JPH0515037B2 - - Google Patents
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Description
【発明の詳細な説明】
産業上の利用分野
この発明は薄膜EL素子の製造法に関し、とり
わけ同一基板上に発光色が異なる部分が形成され
た多色発光EL素子の製造法を提供するものであ
る。[Detailed Description of the Invention] Industrial Application Field This invention relates to a method for manufacturing a thin film EL device, and in particular provides a method for manufacturing a multicolor EL device in which portions emitting light of different colors are formed on the same substrate. be.
従来の技術
OA機器などに用いる表示装置として、EL表示
素子が盛んに研究されている。現在実用化されて
いるEL表示素子は螢光体薄膜として、黄橙色発
光のZnS:Mn薄膜のみを用いたモノカラー表示
である。多くの情報を見やすく表示するためには
多色表示が必要であるため、多色表示可能なEL
表示素子の研究も活発に行われている。多色表示
可能なEL表示素子は、従来フオトリソグラフイ
ー技術を用いて、螢光体薄膜の形成、螢光体薄膜
上へのフオトレジストパターンの形成および螢光
体薄膜の不要部のエツチングによる除去を繰り返
すことにより発光色の異なる螢光体薄膜を所望の
パターンに形成したり、特開昭59−123193号公報
に記載のように、発光母体薄膜に、複数種の発光
中心となる金属イオンを、フオトレジストをマス
クとして各領域を規定しながら注入して所定パタ
ーンの発光中心を含む螢光体薄膜を形成してい
た。BACKGROUND OF THE INVENTION EL display elements are being actively researched as display devices used in office automation equipment and the like. The EL display elements currently in practical use are monochrome displays that use only a yellow-orange-emitting ZnS:Mn thin film as a phosphor thin film. Since multicolor display is necessary to display a lot of information in an easy-to-read manner, EL that can display multicolor
Research on display elements is also being actively conducted. EL display elements capable of displaying multiple colors use conventional photolithography technology to form a phosphor thin film, form a photoresist pattern on the phosphor thin film, and remove unnecessary parts of the phosphor thin film by etching. By repeating this process, a phosphor thin film with different luminescent colors can be formed into a desired pattern, or as described in JP-A-59-123193, multiple types of metal ions serving as luminescent centers can be added to a luminescent matrix thin film. A phosphor thin film containing a predetermined pattern of luminescent centers was formed by implanting the phosphor while defining each region using a photoresist as a mask.
発明が解決しようとする問題点
従来のフオトリソグラフイー技術を用いて同一
基板上に所望の形状に、互いに発光色が異なる複
数種の発光体層を形成する際、主成分が同一の材
料を用い、ほぼ同一のプロセスで発光体層を形成
した場合、各発光体層のエツチングレートはほぼ
等しくなる。したがつて第1発行体層の上部に形
成された第2発光体層のみをエツチングする場
合、第1発行体層までオーバーエツチングされた
り、第2発光体層のエツチング残りが生じ、エツ
チング時間や、エツチング液の温度のコントロー
ルが極めて難しいという問題点があつた。Problems to be Solved by the Invention When forming multiple types of light emitter layers with different luminescent colors on the same substrate in a desired shape using conventional photolithography technology, it is difficult to use materials with the same main component. If the phosphor layers are formed using substantially the same process, the etching rate of each phosphor layer will be approximately equal. Therefore, when etching only the second emitter layer formed on top of the first emitter layer, the first emitter layer may be over-etched or the second emitter layer may remain unetched, resulting in a short etching time. However, there was a problem in that it was extremely difficult to control the temperature of the etching solution.
また、イオン注入法を用いる場合は、大型のイ
オン注入装置が必要となり装置が高価なものとな
ることや、生産性を高めるのが困難であるという
問題点があつた。 Furthermore, when using the ion implantation method, there are problems in that a large ion implantation device is required, which makes the device expensive, and that it is difficult to increase productivity.
問題点を解決するための手段
発光体層の熱処理の有無によるエツチングレー
トの差異を利用し、発光体層の堆積からなる第1
工程、発光体層の1部をエツチングにより除去す
る第2工程、および発光体層の熱処理からなる第
3工程を、順次複数回繰り返すことにより、互い
に発光色が異なる複数種の発光体層を同一基板上
に形成する。Means for solving the problem Utilizing the difference in etching rate depending on the presence or absence of heat treatment of the phosphor layer, the first method consisting of the deposition of the phosphor layer
The second step of removing a part of the luminescent layer by etching, and the third step of heat treatment of the luminescent layer are repeated several times in order to form multiple types of luminescent layers with different luminescent colors. Formed on a substrate.
作 用
EL素子発光体層には、黄色発光、緑色発光、
赤色発光、あるいは青色発光用として、それぞ
れ、Mn、Tb、SmあるいはTmを添加した硫化
亜鉛が知られている。これらの発光体層をスパツ
タリング法や、真空蒸着法で形成した場合、エツ
チングレートはほぼ等しい。しかしこれらの膜
は、熱処理することにより、エツチングレートが
極めて小さくなることを見い出した。この効果を
利用し、第1の発光体層の上部に形成された第2
の発光体層のみをエツチングする場合、第1の発
光体層をあらかじめ熱処理した後、第2の発光体
層を堆積させ、第2の発光体層のエツチングレー
トから計算されるエツチング時間より十分長い時
間エツチングしても、第1の発光体層までオーバ
ーエツチングすることなく、第2の発光体層のみ
をエツチングすることができる。Function The EL element light emitting layer has yellow light, green light,
Zinc sulfide added with Mn, Tb, Sm or Tm is known for red or blue light emission, respectively. When these phosphor layers are formed by sputtering or vacuum evaporation, the etching rates are approximately the same. However, it has been found that the etching rate of these films becomes extremely small by heat treatment. Utilizing this effect, a second light emitter layer formed on top of the first light emitting layer
When etching only the phosphor layer, the first phosphor layer is heat-treated in advance, and then the second phosphor layer is deposited, and the etching time is sufficiently longer than the etching time calculated from the etching rate of the second phosphor layer. Even with time etching, only the second phosphor layer can be etched without over-etching the first phosphor layer.
実施例
第1図は、本発明による多色発光EL素子の製
造法を説明するための素子断面の製造工程を示
す。aに示すように、まずガラス基板1上にスパ
ツタリング法により厚さ300nmの錫添加酸化イ
ンジウム(ITO)の薄膜を形成し、フオトリソグ
ラフイ技術を用いてストライプ状のITO透明電極
2を形成した。その上に、酸素を含むアルゴン雰
囲気中でSiTiO3焼結体ターゲツトを高周波スパ
ツタリングすることにより、厚さ600nmの第1
絶縁体層3を形成した。次にbに示すように、第
1絶縁体層3の上に、基板温度180°でTbF3を4
重量%添加したZnS焼結体を電子ビーム蒸着し、
厚さ500nmの第1発光体層4を堆積させた。第
1発光体層4の上に、フオトリソグラフイ技術を
用いて第1図cに示すようなストライプ状のフオ
トレジスト5を形成した。この基板をHNO3:
H2O=1:3のエツチング液に2分間浸漬する
ことにより第1発行体層の不要部を除去し、その
後フオトレジスト5を除去し、ストライプ状の第
1発光体層4を形成した(第1図d)。その後第
1発光体層4のエツチングレートを減少させるた
め、真空中600℃で60分間熱処理した。この処理
により第1発光体層4のエツチングレートは1/10
0〜1/1000に減少した。Embodiment FIG. 1 shows the manufacturing process of a cross section of a multicolor EL device according to the present invention for explaining the method of manufacturing the device. As shown in a, first, a thin film of tin-doped indium oxide (ITO) with a thickness of 300 nm was formed on a glass substrate 1 by a sputtering method, and a striped ITO transparent electrode 2 was formed using a photolithography technique. On top of that, a SiTiO 3 sintered target was subjected to high-frequency sputtering in an argon atmosphere containing oxygen to form a first layer with a thickness of 600 nm.
An insulator layer 3 was formed. Next, as shown in b, 4 layers of TbF 3 are deposited on the first insulator layer 3 at a substrate temperature of 180
Electron beam evaporation of ZnS sintered body with wt% added
A first emitter layer 4 with a thickness of 500 nm was deposited. On the first light emitter layer 4, a striped photoresist 5 as shown in FIG. 1c was formed using photolithography. HNO3 this substrate:
Unnecessary parts of the first emitter layer were removed by immersion in an etching solution of H 2 O = 1:3 for 2 minutes, and then the photoresist 5 was removed to form a striped first emitter layer 4 ( Figure 1 d). Thereafter, in order to reduce the etching rate of the first light emitter layer 4, heat treatment was performed at 600° C. for 60 minutes in a vacuum. This treatment reduces the etching rate of the first light emitter layer 4 to 1/10.
It decreased from 0 to 1/1000.
次に第1図eに示すように、ストライプ状の第
1発光体層4を形成した基板の上に、基板温度
180℃でSmF3を2重量%添加したZnS焼結体を電
子ビーム蒸着し、厚さ500nmの第2発光体層6
を堆積させた。次にfに示すように、第2発光体
層6の上に、フオトリソグラフイー技術を用いて
ストライプ状のフオトレジスト7を形成した。こ
の基板をHNO3:H2O=1:3のエツチング液に
2分間浸漬することにより、第1発光体層を侵す
ことなく第2発光体層6の不要部を除去し、その
後フオトレジスト7を除去し、gに示すようにス
トライプ状の第2発光体層6を形成した。次に第
2発光体層6の輝度の向上を目的として、真空中
550℃で30分間熱処理を行つた後、hに示すよう
に、電子ビーム蒸着法により、厚さ100nmの
Y2O3から成る第2絶縁体層8および厚さ200nm
のAlからなるストライプ状背面電極9を順次形
成することにより、多色発光EL素子を完成した。 Next, as shown in FIG. 1e, the temperature of the substrate is
A ZnS sintered body containing 2% by weight of SmF 3 was deposited by electron beam at 180°C to form a second light emitting layer 6 with a thickness of 500 nm.
was deposited. Next, as shown in f, a striped photoresist 7 was formed on the second light emitting layer 6 using a photolithography technique. By immersing this substrate in an etching solution of HNO 3 :H 2 O=1:3 for 2 minutes, unnecessary parts of the second luminescent layer 6 are removed without damaging the first luminescent layer, and then the photoresist 7 is removed. was removed to form a striped second light emitter layer 6 as shown in g. Next, in order to improve the brightness of the second light emitting layer 6,
After heat treatment at 550℃ for 30 minutes, a 100nm thick film was deposited by electron beam evaporation as shown in h.
A second insulating layer 8 consisting of Y 2 O 3 and a thickness of 200 nm
By sequentially forming striped back electrodes 9 made of Al, a multicolor light-emitting EL device was completed.
このように形成した素子の透明電極2と背面電
極9との間に、120Vの交流電圧を印加すること
により、それらの電極の交点が発光した。たとえ
ば交点にある発光体層が第1発光体層4である場
合には緑色に、第2発光体層6である場合には赤
色に発光し、多色で文字や図形を表示することが
できた。 By applying an AC voltage of 120 V between the transparent electrode 2 and the back electrode 9 of the element thus formed, the intersection of these electrodes emitted light. For example, when the light emitting layer at the intersection is the first light emitting layer 4, it emits green light, and when it is the second light emitting layer 6, it emits red light, making it possible to display characters and figures in multiple colors. Ta.
本実施例では、ZnSを主成分とする発光体層を
用いた場合について説明したが、アルカリ土類元
素の硫化物(たとえばCaS、SrS、BaSなど)を
主成分とする発光体層を用いた場合も本発明を実
施することができた。また発光体層の基板への堆
積手段として電子ビーム蒸着法を用いた場合につ
いて説明したが、スパツタリング法やクラスター
イオンビーム蒸着法などを用いて発光体層を堆積
しても本発明を実施することができた。 In this example, a case was explained in which a phosphor layer containing ZnS as the main component was used. The present invention could also be implemented in this case. Furthermore, although the case where the electron beam evaporation method is used as a means for depositing the luminescent layer on the substrate has been described, the present invention can also be carried out even if the luminescent layer is deposited using a sputtering method, a cluster ion beam evaporation method, or the like. was completed.
本実施例で形成した素子は2種類の発光体層を
有するが、3種類以上の発光体層も本実施例の方
法を繰り返すことにより形成可能なことは明らか
である。また各種発光体層の発光輝度を向上させ
るための熱処理温度が異なる場合、熱処理温度の
高い方から、堆積、エツチング加工、および熱処
理の工程を繰り返すことにより、複数種の発光体
層をそれぞれの最適温度で熱処理することができ
る。熱処理温度としては、エツチングレートを減
少させるためには300℃以上必要であり、ガラス
基板の変形や薄膜間相互の拡散を防ぐためには、
ガラスの種類に依存するが高珪酸ガラスの場合
750℃以下が望ましかつた。 Although the device formed in this example has two types of phosphor layers, it is clear that three or more types of phosphor layers can also be formed by repeating the method of this example. In addition, when heat treatment temperatures for improving the luminance of various types of light emitting layers are different, multiple types of light emitting layers can be formed at different optimal temperatures by repeating the deposition, etching, and heat treatment processes starting from the one with the higher heat treatment temperature. It can be heat treated at high temperatures. The heat treatment temperature must be 300°C or higher to reduce the etching rate, and to prevent deformation of the glass substrate and mutual diffusion between thin films.
Depends on the type of glass, but in the case of high silicate glass
A temperature of 750°C or lower was desirable.
発明の効果
本発明によれば従来のフオトリソグラフイ技術
を用いて、容易に同一基板上に所望の形状の複数
種の発光体層を形成することができ、多色発光
EL素子を形成する上において実用的価値は大き
い。Effects of the Invention According to the present invention, it is possible to easily form a plurality of types of light emitter layers with desired shapes on the same substrate using conventional photolithography technology, and to emit multicolor light.
It has great practical value in forming EL elements.
第1図は本発明の一実施例における多色発光
EL素子の製造法を説明するための断面図である。
1……ガラス基板、2……透明電極、3,8…
…絶縁体層、4,6……発光体層、5,7……フ
オトレジスト、9……背面電極。
Figure 1 shows multicolor light emission in one embodiment of the present invention.
FIG. 2 is a cross-sectional view for explaining a method of manufacturing an EL element. 1... Glass substrate, 2... Transparent electrode, 3, 8...
...Insulator layer, 4, 6... Luminescent layer, 5, 7... Photoresist, 9... Back electrode.
Claims (1)
発光体層の1部をエツチングにより除去し、所望
のパターンの発光体層を形成する第2工程、およ
び前記所望のパターンの発光体層を熱処理する第
3工程の3種の工程を含む工程を順次、複数回繰
り返すことにより、互いに発光色の異なる複数種
の発光体層を同一基板上に形成することを特徴と
する多色発光EL素子の製造法。 2 発光体層が硫化亜鉛を主成分とすることを特
徴とする特許請求の範囲第1項に記載の多色発光
EL素子の製造法。 3 発光体層がアルカリ土類元素の硫化物を主成
分とすることを特徴とする特許請求の範囲第1項
に記載の多色発光EL素子の製造法。 4 発光体層の熱処理温度が300℃以上、750℃以
下であることを特徴とする特許請求の範囲第1項
に記載の多色発光EL素子の製造法。 5 発光輝度を向上させるための最適熱処理温度
の高い発光体層から低い発光体層の順に基板上へ
の堆積を行うことを特徴とする特許請求の範囲第
1項に記載の多色発光EL素子の製造法。 6 発光体層の基板上への堆積手段が、電子ビー
ム蒸着法、イオンビーム蒸着法、クラスターイオ
ンビーム蒸着法、あるいはスパツタリング法であ
ることを特徴とする特許請求の範囲第1項に記載
の多色発光EL素子の製造法。 7 第2工程をフオトリソグラフイー技術を用い
て実施することを特徴とする特許請求の範囲第1
項に記載の多色発光EL素子の製造法。[Scope of Claims] 1. A first step of depositing a phosphor layer on a substrate, a second step of removing a portion of the phosphor layer by etching to form a phosphor layer with a desired pattern, and a second step of depositing a phosphor layer on a substrate. The method is characterized in that a plurality of types of light emitting layers having different luminescent colors are formed on the same substrate by sequentially repeating the step including the three types of steps of the third step of heat treating the pattern of the light emitting layer multiple times. A method for manufacturing a multicolor EL device. 2. Multicolor luminescence according to claim 1, characterized in that the luminescent layer contains zinc sulfide as a main component.
Manufacturing method for EL elements. 3. The method for producing a multicolor light-emitting EL device according to claim 1, wherein the phosphor layer contains a sulfide of an alkaline earth element as a main component. 4. The method for manufacturing a multicolor light-emitting EL device according to claim 1, wherein the heat treatment temperature of the light emitting layer is 300°C or more and 750°C or less. 5. The multicolor light-emitting EL device according to claim 1, wherein the phosphor layers are deposited on the substrate in the order of the phosphor layers having the highest to lowest optimal heat treatment temperatures for improving luminance. manufacturing method. 6. The method according to claim 1, wherein the means for depositing the phosphor layer on the substrate is an electron beam evaporation method, an ion beam evaporation method, a cluster ion beam evaporation method, or a sputtering method. Manufacturing method for color emitting EL elements. 7 Claim 1 characterized in that the second step is carried out using photolithography technology
A method for producing a multicolor light-emitting EL device as described in Section 1.
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