JPH08243364A - 二酸化炭素分離促進輸送膜 - Google Patents
二酸化炭素分離促進輸送膜Info
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- JPH08243364A JPH08243364A JP7079758A JP7975895A JPH08243364A JP H08243364 A JPH08243364 A JP H08243364A JP 7079758 A JP7079758 A JP 7079758A JP 7975895 A JP7975895 A JP 7975895A JP H08243364 A JPH08243364 A JP H08243364A
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 二酸化炭素以外の酸性ガスを不純物として含
む混合ガスに対しても、二酸化炭素透過特性にすぐれた
二酸化炭素分離促進輸送膜を提供する。 【構成】 二酸化炭素キャリヤーと二酸化炭素以外の酸
性ガスキャリヤーを膜中に保持したことを特徴とする二
酸化炭素分離促進輸送膜。
む混合ガスに対しても、二酸化炭素透過特性にすぐれた
二酸化炭素分離促進輸送膜を提供する。 【構成】 二酸化炭素キャリヤーと二酸化炭素以外の酸
性ガスキャリヤーを膜中に保持したことを特徴とする二
酸化炭素分離促進輸送膜。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、混合ガス中の二酸化炭
素を分離、濃縮するための二酸化炭素分離促進輸送膜に
関するものである。特に、混合ガス中に二酸化炭素以外
の酸性ガスが不純物として含まれている場合でも、有効
に作用する二酸化炭素分離促進輸送膜に関するものであ
る。
素を分離、濃縮するための二酸化炭素分離促進輸送膜に
関するものである。特に、混合ガス中に二酸化炭素以外
の酸性ガスが不純物として含まれている場合でも、有効
に作用する二酸化炭素分離促進輸送膜に関するものであ
る。
【０００２】
【従来の技術】二酸化炭素に親和性を有する物質（二酸
化炭素キャリヤー）を含む分離膜としては、アルカリ金
属炭酸塩水溶液、アルカノールアミン等を用いた液膜が
知られている。これらの膜は、二酸化炭素の分離透過性
能にすぐれているものの、その特性は未だ十分なもので
はなく、特に、混合ガス中に不純物として二酸化炭素以
外の酸性ガスが含まれている場合、著しく性能が低下す
るという問題がある。近年、地球温暖化問題を反映し、
燃焼排ガスからの二酸化炭素の分離回収技術の分野に膜
分離技術を用いることが検討されているが、これら燃焼
排ガスの中にはイオウ酸化物、窒素酸化物等の二酸化炭
素以外の酸性ガスが不純物として含まれている場合が多
く、これらの不純物による膜性能低下に対する対策技術
の必要性が指摘されている（膜シンポジウム９４’予稿
集，Ｎｏ．６，６５（１９９４）、ＩＣＣＤＲ−２予稿
集，２４（１９９４）。
化炭素キャリヤー）を含む分離膜としては、アルカリ金
属炭酸塩水溶液、アルカノールアミン等を用いた液膜が
知られている。これらの膜は、二酸化炭素の分離透過性
能にすぐれているものの、その特性は未だ十分なもので
はなく、特に、混合ガス中に不純物として二酸化炭素以
外の酸性ガスが含まれている場合、著しく性能が低下す
るという問題がある。近年、地球温暖化問題を反映し、
燃焼排ガスからの二酸化炭素の分離回収技術の分野に膜
分離技術を用いることが検討されているが、これら燃焼
排ガスの中にはイオウ酸化物、窒素酸化物等の二酸化炭
素以外の酸性ガスが不純物として含まれている場合が多
く、これらの不純物による膜性能低下に対する対策技術
の必要性が指摘されている（膜シンポジウム９４’予稿
集，Ｎｏ．６，６５（１９９４）、ＩＣＣＤＲ−２予稿
集，２４（１９９４）。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、二酸化炭素
以外の酸性ガスを不純物として含む混合ガスに対して
も、二酸化炭素透過特性にすぐれた二酸化炭素分離促進
輸送膜を提供することをその課題とする。
以外の酸性ガスを不純物として含む混合ガスに対して
も、二酸化炭素透過特性にすぐれた二酸化炭素分離促進
輸送膜を提供することをその課題とする。
【０００４】
【課題を解決するための手段】本発明者らは、前記課題
を解決すべく鋭意研究を重ねた結果、本発明を完成する
に至った。即ち、本発明によれば、二酸化炭素キャリヤ
ーと二酸化炭素以外の酸性ガスキャリヤーを膜中に保持
させたことを特徴とする二酸化炭素分離促進輸送膜が提
供される。
を解決すべく鋭意研究を重ねた結果、本発明を完成する
に至った。即ち、本発明によれば、二酸化炭素キャリヤ
ーと二酸化炭素以外の酸性ガスキャリヤーを膜中に保持
させたことを特徴とする二酸化炭素分離促進輸送膜が提
供される。
【０００５】本発明で用いる二酸化炭素キャリヤーとし
ては、従来公知の各種のものを用いることができる。こ
の場合の二酸化炭素キャリヤーは、二酸化炭素と親和性
を有する物質であり、塩基性を示す各種の無機及び有機
物質が用いられる。本発明で好ましく用いられる二酸化
炭素キャリヤーは、アルカリ金属炭酸塩及び／又はアル
カリ金属重炭酸塩、アルカリ金属炭酸塩及び／又はアル
カリ金属重炭酸塩とアルカリ金属イオンと錯体を形成す
る多座配位子との混合物、アルカノールアミン等を挙げ
ることができる。
ては、従来公知の各種のものを用いることができる。こ
の場合の二酸化炭素キャリヤーは、二酸化炭素と親和性
を有する物質であり、塩基性を示す各種の無機及び有機
物質が用いられる。本発明で好ましく用いられる二酸化
炭素キャリヤーは、アルカリ金属炭酸塩及び／又はアル
カリ金属重炭酸塩、アルカリ金属炭酸塩及び／又はアル
カリ金属重炭酸塩とアルカリ金属イオンと錯体を形成す
る多座配位子との混合物、アルカノールアミン等を挙げ
ることができる。
【０００６】二酸化炭素キャリヤーとして用いられる前
記アルカリ金属炭酸塩としては、炭酸リチウム、炭酸ナ
トリウム、炭酸カリウム、炭酸ルビジウム、炭酸セシウ
ムを挙げることができる。アルカリ金属重炭酸塩として
は、炭酸水素リチウム、炭酸水素ナトリウム、炭酸水素
カリウム、炭酸水素ルビジウム、炭酸水素セシウムを挙
げることができる。
記アルカリ金属炭酸塩としては、炭酸リチウム、炭酸ナ
トリウム、炭酸カリウム、炭酸ルビジウム、炭酸セシウ
ムを挙げることができる。アルカリ金属重炭酸塩として
は、炭酸水素リチウム、炭酸水素ナトリウム、炭酸水素
カリウム、炭酸水素ルビジウム、炭酸水素セシウムを挙
げることができる。
【０００７】アルカノールアミンとしては、モノエタノ
ールアミン、ジエタノールアミン、トリエタノールアミ
ン、モノプロパノールアミン、ジプロパノールアミン、
トリプロパノールアミン等各種のものを挙げることがで
きる。
ールアミン、ジエタノールアミン、トリエタノールアミ
ン、モノプロパノールアミン、ジプロパノールアミン、
トリプロパノールアミン等各種のものを挙げることがで
きる。
【０００８】二酸化炭素キャリヤーは、前記したものに
限られるものではなく、二酸化炭素と親和性を有するも
のであればよく、有機酸のアルカリ金属塩等各種のもの
を用いることができる。
限られるものではなく、二酸化炭素と親和性を有するも
のであればよく、有機酸のアルカリ金属塩等各種のもの
を用いることができる。
【０００９】アルカリ金属イオンと錯体を形成する多座
配位子としては、従来公知のもの、例えば、１２−クラ
ウン−４、１５−クラウン−５、１８−クラウン−６、
ベンゾ−１２−クラウン−４、ベンゾ−１５−クラウン
−５、ベンゾ−１８−クラウン−６、ジベンゾ−１２−
クラウン−４、ジベンゾ−１５−クラウン−５、ジベン
ゾ−１８−クラウン−６、ジシクロヘキシル−１２−ク
ラウン−４、ジシクロヘキシル−１５−クラウン−５、
ジシクロヘキシル−１８−クラウン−６、ｎ−オクチル
−１２−クラウン−４、ｎ−オクチル−１５−クラウン
−５、ｎ−オクチル−１８−クラウン−６等の環状ポリ
エーテル；クリプタンド〔２．１〕、クリプタンド
〔２．２〕等の環状ポリエーテルアミン；クリプタンド
〔２．２．１〕、クリプタンド〔２．２．２〕等の双環
状ポリエーテルアミン、１，４，７，１０，１３，１６
−ヘキサアザシクロオクタデカン、８−アザアデニン等
の環状ポリアミン；ポリエチレングリコール、ポリエチ
レングリコールモノアルキルエーテル、ポリプロピレン
グリコール等の非環状ポリエーテル；エチレンジアミン
四酢酸、イミノ二酢酸、ニトリロ三酢酸、ヒドロキシエ
チルイミノ二酢酸、ｔｒａｎｓ−１，２−ジアミノシク
ロヘキサン−Ｎ，Ｎ，Ｎ′，Ｎ′−四酢酸、エチレンジ
エチルトリアミン−Ｎ，Ｎ，Ｎ′，Ｎ″，Ｎ″−五酢
酸、ヒドロキシエチルエチレンジアミン三酢酸、ジヒド
ロキシエチルグリシン等のポリアミノカルボン酸；エチ
レンジアミンテトラキス（メチレンホスホン酸）、ニト
リロトリス（メチレンホスホン酸）等のポリアミノリン
酸；クエン酸等のオキシカルボン酸；縮合リン酸；エチ
レンジアミン、ジエチレントリアミン、トリエチレンテ
トラミン等のポリアミン；アセチルアセトン、オキシン
の他、グリシン、ヘミン、クロロフィル、バリノマイシ
ン、ナイジェリシン等の天然物及びその誘導体を用いる
ことができる。
配位子としては、従来公知のもの、例えば、１２−クラ
ウン−４、１５−クラウン−５、１８−クラウン−６、
ベンゾ−１２−クラウン−４、ベンゾ−１５−クラウン
−５、ベンゾ−１８−クラウン−６、ジベンゾ−１２−
クラウン−４、ジベンゾ−１５−クラウン−５、ジベン
ゾ−１８−クラウン−６、ジシクロヘキシル−１２−ク
ラウン−４、ジシクロヘキシル−１５−クラウン−５、
ジシクロヘキシル−１８−クラウン−６、ｎ−オクチル
−１２−クラウン−４、ｎ−オクチル−１５−クラウン
−５、ｎ−オクチル−１８−クラウン−６等の環状ポリ
エーテル；クリプタンド〔２．１〕、クリプタンド
〔２．２〕等の環状ポリエーテルアミン；クリプタンド
〔２．２．１〕、クリプタンド〔２．２．２〕等の双環
状ポリエーテルアミン、１，４，７，１０，１３，１６
−ヘキサアザシクロオクタデカン、８−アザアデニン等
の環状ポリアミン；ポリエチレングリコール、ポリエチ
レングリコールモノアルキルエーテル、ポリプロピレン
グリコール等の非環状ポリエーテル；エチレンジアミン
四酢酸、イミノ二酢酸、ニトリロ三酢酸、ヒドロキシエ
チルイミノ二酢酸、ｔｒａｎｓ−１，２−ジアミノシク
ロヘキサン−Ｎ，Ｎ，Ｎ′，Ｎ′−四酢酸、エチレンジ
エチルトリアミン−Ｎ，Ｎ，Ｎ′，Ｎ″，Ｎ″−五酢
酸、ヒドロキシエチルエチレンジアミン三酢酸、ジヒド
ロキシエチルグリシン等のポリアミノカルボン酸；エチ
レンジアミンテトラキス（メチレンホスホン酸）、ニト
リロトリス（メチレンホスホン酸）等のポリアミノリン
酸；クエン酸等のオキシカルボン酸；縮合リン酸；エチ
レンジアミン、ジエチレントリアミン、トリエチレンテ
トラミン等のポリアミン；アセチルアセトン、オキシン
の他、グリシン、ヘミン、クロロフィル、バリノマイシ
ン、ナイジェリシン等の天然物及びその誘導体を用いる
ことができる。
【００１０】上記の内、塩を形成するものについては、
それを使用することができる（部分塩を含む）。又、多
座配位子を数種類混合して添加することも可能である。
それを使用することができる（部分塩を含む）。又、多
座配位子を数種類混合して添加することも可能である。
【００１１】本発明で用いる二酸化炭素以外の酸性ガス
キャリヤーとしては、従来公知の各種のものを用いるこ
とができる。二酸化炭素以外の酸性ガスとして、燃焼排
ガス中に不純物として含まれるイオウ酸化物を例に挙げ
ると、本発明で好ましく用いられるイオウ酸化物キャリ
ヤーとしては、亜硫酸リチウム、亜硫酸ナトリウム、亜
硫酸カリウム、亜硫酸ルビジウム、亜硫酸セシウム等の
アルカリ金属亜硫酸塩、亜硫酸水素リチウム、亜硫酸水
素ナトリウム、亜硫酸水素カリウム、亜硫酸水素ルビジ
ウム、亜硫酸水素セシウム等のアルカリ金属亜硫酸水素
塩、ジメチルスルホキシド、スルホラン、スルホレン等
のイオウ含有化合物、クエン酸ナトリウム等のアルカリ
金属のクエン酸塩、エチレンジアミン四酢酸鉄等の遷移
金属錯体等各種のものを挙げることができる。
キャリヤーとしては、従来公知の各種のものを用いるこ
とができる。二酸化炭素以外の酸性ガスとして、燃焼排
ガス中に不純物として含まれるイオウ酸化物を例に挙げ
ると、本発明で好ましく用いられるイオウ酸化物キャリ
ヤーとしては、亜硫酸リチウム、亜硫酸ナトリウム、亜
硫酸カリウム、亜硫酸ルビジウム、亜硫酸セシウム等の
アルカリ金属亜硫酸塩、亜硫酸水素リチウム、亜硫酸水
素ナトリウム、亜硫酸水素カリウム、亜硫酸水素ルビジ
ウム、亜硫酸水素セシウム等のアルカリ金属亜硫酸水素
塩、ジメチルスルホキシド、スルホラン、スルホレン等
のイオウ含有化合物、クエン酸ナトリウム等のアルカリ
金属のクエン酸塩、エチレンジアミン四酢酸鉄等の遷移
金属錯体等各種のものを挙げることができる。
【００１２】同様に二酸化炭素以外の酸性ガスとして窒
素酸化物を例にとると、本発明で好ましく用いられる窒
素酸化物キャリヤーとして、亜硝酸リチウム、亜硝酸ナ
トリウム、亜硝酸カリウム、亜硝酸ルビジウム、亜硝酸
セシウム等のアルカリ金属亜硝酸塩、エチレンジアミン
四酢酸鉄等の遷移金属錯体等を挙げることができる。
素酸化物を例にとると、本発明で好ましく用いられる窒
素酸化物キャリヤーとして、亜硝酸リチウム、亜硝酸ナ
トリウム、亜硝酸カリウム、亜硝酸ルビジウム、亜硝酸
セシウム等のアルカリ金属亜硝酸塩、エチレンジアミン
四酢酸鉄等の遷移金属錯体等を挙げることができる。
【００１３】二酸化炭素以外の酸性ガスキャリヤーは、
前記したものに限られるものではなく、二酸化炭素以外
の酸性ガスと親和性を有するものであればよく、また２
種以上のものを混合して用いてもよい。
前記したものに限られるものではなく、二酸化炭素以外
の酸性ガスと親和性を有するものであればよく、また２
種以上のものを混合して用いてもよい。
【００１４】本発明の分離膜を製造するには、先ず、前
記二酸化炭素キャリヤーと二酸化炭素以外の酸性ガスキ
ャリヤーを溶媒に溶解させて溶液を作る。溶媒として
は、二酸化炭素キャリヤーと二酸化炭素以外の酸性ガス
キャリヤーを溶解し得るものであれば任意のものが使用
可能である。一般的には、水や極性有機溶媒あるいは水
と極性有機溶媒との混合液が用いられる。極性有機溶媒
としては、窒素や、硫黄、酸素等のヘテロ原子を含むも
の、例えば、イミダゾールや、Ｎ−メチルイミダゾー
ル、Ｎ−プロピルイミダゾール、Ｎ−フェニルイミダゾ
ール、Ｎ−ベンジルイミダゾール等のＮ−置換イミダゾ
ール等のイミダゾール系化合物の他、ジメチルスルホキ
シド、ジオクチルスルホキシド等のジアルキルスルホキ
シド、Ｎ，Ｎ−ジアルキルホルムアミド、Ｎ，Ｎ−ジオ
クチルホルムアミド等のＮ，Ｎ−ジアルキルホルムアミ
ド等が挙げられる。また、本発明においては、分離膜の
安定性の点から、極性有機溶媒としては、できるだけ高
沸点のもの、通常、沸点１００℃以上、好ましくは１５
０℃以上のものを使用するのがよい。
記二酸化炭素キャリヤーと二酸化炭素以外の酸性ガスキ
ャリヤーを溶媒に溶解させて溶液を作る。溶媒として
は、二酸化炭素キャリヤーと二酸化炭素以外の酸性ガス
キャリヤーを溶解し得るものであれば任意のものが使用
可能である。一般的には、水や極性有機溶媒あるいは水
と極性有機溶媒との混合液が用いられる。極性有機溶媒
としては、窒素や、硫黄、酸素等のヘテロ原子を含むも
の、例えば、イミダゾールや、Ｎ−メチルイミダゾー
ル、Ｎ−プロピルイミダゾール、Ｎ−フェニルイミダゾ
ール、Ｎ−ベンジルイミダゾール等のＮ−置換イミダゾ
ール等のイミダゾール系化合物の他、ジメチルスルホキ
シド、ジオクチルスルホキシド等のジアルキルスルホキ
シド、Ｎ，Ｎ−ジアルキルホルムアミド、Ｎ，Ｎ−ジオ
クチルホルムアミド等のＮ，Ｎ−ジアルキルホルムアミ
ド等が挙げられる。また、本発明においては、分離膜の
安定性の点から、極性有機溶媒としては、できるだけ高
沸点のもの、通常、沸点１００℃以上、好ましくは１５
０℃以上のものを使用するのがよい。
【００１５】二酸化炭素キャリヤーの例であるアルカリ
金属炭酸塩及び／又はアルカリ金属重炭酸塩の濃度は、
０．１〜５．０ｍｏｌ／ｌ好ましくは１．０〜４．０ｍ
ｏｌ／ｌである。アルカリ金属イオンと錯体を形成する
多座配位子の溶液中濃度は、０．００１〜１．０ｍｏｌ
／ｌ、好ましくは０．０１〜０．１ｍｏｌ／ｌである。
また、二酸化炭素と親和性を有する物質の他の例である
アルカノールアミンの溶液中濃度は１０重量％以上にす
ることが好ましい。
金属炭酸塩及び／又はアルカリ金属重炭酸塩の濃度は、
０．１〜５．０ｍｏｌ／ｌ好ましくは１．０〜４．０ｍ
ｏｌ／ｌである。アルカリ金属イオンと錯体を形成する
多座配位子の溶液中濃度は、０．００１〜１．０ｍｏｌ
／ｌ、好ましくは０．０１〜０．１ｍｏｌ／ｌである。
また、二酸化炭素と親和性を有する物質の他の例である
アルカノールアミンの溶液中濃度は１０重量％以上にす
ることが好ましい。
【００１６】二酸化炭素以外の酸性ガスキャリヤーの濃
度は、０．０１〜５．０ｍｏｌ／ｌ、好ましくは０．０
５〜１．０ｍｏｌ／ｌである。二酸化炭素キャリヤー及
び二酸化炭素以外の酸性ガスキャリヤーの濃度が低すぎ
ると、キャリヤー効果が低くなりすぎて好ましくなく、
一方濃度が高すぎると二酸化炭素の移動速度が遅くなり
すぎて好ましくない。
度は、０．０１〜５．０ｍｏｌ／ｌ、好ましくは０．０
５〜１．０ｍｏｌ／ｌである。二酸化炭素キャリヤー及
び二酸化炭素以外の酸性ガスキャリヤーの濃度が低すぎ
ると、キャリヤー効果が低くなりすぎて好ましくなく、
一方濃度が高すぎると二酸化炭素の移動速度が遅くなり
すぎて好ましくない。
【００１７】前記のようにして得られた二酸化炭素キャ
リヤーと二酸化炭素以外の酸性ガスキャリヤーを含む溶
液は、分離膜とするために、支持体に含浸保持される。
支持体としては、溶液を液膜として保持し得るものであ
ればどのようなものでも使用可能であり、特に制約され
ない。このようなものとしては、各種の多孔質材料、例
えば、プラスチック、セラミックス、金属、ガラス等の
多孔質体や、ゲル材料、例えば、架橋構造を有するポリ
アクリル酸等が挙げられる。また、その形状は、平膜
状、スパイラル状、中空糸状、筒体状、織布状、不織布
状、紙状等の各種の形状であることができる。また、キ
ャリアーは、溶液を含浸保持する方法の他に、膜中にイ
オン結合又は共有結合等で結合することもできる。分離
膜の厚さは、できるだけ薄厚であるのが望ましいが、通
常、５００μｍ以下、好ましくは２００μｍ以下であ
る。前記支持体に二酸化炭素キャリヤーと二酸化炭素以
外の酸性ガスキャリヤーを含む溶液を含浸保持させて形
成した分離膜は、その一方の側が二酸化炭素吸着面とし
て作用し、その反対の側が二酸化炭素放出面として作用
する。支持体が中空糸の場合には、中空糸の外側を二酸
化炭素吸着面として用い、中空糸の内側を二酸化炭素放
出面として用いるか、又はその逆に用いる。このような
中空糸を支持体とした分離膜は、その中空糸を混合ガス
中に置き、その中空糸外面から二酸化炭素を中空糸内部
に透過させ、中空糸内部から濃縮された二酸化炭素を回
収するか、又はその逆に、中空糸内面から二酸化炭素を
中空糸外面に透過させ、中空糸外部に濃縮された二酸化
炭素を回収することができる。
リヤーと二酸化炭素以外の酸性ガスキャリヤーを含む溶
液は、分離膜とするために、支持体に含浸保持される。
支持体としては、溶液を液膜として保持し得るものであ
ればどのようなものでも使用可能であり、特に制約され
ない。このようなものとしては、各種の多孔質材料、例
えば、プラスチック、セラミックス、金属、ガラス等の
多孔質体や、ゲル材料、例えば、架橋構造を有するポリ
アクリル酸等が挙げられる。また、その形状は、平膜
状、スパイラル状、中空糸状、筒体状、織布状、不織布
状、紙状等の各種の形状であることができる。また、キ
ャリアーは、溶液を含浸保持する方法の他に、膜中にイ
オン結合又は共有結合等で結合することもできる。分離
膜の厚さは、できるだけ薄厚であるのが望ましいが、通
常、５００μｍ以下、好ましくは２００μｍ以下であ
る。前記支持体に二酸化炭素キャリヤーと二酸化炭素以
外の酸性ガスキャリヤーを含む溶液を含浸保持させて形
成した分離膜は、その一方の側が二酸化炭素吸着面とし
て作用し、その反対の側が二酸化炭素放出面として作用
する。支持体が中空糸の場合には、中空糸の外側を二酸
化炭素吸着面として用い、中空糸の内側を二酸化炭素放
出面として用いるか、又はその逆に用いる。このような
中空糸を支持体とした分離膜は、その中空糸を混合ガス
中に置き、その中空糸外面から二酸化炭素を中空糸内部
に透過させ、中空糸内部から濃縮された二酸化炭素を回
収するか、又はその逆に、中空糸内面から二酸化炭素を
中空糸外面に透過させ、中空糸外部に濃縮された二酸化
炭素を回収することができる。
【００１８】本発明の分離膜を用いて二酸化炭素をそれ
を含む混合ガスから分離回収あるいは分離濃縮するに
は、分離膜を透過セルに装着し、その膜の片側に二酸化
炭素を含む混合ガスを接触させ、その混合ガス側の圧力
を、それとは反対側の圧力よりも高く保持する。通常、
混合ガス側と反対側は、減圧又は真空に保持する。
を含む混合ガスから分離回収あるいは分離濃縮するに
は、分離膜を透過セルに装着し、その膜の片側に二酸化
炭素を含む混合ガスを接触させ、その混合ガス側の圧力
を、それとは反対側の圧力よりも高く保持する。通常、
混合ガス側と反対側は、減圧又は真空に保持する。
【００１９】このようにして混合ガスを分離膜の片側に
接触させると、混合ガス中の各成分は、いずれも、膜の
両側の分圧差により、分離膜中を拡散透過するが、二酸
化炭素以外の成分はキャリヤー作用を受けないのに対
し、二酸化炭素はキャリヤー作用を受ける。従って、二
酸化炭素の膜透過量は、膜の両側の分圧差による透過量
に、そのキャリヤー輸送による透過量が加わったものと
なる。即ち、分離膜中のキャリヤーが二酸化炭素を選択
的に吸着し、膜中を拡散して、混合ガスが接触する側と
は反対側（透過側）で二酸化炭素を放出するというサイ
クルをくり返し、その結果、二酸化炭素の透過量のみを
増大させることができる。このキャリヤー作用による二
酸化炭素透過量は、キャリヤー作用によらず分圧差のみ
によるガス成分の透過量に比べると、著しく大きい。従
って、二酸化炭素キャリヤーを含む分離膜の透過速度と
分離係数は、二酸化炭素キャリヤーを含まない分離膜に
比べ飛躍的に増大する。一方、分離対象である混合ガス
中に二酸化炭素以外の酸性ガス、例えば、イオウ酸化物
のＳＯ2が不純物として含まれている場合、アルカリ金
属炭酸塩及び／又はアルカリ金属重炭酸塩をキャリヤー
とした分離膜では、ＳＯ2が分離膜中へ溶解し亜硫酸
（Ｈ2ＳＯ3）又は一部酸化されて硫酸（Ｈ2ＳＯ4）とな
って蓄積し、分離膜（液膜）のｐＨを下げるものと推定
される。その結果、二酸化炭素の分離膜中への溶解反応 ＣＯ2＋Ｈ2Ｏ → Ｈ+＋ＨＣＯ3 - の進行が阻害され、二酸化炭素の分離膜中への溶解度が
低下するため、分離膜の透過性能はキャリヤー作用を有
しない膜性能レベルに低下する。またアルカノールアミ
ンをキャリヤーとした分離膜では、分離膜中へ溶解した
ＳＯ2とアルカノールアミンが再生不能な化合物を形成
するため、アルカノールアミンのＣＯ2吸着・輸送機能
を阻害し、その結果、分離膜の透過性能はキャリヤー作
用を有しない膜性能レベルに低下する。
接触させると、混合ガス中の各成分は、いずれも、膜の
両側の分圧差により、分離膜中を拡散透過するが、二酸
化炭素以外の成分はキャリヤー作用を受けないのに対
し、二酸化炭素はキャリヤー作用を受ける。従って、二
酸化炭素の膜透過量は、膜の両側の分圧差による透過量
に、そのキャリヤー輸送による透過量が加わったものと
なる。即ち、分離膜中のキャリヤーが二酸化炭素を選択
的に吸着し、膜中を拡散して、混合ガスが接触する側と
は反対側（透過側）で二酸化炭素を放出するというサイ
クルをくり返し、その結果、二酸化炭素の透過量のみを
増大させることができる。このキャリヤー作用による二
酸化炭素透過量は、キャリヤー作用によらず分圧差のみ
によるガス成分の透過量に比べると、著しく大きい。従
って、二酸化炭素キャリヤーを含む分離膜の透過速度と
分離係数は、二酸化炭素キャリヤーを含まない分離膜に
比べ飛躍的に増大する。一方、分離対象である混合ガス
中に二酸化炭素以外の酸性ガス、例えば、イオウ酸化物
のＳＯ2が不純物として含まれている場合、アルカリ金
属炭酸塩及び／又はアルカリ金属重炭酸塩をキャリヤー
とした分離膜では、ＳＯ2が分離膜中へ溶解し亜硫酸
（Ｈ2ＳＯ3）又は一部酸化されて硫酸（Ｈ2ＳＯ4）とな
って蓄積し、分離膜（液膜）のｐＨを下げるものと推定
される。その結果、二酸化炭素の分離膜中への溶解反応 ＣＯ2＋Ｈ2Ｏ → Ｈ+＋ＨＣＯ3 - の進行が阻害され、二酸化炭素の分離膜中への溶解度が
低下するため、分離膜の透過性能はキャリヤー作用を有
しない膜性能レベルに低下する。またアルカノールアミ
ンをキャリヤーとした分離膜では、分離膜中へ溶解した
ＳＯ2とアルカノールアミンが再生不能な化合物を形成
するため、アルカノールアミンのＣＯ2吸着・輸送機能
を阻害し、その結果、分離膜の透過性能はキャリヤー作
用を有しない膜性能レベルに低下する。
【００２０】本発明の二酸化炭素分離促進輸送膜を、二
酸化炭素以外の酸性ガス、たとえばイオウ酸化物のＳＯ
2を不純物として含む混合ガスからの二酸化炭素の分
離、濃縮に用いた場合、二酸化炭素は上記のキャリヤー
作用によって高い透過性能を示すとともに、二酸化炭素
以外の酸性ガスキャリヤーがＳＯ2に対して二酸化炭素
キャリヤーと類似の作用を及ぼし、ＳＯ2の分離膜中へ
の蓄積を防ぐため、膜性能の低下を抑えることができ
る。すなわち、ＳＯ2は分離膜の原料ガス側で次式に従
い膜中へ溶解する。
酸化炭素以外の酸性ガス、たとえばイオウ酸化物のＳＯ
2を不純物として含む混合ガスからの二酸化炭素の分
離、濃縮に用いた場合、二酸化炭素は上記のキャリヤー
作用によって高い透過性能を示すとともに、二酸化炭素
以外の酸性ガスキャリヤーがＳＯ2に対して二酸化炭素
キャリヤーと類似の作用を及ぼし、ＳＯ2の分離膜中へ
の蓄積を防ぐため、膜性能の低下を抑えることができ
る。すなわち、ＳＯ2は分離膜の原料ガス側で次式に従
い膜中へ溶解する。
【化１】 ＨＳＯ3~は膜中の濃度こう配に従って拡散し、分離膜の
反対側（透過側）で上式の逆反応によりＳＯ2を放出す
るというサイクルをくり返すため、分離膜中のＨ2ＳＯ3
又はＨ2ＳＯ4は、ある一定濃度以上には濃縮（蓄積）さ
れず、その結果、二酸化炭素キャリヤー作用への阻害効
果を抑制することができる。
反対側（透過側）で上式の逆反応によりＳＯ2を放出す
るというサイクルをくり返すため、分離膜中のＨ2ＳＯ3
又はＨ2ＳＯ4は、ある一定濃度以上には濃縮（蓄積）さ
れず、その結果、二酸化炭素キャリヤー作用への阻害効
果を抑制することができる。
【００２１】また、本発明の二酸化炭素キャリヤーと二
酸化炭素以外の酸性ガスキャリヤーからなる二酸化炭素
分離促進輸送膜は、上記の様な分離膜以外にも、分離膜
法と吸収法の中間的なガス分離法である流動液膜法によ
る二酸化炭素の分離にも有効である。
酸化炭素以外の酸性ガスキャリヤーからなる二酸化炭素
分離促進輸送膜は、上記の様な分離膜以外にも、分離膜
法と吸収法の中間的なガス分離法である流動液膜法によ
る二酸化炭素の分離にも有効である。
【００２２】
【実施例】次に本発明を実施例によりさらに詳細に説明
する。
する。
【００２３】実施例１ 住友化学工業（株）製のスミカゲルＬ−５Ｈ（ナトリウ
ム塩）（水溶液状）を、親水化処理を施したポリフッ化
ビニリデン多孔膜（ミリポア社製ＧＶＷＰ、孔径０．２
２μｍ、膜厚１１０μｍ）上にスピンコート法（１５０
０ｒｐｍ、１２ｓｅｃ）又はディッピング法により塗布
した後、１２０℃で１時間熱処理して架橋した（架橋
膜）。この膜を２ｍｏｌ／ｌ濃度の炭酸カリウム（Ｋ2
ＣＯ3）と０．５ｍｏｌ／ｌ濃度の亜硫酸カリウム（Ｋ2
ＳＯ3）の水溶液中に３０分間浸漬し、二酸化炭素分離
促進輸送膜を作成した。テストガスとして、ＣＯ2１０
％のＣＯ2／Ｎ2混合ガス（ＳＯ2非含有ガス）を飽和水
蒸気圧下で流量２０ｍｌ／分、全圧１ａｔｍで前記で得
た膜（有効面積９．６２ｃｍ2）に供給し、透過側を減
圧とした。透過してきたガスをガスクロマトグラフで分
析し、ＣＯ2透過速度と分離係数を算出した。また、同
じ二酸化炭素促進輸送膜に、テストガスとしてＣＯ2１
０％、ＳＯ2１００ｐｐｍのＣＯ2／ＳＯ2／Ｎ2混合ガス
（ＳＯ2含有ガス）を上記ＳＯ2非含有ガスと同じ条件で
供給し、同様にＣＯ2透過速度と分離係数を算出した。
テストガスを供給し始めて、数日間連続的に運転し、膜
性能が安定したところでデータをとった。その結果を表
１に示す。
ム塩）（水溶液状）を、親水化処理を施したポリフッ化
ビニリデン多孔膜（ミリポア社製ＧＶＷＰ、孔径０．２
２μｍ、膜厚１１０μｍ）上にスピンコート法（１５０
０ｒｐｍ、１２ｓｅｃ）又はディッピング法により塗布
した後、１２０℃で１時間熱処理して架橋した（架橋
膜）。この膜を２ｍｏｌ／ｌ濃度の炭酸カリウム（Ｋ2
ＣＯ3）と０．５ｍｏｌ／ｌ濃度の亜硫酸カリウム（Ｋ2
ＳＯ3）の水溶液中に３０分間浸漬し、二酸化炭素分離
促進輸送膜を作成した。テストガスとして、ＣＯ2１０
％のＣＯ2／Ｎ2混合ガス（ＳＯ2非含有ガス）を飽和水
蒸気圧下で流量２０ｍｌ／分、全圧１ａｔｍで前記で得
た膜（有効面積９．６２ｃｍ2）に供給し、透過側を減
圧とした。透過してきたガスをガスクロマトグラフで分
析し、ＣＯ2透過速度と分離係数を算出した。また、同
じ二酸化炭素促進輸送膜に、テストガスとしてＣＯ2１
０％、ＳＯ2１００ｐｐｍのＣＯ2／ＳＯ2／Ｎ2混合ガス
（ＳＯ2含有ガス）を上記ＳＯ2非含有ガスと同じ条件で
供給し、同様にＣＯ2透過速度と分離係数を算出した。
テストガスを供給し始めて、数日間連続的に運転し、膜
性能が安定したところでデータをとった。その結果を表
１に示す。
【００２４】実施例２ 実施例１に示したのと同様の架橋膜を、２ｍｏｌ／ｌ濃
度の炭酸カリウムと０．１ｍｏｌ／ｌ濃度の亜硫酸カリ
ウムの水溶液中に３０分間浸漬し、二酸化炭素分離促進
輸送膜を作製した。この膜に実施例１と同様のＳＯ2非
含有ガス及びＳＯ2含有ガスを供給し、ＣＯ2透過速度と
分離係数を求めた。実施例１と同様一定時間経過後、膜
性能が安定したところでデータをとった。その結果を表
１に示す。
度の炭酸カリウムと０．１ｍｏｌ／ｌ濃度の亜硫酸カリ
ウムの水溶液中に３０分間浸漬し、二酸化炭素分離促進
輸送膜を作製した。この膜に実施例１と同様のＳＯ2非
含有ガス及びＳＯ2含有ガスを供給し、ＣＯ2透過速度と
分離係数を求めた。実施例１と同様一定時間経過後、膜
性能が安定したところでデータをとった。その結果を表
１に示す。
【００２５】比較例１ 実施例１に示したのと同様の架橋膜を２ｍｏｌ／ｌ濃度
の炭酸カリウム水溶液に３０分間浸漬し、二酸化炭素分
離促進輸送膜を作製した。この膜に実施例１と同様のＳ
Ｏ2非含有ガス及びＳＯ2含有ガスを供給し、ＣＯ2透過
速度と分離係数を求めた。実施例１と同様一定時間経過
後の安定した膜性能を表１に示す。 比較例２ 実施例１に示したのと同様の架橋膜を純水に３０分間浸
せきし、二酸化炭素分離促進輸送膜を作製した。この膜
に実施例１で用いたＳＯ2非含有ガスを供給し、ＣＯ2透
過速度と分離係数を求めた。実施例１と同様一定時間経
過後の安定した膜性能を表１に示す。
の炭酸カリウム水溶液に３０分間浸漬し、二酸化炭素分
離促進輸送膜を作製した。この膜に実施例１と同様のＳ
Ｏ2非含有ガス及びＳＯ2含有ガスを供給し、ＣＯ2透過
速度と分離係数を求めた。実施例１と同様一定時間経過
後の安定した膜性能を表１に示す。 比較例２ 実施例１に示したのと同様の架橋膜を純水に３０分間浸
せきし、二酸化炭素分離促進輸送膜を作製した。この膜
に実施例１で用いたＳＯ2非含有ガスを供給し、ＣＯ2透
過速度と分離係数を求めた。実施例１と同様一定時間経
過後の安定した膜性能を表１に示す。
【００２６】
【表１】 ＊１：単位〔cm3(STP)/cm2・sec・cmHg〕 ＊２：α＝ＱCO2／ＱN2(CO2とN2の膜透過量比)
【００２７】
【発明の効果】以上説明したように、本発明の二酸化炭
素分離促進輸送膜を用いることにより、二酸化炭素以外
の酸性ガスを不純物として含む混合ガスから選択的に二
酸化炭素を分離・濃縮することができる。特に本発明の
二酸化炭素分離促進輸送膜は、地球温暖化問題の対策技
術等の分野において、燃焼排ガスのようなイオウ酸化
物、窒素酸化物等の不純物を含んでいるガス中の二酸化
炭素を分離回収、再利用するための有効手段となり得る
ものである。
素分離促進輸送膜を用いることにより、二酸化炭素以外
の酸性ガスを不純物として含む混合ガスから選択的に二
酸化炭素を分離・濃縮することができる。特に本発明の
二酸化炭素分離促進輸送膜は、地球温暖化問題の対策技
術等の分野において、燃焼排ガスのようなイオウ酸化
物、窒素酸化物等の不純物を含んでいるガス中の二酸化
炭素を分離回収、再利用するための有効手段となり得る
ものである。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 中林 誠 東京都港区西新橋２−８−11 第７東洋海 事ビル８階 財団法人地球環境産業技術研 究機構 ＣＯ２固定化等プロジェクト室内 (72)発明者 松宮 紀文 東京都港区西新橋２−８−11 第７東洋海 事ビル８階 財団法人地球環境産業技術研 究機構 ＣＯ２固定化等プロジェクト室内 (72)発明者 真野 弘 東京都港区西新橋２−８−11 第７東洋海 事ビル８階 財団法人地球環境産業技術研 究機構 ＣＯ２固定化等プロジェクト室内 (72)発明者 原谷 賢治 茨城県つくば市東１−１ 工業技術院物質 工学工業技術研究所内
Claims (1)
- 【請求項１】 二酸化炭素キャリヤーと二酸化炭素以外
の酸性ガスキャリヤーを膜中に保持させたことを特徴と
する二酸化炭素分離促進輸送膜。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP7079758A JP2879057B2 (ja) | 1995-03-10 | 1995-03-10 | 二酸化炭素分離促進輸送膜 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP7079758A JP2879057B2 (ja) | 1995-03-10 | 1995-03-10 | 二酸化炭素分離促進輸送膜 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH08243364A true JPH08243364A (ja) | 1996-09-24 |
| JP2879057B2 JP2879057B2 (ja) | 1999-04-05 |
Family
ID=13699131
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP7079758A Expired - Lifetime JP2879057B2 (ja) | 1995-03-10 | 1995-03-10 | 二酸化炭素分離促進輸送膜 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
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Cited By (10)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2009044588A1 (ja) * | 2007-10-01 | 2009-04-09 | Research Institute Of Innovative Technology For The Earth | 新規ガス分離膜およびその製造方法ならびにそれを用いるガス処理方法 |
| WO2014050226A1 (ja) * | 2012-09-28 | 2014-04-03 | 富士フイルム株式会社 | 酸性ガス分離用複合体の製造方法、酸性ガス分離用複合体、及び酸性ガス分離モジュール |
| WO2014051117A1 (ja) * | 2012-09-28 | 2014-04-03 | 富士フイルム株式会社 | 分離モジュール、分離モジュールの製造方法、管体及び巻きズレ防止部材 |
| JP2014065025A (ja) * | 2012-06-20 | 2014-04-17 | Fujifilm Corp | 酸性ガス分離モジュール、及び酸性ガス分離システム |
| JP5555332B2 (ja) * | 2010-12-24 | 2014-07-23 | 株式会社ルネッサンス・エナジー・リサーチ | ガス分離装置、メンブレンリアクター、水素製造装置 |
| JP2015112502A (ja) * | 2013-12-07 | 2015-06-22 | 住友化学株式会社 | 積層体及びガス分離膜並びに積層体の製造方法 |
| US9724652B2 (en) | 2012-10-22 | 2017-08-08 | Sumitomo Chemical Company, Limited | Copolymer and carbon dioxide gas separation membrane |
| US20170232398A1 (en) | 2014-08-11 | 2017-08-17 | Sumitomo Chemical Company, Limited | Composition for co2 gas separation membrane, co2 gas separation membrane and method for producing same, and co2 gas separation membrane module |
| US9833746B2 (en) | 2013-03-29 | 2017-12-05 | Renaissance Energy Research Corporation | Facilitated CO2 transport membrane, method for producing same, resin composition for use in method for producing same, CO2 separation module and method and apparatus for separating CO2 |
| US10744454B2 (en) | 2014-11-18 | 2020-08-18 | Sumitomo Chemical Company, Limited | Carbon dioxide gas separation membrane, method for manufacturing same, and carbon dioxide gas separation membrane module |
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| WO2017175656A1 (ja) | 2016-04-04 | 2017-10-12 | 住友化学株式会社 | 酸性ガス分離膜及びこれを用いた酸性ガス分離方法、並びに酸性ガス分離モジュール及び酸性ガス分離装置 |
| JP6917155B2 (ja) | 2017-02-14 | 2021-08-11 | 住友化学株式会社 | 促進輸送膜の包装方法 |
| JP7016221B2 (ja) | 2017-04-07 | 2022-02-04 | 住友化学株式会社 | スパイラル型ガス分離膜エレメント、ガス分離膜モジュール、及びガス分離装置 |
| JP6573650B2 (ja) | 2017-09-15 | 2019-09-11 | 住友化学株式会社 | ガス分離方法 |
| JP6573942B2 (ja) | 2017-09-15 | 2019-09-11 | 住友化学株式会社 | ガス分離方法 |
| KR102306543B1 (ko) | 2017-09-29 | 2021-09-30 | 스미또모 가가꾸 가부시키가이샤 | 스파이럴형 가스 분리막 엘리먼트, 가스 분리막 모듈 및 가스 분리 장치 |
| JP7089356B2 (ja) | 2017-11-15 | 2022-06-22 | 住友化学株式会社 | 酸性ガス分離膜シートの製造方法及び製造装置 |
| JP6648092B2 (ja) | 2017-11-15 | 2020-02-14 | 住友化学株式会社 | 酸性ガス分離膜シート及びその製造方法 |
| JP6742555B2 (ja) | 2018-08-31 | 2020-08-19 | 住友化学株式会社 | 分離膜シート、分離膜エレメント、分離膜モジュール、及び、分離膜シートの製造方法 |
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-
1995
- 1995-03-10 JP JP7079758A patent/JP2879057B2/ja not_active Expired - Lifetime
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| US20170232398A1 (en) | 2014-08-11 | 2017-08-17 | Sumitomo Chemical Company, Limited | Composition for co2 gas separation membrane, co2 gas separation membrane and method for producing same, and co2 gas separation membrane module |
| US10507434B2 (en) | 2014-08-11 | 2019-12-17 | Sumitomo Chemical Company, Limited | Composition for CO2 gas separation membrane, CO2 gas separation membrane and method for producing same, and CO2 gas separation membrane module |
| US10744454B2 (en) | 2014-11-18 | 2020-08-18 | Sumitomo Chemical Company, Limited | Carbon dioxide gas separation membrane, method for manufacturing same, and carbon dioxide gas separation membrane module |
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|---|---|
| JP2879057B2 (ja) | 1999-04-05 |
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