JPH06114258A

JPH06114258A - 超高圧高温装置

Info

Publication number: JPH06114258A
Application number: JP3360963A
Authority: JP
Inventors: Hiroshi Ishizuka; 博石塚
Original assignee: Individual
Current assignee: Individual
Priority date: 1991-12-14
Filing date: 1991-12-14
Publication date: 1994-04-26
Anticipated expiration: 2017-04-22
Also published as: JP3275970B2

Abstract

(57)【要約】（修正有）【目的】大型化と、シリンダーの耐圧性を向上させて経
済的に超高圧下での合成反応を実施し得る装置を提供す
る。【構成】高剛性材料から成る可動ピストン２５は先端に
向かって不連続的に直径の減少する小径２７及び大径２
６の円筒乃至円錐状部分と、これらの両部分を結ぶ接続
部とを有し、高剛性材料で構成されたシリンダーは軸に
平行な大径円筒状部分と、この円筒状部分より内方に位
置し、壁面からの張出しによって直径が不連続的に減少
した小径円筒状部分と、これらの両部分を結ぶ接続部と
を有し、ピストンの小径部分と接続部及びシリンダーの
大径円筒状部分の壁面と小径円筒状部分の端面で囲まれ
た環状の空間に可塑性の無機または有機物等加圧媒体を
充填し、超高圧を発生させる際に、ピストンとシリンダ
ーとに生じるポアソン効果を少なくとも部分的に相殺す
べく構成される。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は例えばダイヤモンド、立
方晶窒化ホウ素の合成ならびに育成、およびダイヤモン
ド、立方晶窒化ホウ素の焼結体を製造する場合に用いら
れる超高圧高温装置に関する。

【０００２】

【従来の技術】ピストン−シリンダー型超高圧高温装置
は、米国のＧ．Ｃ．Ｋｅｎｎｅｄｙ教授による開発以
来、研究が続けられているが、装置の大型化にはまだ成
功しておらず、シリンダーの内径１インチが実用化され
た最大装置と報じられいるものの、工業的に成功したと
の報道はない。

【０００３】従来技術によるこの種の典型的な装置を図
１に示す。図において、一般に１５％程度のコバルトを
含むＷＣ−Ｃｏ系超硬合金で構成されるシリンダー１
は、全体をほぼ一定直径、乃至小さな傾斜角を有する軸
孔が設けられている。孔の周囲は上方の固定ピストン２
および下方の圧縮リング３により軸方向の圧縮加重が加
えられる。下方ピストン４の進行により反応室内の試料
５にダイヤモンド合成に必要な５．５ＧＰａの圧力を反
応室内に発生する際には、圧力発生によってシリンダー
内に生じる、ポアソン効果による上下方向の応力に対抗
する荷重が、シリンダーの上下端面に加えられ、シリン
ダーの破損防止が計られている。この際の荷重値として
は、最大限ポアソン効果による変形を打消せば十分であ
るとされている。即ち、このような構成によるＫｅｎｎ
ｅｄｙ教授による装置では、ポアソン効果によるシリン
ダーの横割れ破壊を防止するために、ポアソン効果によ
って発生する応力を最高限度として、外部からの加圧に
よって補強するという思想に基づいており，液圧プレス
の能力の許す範囲内で反応室の加圧断面積をできるだけ
大きくとるために、必要最低限の荷重をシリンダーの補
強に用いる設計となっている。したがって、シリンダー
は耐圧限界ぎりぎりの条件において繰返し加圧操作を受
けることになり、シリンダーの耐用回数は、十分な配慮
がなされない限り１００回以下に過ぎないので経済的な
合成装置とはなり得ず、また装置の大型化は不可能であ
った。

【０００４】

【発明が解決しようとする課題】本発明は、従来の技術
による装置が果たし得なかった大型化と、シリンダーの
耐圧性を向上させることにより、耐用回数の増大乃至発
生可能な圧力を向上させることにより、より経済的に超
高圧下での合成反応を実施し得る装置を提供することを
目的とするものである。

【０００５】本発明のピストン・シリンダー型超高圧高
温装置においては、シリンダーは大径の円筒乃至円錐状
部分と、この大径部分より内方に位置し、壁面からの張
出しによって直径が不連続的に減少した小径円筒状部分
とを有し、これらの両部分は軸に垂直な、あるいはこれ
に近い、傾斜の急な接続部で接続されている。一方ピス
トンは、少なくとも一つの可動ピストンが先端に向かっ
て不連続的に直径の減少する小径及び大径の本質的円筒
乃至円錐状部分とを有し、これらの両部分も軸に垂直
な、あるいはこれに近い、急傾斜の接続部で接続されて
いる。

【０００６】これらのシリンダーおよびピストンの大径
および小径部分は、本質的に軸に平行な円筒状壁面を呈
するのがより好ましいが、十分な加圧ストロークが確保
される範囲内で、軸に対して１５°程度までの傾斜角を
有する円錐状とすることができる。また嵌合部にはスト
ロークの確保、電気絶縁などの目的のために、ガスケッ
ト材を挿入することもできる。

【０００７】本発明においては、ピストンの小径部分と
接続部およびシリンダーの大径円筒状部分とその端面で
囲まれた環状の空間に、高圧条件下で塑性流動する無機
または有機物質、あるいはこれらの複合体から成る加圧
媒体が充填配置される。この構成とすることにより、加
圧装置によって外部からピストンに荷重が加えられ、反
応室内に超高圧を発生する際に、同時に加圧された可塑
性加圧媒体によって、ピストンに対しては半径方向、シ
リンダーに対しては軸方向への圧縮応力が作用する。こ
れらの力は、反応室内の加圧の際に、ポアソン効果によ
ってピストン、シリンダーに生じる変形に対抗し、相殺
する作用を果たすだけでなく、加圧を大きくすることに
よって、ピストン、シリンダーに圧縮応力を加え、より
高い耐圧性を付与することを可能としている。したがっ
て可塑性加圧媒体に発生させる圧力の大きさとしては、
通常はピストン先端面、シリンダー内壁面に生じる圧力
値の０．２〜０．３の値が用いられる。さらに高い圧力
は上記した圧縮応力として寄与する。なおこの力の上限
値は、理論上はピストン、シリンダーを構成する材料の
圧縮強度値で規定される。一方上記よりも小さな値の圧
力値であっても、ピストン、シリンダーの変形を部分的
に相殺するので、装置の耐用圧力の向上、または耐用回
数の向上に寄与する点において、それなりの効果が得ら
れる。

【０００８】以上のような見地から、例えば反応室内に
６ＧＰａの圧力を発生させる場合に、可塑性加圧媒体に
は２．５ＧＰａ程度の圧力が生じるように構成するのが
好ましい。こうすることによって、本発明装置において
は、発生可能圧力の上限値が従来のピストン・シリンダ
ー装置に比べて高くなり、ダイヤモンド合成に必要な
５．５ＧＰａ程度の圧力を発生する使用法においても、
相対的な圧力負担が小さいので、装置寿命が向上する効
果が得られる。また可塑性加圧媒体によるシリンダーの
小径円筒状部分（スリーブ）の端面への加圧を行うこと
によって、シリンダーの大径円筒状部分（シリンダー本
体）に対する軸方向の応力支持を不要とすることも可能
となる。

【０００９】本発明のピストンにおいて、小径の円筒・
円錐状の部分と、接続部によって接続されている、大径
の円筒・円錐状の部分とは一体物としてもよく、また接
続部に続く平面で分割してもよい。なお構成材料は超硬
合金、またはダイス鋼、高速度鋼のような高剛性物質と
するのが好ましい。接続部の角度は任意とすることがで
きるが、実用上から０〜４０°の間の角度を用いるのが
よい。また本発明装置におけるピストンは、上記の１個
または１組から成る片押しタイプ、または２個または２
組から成る両押しタイプとして用いることができる。

【００１０】本発明における可塑性加圧媒体としては、
鉛、スズ、亜鉛、アンチモン、銀、金、アルミニウム、
インジウム、各種アルカリ金属またはこれらを主成分と
する合金、ろう（蝋）石、粘土、タルク、Ｎａｃｌ、Ｋ
Ｂｒといったアルカリ金属のハロゲン化物、塩化銀、ｈ
−ＢＮ、黒鉛等の無機混合物、ビニル、ポリエチレン、
ポリプロピレン、テフロン等の有機化合物が単独で、あ
るいは組合わせて用いられる。黒鉛と油との混合物も好
適な加圧媒体の一つとして挙げられる。要は加圧によっ
て容易に変形し、加圧媒体収容部に静水圧に近い圧力を
生じるものであればよい。可塑性加圧媒体中での圧力発
生と、シリンダーに対するピストンの移動（加圧ストロ
ーク）とを確保するには、加圧媒体の圧縮率の利用や、
必要に応じて加圧媒体の一部を、より低圧の空間へ排出
させる手段が用いられる。

【００１１】一つの構成においては、シリンダーの小径
円筒状部分（スリーブ）は、外周部の大径円筒状部分
（シリンダー本体）と分割されており、前者は圧入、焼
きばめ、冷やしばめなどの手段によって、後者によって
円周方向に締め付けられ、予加圧される構成となってい
る。この際両者の接触部に減摩剤を配することによっ
て、反応室に接するスリーブ部は、加圧媒体によって端
面に加えられるポアソン効果に対応する応力以上で、材
質の圧縮強度以下の応力によって、反応室内に生じる圧
力による変形が抑えられる。この構成によってスリーブ
部の補強が大きくなるのに加えて、逆にスリーブ部内壁
にポアソン効果による応力も生じるので、スリーブ部の
耐圧の向上と、スリーブ部内壁を予加圧したのに相当す
る効果も得られることになり、第一発明装置に比してよ
り高い圧力を発生することが可能な超高圧高温装置とな
る。この場合の反応室に接するスリーブ部の材質は、通
常のダイヤモンド合成装置としては超硬合金が好ましい
が、合金鋼も用いることができる。また外周部のシリン
ダー本体の材料には、合金鋼を用いることが可能であ
る。

【００１２】別の構成においては、反応室に接するシリ
ンダーの小径円筒状部分（スリーブ）が、外周部の大径
円筒状部分（シリンダー本体）と分割されており、前者
は反応の加圧時と同時に、可塑性加圧媒体を介しての端
面からの押圧力によって、シリンダー本体内に圧入する
ことにより補強される。この構成によって上記に比べて
より強力なスリーブの補強がなされる。

【００１３】第三の構成例においては、反応室に接する
小径円筒状部分（スリーブ）が、外周部の大径円筒状部
分（シリンダー本体）と分割されており、かつ反応室に
接するスリーブ部の外径は、外周部のシリンダー本体の
内径に比して小さく、両円筒状部分の間の間隙に可塑性
加圧媒体が配置されている。この構成によって、加圧の
際に反応室に接するスリーブの外側面が可塑性加圧媒体
によって加圧され、該スリーブの内面には内外径比に応
じた圧縮応力が生じることになり、スリーブの補強がな
される。例えば反応室に接するスリーブの内外径比を
１：３とした場合には、引張り強度２５０ｋｇ／ｍｍ^２
の高速度鋼で５．６ＧＰａの内部圧力の発生が可能な超
高圧高温装置とすることができる。かくして上記第二の
構成例よりもさらに高い圧力の発生が可能な超高圧高温
装置が得られる。

【００１４】第四の構成例においては、上記の各装置内
に同様の装置を二段、三段またはそれ以上内蔵させるこ
とにより、最終反応室内における発生圧力をさらに増加
させ、黒鉛からダイヤモンドへの直接変換反応や、無バ
インダーのダイヤモンド焼結に必要とされる１０ＧＰａ
以上の超高圧の発生を可能とするものである。

【００１５】いずれの構成においても、シリンダーの小
径と大径円筒状部分の直径の比は１．５以上、５以下、
実用上は３以下とするのが好ましい。

【００１６】本発明を図面によって説明する。図２〜４
は本発明に従って構成された超高圧高温装置のいくつか
の例を示す、軸面における主要部の縦断面図である。図
において、高剛性材料で構成され、中央に軸孔を有する
シリンダー（全体を２０として示す）は、外方（下部）
がほぼ円筒状に構成され、内方はこの壁面からの張出し
によって、より小径の円筒状壁面を呈する。張出しは図
２においてはシリンダーの一部として、図３および４に
おいてはシリンダー本体２１とは別体のスリーブ２２と
して構成され、特に図４の構成ではさらに、スリーブ２
２とシリンダー本体２１との間に、加圧媒体製の薄いス
リーブ２３が挾装されている。シリンダーの上面は補強
のための傾斜が付けられているが、下の面は平らであ
る。上面には固定ピストン２４が、シリンダー２０、シ
リンダー本体２１およびスリーブ２２の上面に合わされ
ている。可動ピストン２５は下方に配置され、より大径
円筒状の基部２６上に載置された小径円筒状部分２７は
シリンダーの小径本質的円筒状部分を進行し、反応試料
２８を加圧する。

【００１７】

【実施例１】図２の装置において、シリンダーはＷＣ−
１５％Ｃｏの超硬合金製とし、小径円筒状部分の内径は
５０ｍｍ、大径円筒状部分の内径を１００ｍｍとした。
シリンダーの小径円筒状部分の端面、（張出し部）大径
円筒状部分の内壁、およびピストンで囲まれた空間に塩
化銀を充填し、この部分に生じる圧力の大きさを２００
ｋｇ／ｍｍ^２に制御することにより、５．５ＧＰａの反
応圧力に耐える高圧容器とした。

【００１８】

【実施例２】図３の装置において、シリンダーの小径円
筒状部分（スリーブ）として内径５０ｍｍのＷＣ−２０
％Ｃｏの超硬合金を用い、ピストンはＷＣ−１０％Ｃｏ
の超硬合金製とした。内径１３０ｍｍのダイス鋼製の大
径円筒状部分（シリンダー本体）の圧力容器の締め付け
リングによって、超硬合金製スリーブの内壁に３５０ｋ
ｇ／ｍｍ^２の予圧を加え、約５．３ＧＰａの圧力に耐え
る容器とした。このスリーブの端面とピストンの側面と
にに接する空間に鉛を満たし、ピストンの加圧によって
この鉛の圧力を２００ｋｇ／ｍｍ^２とすることにより、
シリンダー、ピストンの耐圧限度をそれぞれ約５．６Ｇ
Ｐａ、約６ＧＰａに向上せしめた。

【００１９】

【実施例３】図３の装置構成を用いた。シリンダー本体
（大径円筒状部分）の材質として、引張り強度１７０ｋ
ｇ／ｍｍ^２圧縮強度２５０ｋｇ／ｍｍ^２のダイス鋼を使
用し、スリーブ（小径円筒状部分）の材質として、引張
り強度２５０ｋｇ／ｍｍ^２圧縮強度２８０ｋｇ／ｍｍ^２
の高速度鋼を用いた。スリーブ内壁に２５０ｋｇ／ｍｍ
^２の予圧が加わるようにシリンダー本体内に圧入し、約
５ＧＰａの耐圧容器を作製した。この際にシリンダー本
体の内壁には約１５０ｋｇ／ｍｍ^２の力が加わってい
た。このスリーブの端面と可動ピストンの側面とにに接
する空間に充填した、Ｐｂ−１０％Ｚｎ合金に３００ｋ
ｇ／ｍｍ^２の力を加えることにより、シリンダー、ピス
トンの耐圧限度をそれぞれ約５．７ＧＰａ、約６．６Ｇ
Ｐａに高めた。

【００２０】

【実施例２】図４の装置構成を用いた。スリーブ（シリ
ンダー小径円筒状部分）、大径円筒状部分（シリンダー
本体）の材質には上記と同じものを用いた。スリーブと
シリンダー本体との間に３ｍｍの隙間を設け、この隙間
に鉛を充填した。同時にスリーブの端面とピストンの側
面とに接する空間にも鉛を充填した。この鉛に３００ｋ
ｇ／ｍｍ^２の力を加えることにより、約７ＧＰａの圧力
に耐える高速度鋼製のシリンダーが得られた。

【００２１】

【発明の効果】以上詳述したように、本発明装置におい
ては、ピストン−シリンダー型高圧高温装置のピスト
ン、シリンダーを階段状に形成し、ピストンの小径部分
と接続部、及びシリンダーの大径円筒状部分（シリンダ
ー本体）の壁面と小径円筒状部分（スリーブ）の端面と
で囲まれた環状の空間に可塑性の加圧媒体が充填され
る。このためピストンの進行によって超高圧を発生させ
る際に、ピストンとスリーブとに対して、加圧によって
生じるポアソン効果の打ち消し、あるいは圧縮による補
強が行なわれる。従ってピストン、シリンダーの耐用回
数の増大、装置の大型化が可能になり、ピストン−シリ
ンダー型の超高圧高温装置によって、経済的にダイヤモ
ンドと立方晶窒化硼素の合成・育成・これらの焼結体の
製造ができるようになった。

【図面の簡単な説明】

【図１】従来技術による典型的な装置構成例を示す縦断
面図である。

【図２】本発明に従って構成された超高圧高温装置の一
例を示す、軸面における主要部の縦断面図である。

【図３】別の例を示す同様の断面図である。

【図４】さらに別の例を示す同様の断面図である。

【符号の説明】

１シリンダー２固定ピストン３圧縮リング４下方ピストン５試料２０シリンダー２１シリンダー本体２２スリーブ２３加圧媒体製スリーブ２４固定ピストン２５可動ピストン２６ピストン基部２７ピストン小径円筒状部分２８反応試料

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】ピストン・シリンダー型超高圧高温装置
において、少なくとも高剛性材料で構成された一つの可
動ピストンは先端に向かって不連続的に直径の減少する
（１）小径及び（２）大径の本質的円筒乃至円錐状部分
と、（３）これらの両部分を結ぶ接続部とを有し、同様
に高剛性材料で構成されたシリンダーは（４）本質的に
軸に平行な大径円筒状部分、（５）この円筒状部分より
内方に位置し、壁面からの張出しによって直径が不連続
的に減少した小径円筒状部分と、（６）これらの両部分
を結ぶ接続部とを有し、ピストンの小径部分と接続部及
びシリンダーの大径円筒状部分の壁面と小径円筒状部分
の端面で囲まれた環状の空間に（７）可塑性の無機また
は有機物、あるいはこれらの複合体から成る加圧媒体を
充填し、もってピストンの進行によって超高圧を発生さ
せる際に、ピストンとシリンダーとに生じるポアソン効
果を少なくとも部分的に相殺すべくしたことを特徴とす
る超高圧高温装置。
【請求項２】上記加圧媒体が鉛、スズ、亜鉛、アンチ
モン、銀、金、アルミニウム、インジウム、各種アルカ
リ金属またはこれらを主成分とする合金である、請求項
１に記載の超高圧高温装置。
【請求項３】上記加圧媒体がろう（蝋）石、粘土、タ
ルク、アルカリ金属のハロゲン化物、塩化銀、ｈ−Ｂ
Ｎ、黒鉛から選ばれる１種、また２種以上の無機混合物
である、請求項１に記載の超高圧高温装置。
【請求項４】上記加圧媒体がビニル、ポリエチレン、
ポリプロピレン、テフロンから選ばれる１種、また２種
以上の有機混合物である、請求項１に記載の超高圧高温
装置。
【請求項５】上記張出し部がシリンダー本体と一体と
して構成されている、請求項１に記載の超高圧高温装
置。
【請求項６】上記張出し部がシリンダー本体から分離
されたスリーブ状体として構成され、予圧を加えてシリ
ンダー本体の孔壁に嵌合されている、請求項１に記載の
超高圧高温装置。
【請求項７】上記張出し部がシリンダー本体から分離
されたスリーブ状体として構成され、加圧時に連動して
シリンダー本体の孔壁に嵌合圧入される、請求項１に記
載の超高圧高温装置。
【請求項８】上記シリンダー本体とスリーブの対向壁
面間に加圧媒体を配置した、請求項１に記載の超高圧高
温装置。
【請求項９】請求項１に記載の超高圧高温装置におい
て、シリンダーの小径円筒状部分の壁に囲まれる部分
に、（１）ピストン先端面よりも小径の、少なくとも一
つの本質的円筒至円錐状部分を持つ第二段ピストン、
（２）小径円筒状部分からさらに少なくとも一段張出し
た第二段小径円筒状部分を有し、かつ（３）第二段ピス
トンの側面、小径円筒状部分の壁面および第二段小径円
筒状部分の端面で挾まれた環状空間に加圧媒体を配置し
た超高圧高温装置。
【請求項１０】上記高剛性材料が超硬合金、ダイス
鋼、高速度鋼から選ばれた少なくとも１つである、請求
項１に記載の超高圧高温装置。