JPH05275727A - 透明導電膜の成膜方法 - Google Patents
透明導電膜の成膜方法Info
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- JPH05275727A JPH05275727A JP4066465A JP6646592A JPH05275727A JP H05275727 A JPH05275727 A JP H05275727A JP 4066465 A JP4066465 A JP 4066465A JP 6646592 A JP6646592 A JP 6646592A JP H05275727 A JPH05275727 A JP H05275727A
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- Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)
- Surface Treatment Of Glass (AREA)
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- Electrodes Of Semiconductors (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【目的】ＩＴＯにくらべて低コストのZnＯの抵抗率を高
くしないで透過率を高める。 【構成】抵抗率を低くするためにスパッタリングのZnＯ
太陽電池に添加するAl2 Ｏ3 の濃度を１重量％以下に抑
えると共に、スパッタリング雰囲気のAr中に水素を加え
ることにより高透過率を達成する。さらに、スパッタリ
ング成膜工程とＨ2 を含む雰囲気にさらす工程とを交互
に繰り返すことにより低抵抗化をはかることができる。
くしないで透過率を高める。 【構成】抵抗率を低くするためにスパッタリングのZnＯ
太陽電池に添加するAl2 Ｏ3 の濃度を１重量％以下に抑
えると共に、スパッタリング雰囲気のAr中に水素を加え
ることにより高透過率を達成する。さらに、スパッタリ
ング成膜工程とＨ2 を含む雰囲気にさらす工程とを交互
に繰り返すことにより低抵抗化をはかることができる。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、太陽電池、薄膜ディス
プレイ装置等に用いられる透明導電膜の成膜方法に関す
る。
プレイ装置等に用いられる透明導電膜の成膜方法に関す
る。
【０００２】
【従来の技術】太陽電池の光入射側の電極に用いられる
透明導電膜材料として、SnＯ2 、ＩＴＯが実用化されて
いる。なかでもSnＯ2 は安価であり、水素処理による低
抵抗化が可能である。膜製造条件により膜表面の凹凸を
制御する、いわゆるテキスチャ化により有効な光の閉じ
込めを期待できることから、薄膜太陽電池の集電電極と
して広く用いられている。ただＣＶＤによる成膜法が主
体となるため、基板温度を約400 ℃程度にしなければな
らず、たとえばアモルファスシリコン等の材料の上に後
付けで堆積することが不可能であった。
透明導電膜材料として、SnＯ2 、ＩＴＯが実用化されて
いる。なかでもSnＯ2 は安価であり、水素処理による低
抵抗化が可能である。膜製造条件により膜表面の凹凸を
制御する、いわゆるテキスチャ化により有効な光の閉じ
込めを期待できることから、薄膜太陽電池の集電電極と
して広く用いられている。ただＣＶＤによる成膜法が主
体となるため、基板温度を約400 ℃程度にしなければな
らず、たとえばアモルファスシリコン等の材料の上に後
付けで堆積することが不可能であった。
【０００３】これに対し、ＩＴＯは150 ℃程度の低い基
板温度で、水分を含んだ雰囲気中でのスパッタ法によ
り、低抵抗で高透過率の膜特性が得られているが、高価
なInを使用するので電力用太陽電池等の面積の大きいも
のはコスト面での制約がある。このためZnＯ系材料が再
び見直されてきている。ZnＯは従来より圧電材料、ガス
センサ材料として実用化されてきており、弾性表面波デ
バイス、ガス漏れ警報器、バリスタ等の製品が市販され
ている。
板温度で、水分を含んだ雰囲気中でのスパッタ法によ
り、低抵抗で高透過率の膜特性が得られているが、高価
なInを使用するので電力用太陽電池等の面積の大きいも
のはコスト面での制約がある。このためZnＯ系材料が再
び見直されてきている。ZnＯは従来より圧電材料、ガス
センサ材料として実用化されてきており、弾性表面波デ
バイス、ガス漏れ警報器、バリスタ等の製品が市販され
ている。
【０００４】ZnＯ、SnＯ2 は酸素欠損型の導電機構を持
っており、欠陥格子の電子との授受(酸化還元反応) に
よりその抵抗率が容易に変化する。すなわち、酸化反応
で抵抗率は増大し、還元反応で低下する。このため、A
l、Ｂ等の不純物を添加して低抵抗化、特性安定化を図
っている。Ｎ型半導体ZnＯの抵抗率は、移動度をμN 、
キャリア密度をＮN としたときに次式(1) で与えられ
る。
っており、欠陥格子の電子との授受(酸化還元反応) に
よりその抵抗率が容易に変化する。すなわち、酸化反応
で抵抗率は増大し、還元反応で低下する。このため、A
l、Ｂ等の不純物を添加して低抵抗化、特性安定化を図
っている。Ｎ型半導体ZnＯの抵抗率は、移動度をμN 、
キャリア密度をＮN としたときに次式(1) で与えられ
る。
【０００５】 ρ＝１／ (μN ＮN ) ────── (1) 従って、高μN 化、高ＮN 化により抵抗率を下げること
ができる。高μN 化は結晶性を改善することで、高ＮN
化は不純物の添加濃度を高めることで実現できる。一
方、もう一つの重要な特性である光透過率は、透過光強
度をＩ、入射光強度をＩO 、吸収係数α、膜厚をｔ、電
子の電荷をｅ、波長をλ、屈折率をｎ、光速をＣ、電子
の有効質量をｍ* 、緩和時間をτとしたとき、次の２式
(2)、(3) で表わされる。
ができる。高μN 化は結晶性を改善することで、高ＮN
化は不純物の添加濃度を高めることで実現できる。一
方、もう一つの重要な特性である光透過率は、透過光強
度をＩ、入射光強度をＩO 、吸収係数α、膜厚をｔ、電
子の電荷をｅ、波長をλ、屈折率をｎ、光速をＣ、電子
の有効質量をｍ* 、緩和時間をτとしたとき、次の２式
(2)、(3) で表わされる。
【０００６】 Ｉ＝ＩO exp(−αｔ) ──────(2) α＝ＮN ｅ2 λa ／ (πｎＣ3 ｍ* τ) ──────(3) (3) 式より、吸収係数αを低減し高透過率化を図るに
は、ＮN を低減することが重要であることがわかる。こ
のことは、(1) 式によりρを下げるためにＮN を高くす
ることと矛盾する。したがって、適当な量の不純物を添
加し、かつ結晶性を悪化させず、高μN を保ことが良く
光を透過させ抵抗率の低い薄膜形成の条件となる。
は、ＮN を低減することが重要であることがわかる。こ
のことは、(1) 式によりρを下げるためにＮN を高くす
ることと矛盾する。したがって、適当な量の不純物を添
加し、かつ結晶性を悪化させず、高μN を保ことが良く
光を透過させ抵抗率の低い薄膜形成の条件となる。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】たとえば、太陽電池へ
の適用を考えると電流収集効率より、ρ＜１×10-3Ω・
cmが必要である。また光出力電流は透過率に比例するた
め、SnＯ2 なみの電流を得ようとすると、透過率を90％
程度まで高める必要がある。しかし、不純物としてAl2
Ｏ3 を用い、これを２重量％程度添加したZnＯでは２×
10-4Ω・cmの抵抗率が得られており、熱的安定性も良い
ため透明導電膜として従来用いられていたが、透過率は
約70％と低かった。
の適用を考えると電流収集効率より、ρ＜１×10-3Ω・
cmが必要である。また光出力電流は透過率に比例するた
め、SnＯ2 なみの電流を得ようとすると、透過率を90％
程度まで高める必要がある。しかし、不純物としてAl2
Ｏ3 を用い、これを２重量％程度添加したZnＯでは２×
10-4Ω・cmの抵抗率が得られており、熱的安定性も良い
ため透明導電膜として従来用いられていたが、透過率は
約70％と低かった。
【０００８】本発明の目的は、Al2 Ｏ3 を不純物として
添加したZnＯからなり、高透過率で低抵抗率の透明導電
膜の成膜方法を提供することにある。
添加したZnＯからなり、高透過率で低抵抗率の透明導電
膜の成膜方法を提供することにある。
【０００９】
【課題を解決するための手段】上記の目的を達成するた
めに、本発明の透明導電膜の成膜方法は、0.５重量％〜
１重量％の濃度のAl2 Ｏ3 を含むZnＯからなるターゲツ
トを用い、水素を含む不活性ガス雰囲気中でスパッタリ
ングするものとする。そして、不活性ガスがアルゴンガ
スであることが有効である。また、水素を含む不活性ガ
ス雰囲気中でのスパッタリングにより薄膜を形成する工
程と、形成された薄膜を水素を含む不活性ガス雰囲気に
さらす工程とを交互に繰り返すことも有効である。さら
に、スパッタリングをＲＦマグネトロンスパッタリング
装置を用いて行うことが有効である。
めに、本発明の透明導電膜の成膜方法は、0.５重量％〜
１重量％の濃度のAl2 Ｏ3 を含むZnＯからなるターゲツ
トを用い、水素を含む不活性ガス雰囲気中でスパッタリ
ングするものとする。そして、不活性ガスがアルゴンガ
スであることが有効である。また、水素を含む不活性ガ
ス雰囲気中でのスパッタリングにより薄膜を形成する工
程と、形成された薄膜を水素を含む不活性ガス雰囲気に
さらす工程とを交互に繰り返すことも有効である。さら
に、スパッタリングをＲＦマグネトロンスパッタリング
装置を用いて行うことが有効である。
【００１０】
【作用】0.５重量％以上のAl2 Ｏ3 をZnＯに添加するこ
とにより高ＮN 化がはかれるが、Al2 Ｏ3 濃度を１重量
％以下に抑えると共にスパッタリング雰囲気中へ水素を
添加することにより低μN 化がはかれる。これで高透過
率が実現する。ただしAl 2 Ｏ3 が１重量％より多い場合
に比べて抵抗率は高くなるが、膜堆積と水素を含む不活
性ガス雰囲気中にさらすことによる還元反応を交互に繰
り返すことで、膜中の酸素濃度を低下させることなく水
素を添加することができる。この水素が格子欠陥部の酸
素を補償して伝導に寄与するため膜の抵抗が低減する。
とにより高ＮN 化がはかれるが、Al2 Ｏ3 濃度を１重量
％以下に抑えると共にスパッタリング雰囲気中へ水素を
添加することにより低μN 化がはかれる。これで高透過
率が実現する。ただしAl 2 Ｏ3 が１重量％より多い場合
に比べて抵抗率は高くなるが、膜堆積と水素を含む不活
性ガス雰囲気中にさらすことによる還元反応を交互に繰
り返すことで、膜中の酸素濃度を低下させることなく水
素を添加することができる。この水素が格子欠陥部の酸
素を補償して伝導に寄与するため膜の抵抗が低減する。
【００１１】
【実施例】ＲＦマグネトロンスパッタ装置を用いて、Zn
Ｏターゲツト中のAl2 Ｏ3 濃度を０〜２重量％、雰囲気
ガスであるArガス中のＨ2 濃度を０〜10％迄の範囲で変
え、ガラス基板へのZnＯ薄膜を形成した。基板温度は15
0 ℃とし、シート抵抗率が10Ωになるように膜厚を調整
した。成膜された透明導電膜の抵抗率と白色光透過率を
タングステンランプを用いて測定した結果を図１、図２
に示す。
Ｏターゲツト中のAl2 Ｏ3 濃度を０〜２重量％、雰囲気
ガスであるArガス中のＨ2 濃度を０〜10％迄の範囲で変
え、ガラス基板へのZnＯ薄膜を形成した。基板温度は15
0 ℃とし、シート抵抗率が10Ωになるように膜厚を調整
した。成膜された透明導電膜の抵抗率と白色光透過率を
タングステンランプを用いて測定した結果を図１、図２
に示す。
【００１２】図１は抵抗率のZnＯターゲツト中のAl2 Ｏ
3 濃度依存性をAr雰囲気中に含有されたＨ2 濃度とパラ
メータとして示し、実線11はAr100 ％、鎖線12はＨ2 ２
％含有Ar、点線13はＨ2 10％含有Ar中でスパッタリング
した場合である。図２は白色光透過率のZnＯターゲツト
中のAl2 Ｏ3 濃度依存性をAr雰囲気中に含有されたＨ2
濃度とパラメータとして示し、各線に付した符号の示す
条件は図１の同一符号の場合に対応している。
3 濃度依存性をAr雰囲気中に含有されたＨ2 濃度とパラ
メータとして示し、実線11はAr100 ％、鎖線12はＨ2 ２
％含有Ar、点線13はＨ2 10％含有Ar中でスパッタリング
した場合である。図２は白色光透過率のZnＯターゲツト
中のAl2 Ｏ3 濃度依存性をAr雰囲気中に含有されたＨ2
濃度とパラメータとして示し、各線に付した符号の示す
条件は図１の同一符号の場合に対応している。
【００１３】図１、図２に示すように、従来例のAl2 Ｏ
3 濃度２重量％のターゲツトを用い水素無添加の雰囲気
中でスパッタリングした場合は、抵抗率ρ＝２×10-4Ω
・cmが得られているが、透過率は73％と低い値を示して
いる。これに対し本発明の実施例のAl2 Ｏ3 濃度0.５重
量％あるいは0.８重量％で水素添加の雰囲気中でスパッ
タリングしたときには、透過率は90％になり、SnＯ2 同
様の特性が得られた。さらに、数秒程度のスパッタリン
グで１分子程度の薄膜を堆積したのち、スパッタリング
チャンバ中の雰囲気にさらす操作を繰り返すことによ
り、抵抗率を２×10-4Ω・cmにまで下げることができ
た。
3 濃度２重量％のターゲツトを用い水素無添加の雰囲気
中でスパッタリングした場合は、抵抗率ρ＝２×10-4Ω
・cmが得られているが、透過率は73％と低い値を示して
いる。これに対し本発明の実施例のAl2 Ｏ3 濃度0.５重
量％あるいは0.８重量％で水素添加の雰囲気中でスパッ
タリングしたときには、透過率は90％になり、SnＯ2 同
様の特性が得られた。さらに、数秒程度のスパッタリン
グで１分子程度の薄膜を堆積したのち、スパッタリング
チャンバ中の雰囲気にさらす操作を繰り返すことによ
り、抵抗率を２×10-4Ω・cmにまで下げることができ
た。
【００１４】別の実施例として、基板をプラスチックフ
ィルムに変え、Ｈ2 濃度を２％にしてAl2 Ｏ3 含有ZnＯ
ターゲツトを用いて透明導電膜を成膜したところ、ガラ
ス基板上の同等の抵抗率、透過率の膜特性が得られた。
プラスチックフィルムのような熱ダメージに弱い基板上
へのZnＯ薄膜の形成は、従来はプラズマ収束性の良いＤ
Ｃマグネトロンスパッタ法によりのみ可能であったが、
水素添加による低プラズマ温度化により制御性のよいＲ
Ｆマグネトロンスパッタ法によるフィルム上への成膜が
可能になった。
ィルムに変え、Ｈ2 濃度を２％にしてAl2 Ｏ3 含有ZnＯ
ターゲツトを用いて透明導電膜を成膜したところ、ガラ
ス基板上の同等の抵抗率、透過率の膜特性が得られた。
プラスチックフィルムのような熱ダメージに弱い基板上
へのZnＯ薄膜の形成は、従来はプラズマ収束性の良いＤ
Ｃマグネトロンスパッタ法によりのみ可能であったが、
水素添加による低プラズマ温度化により制御性のよいＲ
Ｆマグネトロンスパッタ法によるフィルム上への成膜が
可能になった。
【００１５】
【発明の効果】本発明によれば、低抵抗化のためのZnＯ
ターゲツト中へのAl添加濃度を抑えるスパッタリング雰
囲気中にＨ2 を加えることにより、SnＯ2 なみの透過率
をもつ透明導電膜を形成することが可能になった。そし
て、スパッタリング時の雰囲気への水素添加により、プ
ラズマ温度が下げるとともに、成膜と雰囲気中にさらす
ことを交互に繰り返すことにより、Al2 Ｏ3 濃度の低下
による抵抗率の上昇も補償することも可能になり、低コ
ストのZnＯ膜として、太陽電池用の透明導電膜としてば
かりでなく、表示ディスプレイ用の透明導電膜等にも応
用でき、また結露防止用薄膜等にも実用化できる。
ターゲツト中へのAl添加濃度を抑えるスパッタリング雰
囲気中にＨ2 を加えることにより、SnＯ2 なみの透過率
をもつ透明導電膜を形成することが可能になった。そし
て、スパッタリング時の雰囲気への水素添加により、プ
ラズマ温度が下げるとともに、成膜と雰囲気中にさらす
ことを交互に繰り返すことにより、Al2 Ｏ3 濃度の低下
による抵抗率の上昇も補償することも可能になり、低コ
ストのZnＯ膜として、太陽電池用の透明導電膜としてば
かりでなく、表示ディスプレイ用の透明導電膜等にも応
用でき、また結露防止用薄膜等にも実用化できる。
【図１】ZnＯ太陽電池中のAl2 Ｏ3 濃度とZnＯ薄膜の抵
抗率との関係をAr中のＨ2 濃度をパラメータとして示す
線図
抗率との関係をAr中のＨ2 濃度をパラメータとして示す
線図
【図２】ZnＯ太陽電池中のAl2 Ｏ3 濃度とZnＯ薄膜白色
光透過率との関係をAr中のＨ2濃度をパラメータとして
示す線図
光透過率との関係をAr中のＨ2濃度をパラメータとして
示す線図
１１ Ar 100％ １２ Ｈ2 ２％含有Ar １３ Ｈ2 10％含有Ar
フロントページの続き (51)Int.Cl.5 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｃ２３Ｃ 14/34 8414−4Ｋ Ｇ０２Ｆ 1/1343 9018−2Ｋ Ｈ０１Ｂ 13/00 ５０３ Ｂ 7244−5Ｇ Ｈ０１Ｌ 21/203 Ｓ 8422−4Ｍ
Claims (4)
- 【請求項１】0.５重量％〜１重量％の濃度の酸化アルミ
ニウムを含む酸化亜鉛からなるターゲツトを用い、水素
を含む不活性ガス雰囲気中でスパッタリングすることを
特徴とする透明導電膜の成膜方法。 - 【請求項２】不活性ガスがアルゴンガスである請求項１
記載の透明導電膜の成膜方法。 - 【請求項３】水素を含む不活性ガス雰囲気中でのスパッ
タリングにより薄膜を形成する工程と、形成された薄膜
を水素を含む不活性ガス雰囲気にさらす工程とを交互に
繰り返す請求項１あるいは２記載の透明導電膜の成膜方
法。 - 【請求項４】スパッタリングをＲＦマグネトロンスパッ
タリング装置を用いて行う請求項１、２あるいは３記載
の透明導電膜の成膜方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP4066465A JP2928016B2 (ja) | 1992-03-25 | 1992-03-25 | 透明導電膜の成膜方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP4066465A JP2928016B2 (ja) | 1992-03-25 | 1992-03-25 | 透明導電膜の成膜方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH05275727A true JPH05275727A (ja) | 1993-10-22 |
| JP2928016B2 JP2928016B2 (ja) | 1999-07-28 |
Family
ID=13316563
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP4066465A Expired - Lifetime JP2928016B2 (ja) | 1992-03-25 | 1992-03-25 | 透明導電膜の成膜方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2928016B2 (ja) |
Cited By (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2012504306A (ja) * | 2008-09-30 | 2012-02-16 | エルジー・ケム・リミテッド | 透明導電膜及びそれを備えた透明電極 |
| JP2012506486A (ja) * | 2008-10-21 | 2012-03-15 | アプライド マテリアルズ インコーポレイテッド | 透明導電性亜鉛酸化物ディスプレイフィルム及びその製造方法 |
| JP2012160661A (ja) * | 2011-02-02 | 2012-08-23 | Ulvac Japan Ltd | 透明導電膜付き基板、太陽電池及びそれらの製造方法 |
| JP2013062185A (ja) * | 2011-09-14 | 2013-04-04 | Ulvac Japan Ltd | 透明導電膜形成方法 |
| JP2013515851A (ja) * | 2009-12-23 | 2013-05-09 | フラウンホッファー−ゲゼルシャフト ズル フェルデルング デア アンゲヴァントテン フォルシュング エー．ヴェー． | アルミニウムドープされた酸化亜鉛で基板をコーティングする方法 |
| US8889499B2 (en) | 2009-12-11 | 2014-11-18 | Semiconductor Energy Laboratory Co., Ltd. | Semiconductor device and manufacturing method thereof |
-
1992
- 1992-03-25 JP JP4066465A patent/JP2928016B2/ja not_active Expired - Lifetime
Cited By (9)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2012504306A (ja) * | 2008-09-30 | 2012-02-16 | エルジー・ケム・リミテッド | 透明導電膜及びそれを備えた透明電極 |
| TWI494452B (zh) * | 2008-09-30 | 2015-08-01 | Lg Chemical Ltd | 透明導電層及包含彼之透明電極 |
| US9966495B2 (en) | 2008-09-30 | 2018-05-08 | Lg Chem, Ltd. | Transparent conductive layer and transparent electrode comprising the same |
| JP2012506486A (ja) * | 2008-10-21 | 2012-03-15 | アプライド マテリアルズ インコーポレイテッド | 透明導電性亜鉛酸化物ディスプレイフィルム及びその製造方法 |
| US8889499B2 (en) | 2009-12-11 | 2014-11-18 | Semiconductor Energy Laboratory Co., Ltd. | Semiconductor device and manufacturing method thereof |
| US9142683B2 (en) | 2009-12-11 | 2015-09-22 | Semiconductor Energy Laboratory Co., Ltd. | Semiconductor device and manufacturing method thereof |
| JP2013515851A (ja) * | 2009-12-23 | 2013-05-09 | フラウンホッファー−ゲゼルシャフト ズル フェルデルング デア アンゲヴァントテン フォルシュング エー．ヴェー． | アルミニウムドープされた酸化亜鉛で基板をコーティングする方法 |
| JP2012160661A (ja) * | 2011-02-02 | 2012-08-23 | Ulvac Japan Ltd | 透明導電膜付き基板、太陽電池及びそれらの製造方法 |
| JP2013062185A (ja) * | 2011-09-14 | 2013-04-04 | Ulvac Japan Ltd | 透明導電膜形成方法 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JP2928016B2 (ja) | 1999-07-28 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| S111 | Request for change of ownership or part of ownership |
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