JPH04253166A - 燃料混合ノズルを外部に設けた電気化学的セル装置 - Google Patents

燃料混合ノズルを外部に設けた電気化学的セル装置

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JPH04253166A
JPH04253166A JP3197076A JP19707691A JPH04253166A JP H04253166 A JPH04253166 A JP H04253166A JP 3197076 A JP3197076 A JP 3197076A JP 19707691 A JP19707691 A JP 19707691A JP H04253166 A JPH04253166 A JP H04253166A
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、複数の電気化学的セル
の外側燃料電極に接触する新鮮な燃料ガスと再循環され
た使用済み燃料ガスとの混合物が水蒸気を含むと共に燃
料電極と接触する前に改質材を通過し、高温の使用済み
燃料ガスが再循環される間その改質材と混合物を加熱し
、新鮮な燃料ガスと再循環された使用済み燃料ガスが電
気化学的セル装置本体の外側にあるエジェクタで混合さ
れ、エジェクタと新鮮な燃料ガスの温度が４００゜Ｃ以
下に保たれる電気化学的セル装置に関する。
【０００２】
【従来の技術】高温固体電解質燃料電池発電装置及び燃
料電池の種々の構成は良く知られている。Ｈ２　＋　Ｃ
Ｏまたは改質済み天然ガスである燃料ガスは，その装置
の一端に供給されて細長い燃料電池の外側燃料電極の表
面を平行に流れる。使用済み燃料は別室で使用済み酸化
剤と結合して燃焼し、その装置から排出される。
【０００３】また、米国特許第３，７１８，５０６号（
発明者：Ｆｉｓｃｈｅｒｅｔ　　ａｌ．）に開示されて
いるように、使用済み燃料を装置の中央部においてほぼ
６００゜Ｃ乃至８００゜Ｃの温度で新鮮な余熱燃料ガス
に吹き込んだ後、その混合ガスを燃料電池へ供給する別
の高温燃料電池発電装置が公知である。この装置では燃
料電池から出る使用済み燃料がジェットポンプ・ノズル
でプロパンのような新鮮な燃料ガスと混合され、直列接
続の燃料電池の一端から他端へ流れる。このように使用
済み燃料ガスと新鮮な燃料ガスとを混合すると、燃料電
池内でのすすの発生が防止される。これとは別の使用済
み燃料ガスは使用済み空気と混合されて燃料電池を囲む
触媒アフターバーナーの周り及びその内部を流れて完全
燃焼するため、燃料電池が加熱されてほぼ８００゜Ｃで
の高効率の運転が可能となる。米国特許第４，７２９，
９３１号（Ｇｒｉｍｂｌｅ）では、使用済み燃料ガスと
燃焼済み燃料ガスが混合された後、発電装置外部の室内
においてエジェクタノズルで新鮮な燃料ガス内に吹き込
まれる。この混合物は全べてエジェクタと同じ室内にあ
る改質材を通過して改質ガスを発生させ、このガスがそ
の装置内の燃料電池へ供給されてそれと接触する。
【０００４】燃料電池の冷却を阻止する発電装置の設計
が米国特許第４，８０８，４９１号（Ｒｅｉｃｈｎｅｒ
）に開示されているが、この装置では使用済み燃料と使
用済み酸化剤とが結合して燃焼した結果得られる排気ガ
スが発電装置の隅部を加熱する。また、新鮮な燃料ガス
が装置底部にあるマニフォルドに供給され、そのマニフ
ォルドの底部にある改質用触媒が燃焼済み排気ガスによ
り加熱される。燃料ガスは細長い燃料電池の外側燃料電
極表面を平行に流れる。新鮮な燃料ガスはこの装置では
使用済みガスと混合されない。
【０００５】メタンとエタン、プロパン、ブタン及び窒
素を含む天然ガスは、これらの燃料電池装置に用いられ
る可能性の高い燃料である。この燃料ガスは、燃料電池
での使用前に触媒と過剰の水蒸気を用いて改質、即ち、
一酸化炭素と水素に変換する必要がある。改質反応は吸
熱反応であって熱の供給が必要があり、９００゜Ｃに近
い温度で行うと最も良い結果が得られる。改質に必要な
熱は燃料電池の作動により生じる余熱のかなりの部分を
占める。
【０００６】燃料ガスの入口圧により駆動されるエジェ
クタにより再循環使用済み燃料ガスを吹き込んで新鮮な
燃料ガスへ水蒸気と炭酸ガスを供給する方式は、幾つか
の問題点を持つ可能性がある。典型的な燃料電池装置に
用いるエジェクタは高温の燃料電池内に直接配置されて
高温の再循環ガス流に露されるため、約４００゜Ｃ以上
の温度で生じる「クラッキング」による天然ガスからの
炭素の沈着を阻止するためノズルを断熱するか冷却する
必要がある。
【０００７】また、ノズルの断熱材または発電機の他の
断熱材からのシリカのような汚染物質が使用済み燃料ガ
ス流に同伴されて改質用触媒が非活性状態になることが
ある。エジェクタ及び改質器が高温再循環ガス流内に置
かれるためエジェクタを再循環用ダクトに永久溶接して
適当な密封を行うことが必要であるが、これにより製造
工程がさらに複雑となると共に保守のためのアクセスが
妨げられる。従って、炭素の沈着、シリカの同伴及び高
温の密封が再循環ガスによる高効率の改質を行う上で問
題となる。
【０００８】以上より、新鮮な燃料ガスと再循環ガスの
混合点に炭素が沈着するという虞がなく、高温の密封の
必要がなく、しかも改質室または改質材と熱交換が可能
な装置に対する要望がある。本発明の目的はかかる装置
を提供することにある。
【０００９】本発明によれば、新鮮な燃料ガス供給口と
、酸化剤供給口と、高温の使用済み燃料ガス再循環チャ
ンネルと、それとは別個の燃焼済み排気ガス出口チャン
ネルと、それぞれが外側燃料電極、内側酸化剤電極及び
両電極間の電解質を有する複数の電気化学的セルを収容
する発電室と、燃焼室と、改質材を含む改質室とよりな
る電気化学的セル装置であって、発電室から延びる高温
使用済み燃料ガス再循環チャンネルの一部が混合室の外
側と接触して混合室の入口で新鮮な燃料ガス供給口と合
流し、混合室の入口に混合ノズルが配置され、混合室の
出口が改質室と連結し、改質室が改質済み燃料ガス入口
を介して発電室と連結し、混合室と混合ノズルが電気化
学的セル装置本体部の外側にあって燃焼室及び発電室か
ら実質的に離隔していることを特徴とする電気化学的セ
ル装置が提供される。混合ノズルは４００゜Ｃ以下の低
い温度で作動可能であるのが好ましくい。本発明はまた
、燃焼済み排気ガス出口チャンネルの一部が改質室と接
触してそのチャンネルと改質室との間で熱交換が行われ
る点を特徴とする。
【００１０】本明細書に用いる用語“燃料電極”は燃料
と接触する電極を、また“空気電極”または“酸化剤電
極”は空気または酸素と接触する電極を、また“使用済
み燃料、酸化剤または空気”は一部が反応した低ＢＴＵ
の燃料、一部が反応した酸化剤ガス、または約５％乃至
１５％の酸素を含む空気を意味する。“使用済み”燃料
は使用済み酸化剤または空気と結合して燃焼した使用済
み燃料混合物を含まず、その混合物は燃焼済み排気ガス
と定義される。
【００１１】混合器及び混合ノズル（エジェクタノズル
）を低温度領域へ移したため、ノズルを強制冷却する必
要がない。再循環される使用済み燃料を運ぶダクトは改
質室と接触し、また改質材を介して燃料混合物を運ぶダ
クトは同心構造であって熱伝導フィンがこれら２つのガ
ス流間で最適の熱交換を行う。この熱交換により高温使
用済み燃料の熱容量からのエネルギー損失が最小限に抑
えられると共に、エジェクタのノズル温度、従って新鮮
な燃料の温度が４００゜Ｃの限界以下に保たれる。この
４００゜Ｃの限界点の上方では炭素の沈着が観察されて
いる。
【００１２】以下、添付図面を参照して本発明を実施例
につき詳細に説明する。
【００１３】
【実施例】図１に示した電気化学的セル装置または発電
装置１０は２束のセル１２，１４を有し、各束は固体酸
化物燃料電池のような複数の平行で細長い電気化学的セ
ル１６を有する。これらのセルは発電室または発電部２
２内に配置されている。各セルは、図示を明瞭にするた
めに点で示したその表面を覆う外側燃料電極１８と、内
側空気電極と、これらの電極間に位置する固体酸化物電
解質を有する（空気電極と電解質は図示せず）。空気電
極は一般的に、例えばドープしたＬａＭｎＯ３　である
ペロブスカイト族のドープしたセラミックであり、電解
質は一般的にイットリア安定化ジルコニア、燃料電極は
一般的にジルコニア−ニッケル・サーメット材料である
。 空気電極を支持する材料としてカルシア安定化ジルコニ
アを用いることができる。
【００１４】電気化学的セル装置１０は、約６００゜Ｃ
乃至１２００゜Ｃの範囲の内部温度で作動する。外側ハ
ウジング２０が装置全体を覆う。このハウジングはイン
コネルのような耐高温性金属で形成するのが好ましい。 低密度アルミナのような断熱材２６が図示のように外側
ハウジングの内側に収納してある。ハウジング２０及び
断熱材２６を貫通するものとして、新鮮な燃料ガス供給
口２８と、新鮮な酸化剤供給口３０と、電気リード線等
のポート（図示ぜす）があり、新鮮な燃料ガスはＦで示
してある。発電室２２は壁３２と多孔質隔壁３４との間
にある。多孔質隔壁３４は密封構造である必要はない。 多孔質隔壁３４は特に矢印３６で示す使用済み燃料ガス
流が、大気圧より僅かに高い圧力の発電室２２から大気
圧よりも僅かに低い燃焼室２４へ流れるように設計して
あり、この燃焼室で使用済み燃料ガスが使用済み酸化剤
３３と結合燃焼して排気ガスを生じ、この排気ガスがチ
ャンネル４５を介して排出される。
【００１５】高温の細長い固体酸化物電解質セル１６は
、燃焼室２４と壁３２との間を延びる。これらのセルは
燃焼室２４内にある開放端部４４と、発電室２２内の壁
３２の近くの閉鎖端部とを有する。各セルは開放回路で
ほぼ１ボルトの電圧を発生し、複数のセルが通常ニッケ
ル繊維金属のような導電性フェルト４０を介して直列−
並列矩形アレーを形成するよう電気的に相互接続されて
いる。
【００１６】本実施例によれば、運転中、空気のような
酸化剤ガスは酸化剤供給口３０を介して送られ、ほぼ５
００゜Ｃ乃至７００゜Ｃの温度で且つ大気圧よりも高い
圧力で酸化剤供給用導管４２に入るが、送風機と結合し
た熱交換器のような従来型手段によりハウジングに入る
前に加熱するのが好ましい。導管内の酸化剤は燃焼室２
４を通過し、そこで燃焼済み排気ガスによりほぼ８００
゜Ｃ乃至９００゜Ｃの温度に加熱される。次いで、酸化
剤は酸化剤回路を長さ方向に流れ、燃料電池の内側を延
びる導管４２を流れて、電気化学的反応により発生した
熱のほとんどを吸収することによりほぼ１０００゜Ｃの
温度にさらに加熱される。この熱の小部分は燃料により
吸収される。
【００１７】酸化剤は燃料電池１６の閉鎖端部の底に放
出される。燃料電池内の酸化剤は方向を転換して、燃料
電池の内側活性長さ部分に沿う内側空気電極において電
気化学的反応を行い、セルの開放端部４４に近づくに従
いその含有する酸素の幾分かを失う。この酸素の一部を
失った酸化剤はその後セルの開放端部４４から燃焼室２
４内へ放出されるが、これを使用済み酸化剤ガス流３５
として示した。この使用済み酸化剤ガスは使用済み燃料
と結合して燃焼するが、一部が反応した燃料流のうち一
部が矢印３６で示すように多孔質隔壁３４を通過して燃
焼済み排気ガス４７を形成し、この排気ガスが燃焼済み
排気ガス出口チャンネル４５を介して流れて最終的に排
気ガスＥとして放出される。これらのチャンネル４５は
耐高温性金属または合金で形成することが可能である。
【００１８】本発明では、未改質の燃料ガスとして、メ
タン（ＣＨ４　）、エタン（Ｃ２　Ｈ６　）、プロパン
（Ｃ３　Ｈ８　）等のような炭化水素を含む炭化水素ガ
ス、ナフサのような気化させた石油留分、エチルアルコ
ール（Ｃ２　Ｈ５　ＯＨ）等のアルコール類、典型的に
は８５％メタン、１０％エタンで残りがプロパン、ブタ
ン及び窒素である天然ガスを用いることができる。これ
らの改質可能な燃料媒体Ｆは新鮮な燃料ガス供給口２８
を介して発電装置へ送り込まれる。
【００１９】本発明では、燃料電池１６の軸方向長さ部
分に沿って形成された高温使用済み燃料ガスの大部分が
、耐高温性金属または合金で形成可能な少なくとも１つ
の高温使用済み燃料ガス再循環チャンネル４６へ送り込
まれる。高温使用済み燃料ガスの別の部分は、前述した
ように矢印３６で示すガスとして燃焼室２４内へ送られ
、そこで矢印３５で示す使用済み空気と結合して燃焼す
ることにより新鮮な酸化剤ガスを予熱する。
【００２０】高温使用済み燃料ガス出口チャンネル４６
は発電室２２から発して混合器または混合室５２の入口
で新鮮な燃料ガス供給口と結合するが、そこには、例え
ばエジェクタ、ジェットポンプ、アスピレータ等の当該
技術分野で公知の任意のタイプの混合ノズル５０が設け
られている。この混合ノズル５０は混合／拡散室５２の
入口に配置されている。このため、チャンネル４６へ送
り込まれた使用済み燃料ガスの部分が再循環されて混合
ノズル５０の所で新鮮な燃料ガスと混合され、矢印５１
で示す２つのガスの改質可能な燃料混合物が生じる。エ
ジェクタ−混合器の幾何学的構成はさらに、混合ノズル
５０における燃料の動的エネルギーが改質室５４の入口
において高い圧力に有効に変換されるように設計されて
いる。これは、好ましくは混合ノズル５０近くの入口か
ら改質室５４の方へ進むに従って横断面が図示の態様で
増加する拡散手段により実現可能である。
【００２１】改質可能な燃料混合物５１は少なくとも水
蒸気（スチーム）、普通Ｈ２　、ＣＯ及びＣＯ２　をも
含有するが、これらは全て混合室−拡散室５２へ入る使
用済み燃料によってもたらされるものである。使用済み
燃料と新鮮な燃料ガスとの体積比率は、新鮮な燃料ガス
の速度により調節されるが、ほぼ２乃至５体積部の水蒸
気及びＣＯ２　が１体積部の新鮮な燃料ガスに添加され
るように調節する。最も典型的にはニッケルである改質
用触媒に加えて水蒸気が存在すると、下記の化学式によ
り炭化水素ガスのＣＯ＋Ｈ２への変換が可能となる。
【００２２】
【化１】 Ｈ２　とＣＯを生じる燃料の同様な変換反応は、水蒸気
の代わりにＣＯ２　を用いても達成できる。
【００２３】改質可能な燃料混合物５１は、混合室の出
口からニッケルなどのような改質材５６あるいは他の公
知の燃料ガス改質材を含む改質手段または改質室５４内
へ送り込まれる。図２に示した改質室５４は、高温使用
済み燃料供給口４６′を囲む環状の同心容器である。こ
の設計は、チャンネル４５からの燃焼済み排気ガスを改
質室と接触するように導いて供給口４６′と混合／拡散
室５２からのガスを交差させる場合に一般的に用いられ
る。図１及び図２に示した実施例では、矢印５８で示す
改質済燃料混合物は、混合／拡散室５２から上方に流れ
て改質室５４に入り改質材５６を通過した直後に一連の
改質済み燃料ガス入口ポート５９を通って上方に流れる
混合物である。この一連の改質済み燃料ガス入口ポート
は改質室と発電室２２とを連結するものであり、燃料ガ
スはそこから発電室へ流入する。
【００２４】チャンネル４６からの高温使用済み燃料ガ
スは、改質室５４の所でほぼ１０００゜Ｃの温度となり
、チャンネル４６′へ到達する。チャンネル４６′は改
質室５４と接触関係にあり、そのチャンネル中の高温ガ
スと改質室５４との間で熱交換が行われる。このため、
使用済み燃料ガスの温度が減少しこの熱が吸熱改質反応
に使われる。改質器５４は、燃料ガスの完全な改質を行
う必要はない。その理由は、発電室２２内の燃料電池の
ニッケル・サーメット表面１８上において、あるいはニ
ッケル繊維フェルト４０により、改質可能な燃料ガスが
内部で改質されるからであり、このため改質材５６の量
を比較的少なくすることができ、所望であれば装置１０
の内部に改質器５４を収納できる。
【００２５】さらに、使用済み燃料ガスはチャンネル４
６′から下方へ流れて混合／拡散室５４の外側と接触し
、この過程でさらに熱を失うが、この熱は改質器５６へ
近付くに従って改質可能な燃料混合物５１へ伝達される
。図１及び図２の両方に示すように、チャンネル４６′
の延長部分を形成するノズル供給チャンネル６０内の使
用済み燃料は、内部を改質可能燃料混合物５１が上方に
流れる混合／拡散室５２と接触する関係で供給され、チ
ャンネル６０内の高温使用済み燃料ガスから混合／拡散
室内のガスへ熱が伝達される。この改質可能な燃料混合
物５２は引き続き上方に流れて改質室及び発電室へ向か
う。図示の実施例では、使用済み燃料ガスの温度はチャ
ンネル４６′の入口におけるほぼ１０００゜Ｃの温度か
らノズル５０へ近付くにつれて十分に低い温度へ低下し
、そのため混合室５２内の新鮮な燃料は４００゜Ｃ以下
である。図示の別のチャンネル４５内の燃焼済み排気ガ
スＥは約８００゜Ｃで装置から排出される。図２に示す
ようにこの燃焼済み排気ガスで改質器をさらに加熱する
場合、その放出温度は約６５０゜Ｃである。
【００２６】両方の図面から明らかなように、混合ノズ
ルと混合室のサブアセンブリー６２は電気化学的セル装
置１０へ外側からボルトにより装着できるものである。 従って、混合／拡散室５２と混合ノズル５０は電気化学
的セル装置の一部を形成するには違いないが、その装置
本体部の外側にあり、その残りの部分、即ち燃料室２４
及び発電室２２から実質的に離れている。かくして、混
合ノズル５０はほぼ４００゜Ｃ（混合ノズル５０におけ
る、そして混合室５２の入口における大体の温度）以下
で作用することができる。
【００２７】かくして、混合ノズルは、ガス用ダクトあ
るいはチャンネルにより、電気化学的セル装置の高温の
発電及び燃料領域から離れた所へ配置してあり、このた
め炭素の沈着を防止するに十分低い温度で作用可能であ
る。また、ガス用ダクトまたはチャンネルは高温使用済
み燃料ガスと改質可能燃料混合物との間の熱交換を容易
にする態様で結合または配置してあり、このため再循環
される燃料ガスの熱エネルギーの大部分を再利用できる
と共に炭素の沈着を防止するためノズルを低温度に維持
することが可能となる。このことと、改質器が高温ガス
と熱交換関係にあることにより、この高温使用済み燃料
ガスの熱エネルギーが改質反応に必要な吸熱エネルギー
を供給する。最後に、一時的なガスシールを温度の低い
部分に展開配置することができ、このためサブアセンブ
リー６２をカートリッジの形で装着且つ交換することが
容易である。
【図面の簡単な説明】
【図１】図１は本発明の電気化学的セル装置の第１実施
例を示す側面断面図であり、再循環される使用済み燃料
ガスの取り出し、この使用済み燃料ガスと新鮮な燃料ガ
スとの外部のエジェクタによる混合、燃料ガスをその装
置へ送る前に改質する改質器への給送を示す。
【図２】図２は図１の装置と同様な装置の側面断面図で
あり、異なるガスフローパターンを有する。
【符号の説明】
１０　　電気化学的セル発電装置 １２，１４　　セルの束 １６　　燃料電池 １８　　燃料電極 ２０　　外側ハウジング ２２　　発電室 ２６　　断熱材 ２８　　新鮮な燃料ガス供給口 ３０　　酸化剤供給口 ３２　　壁 ３３　　使用済み酸化剤 ３４　　多孔質隔壁 ３６　　使用済み燃料ガス ４５　　燃焼済み排気ガスチャンネル ４６　　高温使用済み燃料ガス出口チャンネル５０　　
混合ノズル ５２　　混合／拡散室 ５４　　改質室 ５６　　改質材 ６０　　ノズル供給チャンネル

Claims (9)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】新鮮な燃料ガス供給口と、酸化剤供給口と
    、高温の使用済み燃料ガス再循環チャンネルと、それと
    は別個の燃焼済み排気ガス出口チャンネルと、それぞれ
    が外側燃料電極、内側酸化剤電極及び両電極間の電解質
    を有する複数の電気化学的セルを収容する発電室と、燃
    焼室と、改質材を含む改質室とよりなる電気化学的セル
    装置であって、発電室から延びる高温使用済み燃料ガス
    再循環チャンネルの一部が混合室の外側と接触して混合
    室の入口で新鮮な燃料ガス供給口と合流し、混合室の入
    口に混合ノズルが配置され、混合室の出口が改質室と連
    結し、改質室が改質済み燃料ガス入口を介して発電室と
    連結し、混合室と混合ノズルが電気化学的セル装置本体
    部の外側にあって燃焼室及び発電室から実質的に離隔し
    ていることを特徴とする電気化学的セル装置。
  2. 【請求項２】　　燃焼室及び発電室が断熱材で内張りし
    た金属製ハウジング内にあることを特徴とする請求項１
    に記載の装置。
  3. 【請求項３】　　電気化学的セルが燃料電池であり、新
    鮮な燃料ガスが天然ガスであり、酸化剤電極がドープし
    たＬａＭｎＯ３　を含み、電解質がイットリアで安定化
    したジルコニアであり、燃料電極がジルコニア−ニッケ
    ル・サーメット物質を含むことを特徴とする請求項１に
    記載の装置。
  4. 【請求項４】　　燃焼済み排気ガス出口チャンネルの一
    部も改質室と接触していることを特徴とする請求項１に
    記載の装置。
  5. 【請求項５】　　混合ノズルがエジェクタ機構より成る
    ことを特徴とする請求項１に記載の装置。
  6. 【請求項６】　　電気化学的セル上にも改質用触媒物質
    が存在することを特徴とする請求項１に記載の装置。
  7. 【請求項７】　　混合室と混合ノズルが交換可能なカー
    トリッジ・ユニットの形を有することを特徴とする請求
    項１に記載の装置。
  8. 【請求項８】　　燃焼済み排気ガス出口チャンネルの一
    部が改質室の外側と接触していることを特徴とする請求
    項１に記載の装置。
  9. 【請求項９】　　酸化剤ガスと新鮮な燃料ガスとで作動
    する請求項１に記載の装置。
JP3197076A 1990-07-25 1991-07-11 燃料混合ノズルを外部に設けた電気化学的セル装置 Expired - Lifetime JP2965272B2 (ja)

Applications Claiming Priority (2)

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