キャリヤーを提供することをその課題とす
る。
透過特性にすぐれた二酸化炭素分離膜及びそれに用いる
二酸化炭素キャリヤーを提供することをその課題とす
る。
【０００４】
【課題を解決するための手段】本発明者らは、前記課題
を解決すべく鋭意研究を重ねた結果、特定のロジウム錯
体をキャリヤーとして用いた液膜が二酸化炭素分離膜と
して作用することを見出し、本発明を完成するに至っ
た。即ち、本発明によれば、少なくともロジウムとジエ
ン化合物を含む有機金属錯体を溶媒に溶解した溶液と、
該溶液を保持するための支持体とからなることを特徴と
する二酸化炭素分離膜が提供される。また、本発明によ
れば、少なくともロジウムとジエン化合物を含む有機金
属錯体からなる二酸化炭素キャリヤーが提供される。
を解決すべく鋭意研究を重ねた結果、特定のロジウム錯
体をキャリヤーとして用いた液膜が二酸化炭素分離膜と
して作用することを見出し、本発明を完成するに至っ
た。即ち、本発明によれば、少なくともロジウムとジエ
ン化合物を含む有機金属錯体を溶媒に溶解した溶液と、
該溶液を保持するための支持体とからなることを特徴と
する二酸化炭素分離膜が提供される。また、本発明によ
れば、少なくともロジウムとジエン化合物を含む有機金
属錯体からなる二酸化炭素キャリヤーが提供される。
【０００５】本発明の二酸化炭素分離膜（以下、単に分
離膜とも言う）は、少なくともロジウムとジエン化合物
を含む有機金属錯体（以下、単にロジウム錯体とも言
う）を二酸化炭素キャリヤーとして含むものである。本
発明で用いるロジウム錯体は、その錯体構造中にロジウ
ムとその配位子としてのジエン化合物を含むものであれ
ばよく、他の金属原子や配位子を含むものであってもよ
い。ジエン化合物としては、ロジウムに配位可能なもの
であればよく、特に、ビシクロアルカジエンの使用が好
ましい。また、ジエン化合物とともに用いることのでき
る他の有機配位子としては、ケト基を複数個有するポリ
ケトン化合物等が挙げられる。ロジウム錯体の具体例を
示すと、例えば、以下のものが例示される。
離膜とも言う）は、少なくともロジウムとジエン化合物
を含む有機金属錯体（以下、単にロジウム錯体とも言
う）を二酸化炭素キャリヤーとして含むものである。本
発明で用いるロジウム錯体は、その錯体構造中にロジウ
ムとその配位子としてのジエン化合物を含むものであれ
ばよく、他の金属原子や配位子を含むものであってもよ
い。ジエン化合物としては、ロジウムに配位可能なもの
であればよく、特に、ビシクロアルカジエンの使用が好
ましい。また、ジエン化合物とともに用いることのでき
る他の有機配位子としては、ケト基を複数個有するポリ
ケトン化合物等が挙げられる。ロジウム錯体の具体例を
示すと、例えば、以下のものが例示される。
【０００６】
【化１】
【０００７】本発明の分離膜を製造するには、先ず、前
記ロジウム錯体を有機溶媒に溶解させて溶液を作る。有
機溶媒としては、ロジウム錯体を溶解し得るものであれ
ば任意のものが使用可能である。一般的には、窒素や、
硫黄、酸素等のヘテロ原子を含む極性有機溶媒、特に複
素環系有機溶媒が、そのロジウム錯体に対する溶解性の
点で好ましく使用される。このような極性有機溶媒とし
ては、例えば、イミダゾールや、Ｎ−メチルイミダゾー
ル、Ｎ−プロピルイミダゾール、Ｎ−フェニルイミダゾ
ール、Ｎ−ベンジルイミダゾール等のＮ−置換イミダゾ
ール等のイミダゾール系化合物の他、ピロール、トリア
ゾール、ピリジン、ピラジン等の１個以上の窒素を含む
複素環化合物またはそれらの誘導体、ピロリジン、ピペ
リジン、ピペラジン等の１個以上の窒素を含む環状化合
物またはそれらの誘導体、エチレンジアミン、エタノー
ルアミン等のアミン系化合物、アニリンまたはその誘導
体、ジメチルホルムアミド、ジメチルアセトアミド等の
アミド化合物、ジメチルスルホキシド、チオフェン等の
イオウ含有環状化合物、フラン誘導体等の酸素含有環状
化合物等が挙げられる。また、本発明においては、分離
膜の安定性の点から、有機溶媒としては、できるだけ高
沸点のもの、通常、沸点１００℃以上、好ましくは１５
０℃以上の有機溶媒を使用するのがよい。有機溶媒中の
ロジウム錯体濃度はできるだけ高濃度であることが望ま
しいが、通常、０．１モル／ｌ以上、好ましくは０．２
モル／ｌ以上である。
記ロジウム錯体を有機溶媒に溶解させて溶液を作る。有
機溶媒としては、ロジウム錯体を溶解し得るものであれ
ば任意のものが使用可能である。一般的には、窒素や、
硫黄、酸素等のヘテロ原子を含む極性有機溶媒、特に複
素環系有機溶媒が、そのロジウム錯体に対する溶解性の
点で好ましく使用される。このような極性有機溶媒とし
ては、例えば、イミダゾールや、Ｎ−メチルイミダゾー
ル、Ｎ−プロピルイミダゾール、Ｎ−フェニルイミダゾ
ール、Ｎ−ベンジルイミダゾール等のＮ−置換イミダゾ
ール等のイミダゾール系化合物の他、ピロール、トリア
ゾール、ピリジン、ピラジン等の１個以上の窒素を含む
複素環化合物またはそれらの誘導体、ピロリジン、ピペ
リジン、ピペラジン等の１個以上の窒素を含む環状化合
物またはそれらの誘導体、エチレンジアミン、エタノー
ルアミン等のアミン系化合物、アニリンまたはその誘導
体、ジメチルホルムアミド、ジメチルアセトアミド等の
アミド化合物、ジメチルスルホキシド、チオフェン等の
イオウ含有環状化合物、フラン誘導体等の酸素含有環状
化合物等が挙げられる。また、本発明においては、分離
膜の安定性の点から、有機溶媒としては、できるだけ高
沸点のもの、通常、沸点１００℃以上、好ましくは１５
０℃以上の有機溶媒を使用するのがよい。有機溶媒中の
ロジウム錯体濃度はできるだけ高濃度であることが望ま
しいが、通常、０．１モル／ｌ以上、好ましくは０．２
モル／ｌ以上である。
【０００８】前記のようにして得られたロジウム錯体の
有機溶媒溶液は、分離膜とするために、支持体に含浸保
持される。支持体としては、溶液を液膜として保持し得
るものであればどのようなものでも使用可能であり、特
に制約されない。このようなものとしては、各種の多孔
質材料、例えばプラスチック、セラミックス、金属、ガ
ラス等が挙げられる。また、その形状は、膜状、中空糸
状、筒体状、織布状、不織布状、紙状等の各種の形状で
あることができる。分離膜の厚さは、できるだけ薄厚で
あるのが望ましいが、通常、２００μｍ以下、好ましく
は１００μｍ以下である。前記支持体にロジウム錯体溶
液を含浸保持させて形成した分離膜は、その一方の側が
二酸化炭素吸着面として作用し、その反対の側が二酸化
炭素放出面として作用する。支持体が中空糸の場合に
は、中空糸の外側を二酸化炭素吸着面として用い、中空
糸の内側を二酸化炭素放出面として用いるのがよい。こ
のような中空糸を支持体とした分離膜は、その中空糸を
混合ガス中に置き、その中空糸外面から二酸化炭素を中
空糸内部に透過させ、中空糸内部から濃縮された二酸化
炭素を回収することができる。
有機溶媒溶液は、分離膜とするために、支持体に含浸保
持される。支持体としては、溶液を液膜として保持し得
るものであればどのようなものでも使用可能であり、特
に制約されない。このようなものとしては、各種の多孔
質材料、例えばプラスチック、セラミックス、金属、ガ
ラス等が挙げられる。また、その形状は、膜状、中空糸
状、筒体状、織布状、不織布状、紙状等の各種の形状で
あることができる。分離膜の厚さは、できるだけ薄厚で
あるのが望ましいが、通常、２００μｍ以下、好ましく
は１００μｍ以下である。前記支持体にロジウム錯体溶
液を含浸保持させて形成した分離膜は、その一方の側が
二酸化炭素吸着面として作用し、その反対の側が二酸化
炭素放出面として作用する。支持体が中空糸の場合に
は、中空糸の外側を二酸化炭素吸着面として用い、中空
糸の内側を二酸化炭素放出面として用いるのがよい。こ
のような中空糸を支持体とした分離膜は、その中空糸を
混合ガス中に置き、その中空糸外面から二酸化炭素を中
空糸内部に透過させ、中空糸内部から濃縮された二酸化
炭素を回収することができる。
【０００９】本発明の分離膜を用いて二酸化炭素をそれ
を含む混合ガスから分離回収あるいは分離濃縮するに
は、分離膜を透過セルに装着し、その膜の片側に二酸化
炭素を含む混合ガスを接触させ、その混合ガス側の圧力
を、それとは反対側の圧力よりも高く保持する。混合ガ
ス側とは反対側は減圧、好ましくは真空に保持する。
を含む混合ガスから分離回収あるいは分離濃縮するに
は、分離膜を透過セルに装着し、その膜の片側に二酸化
炭素を含む混合ガスを接触させ、その混合ガス側の圧力
を、それとは反対側の圧力よりも高く保持する。混合ガ
ス側とは反対側は減圧、好ましくは真空に保持する。
【００１０】このようにして混合ガスを分離膜の片側に
接触させると、混合ガス中の各成分は、いずれも、膜の
両側の分圧差により、分離膜中を拡散透過するが、二酸
化炭素以外の成分はロジウム錯体のキャリヤー作用を受
けないのに対し、二酸化炭素はロジウム錯体のキャリヤ
ー作用を受ける。従って、二酸化炭素の膜透過量は、膜
の両側の分圧差による透過量に、そのロジウム錯体のキ
ャリヤー輸送による透過量が加わったものとなる。即
ち、分離膜中のキャリヤーとしてのロジウム錯体が二酸
化炭素を選択的に吸着し、膜中を拡散して、混合ガスが
接触する側とは反対側（透過側）で二酸化炭素を放出す
るというサイクルをくり返し、その結果、二酸化炭素の
透過量のみを増大させることができる。このロジウム錯
体のキャリヤー作用による二酸化炭素透過量は、キャリ
ヤー作用によらず、分圧差のみによるガス成分の透過量
に比べると、著しく大きい。従って、本発明の分離膜に
おいては、二酸化炭素に関する透過特性、即ち、二酸化
炭素の透過速度と分離係数が飛躍的に増加したものであ
る。
接触させると、混合ガス中の各成分は、いずれも、膜の
両側の分圧差により、分離膜中を拡散透過するが、二酸
化炭素以外の成分はロジウム錯体のキャリヤー作用を受
けないのに対し、二酸化炭素はロジウム錯体のキャリヤ
ー作用を受ける。従って、二酸化炭素の膜透過量は、膜
の両側の分圧差による透過量に、そのロジウム錯体のキ
ャリヤー輸送による透過量が加わったものとなる。即
ち、分離膜中のキャリヤーとしてのロジウム錯体が二酸
化炭素を選択的に吸着し、膜中を拡散して、混合ガスが
接触する側とは反対側（透過側）で二酸化炭素を放出す
るというサイクルをくり返し、その結果、二酸化炭素の
透過量のみを増大させることができる。このロジウム錯
体のキャリヤー作用による二酸化炭素透過量は、キャリ
ヤー作用によらず、分圧差のみによるガス成分の透過量
に比べると、著しく大きい。従って、本発明の分離膜に
おいては、二酸化炭素に関する透過特性、即ち、二酸化
炭素の透過速度と分離係数が飛躍的に増加したものであ
る。
【００１１】
【実施例】次に本発明を実施例によりさらに詳細に説明
する。
する。
【００１２】実施例１ （ビシクロ〔２，２，１〕ヘプタ−２，５−ジエン）
（２，４−ペンタンジオナート）ロジウムを０．４ｍｏ
ｌ／ｌの濃度でＮ−メチルイミダゾールに溶解させて均
一な溶液を得た。次いで、この溶液中に親水化処理した
ポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）多孔膜（ミリポア社
製、孔径０．２２μｍ、膜厚１１０μｍ、気孔率７５
％）を浸漬させたのち取出し、ＰＶｄＦ多孔膜を支持体
とした含浸型液膜を作製した。含浸溶液の流出を防ぐた
めに、含浸型液膜をポリジメチルシロキサン膜に重ね合
わせた積層膜として特性を評価した。テストガスとして
ＣＯ2／Ｎ2＝１０／９０の混合ガスを用い、これを流量
５００ｍｌ／分、全圧１ａｔｍで膜に供給し、透過側を
減圧とした。透過してきたガスをガスクロマトグラフで
分析し、透過速度と分離係数を算出した。結果を表１に
示す。表１に示すように、本分離膜の特性は、Ｑｃｏ2
＝１．５×１０-5ｃｍ3／ｃｍ2・ｓ・ｃｍＨｇ，α＝１
３であった。なお、Ｑｃｏ2は二酸化炭素透過速度（ｃ
ｍ3／ｃｍ2・ｓ・ｃｍＨｇ）を、αは分離係数（Ｐｃｏ
2／ＰＮ2＝Ｑｃｏ2／ＱＮ2）を示す。
（２，４−ペンタンジオナート）ロジウムを０．４ｍｏ
ｌ／ｌの濃度でＮ−メチルイミダゾールに溶解させて均
一な溶液を得た。次いで、この溶液中に親水化処理した
ポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）多孔膜（ミリポア社
製、孔径０．２２μｍ、膜厚１１０μｍ、気孔率７５
％）を浸漬させたのち取出し、ＰＶｄＦ多孔膜を支持体
とした含浸型液膜を作製した。含浸溶液の流出を防ぐた
めに、含浸型液膜をポリジメチルシロキサン膜に重ね合
わせた積層膜として特性を評価した。テストガスとして
ＣＯ2／Ｎ2＝１０／９０の混合ガスを用い、これを流量
５００ｍｌ／分、全圧１ａｔｍで膜に供給し、透過側を
減圧とした。透過してきたガスをガスクロマトグラフで
分析し、透過速度と分離係数を算出した。結果を表１に
示す。表１に示すように、本分離膜の特性は、Ｑｃｏ2
＝１．５×１０-5ｃｍ3／ｃｍ2・ｓ・ｃｍＨｇ，α＝１
３であった。なお、Ｑｃｏ2は二酸化炭素透過速度（ｃ
ｍ3／ｃｍ2・ｓ・ｃｍＨｇ）を、αは分離係数（Ｐｃｏ
2／ＰＮ2＝Ｑｃｏ2／ＱＮ2）を示す。
【００１３】比較例１ 基膜に用いたポリジメチルシロキサン膜のＣＯ2／Ｎ2透
過特性を実施例１と同じ条件で測定した結果、Ｑｃｏ2
＝１．０×１０-4ｃｍ3／ｃｍ2・ｓ・ｃｍＨｇα＝１０
を示した。
過特性を実施例１と同じ条件で測定した結果、Ｑｃｏ2
＝１．０×１０-4ｃｍ3／ｃｍ2・ｓ・ｃｍＨｇα＝１０
を示した。
【００１４】比較例２ 実施例１と同様な方法でキャリヤーを含まないＮ−メチ
ルイミダゾール溶媒のみの含浸型液膜を作製し、実施例
１と同じ条件でＣＯ2／Ｎ2透過特性を測定した結果、Ｑ
ｃｏ2＝５．６×１０-6ｃｍ3/ｃｍ2・Ｓ・ｃｍＨｇの結
果が得られた。
ルイミダゾール溶媒のみの含浸型液膜を作製し、実施例
１と同じ条件でＣＯ2／Ｎ2透過特性を測定した結果、Ｑ
ｃｏ2＝５．６×１０-6ｃｍ3/ｃｍ2・Ｓ・ｃｍＨｇの結
果が得られた。
【００１５】
【表１】
【００１６】
【発明の効果】以上説明したように、本発明の分離膜を
用いることにより、混合ガスから選択的に二酸化炭素を
分離、濃縮することができる。従って、本発明の分離膜
は、地球温暖化問題の対策技術としての二酸化炭素固定
化技術等の分野において、燃焼排ガスのような大量かつ
連続的に排出されるガス中の二酸化炭素を固定化、再利
用するためにの有効な手段となり得るものである。
用いることにより、混合ガスから選択的に二酸化炭素を
分離、濃縮することができる。従って、本発明の分離膜
は、地球温暖化問題の対策技術としての二酸化炭素固定
化技術等の分野において、燃焼排ガスのような大量かつ
連続的に排出されるガス中の二酸化炭素を固定化、再利
用するためにの有効な手段となり得るものである。
フロントページの続き (72)発明者 岡部 和弘 京都府京都市下京区塩小路通烏丸西入東塩 小路町614 財団法人 地球環境産業技術 研究機構内 (72)発明者 原谷 賢治 茨城県つくば市東１丁目１番地 工業技術 院化学技術研究所内
Claims (4)
- 【請求項１】 少なくともロジウムとジエン化合物を含
む有機金属錯体を溶媒に溶解した溶液と、該溶液を保持
するための支持体とからなることを特徴とする二酸化炭
素分離膜。 - 【請求項２】 溶媒がヘテロ原子を含む極性有機溶媒で
あることを特徴とする請求項１の二酸化炭素分離膜。 - 【請求項３】 支持体が平膜状または中空糸状の多孔質
体であることを特徴とする請求項１又は２の二酸化炭素
分離膜。 - 【請求項４】 少なくともロジウムとジエン化合物を含
む有機金属錯体からなる二酸化炭素キャリヤー。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP4316104A JPH0693976B2 (ja) | 1992-10-31 | 1992-10-31 | 二酸化炭素分離膜及び二酸化炭素キャリヤー |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP4316104A JPH0693976B2 (ja) | 1992-10-31 | 1992-10-31 | 二酸化炭素分離膜及び二酸化炭素キャリヤー |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH06142466A true JPH06142466A (ja) | 1994-05-24 |
| JPH0693976B2 JPH0693976B2 (ja) | 1994-11-24 |
Family
ID=18073293
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP4316104A Expired - Lifetime JPH0693976B2 (ja) | 1992-10-31 | 1992-10-31 | 二酸化炭素分離膜及び二酸化炭素キャリヤー |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0693976B2 (ja) |
-
1992
- 1992-10-31 JP JP4316104A patent/JPH0693976B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH0693976B2 (ja) | 1994-11-24 |
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| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| S111 | Request for change of ownership or part of ownership |
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