JPH0587799B2 - - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は、高速炉のナトリウム冷却材や溶融燃
料・液体ナトリウム相互作用試験などで使用され
た液体ナトリウムが放射性物質の混入や放射化に
よつて放射性ナトリウムとなつたものを安全に処
理する方法に関するものである。

始めに非放射性か放射性かの別を問わず、ナト
リウムを処理する従来法を説明すると、ナトリ
ウムを加熱して空気中の水分や酸素と燃焼反応さ
せ、Na₂Ｏ，Na₂O₃およびNaOHに変える。ナ
トリウムと水蒸気を反応させNaOHに変える。
ナトリウムとアルコールを反応させアルコラー
トをつくる。ナトリウムと二酸化炭素ガスある
いはドライアイスと反応させ炭酸ナトリウムにす
る。ナトリウムと水銀を反応させてナトリウ
ム・アマルガムとし、これを水と反応させて
NaOHにする等がある。しかし、の燃焼法で
は、放射性ナトリウムの場合、発生する微細な煙
が放射性ナトリウムであり、この煙の回収除去が
困難であつた。の水蒸気法では反応の制御に注
意を要した。のアルコール法ではアルコールに
対するナトリウムの溶解度が小さいため多量のア
ルコールを必要とし、またアルコール廃液の処理
が必要となつた。の二酸化炭素ガス法では、大
量の気体を取扱わなければならないし、また、中
心部にナトリウムが残りがちだから反応を進める
ためには加熱攪拌する必要があつた。のナトリ
ウム・アマルガム法では、生成したNaOH中に
微量の水銀が混入するといつた具合で、放射性ナ
トリウムの処理方法として未だ改善の余地が残さ
れていた。

高速炉で使用され放射平衡に達した液体ナトリ
ウムは数mCi／Kg・Naになるが、このような放
射性物質としての放射性ナトリウムを取扱ううえ
で望まれる幾つかの点を列記すると、つぎのよう
なことがある。

イ 排気ガスに同伴して外部環境に放出される放
射性物質の量を可及的小とすること。

ロ 反応が安定しており、反応制御が容易且つ確
実であつて、爆発等のおそれがないこと。

ハ 廃液等、施設外に排出されるものが可及的少
ないこと。

ニ 副原料の必要性が少ない単純なプロセスであ
ること。

ホ 装置がコンパクト化できること。

ヘ 放射性ナトリウムに同伴する放射性腐蝕生成
物の処理も同時にできること。

ト 当面の間の貯蔵保管中の安全性を考えると、
保管体としては、アルカリや塩の溶液や粉末の
場合には漏洩、飛散のおそれがあるから、安定
な例えばガラス固化体とするのに適したもので
あること。

本発明は上記した従来法の欠点を解消し、望ま
しい姿にできるだけ近づけることができる新規な
放射性ナトリウムの処理方法を提供することにあ
る。

この目的を達成する本発明の構成としては、放
射性ナトリウムを水銀と混合して放射性の液状ナ
トリウム・アマルガムを作り、この液状放射性ナ
トリウム・アマルガムに水を反応させて水銀と放
射性の苛性ソーダとなし、このうち水銀は前記ナ
トリウム・アマルガム生成工程に戻して放射性ナ
トリウムとの混合に供せしめ、また放射性苛性ソ
ーダまたは該放射性苛性ソーダに同伴する不純物
は固化体構成材料と共に固化して安定な固化体中
に封じ込めることにある。

以下に、第１図に示した本発明のプロセスフロ
ーに従つて本発明を詳述すると、つぎのとおりで
ある。

配管１やドラム缶により送られてくる放射性ナ
トリウム２はナトリウム貯槽３内にためられ、適
宜加熱したのち、不活性ガス配管４から供給され
る不活性ガスの圧力でナトリウム水銀混合装置５
に送られる。ナトリウム水銀混合装置５では、前
記した100℃前後に加熱した放射性ナトリウムと、
後述する解汞塔８塔底から抜いた水銀１０或いは
水銀精製装置２４からの精製した水銀２５を混合
することで、ナトリウムを約0.2〜0.3％含む放射
性の液状ナトリウム・アマルガム６を作る。つぎ
にこの液状ナトリウム・アマルガム６を水銀ポン
プ７を使つて解汞塔８に送り、配管９からの微量
の水と液状ナトリウム・アマルガムとを反応さ
せ、塔底に水銀１０と約50重量％の放射性苛性ソ
ーダ溶液１１とに分離させる。解汞塔８には安全
のため必要に応じ配管１２を経て不活性ガスを送
入することができる。

解汞塔８塔底から抜かれた水銀１０はナトリウ
ム水銀混合装置５に送られることについては前述
した。水銀１０の層より上方にある放射性苛性ソ
ーダ溶液１１は配管１３を経て貯槽１４に一旦た
められたのち、混合機１５に送つて固化体構成材
料である適量のガラス原料１６と混合し、この混
合物を加熱溶融炉１７の中で加熱して、苛性ソー
ダ溶液を加熱乾燥すると同時に固体状の苛性ソー
ダをガラス固化体１８に封じ込めて取出す。ガラ
ス化可能な物質としては例えば珪酸塩化合物、酸
化アルミニウム又は酸化マグネシウムもしくはそ
れらの混合物といつたものがある。これらガラス
化可能物質の溶融温度を低減させるためにB₂O₃
などの融点降下剤を加えてもよい。また取扱いの
安全性やガラス固化体の健全性などを考慮して強
アルカリ性である放射性苛性ソーダのアルカリ度
を希釈したり、あるいは酸を加えて硝酸ソーダ、
硫酸ソーダ、炭酸ソーダといつた塩に変換してか
らガラス原料１６と溶融固化し、ガラス固化体１
８にしてもよい。ガラス固化体１８の作り方は連
続式、バツチ式どちらでも可能である。

加熱溶融炉１７からの排ガス中には水分が含ま
れるが、この排ガス中に含まれる水分は配管１９
を通つて再び解汞塔８に送り、前述した放射性ナ
トリウム・アマルガムとの反応に供せしめること
ができる。

解汞塔８からの排気ガス中に含まれている水分
と水銀は冷却水によつて冷却される回収塔２０に
送つてそれぞれ分離回収し、再度解汞塔８へ戻
す。こうして回収塔２０からの排気中には水素と
排気中に同伴する微量の水銀のみとなる。排気中
に含まれる微量の水銀を除去するには、例えばキ
レート樹脂といつた吸着剤を充填した水銀除去塔
２１内を或る滞留時間をもたせて排気を通過させ
ることにより水銀を吸着剤に吸着させる。水銀除
去塔２１からの排気は要すれば放射性物質除去の
ためのHEPAフイルタ２２を経て外気に放出す
る。結局、放出されるものは水素のみとなるか
ら、解汞塔８で配管９を経て補給される水の量は
放出水素に相当するもののみでよいことになる。

場合によつては、主としてコバルト、マンガ
ン、鉄等の金属およびその酸化物といつた放射性
の腐蝕生成物が不純物として放射性ナトリウム２
に同伴して放射性ナトリウム・アマルガム６中に
混在することがある。このような場合には、前述
した水銀ポンプ７から送液される一部を点線で示
した分岐配管２３を経て水銀精製装置２４に送
り、此処で精製した水銀２５を記述の如くナトリ
ウム水銀混合装置５へ送る。放射性物質を含む不
純物は配管２６を通り、混合機１５を経て加熱溶
融炉１７の中で例えばガラス固化体１８に取込
む。

以上ガラス固化について説明したが、プラスチ
ック、セメント等の周知の固化体構成材料を用い
てもよいことは勿論であり、この場合、第１図の
貯槽１４より第３図に示す中和装置２７に苛性ソ
ーダを送り、必要に応じて酸を加えて中和した
後、不純物を配管２６から攪拌装置２９に送り、
副原料供給装置２８よりプラスチック、セメン
ト、アスフアルト等の固化体構成材料を攪拌装置
２９に同時に供給し、放射性苛性ソーダ又はその
塩を固化体構成材料中に充填固化して固化体保存
容器３０に収納する。

以上の説明からわかるように、本発明の処理方
法によれば、放射性ナトリウムを一旦液状ナトリ
ウム・アマルガムとしたのち、つぎに固化処理に
適する放射性苛性ソーダに変えるものであるか
ら、反応の制御がきわめて容易であり、小型の設
備で安全且つ確実に処理でき、この点で甚だ優れ
ている。そして放射性苛性ソーダは溶液状、スラ
リー状または固体状の別とか、或いは酸を加えて
中和したり塩に変換したりすることとは係わりな
く、固化体構成物質と共に固化して安定な固化体
中に封じ込めてしまうから、放射性ナトリウムの
漏洩、飛散のおそれは全くない。さらに、生成し
た苛性ソーダ中には水銀が微量に混入することは
避けられないが、苛性ソーダを固化体構成物質と
共に固化する本発明においては、混入する水銀も
固化体中に封じ込むことができるため、混入水銀
の環境への排出による環境汚染の問題も同時に解
消できるという利点がある。

特に本発明においては、放射性ナトリウムを水
銀と反応させてナトリウム・アマルガムとするた
め、放射性ナトリウムを鉛や錫といつた他の低融
点金属と反応させて合金化する場合と比べて、次
のような利点がある： 鉛や錫とナトリウムとの合金化反応は350℃
以上の高温が必要であるのに対して、ナトリウ
ム・アマルガムの生成反応温度は100℃前後の
低温でよい。従つて、加熱のための熱容量が小
さくて済むだけでなく、機器の熱設計の配慮も
不要となる。

ナトリウム・アマルガムはナトリウム含量が
低い場合（例えば0.2〜0.3％）には液状である
ため、水銀ポンプで解汞塔へ移送できて取扱い
易く、さらには解汞処理も液状ナトリウム・ア
マルガムと水との液−液接触により効率よく行
うことができる。

鉛や錫とナトリウムとの合金化反応のように
高温が必要になる場合には、揮発性の放射性物
質が放出される危険があるが、100℃前後のナ
トリウム・アマルガム生成反応温度では、揮発
性の放射性物質の放出の危険も低減できる。

鉛や錫はアルカリ水溶液（ナトリウム水溶
液）に溶解性があり、亜ナマリ酸塩や亜スズ酸
塩をつくるため、回収して再使用しようとする
場合に回収効率が低下する。これに対して水銀
はアルカリ水溶液に溶解しにくいため回収効率
が高く、再使用しやすい。

また本発明では放射性ナトリウム・アマルガム
に水を反応させて得た水銀は前工程のナトリウ
ム・アマルガム生成工程に戻すほか、ガラス固化
体構成材料を用いて放射性苛性ソーダを加熱溶融
する際発生する排ガス中の水分はナトリウム・ア
マルガムと水との反応工程にリサイクルするもの
であるが、水銀および水使用の物質収支がバラン
スよくとれ、閉回路のプロセスが作れる。本方法
により外部に排出されるものは水素と固化体だけ
となり、一方、水の消費量は上記排出される水素
を補充するに足りる量であればよい。また放射性
ナトリウムに同伴する放射性腐蝕生成物の同時処
理を可能とする等、本発明は放射性ナトリウムの
処理方法として甚だ優れている。

なお、セメント等を固化体構成材料として用い
る場合においても、予め放射性苛性ソーダを加熱
乾燥して、発生する水分を上記同様配管１９を経
て再び解汞塔８に送れば上記閉回路プロセスが可
能であることは明らかである。

以下に実施例を示す。

第１図のプロセスフローに従い、ナトリウム水
銀混合装置５で液状ナトリウム・アマルガムを作
り、これを解汞塔８で水と反応させることにより
約50重量％の放射性苛性ソーダ溶液と水銀が得ら
れた。水銀はナトリウム水銀混合装置５へリサイ
クルし、一方、放射性苛性ソーダ溶液は適量の二
酸化珪素を加えたのちマイクロ波加熱溶融炉１７
で約1200℃に加熱溶融したところ、安定な状態の
ガラス固化体である珪酸ナトリウムが得られた。
この反応を次式に示す。

SiO₂＋2NaOH＝Na₂SiO₃＋H₂Ｏ またガラス固化体は、ＲをＢ，Al，Li，Na等一
般的なガラス組成構成元素、ｘ，ｙ，ｚを割合と
すると、xR₂Ｏ・zSiO₂，xR₂Ｏ・yRO・zSiO₂で
表わされる。

加熱溶融炉１７で発生した水分は解汞塔８へリ
サイクルした。物質収支の一例は第２図に示すと
おりで、バランスがよくとれていることがわか
る。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明のプロセスフロー、第２図は本
発明により得られる物質収支の一例、第３図はセ
メント固化等の場合のフローをそれぞれ示す。 ５……ナトリウム水銀混合装置、８……解汞
塔、１７……加熱溶融炉、１８……ガラス固化
体、２０……回収塔、２１……水銀除去塔、２４
……水銀精製装置。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １ 放射性ナトリウムを水銀と混合して放射性の
   液状ナトリウム・アマルガムを作り、この放射性
   液状ナトリウム・アマルガムに水を反応させて水
   銀と放射性の苛性ソーダとなし、このうち水銀は
   前記ナトリウム・アマルガム生成工程に戻して放
   射性ナトリウムとの混合に供せしめ、また放射性
   苛性ソーダまたは該放射性苛性ソーダに同伴する
   不純物は固化体構成材料と共に固化して安定な固
   化体中に封じ込めることを特徴とする放射性ナト
   リウムの処理方法。 ２ 放射性苛性ソーダを酸と中和させて塩に変換
   した後に固化することを特徴とする特許請求の範
   囲第１項記載の処理方法。 ３ 固化体構成材料がガラスであり、固化がガラ
   スと共に加熱溶融して固化する方法であることを
   特徴とする特許請求の範囲第１項又は第２項記載
   の処理方法。 ４ ガラスと加熱溶融する際発生する排ガス中の
   水分を前記ナトリウム・アマルガムと水との反応
   工程に戻して回収再利用することを特徴とする特
   許請求の範囲第３項記載の処理方法。