JPH0554880B2 - - Google Patents
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- JPH0554880B2 JPH0554880B2 JP60298110A JP29811085A JPH0554880B2 JP H0554880 B2 JPH0554880 B2 JP H0554880B2 JP 60298110 A JP60298110 A JP 60298110A JP 29811085 A JP29811085 A JP 29811085A JP H0554880 B2 JPH0554880 B2 JP H0554880B2
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- hydrogen
- methane
- gas
- separation device
- enriched gas
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Classifications
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02C—CAPTURE, STORAGE, SEQUESTRATION OR DISPOSAL OF GREENHOUSE GASES [GHG]
- Y02C20/00—Capture or disposal of greenhouse gases
- Y02C20/40—Capture or disposal of greenhouse gases of CO2
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
- Y02P20/00—Technologies relating to chemical industry
- Y02P20/151—Reduction of greenhouse gas [GHG] emissions, e.g. CO2
Landscapes
- Separation Of Gases By Adsorption (AREA)
- Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
- Industrial Gases (AREA)
Description
〔産業上の利用分野〕
本発明は水素、メタン、二酸化炭素並びに窒素
及び／又は一酸化炭素等を含有する混合ガスより
メタンを富化濃縮して高カロリーの燃料ガスとし
て採取する方法に関するものである。 〔従来の技術〕 コークス炉ガスの如き、水素、メタン、二酸化
炭素並びに窒素及び／又は一酸化炭素等を含有し
ている混合ガスから、発熱量の高いメタンをより
高濃度で採取しようとする試みがなされている。
そしてこのための濃縮分離方法として、(i)メタ
ン、二酸化炭素を吸着し易い吸着剤により吸着
し、水素、窒素を流出して除去する吸着分離法、
(ii)各組成分の沸点の差異によつて成分を分離する
深冷分離法、(iii)ある特定の成分を選択的に透過す
る膜を使用し、この膜に膜を選択的に透過する成
分を含有する混合ガスを加圧供給して、上記膜を
透過する成分の未透過の成分との分離を行なう膜
分離法等の手段が提案されている。 〔発明が解決しようとする問題点〕 しかし、(i)の吸着分離法は、現状の吸着剤では
二酸化炭素並びに窒素及び／又は一酸化炭素等の
不純物を同時に吸着除去することは極めて困難で
ある。又は(ii)の深冷分離法は、各成分を分離する
ことは可能であるが、設備規模が大きく、そして
高価となるばかりでなく運転操作が複雑となると
共に運転費用も嵩む不都合がある。そして近年
種々開発検討されて来ている(iii)の膜分離方法は、
未だ膜の開発途上であつて、特定成分のみを確実
に限定して透過せしめる膜の出現がみられないの
が現状である。そして本発明の如き水素、メタン
を主成分として窒素、一酸化炭素、二酸化炭素等
の不純物を含有する混合ガスよりメタンを濃縮分
離するためにこの膜分離の採用を試みると、メタ
ン成分を選択的に透過せしめる膜は未だ出現して
おらず、水素を選択的に透過する膜を使用せざる
を得ない。 しかる上記水素を選択的に透過する膜を上記組
成分よりなる混合ガスに採用した処、上記各成分
の膜への相対的透過速度は、水素＞二酸化炭素＞
一酸化炭素＞メタン・窒素の順であつて、水素は
膜を最も透過し易くメタン・窒素が膜を最も透過
し難い。このようなことから、主成分である水素
とメタンの分離はこの膜分離で可能であるが、膜
を透過した水素中には二酸化炭素が混入し、又未
透過のメタン中にはなお一酸化炭素、窒素等の不
純物が混合されていてカロリー向上上好ましくな
い。 本発明は上述の如き現状に鑑み、水素、メタ
ン、二酸化炭素並びに窒素及び／又は一酸化炭素
等を含む混合ガスより、不純物である窒素、一酸
化炭素、二酸化炭素を除去するとともに水素含量
を可及的に低減して、メタン含量を富化濃縮して
高カロリーの燃料ガスとして効果的に利用し得る
ようにすると共にメタンの回収率の向上を図るこ
とを目的とするものである。 〔問題点を解決するための手段〕 そして、本発明は、水素とメタンの分離には好
ましい膜分離方法とその他の不純物の除去に効果
的である吸着分離方法を巧みに組み合せたもの
で、水素、メタン、二酸化炭素並びに窒素及び／
又は一酸化炭素等を含有する混合ガスを加圧して
透過膜分離装置に導いて水素を主とした成分を選
択的に透過せしめて分離してメタン富化ガスとし
た後該メタン富化ガスを圧力変動式吸着分離装置
に導き炭素並びに窒素及び／又は一酸化炭素等の
不純物を吸着除去して高濃度のメタン富化ガス採
取すると共に、前記透過膜分離装置で透過分離し
た水素富化ガスを前記とは別の吸着分離装置に導
いて上記不純物を吸着除去し、高濃度水素富化ガ
スとして導出されるガスの全部又は一部を前記圧
力変動式吸着分離装置に供給し、該圧力変動式吸
着分離装置での吸着剤を再生するためのパージガ
スとして使用することにしたことを特徴とするメ
タン濃縮方法である。 〔実施例〕 次に本発明の方法を図面によつてその一実施態
様を例示して説明する。図において、１は圧縮
機、２は水素を選択的に透過膜を設備した透過膜
分離装置、３は圧力変動式吸着分離装置で吸着剤
として窒素、一酸化炭素、二酸化炭素等を選択的
に吸着するゼオライトが充填されている吸着筒を
複数個を備えていて、それぞれの筒は加圧吸着工
程、脱着再生工程、加圧工程等の工程の順序に従
つて運転されていて、しかも各筒は前記工程を時
間をずらして操作して、採取されるメタン富化ガ
スが連続的に採取し得るように運転することが好
ましい。又、前記工程のうち脱着再生工程では難
吸着性のガスを筒内に導入透過せしめる減圧パー
ジ再生法が行なわれている。４は透過膜分離装置
２を透過して来た水素を精製する吸着分離装置
で、特に透過して来る水素には前記不純物のう
ち、より透過し易い二酸化炭素が含まれているの
でこれを吸着によつて除去するもので吸着剤とし
てはゼオライトが使用されている。又、該吸着分
離装置４は吸着筒を複数個備えてそれぞれ吸着工
程、脱着再生工程、吸着予備工程等の工程を切替
えて運転し、かつ各筒は前記工程を時間をずらし
て行なつていずれの時でもいずれかの筒が吸着工
程が行なわれているよう運転すると連続的に水素
富化ガスが導出されて好都合である。なお該吸着
分離装置４の運転は吸脱着を圧力変動式あるいは
温度変動式のいづれかを採用してもよい。 以上のような構成装置でまず水素、メタンを主
成分とし窒素、一酸化炭素、二酸化炭素を含む混
合ガスを原料として圧縮機１により約５Kg／cm2に
加圧し管路１１より透過膜分離装置２に供給す
る。該透過膜分離装置２で、混合ガス中の水素成
分が選択的に膜を透過してほぼ大気圧に近い圧力
（約0.5Kg／cm2）で管路１２に流出する。しかし前
記組成分の二酸化炭素は前記した如く水素成分に
ついで透過膜を透過し易く、それ故前記管路１２
に流出する水素中には原料ガス中に含まれる二酸
化炭素の約半分の量が混入された状態となつてい
る。一方前記透過膜分離装置２で水素及び二酸化
炭素を分離された混合ガスはメタンを主成分とし
て少量の水素、窒素、一酸化炭素を含有した状態
でほぼ前記圧力（約５Kg／cm2）で管路１３に流出
する。そして該メタンを主成分として少量の水
素、窒素、一酸化炭素を含む混合ガスはついで圧
力変動式吸着分離装置３に導入し、該圧力変動式
吸着分離装置３での吸着工程でゼオライト吸着剤
に不純物である窒素、一酸化炭素が吸着されて除
去され少量の水素を含むメタンが75％〜85％に富
化されたガスとして管路１４に流出する。そして
この流出したメタン富化ガスはカロリーの高い燃
料ガスとして使用に供せられる。 このようにして管路１４よりメタン富化ガスを
採取している間、前記透過膜分離装置２で膜を透
過して管路１２に流出しているほぼ大気圧に近い
圧力（約0.5Kg／cm2）の水素を主成分として少量
の二酸化炭素を含む混合ガスはゼオライトを充填
した吸着筒よりなる吸着分離装置４に導入し、該
装置４で不純物である二酸化炭素を吸着除去し、
高濃度の水素として管路１５より導出する。そし
てこの高濃度水素ガスは水素富化ガスタンク１６
に貯えられ適宜、工業ガスとして使用に供せられ
るが、その一部は管路１７を介してメタンを濃縮
している圧力変動式吸着分離装置３に供給する。
そして、該圧力変動式吸着分離装置３での運転に
おいて充填剤を再生する脱着再生工程のためのパ
ージガスとして使用する。 即ち、水素はゼオライト吸着剤には難吸着性で
あるため、前記水素ガスを易吸着性の一酸化炭
素、窒素等が吸着工程で吸着されている吸着剤の
充填している吸着筒に通過せしめると、吸着され
ている一酸化炭素、窒素等を吸着剤より脱着せし
め、この結果前記水素ガスはこれら一酸化炭素、
窒素等を同伴して管路１８より排出されると共
に、前記吸着剤は再生されて繰り返し吸着工程の
吸着剤として使用される。 なお前記吸着分離装置４の運転は前記した如く
吸脱着を圧力変動式にしても、又温度変動式にし
てもよく、圧力変動式の場合は該吸着分離装置４
内に水素富化ガスを導入する管路１２に適宜圧縮
機（図示せず）を設備することは勿論である。又
管路１９は吸着分離装置４での吸着剤再生工程で
脱着される二酸化炭素を排出するための管路であ
る。 実施例 １ 次に本発明の方法は使用して水素、メタン、窒
素、一酸化炭素、二酸化炭素を含む混合ガス10N
m3／hrを吸着剤としてクリノプチロライト系ゼオ
ライトを充填して吸着分離装置３により処理して
メタン富化ガスを採取した結果を第１表に示す。
及び／又は一酸化炭素等を含有する混合ガスより
メタンを富化濃縮して高カロリーの燃料ガスとし
て採取する方法に関するものである。 〔従来の技術〕 コークス炉ガスの如き、水素、メタン、二酸化
炭素並びに窒素及び／又は一酸化炭素等を含有し
ている混合ガスから、発熱量の高いメタンをより
高濃度で採取しようとする試みがなされている。
そしてこのための濃縮分離方法として、(i)メタ
ン、二酸化炭素を吸着し易い吸着剤により吸着
し、水素、窒素を流出して除去する吸着分離法、
(ii)各組成分の沸点の差異によつて成分を分離する
深冷分離法、(iii)ある特定の成分を選択的に透過す
る膜を使用し、この膜に膜を選択的に透過する成
分を含有する混合ガスを加圧供給して、上記膜を
透過する成分の未透過の成分との分離を行なう膜
分離法等の手段が提案されている。 〔発明が解決しようとする問題点〕 しかし、(i)の吸着分離法は、現状の吸着剤では
二酸化炭素並びに窒素及び／又は一酸化炭素等の
不純物を同時に吸着除去することは極めて困難で
ある。又は(ii)の深冷分離法は、各成分を分離する
ことは可能であるが、設備規模が大きく、そして
高価となるばかりでなく運転操作が複雑となると
共に運転費用も嵩む不都合がある。そして近年
種々開発検討されて来ている(iii)の膜分離方法は、
未だ膜の開発途上であつて、特定成分のみを確実
に限定して透過せしめる膜の出現がみられないの
が現状である。そして本発明の如き水素、メタン
を主成分として窒素、一酸化炭素、二酸化炭素等
の不純物を含有する混合ガスよりメタンを濃縮分
離するためにこの膜分離の採用を試みると、メタ
ン成分を選択的に透過せしめる膜は未だ出現して
おらず、水素を選択的に透過する膜を使用せざる
を得ない。 しかる上記水素を選択的に透過する膜を上記組
成分よりなる混合ガスに採用した処、上記各成分
の膜への相対的透過速度は、水素＞二酸化炭素＞
一酸化炭素＞メタン・窒素の順であつて、水素は
膜を最も透過し易くメタン・窒素が膜を最も透過
し難い。このようなことから、主成分である水素
とメタンの分離はこの膜分離で可能であるが、膜
を透過した水素中には二酸化炭素が混入し、又未
透過のメタン中にはなお一酸化炭素、窒素等の不
純物が混合されていてカロリー向上上好ましくな
い。 本発明は上述の如き現状に鑑み、水素、メタ
ン、二酸化炭素並びに窒素及び／又は一酸化炭素
等を含む混合ガスより、不純物である窒素、一酸
化炭素、二酸化炭素を除去するとともに水素含量
を可及的に低減して、メタン含量を富化濃縮して
高カロリーの燃料ガスとして効果的に利用し得る
ようにすると共にメタンの回収率の向上を図るこ
とを目的とするものである。 〔問題点を解決するための手段〕 そして、本発明は、水素とメタンの分離には好
ましい膜分離方法とその他の不純物の除去に効果
的である吸着分離方法を巧みに組み合せたもの
で、水素、メタン、二酸化炭素並びに窒素及び／
又は一酸化炭素等を含有する混合ガスを加圧して
透過膜分離装置に導いて水素を主とした成分を選
択的に透過せしめて分離してメタン富化ガスとし
た後該メタン富化ガスを圧力変動式吸着分離装置
に導き炭素並びに窒素及び／又は一酸化炭素等の
不純物を吸着除去して高濃度のメタン富化ガス採
取すると共に、前記透過膜分離装置で透過分離し
た水素富化ガスを前記とは別の吸着分離装置に導
いて上記不純物を吸着除去し、高濃度水素富化ガ
スとして導出されるガスの全部又は一部を前記圧
力変動式吸着分離装置に供給し、該圧力変動式吸
着分離装置での吸着剤を再生するためのパージガ
スとして使用することにしたことを特徴とするメ
タン濃縮方法である。 〔実施例〕 次に本発明の方法を図面によつてその一実施態
様を例示して説明する。図において、１は圧縮
機、２は水素を選択的に透過膜を設備した透過膜
分離装置、３は圧力変動式吸着分離装置で吸着剤
として窒素、一酸化炭素、二酸化炭素等を選択的
に吸着するゼオライトが充填されている吸着筒を
複数個を備えていて、それぞれの筒は加圧吸着工
程、脱着再生工程、加圧工程等の工程の順序に従
つて運転されていて、しかも各筒は前記工程を時
間をずらして操作して、採取されるメタン富化ガ
スが連続的に採取し得るように運転することが好
ましい。又、前記工程のうち脱着再生工程では難
吸着性のガスを筒内に導入透過せしめる減圧パー
ジ再生法が行なわれている。４は透過膜分離装置
２を透過して来た水素を精製する吸着分離装置
で、特に透過して来る水素には前記不純物のう
ち、より透過し易い二酸化炭素が含まれているの
でこれを吸着によつて除去するもので吸着剤とし
てはゼオライトが使用されている。又、該吸着分
離装置４は吸着筒を複数個備えてそれぞれ吸着工
程、脱着再生工程、吸着予備工程等の工程を切替
えて運転し、かつ各筒は前記工程を時間をずらし
て行なつていずれの時でもいずれかの筒が吸着工
程が行なわれているよう運転すると連続的に水素
富化ガスが導出されて好都合である。なお該吸着
分離装置４の運転は吸脱着を圧力変動式あるいは
温度変動式のいづれかを採用してもよい。 以上のような構成装置でまず水素、メタンを主
成分とし窒素、一酸化炭素、二酸化炭素を含む混
合ガスを原料として圧縮機１により約５Kg／cm2に
加圧し管路１１より透過膜分離装置２に供給す
る。該透過膜分離装置２で、混合ガス中の水素成
分が選択的に膜を透過してほぼ大気圧に近い圧力
（約0.5Kg／cm2）で管路１２に流出する。しかし前
記組成分の二酸化炭素は前記した如く水素成分に
ついで透過膜を透過し易く、それ故前記管路１２
に流出する水素中には原料ガス中に含まれる二酸
化炭素の約半分の量が混入された状態となつてい
る。一方前記透過膜分離装置２で水素及び二酸化
炭素を分離された混合ガスはメタンを主成分とし
て少量の水素、窒素、一酸化炭素を含有した状態
でほぼ前記圧力（約５Kg／cm2）で管路１３に流出
する。そして該メタンを主成分として少量の水
素、窒素、一酸化炭素を含む混合ガスはついで圧
力変動式吸着分離装置３に導入し、該圧力変動式
吸着分離装置３での吸着工程でゼオライト吸着剤
に不純物である窒素、一酸化炭素が吸着されて除
去され少量の水素を含むメタンが75％〜85％に富
化されたガスとして管路１４に流出する。そして
この流出したメタン富化ガスはカロリーの高い燃
料ガスとして使用に供せられる。 このようにして管路１４よりメタン富化ガスを
採取している間、前記透過膜分離装置２で膜を透
過して管路１２に流出しているほぼ大気圧に近い
圧力（約0.5Kg／cm2）の水素を主成分として少量
の二酸化炭素を含む混合ガスはゼオライトを充填
した吸着筒よりなる吸着分離装置４に導入し、該
装置４で不純物である二酸化炭素を吸着除去し、
高濃度の水素として管路１５より導出する。そし
てこの高濃度水素ガスは水素富化ガスタンク１６
に貯えられ適宜、工業ガスとして使用に供せられ
るが、その一部は管路１７を介してメタンを濃縮
している圧力変動式吸着分離装置３に供給する。
そして、該圧力変動式吸着分離装置３での運転に
おいて充填剤を再生する脱着再生工程のためのパ
ージガスとして使用する。 即ち、水素はゼオライト吸着剤には難吸着性で
あるため、前記水素ガスを易吸着性の一酸化炭
素、窒素等が吸着工程で吸着されている吸着剤の
充填している吸着筒に通過せしめると、吸着され
ている一酸化炭素、窒素等を吸着剤より脱着せし
め、この結果前記水素ガスはこれら一酸化炭素、
窒素等を同伴して管路１８より排出されると共
に、前記吸着剤は再生されて繰り返し吸着工程の
吸着剤として使用される。 なお前記吸着分離装置４の運転は前記した如く
吸脱着を圧力変動式にしても、又温度変動式にし
てもよく、圧力変動式の場合は該吸着分離装置４
内に水素富化ガスを導入する管路１２に適宜圧縮
機（図示せず）を設備することは勿論である。又
管路１９は吸着分離装置４での吸着剤再生工程で
脱着される二酸化炭素を排出するための管路であ
る。 実施例 １ 次に本発明の方法は使用して水素、メタン、窒
素、一酸化炭素、二酸化炭素を含む混合ガス10N
m3／hrを吸着剤としてクリノプチロライト系ゼオ
ライトを充填して吸着分離装置３により処理して
メタン富化ガスを採取した結果を第１表に示す。
本考案は上記した如く、透過膜分離装置と圧力
変動式吸着分離装置を巧みに組み合せてメタン富
化ガスを採取するようにしたので高濃度のメタン
富化ガスが得られ、燃料ガスとして極めてカロリ
ーの高いガスとして有効に使用し得、たとえばコ
ークス炉ガスよりのメタン富化ガス採取するのに
効果的に適用し得る。又混合ガス中に含まれてい
る水素をメタン富化するために除去してカロリー
向上を図ると共にこれで除去した水素から更に好
ましくない二酸化炭素を除去して、メタンを富化
するために使用する圧力変動式吸着分離装置での
吸着剤再生用のパージガスとして有効利用したの
でメタン富化ガスの回収率を著しく向上すること
が出来る。更には前記分離した水素富化ガスは濃
度が高いので各種工業ガスとしても又有効に使用
し得る等の多くの効果を発揮する。
変動式吸着分離装置を巧みに組み合せてメタン富
化ガスを採取するようにしたので高濃度のメタン
富化ガスが得られ、燃料ガスとして極めてカロリ
ーの高いガスとして有効に使用し得、たとえばコ
ークス炉ガスよりのメタン富化ガス採取するのに
効果的に適用し得る。又混合ガス中に含まれてい
る水素をメタン富化するために除去してカロリー
向上を図ると共にこれで除去した水素から更に好
ましくない二酸化炭素を除去して、メタンを富化
するために使用する圧力変動式吸着分離装置での
吸着剤再生用のパージガスとして有効利用したの
でメタン富化ガスの回収率を著しく向上すること
が出来る。更には前記分離した水素富化ガスは濃
度が高いので各種工業ガスとしても又有効に使用
し得る等の多くの効果を発揮する。
図は本発明の方法を説明する系統図である。
１……圧縮機、２……透過膜分離装置、３……
圧力変動式吸着分離装置、４……吸着分離装置、
１６……水素富化ガスタンク。
圧力変動式吸着分離装置、４……吸着分離装置、
１６……水素富化ガスタンク。
Claims (1)
- １ 水素、メタン、二酸化炭素並びに窒素及び／
又は一酸化炭素等を含有する混合ガスを加圧して
透過膜分離装置に導いて水素を選択的に透過せし
めて分離しメタン富化ガスとした後、該メタン富
化ガスを圧力変動式吸着分離装置に導いて二酸化
炭素並びに窒素及び／又は一酸化炭素等の不純物
を吸着除去し高濃度のメタン富化を採取すると共
に、前記透過膜分離装置で選択的に透過して分離
され水素富化ガスを前記とは別の吸着分離装置に
導いて前記不純物を吸着除去して高濃度の水素富
化ガスとして導出して該水素富化ガスの全部又は
一部を前記圧力変動式吸着分離装置に導いて該圧
力変動式吸着分離装置に設けた吸着筒に充填した
吸着剤を再生するためのパージガスとして使用し
たことを特徴とするメタンの濃縮方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60298110A JPS62153389A (ja) | 1985-12-27 | 1985-12-27 | メタンの濃縮方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60298110A JPS62153389A (ja) | 1985-12-27 | 1985-12-27 | メタンの濃縮方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS62153389A JPS62153389A (ja) | 1987-07-08 |
| JPH0554880B2 true JPH0554880B2 (ja) | 1993-08-13 |
Family
ID=17855290
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP60298110A Granted JPS62153389A (ja) | 1985-12-27 | 1985-12-27 | メタンの濃縮方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS62153389A (ja) |
Families Citing this family (9)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
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| US4836833A (en) * | 1988-02-17 | 1989-06-06 | Air Products And Chemicals, Inc. | Production and recovery of hydrogen and carbon monoxide |
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| US5332424A (en) * | 1993-07-28 | 1994-07-26 | Air Products And Chemicals, Inc. | Hydrocarbon fractionation by adsorbent membranes |
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-
1985
- 1985-12-27 JP JP60298110A patent/JPS62153389A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS62153389A (ja) | 1987-07-08 |
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