JPH04209756A - 誘電体磁器組成物 - Google Patents
誘電体磁器組成物Info
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- JPH04209756A JPH04209756A JP2339830A JP33983090A JPH04209756A JP H04209756 A JPH04209756 A JP H04209756A JP 2339830 A JP2339830 A JP 2339830A JP 33983090 A JP33983090 A JP 33983090A JP H04209756 A JPH04209756 A JP H04209756A
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Landscapes
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- Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
[産業上の利用分野]
本発明は積層磁器コンデンサの誘電体として好適な誘電
体磁器組成物に関する。
体磁器組成物に関する。
[従来の技術]
特開昭62−229605号公報にBaTi0とCo
OとN b 205とCe O2とM n 02とか
ら成る誘電体磁器組成物が開示されている。
OとN b 205とCe O2とM n 02とか
ら成る誘電体磁器組成物が開示されている。
また、特開昭57−92575号公報には、BaTio
とNd2O3とNb2O5とS t O2とM n
O2とCoOとから成る誘電体磁器組成物が開示され
ている。
とNd2O3とNb2O5とS t O2とM n
O2とCoOとから成る誘電体磁器組成物が開示され
ている。
これ等の磁器組成物はいずれも、B a T iOaと
COとNbとを含み、温度変化に基づく誘電串の変化が
小さいという特長を有する。
COとNbとを含み、温度変化に基づく誘電串の変化が
小さいという特長を有する。
[発明が解決しようとする課題]
ところで、積層コンデンサの小型大容量化が要求されて
いる。この要求に応えるために、積層コンデンサの1層
当りの厚みを例えば15μm未満のように極めて薄くす
ると、絶縁抵抗が低下する。
いる。この要求に応えるために、積層コンデンサの1層
当りの厚みを例えば15μm未満のように極めて薄くす
ると、絶縁抵抗が低下する。
そこで、本発明の目的は、誘電体磁器層の厚さを薄くし
ても比較的大きなCR積(容量Cと絶縁抵抗Rとの積)
を得ることができる誘電体磁器組酸物を提供することに
ある。
ても比較的大きなCR積(容量Cと絶縁抵抗Rとの積)
を得ることができる誘電体磁器組酸物を提供することに
ある。
[課題を解決するための手段]
上記目的を達成するための本発明は、組成式0式%
を満足する数値)で表わされた基本成分100重量部と
、酸化マグネシウム0.01〜0.25重量部と、ジル
コン酸バリウム0.10〜2.00重量部とを含む誘電
体磁器組成物に係わるものである。尚、上記式を次のよ
うに表すこともできる。
、酸化マグネシウム0.01〜0.25重量部と、ジル
コン酸バリウム0.10〜2.00重量部とを含む誘電
体磁器組成物に係わるものである。尚、上記式を次のよ
うに表すこともできる。
a (B a T iOs )+β/2(Nb205)
+γ(Co O) [作 用] 本発明の誘電体磁器組成物における酸化マグネシウム及
びジルコン酸バリウムはCR積の向上に寄与する。本発
明の組成によれば、15μm未満の厚みの誘電体磁器層
を有する積層コンデンサにおいて、誘電率が2800以
上、−55℃から+125℃の温度範囲における25℃
を基準にした静電容量の温度変化率が一15%〜+15
%の範囲、25℃におけるCR積が500F・Ω以上に
なる。
+γ(Co O) [作 用] 本発明の誘電体磁器組成物における酸化マグネシウム及
びジルコン酸バリウムはCR積の向上に寄与する。本発
明の組成によれば、15μm未満の厚みの誘電体磁器層
を有する積層コンデンサにおいて、誘電率が2800以
上、−55℃から+125℃の温度範囲における25℃
を基準にした静電容量の温度変化率が一15%〜+15
%の範囲、25℃におけるCR積が500F・Ω以上に
なる。
[実施例]
本実施例では図面に示す複数の誘電体磁器層1を有する
磁器基体2と、この磁器基体2の内に含まれている複数
の内部電極3と、磁器基体2の一対の側面に設けられた
一対の外部電極4.5とを備えた積層磁器コンデンサ製
作を有する。まず、磁器基体2の組成が異なる55種類
の磁器コンデンサを作るために、第1表に示す試料Nα
1〜55までの55種類の組成の原料を用意した。
磁器基体2と、この磁器基体2の内に含まれている複数
の内部電極3と、磁器基体2の一対の側面に設けられた
一対の外部電極4.5とを備えた積層磁器コンデンサ製
作を有する。まず、磁器基体2の組成が異なる55種類
の磁器コンデンサを作るために、第1表に示す試料Nα
1〜55までの55種類の組成の原料を用意した。
第1表には基本成分の組成式
%式%
におけるαとβとγの値が示されている。なお、このα
、β及びγはBaTi0 とNbOと82.5 Cooとの割合をモル比で示す。第1表のMgOとB
a Z r Oaの欄には、100重量部の基本成分に
添加する酸化マグネシウム(MgO)とジルコン酸バリ
ウム(B a Z r Oa )との添加量が重量部で
示されている。
、β及びγはBaTi0 とNbOと82.5 Cooとの割合をモル比で示す。第1表のMgOとB
a Z r Oaの欄には、100重量部の基本成分に
添加する酸化マグネシウム(MgO)とジルコン酸バリ
ウム(B a Z r Oa )との添加量が重量部で
示されている。
第1表の試料1klの組成の誘電体磁器基体の基本成分
、 0.990 (BaTiO3)+ 0.008 (NbO)+0.002 (Coo)2.
5 を得るために、 チタン酸バリウム(BaTiO3): 994.773g (0,990モル部)五酸化ニオブ
(Nb205):4.581g(NbOでo、oogモ
ル部) 2.5 酸化コバルト(Cod): 0.646g (0゜00
2モル部) を秤量した。なお、これ等の目方には原料中の不純物が
入っていない。また、組成式におけるβNbo を
得るために、Nb2O5が使用されて2.5 いる。N b 205を0.004モル部添加すれば、
NbOを0.008モル部添加したと等価に2.5 なる。
、 0.990 (BaTiO3)+ 0.008 (NbO)+0.002 (Coo)2.
5 を得るために、 チタン酸バリウム(BaTiO3): 994.773g (0,990モル部)五酸化ニオブ
(Nb205):4.581g(NbOでo、oogモ
ル部) 2.5 酸化コバルト(Cod): 0.646g (0゜00
2モル部) を秤量した。なお、これ等の目方には原料中の不純物が
入っていない。また、組成式におけるβNbo を
得るために、Nb2O5が使用されて2.5 いる。N b 205を0.004モル部添加すれば、
NbOを0.008モル部添加したと等価に2.5 なる。
次に、基本成分1000.00g (100重量部)に
対して 酸化マグネシウム(MgO): 1.00g (0゜1
重量部) ジルコン酸バリウム(BaZrO3):5.00g (
0,5重量部) を添加して原料混合物を得た。
対して 酸化マグネシウム(MgO): 1.00g (0゜1
重量部) ジルコン酸バリウム(BaZrO3):5.00g (
0,5重量部) を添加して原料混合物を得た。
次に、この原料混合物に適当量の水を加えて湿式混合し
、脱水し、乾燥し、しかる後粗粉砕して原料粉末を得た
。
、脱水し、乾燥し、しかる後粗粉砕して原料粉末を得た
。
次に、原料粉末にブチラール系樹脂溶液から成る有機バ
インダを加えて24時間ボールミルにより混合してスラ
リー(5lurry)を得た。
インダを加えて24時間ボールミルにより混合してスラ
リー(5lurry)を得た。
次に、リバースロールコータ(reverse ro
l Icoater)によってスラリーを厚さ15μm
と30μmのグリーンシート(green 5hee
t )を夫々10枚形成した。
l Icoater)によってスラリーを厚さ15μm
と30μmのグリーンシート(green 5hee
t )を夫々10枚形成した。
次に、厚さ15μmの10枚のグリーンシートに積層コ
ンデンサ6の内部電極3を得るためにパラジウム(P
d)ペーストをスクリーン(5creen)を介して印
刷し、その後乾燥させた。なお、夫々のグリーンシート
に50個の内部電極3を得るためのPdペースト層を形
成した。各Pdペースト層は長さ14s+s、幅7會■
のパターンを有する。
ンデンサ6の内部電極3を得るためにパラジウム(P
d)ペーストをスクリーン(5creen)を介して印
刷し、その後乾燥させた。なお、夫々のグリーンシート
に50個の内部電極3を得るためのPdペースト層を形
成した。各Pdペースト層は長さ14s+s、幅7會■
のパターンを有する。
次に、Pdペースト層を有する面を上にし、10枚のグ
リーンシートを積層し、この積層体の上下にPdペース
ト層を有さない厚さ30μmのグリーンシートを5枚ず
つ積層し、これ等のグリーンシートを熱圧着した。なお
、Pdペースト層を有するグリーンシートは、内部電極
3がずれて形成されるように配置されている。
リーンシートを積層し、この積層体の上下にPdペース
ト層を有さない厚さ30μmのグリーンシートを5枚ず
つ積層し、これ等のグリーンシートを熱圧着した。なお
、Pdペースト層を有するグリーンシートは、内部電極
3がずれて形成されるように配置されている。
次に、熱圧着された積層体を格子状に裁断して50個の
積層チップを得た。積層チップは幅9■、長さ16mm
の寸法を有する。
積層チップを得た。積層チップは幅9■、長さ16mm
の寸法を有する。
次に、積層チップを焼成炉で20℃/hの速度で300
℃まで昇温し、この温度を3時間保持して有機バインダ
を燃焼させた。その後、1280℃まで250℃/hの
速度で昇温し、この温度を2時間保持して十分緻密化さ
せ、150℃/hの速度で室温まで降温して焼結体を得
た。即ち、内部電極3を有する磁器基体2を得た。
℃まで昇温し、この温度を3時間保持して有機バインダ
を燃焼させた。その後、1280℃まで250℃/hの
速度で昇温し、この温度を2時間保持して十分緻密化さ
せ、150℃/hの速度で室温まで降温して焼結体を得
た。即ち、内部電極3を有する磁器基体2を得た。
次に、磁器基体2の対の側面にAgペーストを塗布して
約800℃で焼付けることによって図面に示す一対の外
部電極4.5を形成し、積層磁器コンデンサ6を完成さ
せた。なお、完成した積層磁器コンデンサ6の磁器基体
2の組成(各元素の割合)は、出発原料と実質的に同一
である。
約800℃で焼付けることによって図面に示す一対の外
部電極4.5を形成し、積層磁器コンデンサ6を完成さ
せた。なお、完成した積層磁器コンデンサ6の磁器基体
2の組成(各元素の割合)は、出発原料と実質的に同一
である。
第1表の試料魔2〜55の他の磁器組成のコンデンサも
試料Nα1のコンデンサと同一の方法で作った。なお、
Pdペースト層を設けるグリーンシートの厚さは試料磁
41〜55で変化させた。
試料Nα1のコンデンサと同一の方法で作った。なお、
Pdペースト層を設けるグリーンシートの厚さは試料磁
41〜55で変化させた。
次に、試料No、1〜55に従う積層コンデンサの比誘
電率ε 、誘電体損失tanδ、Ca積、静電容量の温
度変化率(TC)を測定した。これ等の電気的特性は次
の要領で測定した。
電率ε 、誘電体損失tanδ、Ca積、静電容量の温
度変化率(TC)を測定した。これ等の電気的特性は次
の要領で測定した。
(1) 比誘電率ε8
25℃、周波数1 kHz s電圧(実効値)1ボルト
の条件で静電容量を測定し、この静電容量と、複数の内
部電極3の相互間距離(磁器層1の厚さ)と、内部電極
3の対向面積とに基づいて計算で求めた。
の条件で静電容量を測定し、この静電容量と、複数の内
部電極3の相互間距離(磁器層1の厚さ)と、内部電極
3の対向面積とに基づいて計算で求めた。
(2) 誘電体損失tanδ
比誘電率ε と同一の条件で測定した。なお、このta
nδは%で表わされている。
nδは%で表わされている。
(3) Ca積
一対の外部電極4.5に25℃で直流電圧50■を1分
間印加した後に、外部電極4.5間の抵抗値R(Ω)を
測定し、この抵抗値Rと比誘電率の計算に用いた静電容
量C(F)との積によって算出した。
間印加した後に、外部電極4.5間の抵抗値R(Ω)を
測定し、この抵抗値Rと比誘電率の計算に用いた静電容
量C(F)との積によって算出した。
(4) 静電容量の温度特性(TC)
恒温槽の中に試料を入れ、−55、−25,0,25,
40,60,85,105,125℃の各温度の静電容
量を周波数1kHz、電圧(実効値)1ボルトで測定し
、25℃の静電容量Caに対する他の温度の静電容量c
bの変化率TCを次式で算出した。
40,60,85,105,125℃の各温度の静電容
量を周波数1kHz、電圧(実効値)1ボルトで測定し
、25℃の静電容量Caに対する他の温度の静電容量c
bの変化率TCを次式で算出した。
TC−[(Cb−Ca)/Cal X100(%)第2
表は上記の方法で測定した各試料の電気的特性、各試料
の焼成後の1層当り誘電体の厚さt(μm)を示す。な
お、静電容量の温度変化率TCの欄には測定温度範囲一
55〜+125℃の内の最大値と最小値が示されている
。
表は上記の方法で測定した各試料の電気的特性、各試料
の焼成後の1層当り誘電体の厚さt(μm)を示す。な
お、静電容量の温度変化率TCの欄には測定温度範囲一
55〜+125℃の内の最大値と最小値が示されている
。
第2表から明らかなように、試料No、1のコンデンサ
の比誘電率ε は4430、tanδは2゜■6%、C
R積は890 (F・Ω)、静電容量の温度変化率TC
の最大は4.1%、最小は−10゜4%である。なお、
第2表の各試料のデータは50個のコンデンサの平均値
である。
の比誘電率ε は4430、tanδは2゜■6%、C
R積は890 (F・Ω)、静電容量の温度変化率TC
の最大は4.1%、最小は−10゜4%である。なお、
第2表の各試料のデータは50個のコンデンサの平均値
である。
本発明は、焼成後の1層当り誘電体の厚さが15μm未
満であって、25℃の比誘電率ε8が2800以上、−
55℃〜+125℃の温度範囲における静電容量の温度
変化率TCが一15%〜−15%の範囲、CR積が50
0F・Ω以上の積層磁器コンデンサを得ることを目標と
している。
満であって、25℃の比誘電率ε8が2800以上、−
55℃〜+125℃の温度範囲における静電容量の温度
変化率TCが一15%〜−15%の範囲、CR積が50
0F・Ω以上の積層磁器コンデンサを得ることを目標と
している。
従って、試料N(L 5〜10.18.24.25.3
1.32.37.38.44〜47.51.52の積層
磁器コンデンサの組成は本発明の範囲外のものである。
1.32.37.38.44〜47.51.52の積層
磁器コンデンサの組成は本発明の範囲外のものである。
次に、第1表及び第2表を参照して磁器基体の組成の限
定理由を説明する。
定理由を説明する。
試料阻5に示すようにαが0.992であると、CR積
が340(F−Ω)となり、またtanδが2.98%
となり、更にTCの最小値が−28゜2%になり、目標
とする電気的特性を得ることができない。しかし、試料
NcL1及び4に示すようにαが0.990である時に
は、所望の電気的特性を得ることができる。従って、α
の上限は0.990である。
が340(F−Ω)となり、またtanδが2.98%
となり、更にTCの最小値が−28゜2%になり、目標
とする電気的特性を得ることができない。しかし、試料
NcL1及び4に示すようにαが0.990である時に
は、所望の電気的特性を得ることができる。従って、α
の上限は0.990である。
試料NQ、10に示すようにαか0.948である時に
は、ε が2690となって所望の電気的時性を得るこ
とができない。一方、試料阻2及び3に示すようにαが
0.950の時には、所望の電気的特性を得ることがで
きる。従って、αの下限は0.950である。
は、ε が2690となって所望の電気的時性を得るこ
とができない。一方、試料阻2及び3に示すようにαが
0.950の時には、所望の電気的特性を得ることがで
きる。従って、αの下限は0.950である。
試料No、7に示すようにβが0.004の場合には、
CR積が430CF・Ω)になり、TCの最小値が−2
8,6%になり、目標の電気的特性を得ることができな
い。しかし、試料磁4に示すようにβが0.006の場
合には所望の電気的特性が得られる。従って、βの下限
は0.006である。
CR積が430CF・Ω)になり、TCの最小値が−2
8,6%になり、目標の電気的特性を得ることができな
い。しかし、試料磁4に示すようにβが0.006の場
合には所望の電気的特性が得られる。従って、βの下限
は0.006である。
試料阻8に示すようにβが0.044の場合にはTCの
最小値が−16,5%になって所望の電気的特性を得る
ことができない。しかし、試料隘2に示すようにβが0
.042の場合には所望の電気的特性を得ることができ
る。従って、βの上限は0.0042である。
最小値が−16,5%になって所望の電気的特性を得る
ことができない。しかし、試料隘2に示すようにβが0
.042の場合には所望の電気的特性を得ることができ
る。従って、βの上限は0.0042である。
試料磁6に示すようにγが0.0−01の場合にはCR
積が400(F・Ω)であり、所望の電気的特性を得る
ことができない。しかし、試料N11L1に示すように
γが0.002の場合には所望の電気的特性を得ること
ができる。従ってγの下限は0.002である。
積が400(F・Ω)であり、所望の電気的特性を得る
ことができない。しかし、試料N11L1に示すように
γが0.002の場合には所望の電気的特性を得ること
ができる。従ってγの下限は0.002である。
試料Nα9に示すようにγが0.021の場合にはTC
の最小が−31,3%となり所望の電気的特性を得るこ
とができない。しかし、試料NQ、3に示すようにγが
0.020の場合には所望の電気的特性を得ることがで
きる。従って、γの上限は0.020である。
の最小が−31,3%となり所望の電気的特性を得るこ
とができない。しかし、試料NQ、3に示すようにγが
0.020の場合には所望の電気的特性を得ることがで
きる。従って、γの上限は0.020である。
試料磁18及び32から明らかなようにMgOの添加量
が零の場合には、CR積が430及び360(F・Ω)
になり、所望の電気的特性を得ることができない。しか
し、試料NQ、19.33に示すようにMgOの添加量
が100重量部の基本成分に対して0.01重量部の場
合には所望の電気的特性が得られる。従って、MgOの
添加量の下限は0.01重量部である。
が零の場合には、CR積が430及び360(F・Ω)
になり、所望の電気的特性を得ることができない。しか
し、試料NQ、19.33に示すようにMgOの添加量
が100重量部の基本成分に対して0.01重量部の場
合には所望の電気的特性が得られる。従って、MgOの
添加量の下限は0.01重量部である。
試料漱24及び37に示すようにMgOの添加量が0.
26重量部になると、TCが所望範囲外になる。しかし
、試料に23.36に示すように0.25重量部の場合
には所望の電気的特性を得ることができる。従って、M
gOの添加量の上限は0.25重量部である。
26重量部になると、TCが所望範囲外になる。しかし
、試料に23.36に示すように0.25重量部の場合
には所望の電気的特性を得ることができる。従って、M
gOの添加量の上限は0.25重量部である。
試料NQ、25及び38に示すようにBaZrO3の添
加量が零の場合には、CR積が440及び460となり
、所望の電気的特性を得ることができない。しかし、試
料NQ、26及び39に示すようにB a Z r O
aの添加量が0.10重量部の場合には所望の電気的特
性が得られる。従って、BaZr Ogの添加量の下限
は0.10重量部である。
加量が零の場合には、CR積が440及び460となり
、所望の電気的特性を得ることができない。しかし、試
料NQ、26及び39に示すようにB a Z r O
aの添加量が0.10重量部の場合には所望の電気的特
性が得られる。従って、BaZr Ogの添加量の下限
は0.10重量部である。
試料No、31及び44に示すようにBaZrO3の添
加量が2.20及び2.10重量部の場合には、TCが
所望の範囲外になる。しかし、試料魔30及び43に示
すようにBaZrO3の添加量2.00重量部の場合に
は所望の電気的特性を得ることができる。従って、B
a Z r O3の添加量の上限は2.00重量部であ
る。
加量が2.20及び2.10重量部の場合には、TCが
所望の範囲外になる。しかし、試料魔30及び43に示
すようにBaZrO3の添加量2.00重量部の場合に
は所望の電気的特性を得ることができる。従って、B
a Z r O3の添加量の上限は2.00重量部であ
る。
試料Nα46.47及び52に示すように、MgOとB
a Z r Osの両方を添加しない場合において、
内部電極3の相互間の磁器層1を得るための焼成後の1
層当り誘電体の厚みが15μm未満の場合には所望のC
R積を得ることができない。−方、試料磁49.50.
54.55に示すようにMgOとB a Z r Os
を添加すると、焼成後の1層当り誘電体の厚さを15μ
m未満にしても所望の電気的特性を得ることができる。
a Z r Osの両方を添加しない場合において、
内部電極3の相互間の磁器層1を得るための焼成後の1
層当り誘電体の厚みが15μm未満の場合には所望のC
R積を得ることができない。−方、試料磁49.50.
54.55に示すようにMgOとB a Z r Os
を添加すると、焼成後の1層当り誘電体の厚さを15μ
m未満にしても所望の電気的特性を得ることができる。
また、試料阻45と48の比較及び51と53の比較か
ら明らかなように、焼成後の1層当り誘電体の厚さが1
5amの場合においても、MgOとBaz「03の添加
によってCR積の改善が認められる。
ら明らかなように、焼成後の1層当り誘電体の厚さが1
5amの場合においても、MgOとBaz「03の添加
によってCR積の改善が認められる。
[変形例]
本発明は上述の実施例に限定されるものでなく、例えば
次の変形が可能なものである。
次の変形が可能なものである。
(1) 基本成分Cooを得るための出発原料をCoo
の代りにCo OやCO3O4を使用することができ
る。
の代りにCo OやCO3O4を使用することができ
る。
(2) 本発明の目的を阻害しない範囲でCeO2、M
nC0、SiO2等の焼結助剤を微量添加することがで
きる。
nC0、SiO2等の焼結助剤を微量添加することがで
きる。
(3) 内部電極3の材料をAg−Pdペーストで形成
することができる。
することができる。
(4) 単層コンデンサにも勿論適用可能である。
[発明の効果]
上述から明らかなように本発明によれば、極めて薄い誘
電体磁器層の場合において、誘電率が2800以上、−
55℃〜+125℃の静電容量の温度変化率が一15%
〜+15%の範囲、CR積500 (F・Ω)以上にな
る。従って、コンデンサの小型化が可能になる。
電体磁器層の場合において、誘電率が2800以上、−
55℃〜+125℃の静電容量の温度変化率が一15%
〜+15%の範囲、CR積500 (F・Ω)以上にな
る。従って、コンデンサの小型化が可能になる。
図面は本発明の実施例に係わる積層磁器コンデンサの一
部を原理的に示す断面図である。 161.磁器層、2・・・磁器基体、3・・・内部電極
、4゜5・・・外部電極。 代 理 人 高 野 則 次平成 3年
2月 5日 「を1
部を原理的に示す断面図である。 161.磁器層、2・・・磁器基体、3・・・内部電極
、4゜5・・・外部電極。 代 理 人 高 野 則 次平成 3年
2月 5日 「を1
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 [1] 組成式 αBaTiO_3+βNbO_2_._5+γCoO(
但し、α、β、γは、 0.950≦α≦0.990 0.006≦β≦0.042 0.002≦γ≦0.020 a+β+γ=1 を満足する数値) で表わされた基本成分100重量部と、 酸化マグネシウム0.01〜0.25重量部と、ジルコ
ン酸バリウム0.10〜2.00重量部と を含む誘電体磁器組成物。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP2339830A JPH04209756A (ja) | 1990-11-30 | 1990-11-30 | 誘電体磁器組成物 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP2339830A JPH04209756A (ja) | 1990-11-30 | 1990-11-30 | 誘電体磁器組成物 |
Publications (1)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPH04209756A true JPH04209756A (ja) | 1992-07-31 |
Family
ID=18331216
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP2339830A Pending JPH04209756A (ja) | 1990-11-30 | 1990-11-30 | 誘電体磁器組成物 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JPH04209756A (ja) |
-
1990
- 1990-11-30 JP JP2339830A patent/JPH04209756A/ja active Pending
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