JPH05182676A - 固体電解質型燃料電池用セパレータ - Google Patents
固体電解質型燃料電池用セパレータInfo
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- JPH05182676A JPH05182676A JP3244221A JP24422191A JPH05182676A JP H05182676 A JPH05182676 A JP H05182676A JP 3244221 A JP3244221 A JP 3244221A JP 24422191 A JP24422191 A JP 24422191A JP H05182676 A JPH05182676 A JP H05182676A
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Abstract
(57)【要約】
【構成】 鉄及び／又は鉄基合金と、耐熱性無機系化合
物又はそれを形成しうる化合物とを非酸化性雰囲気下あ
るいは真空中で焼成して得た焼結体より成る固体電解質
型燃料電池用セパレータ。該無機系化合物は非導電性の
もの及び／又は導電性セラミックスであるのが好まし
い。 【効果】 セパレータ自体を構成する焼結体が、高緻密
度を有し、耐熱性、耐食性に優れ、良好な電気伝導度を
有するとともに、射出成形可能で成形性に優れ成形コス
トを低減させうる上に、金属材料と無機系化合物との比
率を適宜変えることにより、電気伝導度を維持しつつ、
線膨張率等の熱膨張特性の制御が可能となることから、
燃料電池の各部材の強固な接合を可能とし、ガス封止の
安定性を向上しうる。
物又はそれを形成しうる化合物とを非酸化性雰囲気下あ
るいは真空中で焼成して得た焼結体より成る固体電解質
型燃料電池用セパレータ。該無機系化合物は非導電性の
もの及び／又は導電性セラミックスであるのが好まし
い。 【効果】 セパレータ自体を構成する焼結体が、高緻密
度を有し、耐熱性、耐食性に優れ、良好な電気伝導度を
有するとともに、射出成形可能で成形性に優れ成形コス
トを低減させうる上に、金属材料と無機系化合物との比
率を適宜変えることにより、電気伝導度を維持しつつ、
線膨張率等の熱膨張特性の制御が可能となることから、
燃料電池の各部材の強固な接合を可能とし、ガス封止の
安定性を向上しうる。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、新規な固体電解質型燃
料電池用セパレータに関するものである。さらに詳しく
いえば、本発明は、セパレータ自体を構成する焼結体
が、高緻密度を有し、耐熱性、耐食性に優れ、良好な電
気伝導度を有するとともに、射出成形可能で成形性に優
れ成形コストを低減させうる上に、金属材料と無機系化
合物との比率を適宜変えることにより、電気伝導度を維
持しつつ、線膨張率等の熱膨張特性の制御が可能となる
ことから、燃料電池の各部材の強固な接合を可能とし、
ガス封止の安定性を向上させることができる固体電解質
型燃料電池用セパレータに関するものである。
料電池用セパレータに関するものである。さらに詳しく
いえば、本発明は、セパレータ自体を構成する焼結体
が、高緻密度を有し、耐熱性、耐食性に優れ、良好な電
気伝導度を有するとともに、射出成形可能で成形性に優
れ成形コストを低減させうる上に、金属材料と無機系化
合物との比率を適宜変えることにより、電気伝導度を維
持しつつ、線膨張率等の熱膨張特性の制御が可能となる
ことから、燃料電池の各部材の強固な接合を可能とし、
ガス封止の安定性を向上させることができる固体電解質
型燃料電池用セパレータに関するものである。
【０００２】
【従来の技術】燃料電池は、水素、一酸化炭素、炭化水
素等の燃焼性化学物質やそれを含有する燃料を活物質に
用い、該化学物質や燃料の酸化反応を電気化学的に行わ
せ、酸化過程におけるエネルギー変化を直接的に電気エ
ネルギーに変換させる電池であって、高いエネルギー変
換効率を期待しうるものである。
素等の燃焼性化学物質やそれを含有する燃料を活物質に
用い、該化学物質や燃料の酸化反応を電気化学的に行わ
せ、酸化過程におけるエネルギー変化を直接的に電気エ
ネルギーに変換させる電池であって、高いエネルギー変
換効率を期待しうるものである。
【０００３】中でも特に高い効率を期待しうるものとし
て、近年、第一世代のリン酸型、第二世代の溶融炭酸塩
型に続く第三世代の固体電解質型燃料電池、中でも集積
度の高い平板型のものが注目されている。図４は、この
平板型の３段直列セルの固体電解質型燃料電池の１例の
斜視説明図であって、各固体電解質板４１の上面及び下
面にそれぞれカソード４２及びアノード４３を一体形成
して成る３層構造板をセパレータ４４を介して接合集積
し、両端には外部端子４５，４６をそれぞれ設けて構成
されている。同様にして単位セルの積層数を増減するこ
とにより、多数のセルからなる多段直列型の電池に形成
される。セパレータ４４は隣接するセルの電極間を電気
的に接続するとともに、上面に溝４４ａ，下面に溝４４
ｂが形成されて隣接するセルのアノード側及びカソード
側の各ガス通路を形成している。
て、近年、第一世代のリン酸型、第二世代の溶融炭酸塩
型に続く第三世代の固体電解質型燃料電池、中でも集積
度の高い平板型のものが注目されている。図４は、この
平板型の３段直列セルの固体電解質型燃料電池の１例の
斜視説明図であって、各固体電解質板４１の上面及び下
面にそれぞれカソード４２及びアノード４３を一体形成
して成る３層構造板をセパレータ４４を介して接合集積
し、両端には外部端子４５，４６をそれぞれ設けて構成
されている。同様にして単位セルの積層数を増減するこ
とにより、多数のセルからなる多段直列型の電池に形成
される。セパレータ４４は隣接するセルの電極間を電気
的に接続するとともに、上面に溝４４ａ，下面に溝４４
ｂが形成されて隣接するセルのアノード側及びカソード
側の各ガス通路を形成している。
【０００４】しかし、このような平板型のものは、普通
はセパレータがインターコネクタとも称されるように集
電機能を有し、それに適合するような材質の金属、例え
ば耐熱合金で形成されているのに対し、固体電解質はジ
ルコニアを主体とするセラミックスで形成されているた
め、両者間には、８００〜１０００℃という高温の電池
作動温度に及ぶ環境条件の変動に伴って線膨張係数等の
熱膨張特性にかなりの差異が生じるので、３層構造板と
セパレータ間には応力による歪が生じ、さらには接合強
度が低下したり、クラックが発生したり、接合部にすき
間を生じてガスが漏れ、水素などの燃料と空気などの酸
化剤ガスがクロスリークして活物質としての機能がそこ
なわれたりするおそれがある。
はセパレータがインターコネクタとも称されるように集
電機能を有し、それに適合するような材質の金属、例え
ば耐熱合金で形成されているのに対し、固体電解質はジ
ルコニアを主体とするセラミックスで形成されているた
め、両者間には、８００〜１０００℃という高温の電池
作動温度に及ぶ環境条件の変動に伴って線膨張係数等の
熱膨張特性にかなりの差異が生じるので、３層構造板と
セパレータ間には応力による歪が生じ、さらには接合強
度が低下したり、クラックが発生したり、接合部にすき
間を生じてガスが漏れ、水素などの燃料と空気などの酸
化剤ガスがクロスリークして活物質としての機能がそこ
なわれたりするおそれがある。
【０００５】他方、ランタンクロマイト系（マグネシウ
ムをドープしたもの、ＬａＣｒＯ３とアルミナイドとの
複合材等）セパレータも知られているが、このものは複
合酸化物のセラミックスであるために電気伝導度が十分
満足しうるものではなく、還元雰囲気で劣化し易いとい
う欠点がある。また、円筒型で・アルミニウム／アルミ
ナ系セパレータを薄膜にしたものも提案されているが、
このものは酸化防止コートを必要とするという欠点があ
る。
ムをドープしたもの、ＬａＣｒＯ３とアルミナイドとの
複合材等）セパレータも知られているが、このものは複
合酸化物のセラミックスであるために電気伝導度が十分
満足しうるものではなく、還元雰囲気で劣化し易いとい
う欠点がある。また、円筒型で・アルミニウム／アルミ
ナ系セパレータを薄膜にしたものも提案されているが、
このものは酸化防止コートを必要とするという欠点があ
る。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、このような
従来のセパレータのもつ欠点を克服し、セパレータ自体
を構成する焼結体が高緻密度を有し、耐熱性、耐食性に
優れ、良好な電気伝導度を有するとともに、成形性に優
れる上に、電気伝導度を維持しつつ、熱膨張特性を制御
でき、ガス封止の安定性を向上させることができ、しか
も酸化防止膜を要しない固体電解質型燃料電池用セパレ
ータを提供することを目的としてなされたものである。
従来のセパレータのもつ欠点を克服し、セパレータ自体
を構成する焼結体が高緻密度を有し、耐熱性、耐食性に
優れ、良好な電気伝導度を有するとともに、成形性に優
れる上に、電気伝導度を維持しつつ、熱膨張特性を制御
でき、ガス封止の安定性を向上させることができ、しか
も酸化防止膜を要しない固体電解質型燃料電池用セパレ
ータを提供することを目的としてなされたものである。
【０００７】
【課題を解決するための手段】本発明者らは、前記の好
ましい性質を有するセパレータを開発するために種々研
究を重ねた結果、特定の金属及び合金の一方又は両方
と、特定の無機系化合物とを特定雰囲気下に焼成して得
た焼結体より構成されるセパレータがその目的に適合す
ることを見出し、この知見に基づいて本発明を完成する
に至った。
ましい性質を有するセパレータを開発するために種々研
究を重ねた結果、特定の金属及び合金の一方又は両方
と、特定の無機系化合物とを特定雰囲気下に焼成して得
た焼結体より構成されるセパレータがその目的に適合す
ることを見出し、この知見に基づいて本発明を完成する
に至った。
【０００８】すなわち、本発明は、鉄及び／又は鉄基合
金と、耐熱性無機系化合物又はそれを形成しうる化合物
とを非酸化性雰囲気下あるいは真空中で焼成して得た焼
結体より構成されることを特徴とする固体電解質型燃料
電池用セパレータを提供するものである。
金と、耐熱性無機系化合物又はそれを形成しうる化合物
とを非酸化性雰囲気下あるいは真空中で焼成して得た焼
結体より構成されることを特徴とする固体電解質型燃料
電池用セパレータを提供するものである。
【０００９】本発明のセパレータを構成する焼結体は、
鉄及び／又は鉄基合金（以下、金属材料という）と、耐
熱性無機系化合物（以下、無機系化合物という）又はそ
れを形成しうる化合物とを好ましくは粉末状で混合した
のち、非酸化性雰囲気下、例えば還元雰囲気下や不活性
ガス雰囲気下などや、あるいは真空中で焼成することに
よって得られる。
鉄及び／又は鉄基合金（以下、金属材料という）と、耐
熱性無機系化合物（以下、無機系化合物という）又はそ
れを形成しうる化合物とを好ましくは粉末状で混合した
のち、非酸化性雰囲気下、例えば還元雰囲気下や不活性
ガス雰囲気下などや、あるいは真空中で焼成することに
よって得られる。
【００１０】この鉄基合金等を用いる場合、鉄基合金と
しては、Ｆｅ‐Ｎｉ‐Ｃｒ系合金、Ｆｅ‐Ｃｒ‐Ｎｉ系
合金、Ｆｅ‐Ｃｒ‐Ｎｉ‐Ｃｏ系合金などが挙げられ、
その中でも特にＦｅ‐Ｎｉ‐Ｃｒ系合金が好ましい。こ
れらは単独で用いてもよいし、また２種以上を組合せて
用いてもよい。その代表的な市販品としては、ＩＮＣＯ
ＬＯＹ Ａｌｌｏｙ ８００、８００Ｈ（Ｔ）、８０
２、ＩＮＣＯ Ａｌｌｏｙ ３３０などがある。
しては、Ｆｅ‐Ｎｉ‐Ｃｒ系合金、Ｆｅ‐Ｃｒ‐Ｎｉ系
合金、Ｆｅ‐Ｃｒ‐Ｎｉ‐Ｃｏ系合金などが挙げられ、
その中でも特にＦｅ‐Ｎｉ‐Ｃｒ系合金が好ましい。こ
れらは単独で用いてもよいし、また２種以上を組合せて
用いてもよい。その代表的な市販品としては、ＩＮＣＯ
ＬＯＹ Ａｌｌｏｙ ８００、８００Ｈ（Ｔ）、８０
２、ＩＮＣＯ Ａｌｌｏｙ ３３０などがある。
【００１１】また、これら金属材料とともに用いられる
無機系化合物は、耐熱性のものであれば特に限定され
ず、例えば導電性のもの及び非導電性のもののいずれも
用いられる。導電性のものとしては、例えば希土類系な
どの導電性セラミックス、酸化第二スズ、炭化ケイ素、
窒化ケイ素などが挙げられ、希土類系導電性セラミック
スの中では特に次の式（I）で表わされかつペロブスカ
イト構造を有するもの、例えばランタンクロマイト系複
合酸化物又はイットリウムクロマイト系複合酸化物が好
ましい。
無機系化合物は、耐熱性のものであれば特に限定され
ず、例えば導電性のもの及び非導電性のもののいずれも
用いられる。導電性のものとしては、例えば希土類系な
どの導電性セラミックス、酸化第二スズ、炭化ケイ素、
窒化ケイ素などが挙げられ、希土類系導電性セラミック
スの中では特に次の式（I）で表わされかつペロブスカ
イト構造を有するもの、例えばランタンクロマイト系複
合酸化物又はイットリウムクロマイト系複合酸化物が好
ましい。
【００１２】
【化１】 （式中のＬはＬａ及び／又はＹ、ＭはＭｇ、Ｓｒ、Ｃａ
及びＢａの中から選ばれた少なくとも１種の元素、Ｍ′
はＣｏ、Ｎｉ、Ｆｅ、Ｔｉ、Ｖ、Ｍｎ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｚ
ｎ、Ｍｏ、Ｐｄ、Ｗ、Ｒｈ、Ｉｒ及びＰｔの中から選ば
れた少なくとも１種の元素、０≦ｘ≦０．５、０≦ｙ≦
０．５、０．９５≦ｂ／ａ≦１．０５である）
及びＢａの中から選ばれた少なくとも１種の元素、Ｍ′
はＣｏ、Ｎｉ、Ｆｅ、Ｔｉ、Ｖ、Ｍｎ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｚ
ｎ、Ｍｏ、Ｐｄ、Ｗ、Ｒｈ、Ｉｒ及びＰｔの中から選ば
れた少なくとも１種の元素、０≦ｘ≦０．５、０≦ｙ≦
０．５、０．９５≦ｂ／ａ≦１．０５である）
【００１３】また、非導電性のものとしては、例えばア
ルミナ、シリカ、チタニアなどが挙げられる。これらの
無機系化合物は単独で用いてもよいし、また２種以上を
組合せて用いてもよく、中でも特にアルミナ、希土類系
導電性セラミックスが好ましい。
ルミナ、シリカ、チタニアなどが挙げられる。これらの
無機系化合物は単独で用いてもよいし、また２種以上を
組合せて用いてもよく、中でも特にアルミナ、希土類系
導電性セラミックスが好ましい。
【００１４】これらの原料は通常粒径０．０５〜５００
μｍの粉末状で混合し、冷間静水圧プレスあるいは熱間
静水圧プレス等で加圧成形される。次いで、非酸化性雰
囲気下、例えば還元雰囲気や不活性ガス雰囲気下など、
あるいは真空中で焼成を行う。
μｍの粉末状で混合し、冷間静水圧プレスあるいは熱間
静水圧プレス等で加圧成形される。次いで、非酸化性雰
囲気下、例えば還元雰囲気や不活性ガス雰囲気下など、
あるいは真空中で焼成を行う。
【００１５】還元雰囲気下で焼成する場合、雰囲気中の
水素濃度には特に制限はないが、好ましくは該水素濃度
は１〜１０％程度とする。また、焼成温度は１１００〜
１５００℃の範囲内とするのが好ましい。
水素濃度には特に制限はないが、好ましくは該水素濃度
は１〜１０％程度とする。また、焼成温度は１１００〜
１５００℃の範囲内とするのが好ましい。
【００１６】本発明のセパレータにおいては、金属材料
と無機系化合物との比率例えば体積比を適宜調整するこ
とにより、常用のジルコニア系材料より成る固体電解質
とほぼ等しい線膨張率をもたせることが容易にでき、１
０００℃付近までの高温に及ぶ環境条件の変動にも十分
に耐えうる各部材の強固な接合が可能になる上に、本来
電気伝導度に優れた金属材料の特性をセパレータとして
十分実用性のある電気伝導度領域内で残すことが、無機
系化合物の比率がある程度まで、例えばアルミナの場合
で７５容量％程度までならば可能となる。特に有利に
は、金属材料が鉄基合金、無機系化合物がアルミナであ
り、かつ両者の体積比が鉄基合金：アルミナで８０：２
０〜２５：７５の範囲内にあるものが用いられる。
と無機系化合物との比率例えば体積比を適宜調整するこ
とにより、常用のジルコニア系材料より成る固体電解質
とほぼ等しい線膨張率をもたせることが容易にでき、１
０００℃付近までの高温に及ぶ環境条件の変動にも十分
に耐えうる各部材の強固な接合が可能になる上に、本来
電気伝導度に優れた金属材料の特性をセパレータとして
十分実用性のある電気伝導度領域内で残すことが、無機
系化合物の比率がある程度まで、例えばアルミナの場合
で７５容量％程度までならば可能となる。特に有利に
は、金属材料が鉄基合金、無機系化合物がアルミナであ
り、かつ両者の体積比が鉄基合金：アルミナで８０：２
０〜２５：７５の範囲内にあるものが用いられる。
【００１７】また、鉄金属及び／又は鉄基合金と前記式
Iの導電性セラミックスとの割合は、体積比で１：９〜
５：５、特に２：８〜４：６の範囲とするのが好まし
い。この比が大きすぎると耐酸化性や耐還元性等の耐食
性に劣るし、また小さすぎるとち密化が不十分となる上
に、上記範囲外では固体電解質等の他の部材との熱膨張
率の整合性が低下するのを免れない。
Iの導電性セラミックスとの割合は、体積比で１：９〜
５：５、特に２：８〜４：６の範囲とするのが好まし
い。この比が大きすぎると耐酸化性や耐還元性等の耐食
性に劣るし、また小さすぎるとち密化が不十分となる上
に、上記範囲外では固体電解質等の他の部材との熱膨張
率の整合性が低下するのを免れない。
【００１８】次に、本発明セパレータを用いた固体電解
質型燃料電池について説明する。先ず各部材について説
明すると、固体電解質は酸素伝導性を有するものであれ
ば特に制限されず、例えばイットリア安定化ジルコニア
（ＹＳＺ）、カルシア安定化ジルコニア（ＣＳＺ）など
公知の固体電解質が挙げられ、通常は板状に形成され
る。板状体とした場合、その厚さは通常０．０５〜０．
３ｍｍ、好ましくは０．０８〜０．２５ｍｍの範囲で選
ばれる。この厚さが０．０５ｍｍよりも薄いと、強度が
低下するし、また０．３ｍｍを超えると電流路が長くな
りすぎて好ましくない。
質型燃料電池について説明する。先ず各部材について説
明すると、固体電解質は酸素伝導性を有するものであれ
ば特に制限されず、例えばイットリア安定化ジルコニア
（ＹＳＺ）、カルシア安定化ジルコニア（ＣＳＺ）など
公知の固体電解質が挙げられ、通常は板状に形成され
る。板状体とした場合、その厚さは通常０．０５〜０．
３ｍｍ、好ましくは０．０８〜０．２５ｍｍの範囲で選
ばれる。この厚さが０．０５ｍｍよりも薄いと、強度が
低下するし、また０．３ｍｍを超えると電流路が長くな
りすぎて好ましくない。
【００１９】カソードは酸素や空気などの酸化剤ガス通
路側なので、高温下で酸化剤ガスに対して耐食性のある
導電性材料を用い、多孔状に形成される。例えば、Ｌａ
ｘＳｒ１−ｘＭｎＯ３などの導電性複合酸化物粉末を塗
布する。この塗布方法としては、はけ塗り法やスクリー
ン印刷法などが用いられる。その他、多孔状膜の作成方
法としては、ＣＶＤ法、プラズマＣＶＤ法、スパッタ
法、溶射法などが用いられる。また、カソードはガス透
過性となる程度に多孔性に形成する。
路側なので、高温下で酸化剤ガスに対して耐食性のある
導電性材料を用い、多孔状に形成される。例えば、Ｌａ
ｘＳｒ１−ｘＭｎＯ３などの導電性複合酸化物粉末を塗
布する。この塗布方法としては、はけ塗り法やスクリー
ン印刷法などが用いられる。その他、多孔状膜の作成方
法としては、ＣＶＤ法、プラズマＣＶＤ法、スパッタ
法、溶射法などが用いられる。また、カソードはガス透
過性となる程度に多孔性に形成する。
【００２０】アノードは水素などの燃料ガス通路側なの
で、高温下で燃料ガスに対して耐性のある導電性材料、
例えばＮｉ／ＺｒＯ２サーメットなどを多孔状に形成す
る。アノードもガス透過性に形成する。また、カソー
ド、アノードは多孔質板にすることが可能であれば、該
多孔質板を固体電解質に付着一体化させて使用すること
もできる。
で、高温下で燃料ガスに対して耐性のある導電性材料、
例えばＮｉ／ＺｒＯ２サーメットなどを多孔状に形成す
る。アノードもガス透過性に形成する。また、カソー
ド、アノードは多孔質板にすることが可能であれば、該
多孔質板を固体電解質に付着一体化させて使用すること
もできる。
【００２１】このように固体電解質板の両面に各電極を
一体形成したものをセパレータを介して接合集積し、両
端には外部端子をそれぞれ設けることにより、多数のセ
ルからなる多段直列型の電池に形成される。図４のよう
に、セパレータ４４は隣接するセルの電極間を電気的に
接続するとともに、両面に溝４４ａ，４４ｂが形成され
て隣接するセルのアノード側及びカソード側のそれぞれ
のガス通路を形成している。溝４４ａ及び４４ｂはそれ
ぞれ水素などの燃料ガス及び空気などの酸素含有ガスに
代表される酸化剤ガスを供給しうるものであれば特に制
限されず、形状や配置等も適宜選定しうるが、通常は図
４に示すように、溝４４ａ，４４ｂは互いに直角方向に
配置される。このように配置すれば、セルを集積後、燃
料ガスの入口及び出口、酸化剤ガスの入口及び出口をそ
れぞれ同じ面上に配置することができ、集積セルとして
ガス供給・排出系の構成を簡単かつ容易とすることがで
きる。
一体形成したものをセパレータを介して接合集積し、両
端には外部端子をそれぞれ設けることにより、多数のセ
ルからなる多段直列型の電池に形成される。図４のよう
に、セパレータ４４は隣接するセルの電極間を電気的に
接続するとともに、両面に溝４４ａ，４４ｂが形成され
て隣接するセルのアノード側及びカソード側のそれぞれ
のガス通路を形成している。溝４４ａ及び４４ｂはそれ
ぞれ水素などの燃料ガス及び空気などの酸素含有ガスに
代表される酸化剤ガスを供給しうるものであれば特に制
限されず、形状や配置等も適宜選定しうるが、通常は図
４に示すように、溝４４ａ，４４ｂは互いに直角方向に
配置される。このように配置すれば、セルを集積後、燃
料ガスの入口及び出口、酸化剤ガスの入口及び出口をそ
れぞれ同じ面上に配置することができ、集積セルとして
ガス供給・排出系の構成を簡単かつ容易とすることがで
きる。
【００２２】固体電解質板４１、セパレータ４４、外部
端子４５、４６を集積して組み立てるときには、固体電
解質板４１の両面に配設された電極すなわちカソード４
２，アノード４３とセパレータ４４又は外部端子４５，
４６との間でガスの漏れ（リーク）がないように封止す
ることが必要である。このためには、例えばジルコニア
系の無機接着剤で接着し、軟化点が約８００℃のガラス
ペーストで封止すればよい。このガラスペーストは電池
の作動温度（９００〜１０００℃）で適度に軟化しガス
を封止する。
端子４５、４６を集積して組み立てるときには、固体電
解質板４１の両面に配設された電極すなわちカソード４
２，アノード４３とセパレータ４４又は外部端子４５，
４６との間でガスの漏れ（リーク）がないように封止す
ることが必要である。このためには、例えばジルコニア
系の無機接着剤で接着し、軟化点が約８００℃のガラス
ペーストで封止すればよい。このガラスペーストは電池
の作動温度（９００〜１０００℃）で適度に軟化しガス
を封止する。
【００２３】こうして組み立てた電池に燃料ガス及び酸
化剤ガスを供給するためには、電池の各溝４４ａ，４４
ｂの両端がそれぞれ同一面にくるように配置されている
ので、それらの面にマニホールドを取り付ければよい。
図５に、マニホールドの取り付け例を示した。上記のよ
うに組み立てた集積型電池本体５１を円筒状マニホール
ド５２の管内に挿入し、溝４４ａ，４４ｂの出口が管壁
に面するように配置する。電池本体５１とマニホールド
５２の接続箇所（４ケ所）をガス封止すれば、溝４４
ａ，４４ｂのそれぞれの両端がそれぞれマニホールド５
２の円筒壁と電池本体５１で形成された４つのガス通路
５３〜５６と対応することとなる。
化剤ガスを供給するためには、電池の各溝４４ａ，４４
ｂの両端がそれぞれ同一面にくるように配置されている
ので、それらの面にマニホールドを取り付ければよい。
図５に、マニホールドの取り付け例を示した。上記のよ
うに組み立てた集積型電池本体５１を円筒状マニホール
ド５２の管内に挿入し、溝４４ａ，４４ｂの出口が管壁
に面するように配置する。電池本体５１とマニホールド
５２の接続箇所（４ケ所）をガス封止すれば、溝４４
ａ，４４ｂのそれぞれの両端がそれぞれマニホールド５
２の円筒壁と電池本体５１で形成された４つのガス通路
５３〜５６と対応することとなる。
【００２４】
【発明の効果】本発明のセパレータは、それを構成する
焼結体が、高緻密度を有し、耐熱性、耐食性に優れ、良
好な電気伝導度を有するとともに、射出成形可能で成形
性に優れ成形コストを低減させうる上に、金属材料と無
機系化合物との比率を適宜変えることにより、電気伝導
度を維持しつつ、線膨張率等の熱膨張特性の制御が可能
となり、固体電解質材料等との熱膨張率の整合性を一層
高めうるので、該比率を最適化して熱膨張率を燃料電池
の固体電解質のそれとほぼ一致させることにより、該セ
パレータを組み込んだ燃料電池において各部材の強固な
接合を可能とし、ガス封止の安定性に優れ、電池特性を
向上させることができ、しかも形状構造をバルク体とし
うるため薄層体のように酸化が全体にわたることがない
ので、酸化防止被膜を必要としないという顕著な効果を
奏する。
焼結体が、高緻密度を有し、耐熱性、耐食性に優れ、良
好な電気伝導度を有するとともに、射出成形可能で成形
性に優れ成形コストを低減させうる上に、金属材料と無
機系化合物との比率を適宜変えることにより、電気伝導
度を維持しつつ、線膨張率等の熱膨張特性の制御が可能
となり、固体電解質材料等との熱膨張率の整合性を一層
高めうるので、該比率を最適化して熱膨張率を燃料電池
の固体電解質のそれとほぼ一致させることにより、該セ
パレータを組み込んだ燃料電池において各部材の強固な
接合を可能とし、ガス封止の安定性に優れ、電池特性を
向上させることができ、しかも形状構造をバルク体とし
うるため薄層体のように酸化が全体にわたることがない
ので、酸化防止被膜を必要としないという顕著な効果を
奏する。
【００２５】
【実施例】次に実施例によって本発明をさらに詳細に説
明する。
明する。
【００２６】製造例１ 粒径３〜７μｍの鉄基合金（Ｉｎｃｏｌｏｙ ８００）
（以下、合金という）粉末と粒径０．２〜０．５μｍの
アルミナ粉末とをボールミルで混合した後、成形圧力２
０００ｋｇ／ｃｍ2で冷間静水圧プレスした。得られた
成形体を５％水素含有窒素雰囲気中１３５０℃で焼成
し、焼結体を作製した。この焼結体は合金／アルミナの
体積比２／８から９／１の範囲で理論密度に対して９０
％以上の緻密度を示した。
（以下、合金という）粉末と粒径０．２〜０．５μｍの
アルミナ粉末とをボールミルで混合した後、成形圧力２
０００ｋｇ／ｃｍ2で冷間静水圧プレスした。得られた
成形体を５％水素含有窒素雰囲気中１３５０℃で焼成
し、焼結体を作製した。この焼結体は合金／アルミナの
体積比２／８から９／１の範囲で理論密度に対して９０
％以上の緻密度を示した。
【００２７】次に、この焼結体の諸物性について以下の
とおり調べた。図１に、１０００℃での還元雰囲気下で
の合金含有量と電気伝導度との関係をグラフで示した。
これから、合金含有量が約２５容量％以上、すなわちア
ルミナ含有量が約７５容量％未満ならば十分な電気伝導
度が得られることが分る。
とおり調べた。図１に、１０００℃での還元雰囲気下で
の合金含有量と電気伝導度との関係をグラフで示した。
これから、合金含有量が約２５容量％以上、すなわちア
ルミナ含有量が約７５容量％未満ならば十分な電気伝導
度が得られることが分る。
【００２８】また、図２に、合金／アルミナ体積比３／
７の場合の電気伝導度と温度との関係、詳しくは電気伝
導度と絶対温度の逆数の１０００倍値との関係をグラフ
で示した。これより、電気伝導度は温度上昇とともに低
下して温度依存性を示し、焼結体が金属としての性質を
有することが分る。これから、合金の粒子同士の接触に
より電気伝導の経路が形成されていると考えられる。合
金／アルミナ体積比３／７の焼結体の電気伝導度は１０
００℃で６００Ｓｃｍ−１である。
７の場合の電気伝導度と温度との関係、詳しくは電気伝
導度と絶対温度の逆数の１０００倍値との関係をグラフ
で示した。これより、電気伝導度は温度上昇とともに低
下して温度依存性を示し、焼結体が金属としての性質を
有することが分る。これから、合金の粒子同士の接触に
より電気伝導の経路が形成されていると考えられる。合
金／アルミナ体積比３／７の焼結体の電気伝導度は１０
００℃で６００Ｓｃｍ−１である。
【００２９】また、図３に、合金／アルミナ体積比と１
０００℃における線膨張率との関係をグラフで示した。
これから、合金／アルミナ体積比３／７で線膨張率は１
０．８×１０−６℃−１とジルコニアのそれに近い値を
示すことが分る。
０００℃における線膨張率との関係をグラフで示した。
これから、合金／アルミナ体積比３／７で線膨張率は１
０．８×１０−６℃−１とジルコニアのそれに近い値を
示すことが分る。
【００３０】製造例２ 金属材料に製造例１の合金２０容量部と鉄金属１０容量
部を用い、アルミナの使用量を７０容量部としたこと以
外は、製造例１と同様にして、焼結体を作製した。この
ものの１０００℃における電気伝導度及び線膨張率はそ
れぞれ５８０Ｓｃｍ−１及び１０．６×１０−６℃−１
であった。
部を用い、アルミナの使用量を７０容量部としたこと以
外は、製造例１と同様にして、焼結体を作製した。この
ものの１０００℃における電気伝導度及び線膨張率はそ
れぞれ５８０Ｓｃｍ−１及び１０．６×１０−６℃−１
であった。
【００３１】製造例３ 粒径３〜７μｍの合金粉末と粒径１〜２μｍのＹ０．８
Ｃａ０．２ＣｒＯ３粉末とをボールミルで混合した後、
これを１００ｍｍφの炭素の型に充填し、窒素雰囲気
中、１３００℃、８００ｋｇ／ｃｍ２の加圧下でプレス
焼成を行った。得られた焼結体は合金／イットリウムク
ロマイト系複合酸化物の体積比１／９から５／５の範囲
で理論密度に対して９０％以上の緻密度を示した。
Ｃａ０．２ＣｒＯ３粉末とをボールミルで混合した後、
これを１００ｍｍφの炭素の型に充填し、窒素雰囲気
中、１３００℃、８００ｋｇ／ｃｍ２の加圧下でプレス
焼成を行った。得られた焼結体は合金／イットリウムク
ロマイト系複合酸化物の体積比１／９から５／５の範囲
で理論密度に対して９０％以上の緻密度を示した。
【００３２】また、この焼結体は８００〜１０００℃の
還元性雰囲気あるいは酸化性雰囲気下において前記体積
比の合金含有量範囲内で十分な導電性を示し、また１０
００℃における線膨張率は、合金／イットリウムクロマ
イト系複合酸化物の体積比３／７で１１．０×１０−６
℃−１とジルコニアのそれに近い値を示した。この焼結
体の１０００℃における熱膨張率及び導電率を表１に示
す。
還元性雰囲気あるいは酸化性雰囲気下において前記体積
比の合金含有量範囲内で十分な導電性を示し、また１０
００℃における線膨張率は、合金／イットリウムクロマ
イト系複合酸化物の体積比３／７で１１．０×１０−６
℃−１とジルコニアのそれに近い値を示した。この焼結
体の１０００℃における熱膨張率及び導電率を表１に示
す。
【表１】 ＊ 合金：イットリウムクロマイト系複合酸化物
【００３３】製造例４ 製造例３のＹ０．８Ｃａ０．２ＣｒＯ３粉末に代えてＬ
ａ０．８Ｃａ０．２ＣｒＯ３粉末を用いたこと以外は製
造例３と同様にして焼結体を製造した。得られた焼結体
は合金／ランタンクロマイト系複合酸化物の体積比１／
９から５／５の範囲で理論密度に対して９０％以上の緻
密度を示した。
ａ０．８Ｃａ０．２ＣｒＯ３粉末を用いたこと以外は製
造例３と同様にして焼結体を製造した。得られた焼結体
は合金／ランタンクロマイト系複合酸化物の体積比１／
９から５／５の範囲で理論密度に対して９０％以上の緻
密度を示した。
【００３４】また、この焼結体は８００〜１０００℃の
還元性雰囲気あるいは酸化性雰囲気下において前記体積
比の合金含有量範囲内で十分な導電性を示し、また１０
００℃における線膨張率は、合金／ランタンクロマイト
系複合酸化物の体積比２／８で１０．９×１０−６℃
−１とジルコニアのそれに近い値を示した。
還元性雰囲気あるいは酸化性雰囲気下において前記体積
比の合金含有量範囲内で十分な導電性を示し、また１０
００℃における線膨張率は、合金／ランタンクロマイト
系複合酸化物の体積比２／８で１０．９×１０−６℃
−１とジルコニアのそれに近い値を示した。
【００３５】この焼結体の１０００℃における熱膨張率
及び導電率を表２に示す。
及び導電率を表２に示す。
【表２】 ＊ 合金：ランタンクロマイト系複合酸化物
【００３６】製造例５ 製造例３のＹ０．８Ｃａ０．２ＣｒＯ３粉末に代えて等
容量のＹ０．８Ｃａ０．２ＣｒＯ３粉末と粒径０．２〜
０．５μｍのアルミナ粉末との無機系混合物を用い、ボ
ールミルで混合した後、窒素雰囲気中、１３００℃、８
００ｋｇ／ｃｍ２の加圧下でプレス焼成を行った。得ら
れた焼結体は合金／無機系混合物の体積比１／９から５
／５の範囲で理論密度に対して９０％以上の緻密度を示
した。
容量のＹ０．８Ｃａ０．２ＣｒＯ３粉末と粒径０．２〜
０．５μｍのアルミナ粉末との無機系混合物を用い、ボ
ールミルで混合した後、窒素雰囲気中、１３００℃、８
００ｋｇ／ｃｍ２の加圧下でプレス焼成を行った。得ら
れた焼結体は合金／無機系混合物の体積比１／９から５
／５の範囲で理論密度に対して９０％以上の緻密度を示
した。
【００３７】また、この焼結体は８００〜１０００℃の
還元性雰囲気あるいは酸化性雰囲気下において前記体積
比の合金含有量範囲内で十分な導電性を示し、また１０
００℃における線膨張率は、合金／無機系混合物の体積
比３／７で１１．０×１０−６℃−１とジルコニアのそ
れに近い値を示した。
還元性雰囲気あるいは酸化性雰囲気下において前記体積
比の合金含有量範囲内で十分な導電性を示し、また１０
００℃における線膨張率は、合金／無機系混合物の体積
比３／７で１１．０×１０−６℃−１とジルコニアのそ
れに近い値を示した。
【００３８】この焼結体の１０００℃における熱膨張率
及び導電率を表３に示す。
及び導電率を表３に示す。
【表３】 ＊ 合金：無機系混合物
【００３９】実施例１ ３段直列セルの固体電解質型燃料電池を以下のとおり作
製した。先ず、セパレータ、外部端子を製造例１で得た
合金／アルミナ体積比３／７の焼結体を用いて作製し
た。セパレータ及び外部端子はいずれも５０×５０×５
ｍｍの正方形の板に溝幅２ｍｍ、溝深さ２ｍｍの溝を形
成したものである。セパレータでは両面に形成する溝の
方向を直交させた。
製した。先ず、セパレータ、外部端子を製造例１で得た
合金／アルミナ体積比３／７の焼結体を用いて作製し
た。セパレータ及び外部端子はいずれも５０×５０×５
ｍｍの正方形の板に溝幅２ｍｍ、溝深さ２ｍｍの溝を形
成したものである。セパレータでは両面に形成する溝の
方向を直交させた。
【００４０】また、固体電解質板には、イットリアを３
モル％添加した部分安定化ジルコニアからなる５０×５
０×０．２ｍｍの板状物を用いた。そして、酸素通路側
にＬａ０．９Ｓｒ０．１ＭｎＯ３粉末を厚さ０．３ｍｍ
に塗布してカソードとし、水素通路側にＮｉ／ＺｒＯ２
（１０／１重量比）のサーメット混合粉末を厚さ０．３
ｍｍに塗布してアノードとした。
モル％添加した部分安定化ジルコニアからなる５０×５
０×０．２ｍｍの板状物を用いた。そして、酸素通路側
にＬａ０．９Ｓｒ０．１ＭｎＯ３粉末を厚さ０．３ｍｍ
に塗布してカソードとし、水素通路側にＮｉ／ＺｒＯ２
（１０／１重量比）のサーメット混合粉末を厚さ０．３
ｍｍに塗布してアノードとした。
【００４１】この電極を付設した固体電解質板とセパレ
ータ、外部端子を単セルが３層になるように集積し、こ
の電極付き固体電解質板とセパレータの間はジルコニア
系の無機接着剤で接着し、軟化点が約８００℃のガラス
ペーストを塗布してガス封止をした。このガラスペース
トは電池の作動温度で軟化してガスを封止する。
ータ、外部端子を単セルが３層になるように集積し、こ
の電極付き固体電解質板とセパレータの間はジルコニア
系の無機接着剤で接着し、軟化点が約８００℃のガラス
ペーストを塗布してガス封止をした。このガラスペース
トは電池の作動温度で軟化してガスを封止する。
【００４２】こうして集積した電池本体を円筒状アルミ
ナ製マニホールドに納めた。マニホールドと電池本体と
の接触部分はガラスペーストを塗布してガス封止した。
外部端子には、白金リード線を挿入し、電気的接続を行
った。
ナ製マニホールドに納めた。マニホールドと電池本体と
の接触部分はガラスペーストを塗布してガス封止した。
外部端子には、白金リード線を挿入し、電気的接続を行
った。
【００４３】このようにして作製した燃料電池を加熱し
た。すなわち、室温から１５０℃までは１℃／分で加熱
し、ガラスペーストの溶媒を蒸発させた。１５０〜３５
０℃までは５℃／分で昇温した。３５０℃以上では水素
通路側には、アノードの酸化を防止するため、窒素ガス
を流し、５℃／分で１０００℃まで昇温した。その後、
１０００℃に保持してアノード側に水素、カソード側に
酸素を流し、発電を開始した。開放電圧は３．７Ｖであ
った。放電特性を表４に示す。ガスクロスリークは水素
で０．１％以下であった。
た。すなわち、室温から１５０℃までは１℃／分で加熱
し、ガラスペーストの溶媒を蒸発させた。１５０〜３５
０℃までは５℃／分で昇温した。３５０℃以上では水素
通路側には、アノードの酸化を防止するため、窒素ガス
を流し、５℃／分で１０００℃まで昇温した。その後、
１０００℃に保持してアノード側に水素、カソード側に
酸素を流し、発電を開始した。開放電圧は３．７Ｖであ
った。放電特性を表４に示す。ガスクロスリークは水素
で０．１％以下であった。
【００４４】実施例２〜５ 実施例１のセパレータ及び外部端子に代えて、製造例
２、製造例３（合金３０容量％）、製造例４（合金２０
容量％）及び製造例５（合金３０容量％）でそれぞれ得
た各焼結体を用いて作製した各セパレータ及び外部端子
を用いたこと以外は実施例１と同様にして各燃料電池を
作製し、発電させた。各放電特性を表４に示す。ガスク
ロスリークは水素で０．１％以下であった。
２、製造例３（合金３０容量％）、製造例４（合金２０
容量％）及び製造例５（合金３０容量％）でそれぞれ得
た各焼結体を用いて作製した各セパレータ及び外部端子
を用いたこと以外は実施例１と同様にして各燃料電池を
作製し、発電させた。各放電特性を表４に示す。ガスク
ロスリークは水素で０．１％以下であった。
【表４】
【図１】 焼結体の１例における合金含有量と電気伝導
度との関係を示すグラフ。
度との関係を示すグラフ。
【図２】 合金／アルミナ体積比３／７の焼結体の１例
における電気伝導度と温度との関係を示すグラフ
における電気伝導度と温度との関係を示すグラフ
【図３】 焼結体の１例における合金／アルミナ体積比
と１０００℃における線膨張率との関係を示すグラフ
と１０００℃における線膨張率との関係を示すグラフ
【図４】 本発明のセパレータを用いた平板型の３段直
列セルの固体電解質型燃料電池本体の１例の斜視説明図
列セルの固体電解質型燃料電池本体の１例の斜視説明図
【図５】 図４の電池本体をマニホールドに収納して完
成品とした燃料電池の説明図
成品とした燃料電池の説明図
４１ 固体電解質板 ４２ カソード ４３ アノード ４４ セパレータ ４４ａ、４４ｂ 溝 ４５、４６ 外部端子 ５１ 電池本体 ５２ マニホールド
フロントページの続き (72)発明者 染谷 喜幸 埼玉県入間郡大井町西鶴ケ岡一丁目３番１ 号 東燃株式会社総合研究所内 (72)発明者 吉田 利彦 埼玉県入間郡大井町西鶴ケ岡一丁目３番１ 号 東燃株式会社総合研究所内 (72)発明者 櫻田 智 埼玉県入間郡大井町西鶴ケ岡一丁目３番１ 号 東燃株式会社総合研究所内
Claims (2)
- 【請求項１】 鉄及び／又は鉄基合金と、耐熱性無機系
化合物又はそれを形成しうる化合物とを非酸化性雰囲気
下あるいは真空中で焼成して得た焼結体より構成される
ことを特徴とする固体電解質型燃料電池用セパレータ。 - 【請求項２】 上記無機系化合物が非導電性無機系化合
物及び／又は導電性セラミックスである請求項１記載の
セパレータ。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3244221A JPH05182676A (ja) | 1991-08-30 | 1991-08-30 | 固体電解質型燃料電池用セパレータ |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3244221A JPH05182676A (ja) | 1991-08-30 | 1991-08-30 | 固体電解質型燃料電池用セパレータ |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH05182676A true JPH05182676A (ja) | 1993-07-23 |
Family
ID=17115550
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP3244221A Pending JPH05182676A (ja) | 1991-08-30 | 1991-08-30 | 固体電解質型燃料電池用セパレータ |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH05182676A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN109023184A (zh) * | 2018-09-03 | 2018-12-18 | 湘潭大学 | 一种制备含短程有序结构的铁镍合金的方法 |
-
1991
- 1991-08-30 JP JP3244221A patent/JPH05182676A/ja active Pending
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN109023184A (zh) * | 2018-09-03 | 2018-12-18 | 湘潭大学 | 一种制备含短程有序结构的铁镍合金的方法 |
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