JPH04363227A - プロピレン系樹脂押出発泡体、成形体及びその製造方法 - Google Patents
プロピレン系樹脂押出発泡体、成形体及びその製造方法Info
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Abstract
め要約のデータは記録されません。
Description
泡体、成形体及びその製造方法に関する。
ためのシート状発泡体を製造するための方法として、熱
可塑性樹脂を押出機内で発泡剤と溶融混練した後、低圧
下に押出して発泡せしめる押出発泡法が広く採用されて
いる。
、樹脂と発泡剤との溶融混練物を押出機内から低圧下に
押出した際に、溶融混練物中の発泡剤が膨張することに
より発泡が行われるが、樹脂の温度を高くすると粘度が
急激に低下してしまい樹脂が発泡剤を保持できず樹脂中
から逃散して連続気泡の発泡体となり、逆に樹脂の粘度
を高くするために樹脂温度を低くすると樹脂の結晶化が
進行し、その結果、充分且つ均一に発泡しなくなって発
泡体表面が凹凸となってしまうため、押出発泡は充分に
均一な発泡が行われるとともに発泡剤を樹脂中に保持し
得る粘弾性を樹脂が有する温度で行う必要がある。発泡
に適した粘弾性が得られる温度範囲は樹脂の種類によっ
て異なっており、一般にこの温度範囲を発泡適性温度範
囲と称している。
ポリエチレン等に比べて結晶化度が高いプロピレン系樹
脂は樹脂の粘弾性が僅かな温度変化によって大きく変化
し、発泡適性温度範囲は非常に狭い。このような狭い温
度範囲内に樹脂温度を保持して押出発泡を行うことは非
常に困難なことであり、押出発泡温度が変動して発泡適
性温度範囲から外れた時に発泡した部分は連続気泡構造
となったり表面が凹凸となったりし、全体が良好で均質
な性状の発泡体は得難かった。従来、無架橋のプロピレ
ン系樹脂の場合、比較的良好な発泡体を得ることができ
るのは、密度が0.2g/cm3 を超える低発泡倍率
のものか、密度が0.013g/cm3 未満の高発泡
倍率のものとされている。上記のような問題は、プロピ
レン系樹脂の高い結晶性に起因するものと考えられてお
り、密度が0.2g/cm3 を超える低発泡倍率の押
出発泡体が比較的良好に得られるのは、発泡剤の量に比
べて樹脂の割合が多いため、押出発泡時の樹脂温度をそ
の樹脂の結晶化温度よりもかなり高い温度に設定するこ
とができることに起因するためと考えられる。また密度
が0.013g/cm3 未満の高発泡倍率の発泡体を
比較的良好に得ることができるのは以下の理由による。 一般に、押出発泡途上にある発泡中のオレフィン系樹脂
には冷却手段を用いて外部から冷却操作を施し、それに
よって、気泡壁を固化させて良好な発泡体を得ようとし
ている。しかし、プロピレン系樹脂は低密度ポリエチレ
ンに比べ結晶化度が高いため、結晶化の際の発熱量が大
きい。この熱が上記冷却ひいては気泡壁の固化を妨げ、
発泡途上にあるプロピレン系樹脂の気泡を破壊したり変
形させたりする。そこで発泡剤を多量に配合して発泡す
ることで、発泡剤の気化熱(膨張熱)を利用して発泡途
上のプロピレン系樹脂の温度を急激に低下させ、これに
よって気泡壁の固化を促進させる。また多量の発泡剤は
押出機中での樹脂の結晶化を遅らせる働きがある。その
結果、比較的良好に発泡体が得られるのである。ただし
、この場合、発泡剤を多量に配合する必要性から、得ら
れる発泡体は必然的に密度が0.013g/cm3 未
満の高発泡倍率のものとなる。また、この場合において
も発泡適性温度範囲はわずか0.6℃程度に過ぎない。
率のプロピレン系樹脂押出発泡体しか得られない実情に
鑑み、密度が0.2〜0.013g/cm3 のプロピ
レン系樹脂押出発泡体であっても容易に製造し得る方法
等を提供することを目的とするものである。
系樹脂押出発泡体は、基材樹脂が230℃におけるメル
トテンションが7gf以上の無架橋プロピレン系樹脂で
あることを特徴とする。本発明において無架橋プロピレ
ン系樹脂は、結晶化温度+15℃における半結晶化時間
が800秒以上であることが好ましい。本発明の押出発
泡体は密度0.6〜0.018g/cm3 、且つ厚み
0.1〜5mmのシート状発泡体や、密度0.18〜0
.018g/cm3 、且つ厚み10〜100mmの板
状発泡体であっても良い。またシート状発泡体の場合、
樹脂中に、総重量の15〜50重量%の無機充填剤を含
有していても良い。 この場合、発泡シートの密度は1.2〜0.1g/cm
3 、且つ厚みが0.1〜3mmのものが好ましい。本
発明の成形体は、上記シート状の押出発泡体を加熱して
所望の形状に二次成形して得られる。
トテンションが7gf以上の無架橋プロピレン系樹脂、
或いは230℃におけるメルトテンションが7gf以上
で且つ結晶化温度+15℃における半結晶化時間が80
0秒以上である無架橋プロピレン系樹脂と発泡剤とを押
出機内で高温高圧下に溶融混練し、次いで押出機先端に
取付けられたダイスを通して押出機内より低圧下に押出
して発泡することにより得られる。また特に厚肉の板状
押出発泡体を得るには、押出機内で樹脂と発泡剤とを溶
融混練した溶融混練物を、一旦溶融混練物を発泡の生じ
ない温度及び圧力に保持されたアキュムレーター内に押
出し、しかる後、溶融混練物をアキュムレーター内より
低圧下に押出して発泡させる方法を採用することが好ま
しい。
メルトテンションが7gf以上の無架橋プロピレン系樹
脂、或いは230℃におけるメルトテンションが7gf
以上で且つ結晶化温度+15℃における半結晶化時間が
800秒以上である無架橋プロピレン系樹脂は、例えば
低分子量のポリプロピレンを含む全体としてアイソタク
チック構造の線状プロピレン系樹脂を低温分解型(分解
温度:室温〜120℃程度)の過酸化物と混合して12
0℃以下に加熱し、線状プロピレン系樹脂に低分子量ポ
リプロピレンを分岐鎖として再結合せしめる等の方法に
より得ることができ、通常、線状プロピレン系樹脂の主
として端部に長鎖分岐を有する枝別れ状構造を有すると
考えられる。上記線状プロピレン系樹脂としては、プロ
ピレンホモポリマーや、プロピレンと他のオレフィンと
の共重合体等が挙げられる。プロピレンと共重合可能な
他のオレフィンとしては、エチレン、1−ブテン、イソ
ブチレン、1−ペンテン、3−メチル−1−ブテン、1
−ヘキセン、3,4−ジメチル−1−ブテン、1−ヘプ
テン、3−メチル−1−ヘキセン等が挙げられる。また
上記低温分解型の過酸化物としては、ジ(s−ブチル)
ペルオキシジカーボネート、ビス(2−エトキシ)ペル
オキシジカーボネート、ジシクロヘキシルペルオキシジ
カーボネート、ジ−n−プロピルペルオキシジカーボネ
ート、ジ−n−ブチルペルオキシジカーボネート、ジイ
ソプロピルペルオキシジカーボネート、t−ブチルペル
オキシネオデカノアート、t−アミルペルオキシネオデ
カノアートおよびt−ブチルペルオキシピバラート等が
例示される。本発明において用いる無架橋プロピレン系
樹脂は、上記アイソタクチック構造の線状プロピレン系
樹脂を、攪拌機を備えた反応器中で攪拌しながらアルゴ
ン等の不活性ガスで反応容器内を置換し、次いで上記過
酸化物を樹脂1kg当たり通常5〜50ミリモル添加し
、攪拌を続けながら120℃程度まで、好ましくは70
〜105℃程度に加熱して反応させ(通常30〜120
分間)、しかる後、反応を停止させて得られる。反応停
止に当たっては、メチルメルカプタンのような反応停止
剤を反応容器に導入したり、あるいは反応生成物を13
0〜150℃程度に20〜40分間加熱する方法等が採
用される。
るのみならず、上記の樹脂に他の樹脂を混合して用いる
こともできる。混合して用いる樹脂としては、例えば上
記以外のプロピレン系樹脂、或いは高密度ポリエチレン
、低密度ポリエチレン、直鎖状低密度ポリエチレン、直
鎖状超低密度ポリエチレン、エチレン−ブテン共重合体
、エチレン−無水マレイン酸共重合体等のエチレン系樹
脂、ブテン系樹脂、ポリ塩化ビニル、塩化ビニル−酢酸
ビニル共重合体等の塩化ビニル系樹脂、スチレン系樹脂
等が挙げられる。
メルトテンションテスターによって測定することができ
る。また本発明において半結晶化時間の測定には結晶化
速度測定器を用いることができる。半結晶化速度を測定
するには、まずフィルム状の試料を保持した支持体を、
結晶化速度測定器のエアバス内に入れて試料を完全に溶
融させ、次いで溶融試料を支持体ごと試料の結晶化温度
+15℃の温度に保持されたオイルバス中に、光源と光
センサーの光路を遮るように浸漬し、溶けた試料が再度
固化するまでの間、光センサーにおいて常に一定の光量
が検出されるように光源の電圧を調整し、図1に示す如
き電圧〜時間曲線を得る。この曲線における電圧が一定
値となった時の電圧をV0 とした時、電圧が1/2V
0 となるまでの時間を半結晶化時間とした。
板状の厚肉発泡体でも良いが、シート状発泡体の場合、
密度0.6〜0.018g/cm3 、且つ厚み0.1
〜5mmのものが好ましい。また板状発泡体の場合、密
度0.18〜0.018g/cm3 、且つ厚み10〜
100mmのものが好ましい。
体の場合には、樹脂中に、総重量の15〜50重量%の
無機充填剤を含有することが好ましい。無機充填剤とし
ては、例えばタルク、シリカ、炭酸カルシウム、クレー
、ゼオライト、アルミナ、硫酸バリウム等が挙げられる
。これらの平均粒径は1〜70μmであることが好まし
い。このような無機物を多量に含有するシート状の発泡
体は耐熱性が向上するとともに焼却処理の際の燃焼カロ
リーを低下させることが可能となる。
た成形体を包含する。シート状発泡体の成形方法として
は、真空成形、圧空成形やこれらの応用として、フリー
ドローイング成形、プラグ・アンド・リッジ成形、リッ
ジ成形、マッチド・モールド成形、ストレート成形、ド
レープ成形、リバースドロー成形、エアスリップ成形、
プラグアシスト成形、プラグアシストリバースドロー成
形等やこれらを組み合わせた方法等を適用することがで
きる。
出機内で樹脂と発泡剤とを溶融混練した後、この溶融混
練物を押出機先端に取り付けたダイスを通して低圧下に
押出して発泡する方法が採用される。特にシート状の発
泡体を得るためには、環状のリップを有するサーキュラ
ーダイスを用い、このダイスのリップより押出発泡して
チューブ状の発泡体を得、次いでこのチューブを切り開
いてシート状とする方法が通常採用される。また厚肉の
押出発泡体を得るためには、大型の押出機を用いれば良
いが、小型の押出機を使用して図2に示すように樹脂と
発泡剤とを小型押出機1内で溶融混練した後、該押出機
1内の溶融混練物を押出機1よりも大きな吐出容量を持
ち、溶融混練物に発泡が生じない圧力に保持されたアキ
ュムレーター2内に押出して貯留した後、該アキュムレ
ーター2の先端に取り付けたダイス3を通して低圧下に
押出して発泡し、成形装置4にて押さえて所定厚みの板
状の発泡体を得る方法を採用することが好ましい。尚、
図2において、5は原料樹脂供給用ホッパー、6は発泡
剤供給管、7はピストン、8はピストンロッド、9はシ
リンダーである。
剤、分解型発泡剤等を用いることができる。無機発泡剤
としては、二酸化炭素、空気、窒素等を用いることがで
きる。揮発性発泡剤としてはプロパン、n−ブタン、i
−ブタン、ペンタン、ヘキサン等の脂肪族炭化水素、シ
クロブタン、シクロペンタン等の環式脂肪族炭化水素、
トリクロロフロロメタン、ジクロロジフロロメタン、ジ
クロロテトラフロロエタン、メチルクロライド、エチル
クロライド、メチレンクロライド等のハロゲン化炭化水
素等を用いることができる。また分解型発泡剤としては
、アゾジカルボンアミド、ジニトロソペンタメチレンテ
トラミン、アゾビスイソブチロニトリル、重炭酸ナトリ
ウム等を用いることができる。これらの発泡剤は適宜混
合して用いることもできる。発泡剤の使用量は、発泡剤
の種類、所望する発泡倍率等によっても異なるが、例え
ば密度0.2〜0.013g/cm3 程度の発泡体を
得るための発泡剤の使用量の目安は、樹脂100重量部
当たり揮発性発泡剤0.5〜25重量部(ブタン換算)
程度である。また密度0.09g/cm3 を超える発
泡体を得るための発泡剤の使用量の目安は、樹脂100
重量部当たり、無機発泡剤の場合0.1〜10重量部程
度、分解型発泡剤の場合0.1〜5重量部程度である。
物中に、更に気泡調整剤を添加しても良い。気泡調整剤
としてはタルク、シリカ等の無機粉末や多価カルボン酸
の酸性塩、多価カルボン酸と炭酸ナトリウム或いは重炭
酸ナトリウムとの反応混合物等が挙げられる。気泡調整
剤は樹脂100重量部当たり13重量部程度以下添加す
ることが好ましい(ただし、前記無機充填剤を樹脂に多
量に含有させる場合は除く。)。また必要に応じて、更
に熱安定剤、紫外線吸収剤、酸化防止剤、着色剤等の添
加剤を添加することもできる。
明する。尚、実施例、比較例において使用した樹脂の物
性を表1に示した。また実施例、比較例において発泡剤
、気泡調整剤の添加量は、これらと樹脂との総和を10
0重量部とした時の重量割合である。使用した樹脂のメ
ルトテンションの測定には(株)東洋精機製作所製のメ
ルトテンションテスターII型を用い、半結晶化時間の
測定にはコタキ商事(株)製の結晶化速度測定器MK−
801型を使用した。尚、メルトテンションの測定は次
の通り行うものとする。メルトインデクサーのノズル(
口径2.095mm、長さ8mm)より230℃に加熱
した溶融プロピレン系樹脂を上方より荷重をかけて10
mm/分の一定速度で紐状に押出し、該押出物を張力検
出プーリーを通過させて送りロールに導いて巻き取る一
方で巻取り速度を徐々に増加させていって紐状物を切断
させ、この切断直前の張力を読み取り、これをメルトテ
ンション(gf)とする。但し、巻き取り速度78.5
m/分において紐状物が切断しない場合には、この時の
張力を読み取り、これをメルトテンションとする。
合で樹脂、イソブタン及びタルクを、50mmφの単一
スクリューを備えた押出機(L/D比=46)へ配合し
、溶融混練した後、押出機先端に取り付けた径75mm
φ、間隙0.3mmのリップを有するサーキュラーダイ
スを通して押出し発泡してチューブ状の発泡体を得、次
いでこのチューブを切り開いて発泡シートを得た。押出
発泡温度、発泡シートの発泡倍率及びシートの状態を表
2にあわせて示す。尚、押出発泡温度は樹脂中の異物等
を取り除くためのメッシュ状スクリーンを取り付けたブ
レーカープレートを押出機とサーキュラーダイスとの間
に設け、このブレーカープレート部で測定した。発泡シ
ートの状態は、 ○・・・表面凹凸の部分や連続気泡の部分がなく、全体
が均質な性状を有する。 ×・・・表面にウロコ状の凹凸やコルゲートがあったり
、連続気泡構造の部分があり、全体が均質な性状を有し
ていない。 として評価した。
、タルク5重量部を、上記実施例と同様の押出機内で溶
融混練した後、径75mmφ、間隙0.5mmのサーキ
ュラーダイスより押出してチューブ状の発泡体を得た。 このチューブ状の発泡体の内側及び外側に空気吹きつけ
用のリングを設置してチューブの外面側及び内面側に空
気を吹付け、更にチューブ状発泡体の内面側が冷却用マ
ンドレル(マンドレル径はリップ径の2.0倍)に接す
るようにして引取り、ブロー比2.0倍のチューブ得、
このチューブを切り開いてシートを得た。押出発泡温度
は162℃、165℃、168℃の3種類で行い、各押
出発泡温度で得られたシートの状態を表3に示した。発
泡シートの状態の評価は上記実施例に準じた。
タルク1.5重量部を、実施例5で用いたと同様の押出
機内で溶融混練した後、同様のサーキュラーダイスより
押出して発泡した。押出発泡温度が181℃を超えると
発泡剤ガスが樹脂中から逃散して発泡体が得られず、押
出発泡温度が181℃では独立気泡構造の発泡体は得ら
れるが、押出発泡して得たチューブ状の発泡体をマンド
レルに通すとチューブが裂けて良好なシートを得ること
ができなかった。押出発泡温度を179℃とするとチュ
ーブ状の発泡体をマンドレルに通してもチューブが裂け
ることはなかったが、チューブのマンドレル上での滑り
が悪く引取りが困難となった。また、押出発泡温度を1
78℃まで下げると押出機の圧力が高くなり押出発泡不
能となった。発泡適性温度範囲は180±1℃程度と非
常に狭かった。押出発泡温度が179℃の時に得られた
発泡シートは厚み0.9mm、発泡体密度0.27g/
cm3 であったが、表面には凹凸があり、部分的に裂
けたり肉薄となっており全体が均質な発泡シートではな
かった。
に示す割合でタンデム押出機(第1押出機:スクリュー
径65mm、L/D=34、第2押出機:スクリュー径
90mm、L/D=32)に配合し、溶融混練した後、
押出機先端に取り付けた65mmφ、間隙0.5mmの
サーキュラーダイスよりチューブ状に押出発泡する一方
で、該発泡体の内外表面に空気を吹き付けると共に、更
に内表面が冷却用マンドレル(マンドレル径200mm
)に接するようにして引取り、その後、このチューブ状
発泡体を押出方向の一端より切り開いてシートとした。 この時の押出条件及び得られた発泡シートの性状を併せ
て表4に示す。
トを、165℃の雰囲気温度の加熱炉で、それぞれ14
秒間、11秒間及び10秒間加熱し、プラグアシスト真
空成形を行ったところ、ナキや破断のない均質な容器が
得られた。この容器は図3、図4に示すように仕切り1
0の両側に収納部11、12を有する皿状の容器であり
、図3、図4中、a〜hの各寸法は、a:17.5cm
、b:11.2cm、c:6.3cm、d:11cm、
e:9cm、f:4cm、g:3.5cm、h:2.5
cmである。
ク1.5重量部を、実施例9で用いたと同様の押出機内
で溶融混練した後、同様のサーキュラーダイスより押出
して発泡した。押出発泡温度が173℃を超えると発泡
剤ガスが樹脂中から逃散して発泡体が得られなかった。 押出発泡温度が172℃では独立気泡構造の発泡体は得
られるが、押出発泡して得たチューブ状の発泡体をマン
ドレルに通すとチューブが裂け、更にチューブのマンド
レル上での滑りが悪く引取りが困難であった。また、押
出発泡温度を170℃まで下げると押出機の圧力が高く
なり押出発泡不能となった。押出発泡温度が172℃の
時に得られた発泡シートは厚み0.6mm、密度0.5
6g/cm3 であったが、表面には凹凸があり、部分
的に裂けたり肉薄となっており全体が均質な発泡シート
ではなかった。
φの単一スクリューを備えた押出機(L/D比=48)
の先端に90mmφ、容積5リットル、吐出量1980
kg/時間のアキュムレーターを取付け、表5に示す割
合の配合物を押出機内で溶融混練した後、溶融混練物を
温度160℃、圧力40kg/cm2 に保持したアキ
ュムレーター内に押出してアキュムレーター内で一時的
に貯留した後、溶融混練物をアキュムレーター先端に取
り付けたリップ間隙1.5mmのダイスより押出して板
状発泡体を得た。得られた発泡体の状態を表5にあわせ
て示す。 板状発泡体の性状は、 ○・・・表面凹凸のない表面状態の良好な独立気泡の均
質な発泡体 ×・・・著しくコルゲートが発生した発泡体として評価
した。尚、実施例6〜8で得られた発泡体は製造後、常
温で1週間放置した後に密度を測定したところ、製造直
後と数値上変化がなかった。一方、比較例4及び5の場
合には、発泡体は製造の途上で大きく収縮してしまった
。
.9重量部、タルク32.4重量部を、実施例1〜6と
同様の押出機内で溶融混練した後、径75mmφ、間隙
0.5mmのサーキュラーダイスより押出して(発泡温
度165℃)チューブ状の発泡体を得た。このチューブ
状の発泡体の内側及び外側に空気吹き付け用のリングを
設置してチューブの外面側及び内面側に空気を吹き付け
、更にチューブ状発泡体の内面側が冷却用マンドレル(
マンドレル径はリップ径の2.0倍)に接するようにし
て引取り、ブロー比2.0倍のチューブを得、このチュ
ーブを切り開いてシートを得た。得られたシートは、厚
み0.67mm、密度0.48g/cm3 であり、表
面凹凸の部分や連続気泡部分がなく全体が均質な性状を
有するものであった。次にこのシートを165℃の雰囲
気温度の加熱炉で13秒間加熱し、プラグアシスト真空
成形を行ったところ、ナキや破断がないと共に、型に忠
実な形状を有する皿状容器が得られた。この容器の形状
は図3、4に示すと同様のものである。尚、この容器の
燃焼カロリーを測定したところ、7500cal/gと
なり、タルクの全く配合されていない同一樹脂よりなる
容器の11300cal/gと比べて燃焼カロリーが大
幅に低いものであった。
来の無架橋プロピレン系樹脂を基材とした押出発泡方法
に比べて発泡適性温度範囲が広いため、押出発泡温度の
コントロールが容易であり、無架橋プロピレン系樹脂を
基材樹脂に用いて全体が均質で優れた性状のプロピレン
系樹脂押出発泡体を得ることができる。本発明方法はシ
ート状の発泡体を製造する場合に適用しても、厚肉の板
状押出発泡体を製造する場合に適用しても良好な発泡体
を得ることができ、また本発明方法により得られた押出
発泡体は収縮やコルゲートがなく、更にシート状発泡体
を用いて容器等を成形する場合でも、得られた成形体は
収縮等のない性状良好なものである。
線である。
た皿状容器の平面図である。
た皿状容器の側面図である。
Claims (9)
- 【請求項1】 無架橋のプロピレン系樹脂を基材とす
る押出発泡体であって、基材樹脂のプロピレン系樹脂の
230℃におけるメルトテンションが7gf以上である
ことを特徴とするプロピレン系樹脂押出発泡体。 - 【請求項2】 基材樹脂であるプロピレン系樹脂の結
晶化温度+15℃における半結晶化時間が800秒以上
である請求項1記載のプロピレン系樹脂押出発泡体。 - 【請求項3】 密度0.6〜0.018g/cm3
、厚み0.1〜5mmのシート状発泡体である請求項1
または2記載のプロピレン系樹脂押出発泡体。 - 【請求項4】 樹脂中に、総重量の15〜50重
量%の無機充填剤を含有する密度1.2〜0.1g/c
m3 、厚み0.1〜3mmのシート状発泡体である請
求項1または2記載のプロピレン系樹脂押出発泡体。 - 【請求項5】 密度0.18〜0.018g/cm3
、厚み10〜100mmの板状発泡体である請求項1
または2記載のプロピレン系樹脂押出発泡体。 - 【請求項6】 請求項3〜4のいずれかに記載のシー
ト状の発泡体を加熱成形してなることを特徴とするプロ
ピレン系樹脂押出発泡体の成形体。 - 【請求項7】 230℃におけるメルトテンションが
7gf以上である無架橋プロピレン系樹脂と発泡剤とを
押出機内で高温高圧下に溶融混練し、次いで押出機先端
に取付けられたダイスを通して押出機内より低圧下に押
出して発泡することを特徴とするプロピレン系樹脂押出
発泡体の製造方法。 - 【請求項8】 230℃におけるメルトテンションが
7gf以上である無架橋プロピレン系樹脂と発泡剤とを
押出機内で高温高圧下に溶融混練した後、該溶融混練物
を発泡の生じない温度及び圧力に保持されたアキュムレ
ーター内に押出し、しかる後、溶融混練物をアキュムレ
ーター内より低圧下に押出して発泡させることを特徴と
するプロピレン系樹脂押出発泡体の製造方法。 - 【請求項9】 プロピレン系樹脂が、結晶化温度+1
5℃における半結晶化時間が800秒以上である請求項
8〜9のいずれかに記載のプロピレン系樹脂押出発泡体
の製造方法。
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JP10254635A JPH11152359A (ja) | 1991-09-11 | 1998-08-25 | プロピレン系樹脂押出発泡体及びその製造方法 |
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JP3259644A JP2859983B2 (ja) | 1991-03-26 | 1991-09-11 | プロピレン系樹脂押出発泡体、成形体及びその製造方法 |
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