JPH04123765A - 固体電解質型燃料電池の集電体 - Google Patents
固体電解質型燃料電池の集電体Info
- Publication number
- JPH04123765A JPH04123765A JP2245749A JP24574990A JPH04123765A JP H04123765 A JPH04123765 A JP H04123765A JP 2245749 A JP2245749 A JP 2245749A JP 24574990 A JP24574990 A JP 24574990A JP H04123765 A JPH04123765 A JP H04123765A
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- Japan
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- solid electrolyte
- substrate
- current collector
- fuel cell
- fuel battery
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
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- Y02E60/30—Hydrogen technology
- Y02E60/50—Fuel cells
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- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
- Y02P70/00—Climate change mitigation technologies in the production process for final industrial or consumer products
- Y02P70/50—Manufacturing or production processes characterised by the final manufactured product
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- Fuel Cell (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
〔産業上の利用分野〕
本発明は、固体電解質型燃料電池の集電体に係り、特に
加工性、電子伝導性、熱伝導性および耐熱性に優れた固
体電解質型燃料電池の集電体に関するものである。
加工性、電子伝導性、熱伝導性および耐熱性に優れた固
体電解質型燃料電池の集電体に関するものである。
最近、低公害のエネルギー源として注目されている燃料
電池の中で、固体電解質型燃料電池は電解質の漏洩のお
それがなく、発電密度が大きいとして期待されている。
電池の中で、固体電解質型燃料電池は電解質の漏洩のお
それがなく、発電密度が大きいとして期待されている。
第３図は、固体電解質型燃料電池における、電池の最小
単位である単セルの斜視図である。この単セル３１は平
板状の固体電解質３３と、該固体電解質３３の両面にそ
れぞれ積層された酸素極膜３２および燃料極膜３４とか
らなっている。また第４図は、前記単セル３１を積層す
る際に単セル相互間に配置され、単セルの電極膜から電
流を集める集電体の斜視図である。図において、集電体
３５には燃料ガスまたは酸素含有ガスが通過するガス流
通孔３６が多数設けられている。
単位である単セルの斜視図である。この単セル３１は平
板状の固体電解質３３と、該固体電解質３３の両面にそ
れぞれ積層された酸素極膜３２および燃料極膜３４とか
らなっている。また第４図は、前記単セル３１を積層す
る際に単セル相互間に配置され、単セルの電極膜から電
流を集める集電体の斜視図である。図において、集電体
３５には燃料ガスまたは酸素含有ガスが通過するガス流
通孔３６が多数設けられている。
固体電解質型燃料電池は、このような単セル３１が集電
体３５を介して多数積層されるとともに、電気的に直列
または／および並列に接続されて構成される。固体電解
質型燃料電池は高温度雰囲気で使用されるので、集電体
３５にも同様の耐熱性が要求される。そこで、一般に集
電体３５は、高温の酸化、還元雰囲気において化学的に
安定なしａｃｒ０３系セラミックスで構成されている。
体３５を介して多数積層されるとともに、電気的に直列
または／および並列に接続されて構成される。固体電解
質型燃料電池は高温度雰囲気で使用されるので、集電体
３５にも同様の耐熱性が要求される。そこで、一般に集
電体３５は、高温の酸化、還元雰囲気において化学的に
安定なしａｃｒ０３系セラミックスで構成されている。
しかしながら、上記１．ａｃｒ０３系セラミソクスで構
成された固体電解質型燃料電池の集電体は高温の酸化、
還元雰囲気において化学的に安定ではあるが、難加工性
という欠点があり、電子伝導性も充分なものではない。
成された固体電解質型燃料電池の集電体は高温の酸化、
還元雰囲気において化学的に安定ではあるが、難加工性
という欠点があり、電子伝導性も充分なものではない。
またＬａＣｒＯ３系セラミックスの焼結性は必ずしも良
好でなく、容易に成形できないという問題があった。
好でなく、容易に成形できないという問題があった。
本発明の目的は、上記従来技術の問題点を解決し、加工
性に優れ、かつ充分な電気伝導性および熱伝導性を有す
る固体電解質型燃料電池の集電体を提供することにある
。
性に優れ、かつ充分な電気伝導性および熱伝導性を有す
る固体電解質型燃料電池の集電体を提供することにある
。
本発明者は、高温での化学的安定性に優れた耐酸化性セ
ラミックスは加工性に劣り、また電子伝導性および熱伝
導性が充分でないこと、および電子伝導性および熱伝導
性が良好で加工性に優れた金属は固体電解質型燃料電池
が作動する高温の酸素雰囲気ではその表面に絶縁性の酸
化被膜を形成して電子伝導度を低下させること等に着目
し、耐酸化性のセラミックスが有する、高温の酸化、還
元雰囲気における化学的安定性と、金属が有する加工性
ならびに優れた電子伝導性および熱伝導性の両方の特性
を備えた集電体を得るために鋭意研究の結果、金属表面
に電子伝導性の耐酸化性セラミックスを蒸着することに
より、高温での化学的安定性ならびに優れた電子伝導性
および熱伝導性に加えて、加工性に冨んだ集電体材料が
得られることを見出し本発明に到達した。
ラミックスは加工性に劣り、また電子伝導性および熱伝
導性が充分でないこと、および電子伝導性および熱伝導
性が良好で加工性に優れた金属は固体電解質型燃料電池
が作動する高温の酸素雰囲気ではその表面に絶縁性の酸
化被膜を形成して電子伝導度を低下させること等に着目
し、耐酸化性のセラミックスが有する、高温の酸化、還
元雰囲気における化学的安定性と、金属が有する加工性
ならびに優れた電子伝導性および熱伝導性の両方の特性
を備えた集電体を得るために鋭意研究の結果、金属表面
に電子伝導性の耐酸化性セラミックスを蒸着することに
より、高温での化学的安定性ならびに優れた電子伝導性
および熱伝導性に加えて、加工性に冨んだ集電体材料が
得られることを見出し本発明に到達した。
すなわち、本発明は、燃料電池の最小単位である単セル
相互間に配置され、該単セルの電極から電流を集める固
体電解質型燃料電池の集電体であって、電子伝導性の耐
酸化性セラミックスを蒸着した金属板からなることを特
徴とする。
相互間に配置され、該単セルの電極から電流を集める固
体電解質型燃料電池の集電体であって、電子伝導性の耐
酸化性セラミックスを蒸着した金属板からなることを特
徴とする。
電子伝導性の耐酸化性セラミックスを蒸着した金属板で
固体電解質型燃料電池の集電体を構成したことにより、
この集電体は、電子伝導性の耐酸化性セラミックスが有
する高温酸化雰囲気での化学的安定性を示し、しかも金
属のもつ優れた電子伝導性、熱伝導性と加工性をも併有
することになり、高温での化学的安定性、電子伝導性、
熱伝導性および加工性の全てを満足する集電体となる。
固体電解質型燃料電池の集電体を構成したことにより、
この集電体は、電子伝導性の耐酸化性セラミックスが有
する高温酸化雰囲気での化学的安定性を示し、しかも金
属のもつ優れた電子伝導性、熱伝導性と加工性をも併有
することになり、高温での化学的安定性、電子伝導性、
熱伝導性および加工性の全てを満足する集電体となる。
なお、前記セラミックスは金属板に蒸着されるものであ
り、一般の乾式焼結法とは違う。
り、一般の乾式焼結法とは違う。
本発明において、金属板に蒸着される電子伝導性の耐酸
化性セラミックスとしては、例えは（ＬｒＣａ）Ｃｒ０
３、Ｌａ （ＣｒＭｇ）０３等に代表されるＬａＣｒＯ
３系のセラミックスが用いられる。ＬａＣｒＯ３系のセ
ラミックスは従来より集電体材料として使用されており
、高温酸化雰囲気における化学的安定性が非常に高く、
かつ電子伝導性をも備えており、蒸着材料として好まし
く用いられる。
化性セラミックスとしては、例えは（ＬｒＣａ）Ｃｒ０
３、Ｌａ （ＣｒＭｇ）０３等に代表されるＬａＣｒＯ
３系のセラミックスが用いられる。ＬａＣｒＯ３系のセ
ラミックスは従来より集電体材料として使用されており
、高温酸化雰囲気における化学的安定性が非常に高く、
かつ電子伝導性をも備えており、蒸着材料として好まし
く用いられる。
本発明に用いられる金属板としては、蒸着されるセラミ
ックスと近似した熱膨張係数を有し、がつ耐熱性、電子
伝導性および熱伝導性を有するものであれば特に限定さ
れないが、典型的には５ＵＨ４４６板が用いられる。５
ＵＨ４４６は、鉄（Ｆ ｅ ） 、クロム（Ｃｒ）を主
成分とし、マンガン（Ｍｎ）１、ケイ素（Ｓｉ）等を含
有する合金で、その熱膨張係数は１０．３ Ｘ １０−
６／’Ｃ（０〜１００℃） 、１１．３ Ｘ １０−６
／’Ｃ（０〜５００℃）、１３．７ ｘ １０−６／”
Ｃ（０〜１０００℃）であり、蒸着セラミックスの熱膨
張係数（約１０ＸＩＯ−６／℃、ａｔ１０００℃）と近
似している。また集電体として充分な耐熱性、電子伝導
性および熱伝導性をもっている。
ックスと近似した熱膨張係数を有し、がつ耐熱性、電子
伝導性および熱伝導性を有するものであれば特に限定さ
れないが、典型的には５ＵＨ４４６板が用いられる。５
ＵＨ４４６は、鉄（Ｆ ｅ ） 、クロム（Ｃｒ）を主
成分とし、マンガン（Ｍｎ）１、ケイ素（Ｓｉ）等を含
有する合金で、その熱膨張係数は１０．３ Ｘ １０−
６／’Ｃ（０〜１００℃） 、１１．３ Ｘ １０−６
／’Ｃ（０〜５００℃）、１３．７ ｘ １０−６／”
Ｃ（０〜１０００℃）であり、蒸着セラミックスの熱膨
張係数（約１０ＸＩＯ−６／℃、ａｔ１０００℃）と近
似している。また集電体として充分な耐熱性、電子伝導
性および熱伝導性をもっている。
本発明−において、金属板にセラミックスを蒸着する方
法としては、例えば、真空蒸着法、スハソタ法、イオン
クラスタービーム法（Ｉ ＣＢ） 、イオンブレーティ
ング法、ＣＶＤ法等があげられる。
法としては、例えば、真空蒸着法、スハソタ法、イオン
クラスタービーム法（Ｉ ＣＢ） 、イオンブレーティ
ング法、ＣＶＤ法等があげられる。
第２図はイオンクラスタービーム法による蒸着原理の説
明図である。
明図である。
図において、蒸着材料が充填されるるつぼ２１は、その
周囲に配置されたフィラメント２２からの輻射と電子ボ
ンバードによって加熱される。るつぼ２１内の蒸気圧が
数Ｔｏｒｒに達すると、るつぼ２１のノズル２３から蒸
着材料の蒸気が噴射される。噴射された蒸着材料は真空
中で断熱膨張によって過冷却になり、数百個程度の原子
または分子が緩く結合したクラスター２４となる。クラ
スター２４はるつぼ２１の上方の電子シャワー領域２５
を通過し、イオン化されてクラスターイオン２６となる
。クラスターイオン２６は加速電極２７によって上方の
基板２９へ向かって加速され、該基板２９に到達する。
周囲に配置されたフィラメント２２からの輻射と電子ボ
ンバードによって加熱される。るつぼ２１内の蒸気圧が
数Ｔｏｒｒに達すると、るつぼ２１のノズル２３から蒸
着材料の蒸気が噴射される。噴射された蒸着材料は真空
中で断熱膨張によって過冷却になり、数百個程度の原子
または分子が緩く結合したクラスター２４となる。クラ
スター２４はるつぼ２１の上方の電子シャワー領域２５
を通過し、イオン化されてクラスターイオン２６となる
。クラスターイオン２６は加速電極２７によって上方の
基板２９へ向かって加速され、該基板２９に到達する。
クラスターイオン２６と中性クラスター２８は基板２９
に到達するとクラスターが壊れ、基板２９の表面に沿っ
て拡散し、該基板２９上に蒸着材料のｉ膜を形成する。
に到達するとクラスターが壊れ、基板２９の表面に沿っ
て拡散し、該基板２９上に蒸着材料のｉ膜を形成する。
高エネルギーを持った前記クラスターは、基板２９上に
付着して薄膜を形成する際に瞬時に大部分のエネルギー
を失う。
付着して薄膜を形成する際に瞬時に大部分のエネルギー
を失う。
この蒸着原理を応用した蒸着装置を用いて金属板に耐酸
化性のセラミックスが蒸着され、これにより固体電解質
型燃料電池の集電体が形成される。
化性のセラミックスが蒸着され、これにより固体電解質
型燃料電池の集電体が形成される。
なお、金属板に耐酸化性セラミックスを蒸着した本発明
における集電体材料は、固体電解質型燃料電池の構成材
料としてだけでなく、耐熱性、電子伝導性および加工性
が要求される他の用途にも充分に使用できる。
における集電体材料は、固体電解質型燃料電池の構成材
料としてだけでなく、耐熱性、電子伝導性および加工性
が要求される他の用途にも充分に使用できる。
次に本発明を実施例によりさらに詳細に説明する。
実施例１
第１図は、クラスターイオンビーム法による蒸着装置の
説明図である。
説明図である。
図においてこの装置は、容量的４００１の真空容器１と
、該真空容器１内の下方に配置されたるつぼ２ａおよび
２ｂと、該るつぼ２ａおよび２ｂのイオンビーム噴射孔
３ａおよび３ｂの前方にそれぞれ設けられた加速電極４
ａおよび４ｂと、真空容器ｌの上方に配置された基板５
と、該基板５の直下端部に配置された、凛着膜の厚さを
モニターする膜厚針６と、前記基板５の上方に配置され
た熱遮蔽板７と、該基板５を回転可能に支持する回転導
入器８と、コントロールバルブおよびストップバルブを
介して真空容器１内へ酸素ガスを供給する酸素供給管９
と、前記真空容器１の外部に設けられた赤外線放射温度
計１０とから主として構成されている。排気管１１は図
示省略したロータリーポンプとクライオポンプに連結さ
れており、これによって真空容器１内をｌＸｌ０−６Ｔ
ｏｒｒ以下の真空に保つことができる。
、該真空容器１内の下方に配置されたるつぼ２ａおよび
２ｂと、該るつぼ２ａおよび２ｂのイオンビーム噴射孔
３ａおよび３ｂの前方にそれぞれ設けられた加速電極４
ａおよび４ｂと、真空容器ｌの上方に配置された基板５
と、該基板５の直下端部に配置された、凛着膜の厚さを
モニターする膜厚針６と、前記基板５の上方に配置され
た熱遮蔽板７と、該基板５を回転可能に支持する回転導
入器８と、コントロールバルブおよびストップバルブを
介して真空容器１内へ酸素ガスを供給する酸素供給管９
と、前記真空容器１の外部に設けられた赤外線放射温度
計１０とから主として構成されている。排気管１１は図
示省略したロータリーポンプとクライオポンプに連結さ
れており、これによって真空容器１内をｌＸｌ０−６Ｔ
ｏｒｒ以下の真空に保つことができる。
このような構成において、基板５として５ＵＨ４４６を
、るつぼ２ａおよび２ｂに充填する蒸着材料としてラン
タン（Ｌａ）およびクロム（Ｃｒ）の粉末をそれぞれ用
い、上記５ＵＨ４４６基板５を最高１０００℃まで加熱
し、真空容器１内の圧力を１ｘｌＯ−６Ｔｏｒｒ以下ま
で減圧した後、コントロールバルブおよびストップバル
ブを介してｌＸｌ０−’Ｔｏｒｒ以下の酸素ガスを導入
し、その後イオンガンに膜質を制御するための最適加速
電圧およびイオン化電流を印加し、これらが安定した後
、反応性蒸着操作を開始した。るっぽ２ａから噴射され
たランタンイオンビームと、るっぽ２ｂから噴射された
クロムイオンビームは、酸素供給管９から供給された酸
素による酸化雰囲気でＬａＣｒＯ３系のセラミックスと
して基板５上に蒸着し、厚さ１μｍ以下の蒸着被膜を形
成した。
、るつぼ２ａおよび２ｂに充填する蒸着材料としてラン
タン（Ｌａ）およびクロム（Ｃｒ）の粉末をそれぞれ用
い、上記５ＵＨ４４６基板５を最高１０００℃まで加熱
し、真空容器１内の圧力を１ｘｌＯ−６Ｔｏｒｒ以下ま
で減圧した後、コントロールバルブおよびストップバル
ブを介してｌＸｌ０−’Ｔｏｒｒ以下の酸素ガスを導入
し、その後イオンガンに膜質を制御するための最適加速
電圧およびイオン化電流を印加し、これらが安定した後
、反応性蒸着操作を開始した。るっぽ２ａから噴射され
たランタンイオンビームと、るっぽ２ｂから噴射された
クロムイオンビームは、酸素供給管９から供給された酸
素による酸化雰囲気でＬａＣｒＯ３系のセラミックスと
して基板５上に蒸着し、厚さ１μｍ以下の蒸着被膜を形
成した。
得られた蒸着被膜についてＸ線回折、ＥＰＭＡ。
ＳＥＭ等で評価したところ、５ＵＨ４４６基板に強固に
付着した緻密なＬａＣｒＯ３系セラミ・ノクス被膜が確
認された。
付着した緻密なＬａＣｒＯ３系セラミ・ノクス被膜が確
認された。
比較例ｌ
ＬａＣｒＯ３系のセラミックスを蒸着しない５ＵＨ４４
６板を基板とし、これを用いて実施例１と同様にして固
体電解質型燃料電池の集電体を形成した。加工性は良好
であった。
６板を基板とし、これを用いて実施例１と同様にして固
体電解質型燃料電池の集電体を形成した。加工性は良好
であった。
実施例１および比較例１で得られた集電体を用いて１２
００℃の酸化雰囲気における１００時間酸化テストを行
ったところ、実施例１の集電体には絶縁性の酸化被膜は
形成されず、電子伝導度の低下はみられなかった。一方
、比較例１の基板表面には絶縁性の酸化被膜が形成され
、電子伝導度が低下した。
００℃の酸化雰囲気における１００時間酸化テストを行
ったところ、実施例１の集電体には絶縁性の酸化被膜は
形成されず、電子伝導度の低下はみられなかった。一方
、比較例１の基板表面には絶縁性の酸化被膜が形成され
、電子伝導度が低下した。
また上記実施例１および比較例１で得られた集電体をそ
れぞれ用い、それ以外は同一の条件で固体電解質型燃料
電池を構成し、長時間発電実験をしたところ、実施例１
の集電体を用いた固体電解質型燃料電池は集電体の化学
的安定性、電子伝導性等において良好な特性を示し、発
電効率が向上した。一方、比較例１の集電体を用いた固
体電解質燃料電池は、集電体の集電能力が低下し、固体
電解質型燃料電池としての発電効率は実施例１に較べて
低かった。
れぞれ用い、それ以外は同一の条件で固体電解質型燃料
電池を構成し、長時間発電実験をしたところ、実施例１
の集電体を用いた固体電解質型燃料電池は集電体の化学
的安定性、電子伝導性等において良好な特性を示し、発
電効率が向上した。一方、比較例１の集電体を用いた固
体電解質燃料電池は、集電体の集電能力が低下し、固体
電解質型燃料電池としての発電効率は実施例１に較べて
低かった。
固体電解質型燃料電池の集電体として電子伝導性の耐酸
化性セラミックスを蒸着した金属板を用いたことにより
、集電体の高温における化学的安定性、加工性、電子伝
導性および熱伝導性が向上し、固体電解質型燃料電池と
しての発電性能が向上する。
化性セラミックスを蒸着した金属板を用いたことにより
、集電体の高温における化学的安定性、加工性、電子伝
導性および熱伝導性が向上し、固体電解質型燃料電池と
しての発電性能が向上する。
第１図は、本発明の一実施例を説明するための蒸着装置
の説明図、第２図は、イオンクラスタービーム法による
蒸着原理の説明図、第３図は、固体電解質型燃料電池に
おける単セルの斜視図、第４図は、第３図の単セルを積
層する際に使用される集電体の斜視図である。 ｌ・・・真空容器、２ａ、２ｂ・・・るつぼ、４ａ、４
ｂ・・・加速電極、５・・・基板、６・・・膜厚計、７
・・・熱遮蔽板、８・・・回転導入機、９・・・酸素供
給管。 出願人三井造船株式会社（外１糸） 代理人 弁理士 川 北 武 長 ２】：るつぼ ２２：フィラメント ２３ ： ノス゛ル 第 図 第 図
の説明図、第２図は、イオンクラスタービーム法による
蒸着原理の説明図、第３図は、固体電解質型燃料電池に
おける単セルの斜視図、第４図は、第３図の単セルを積
層する際に使用される集電体の斜視図である。 ｌ・・・真空容器、２ａ、２ｂ・・・るつぼ、４ａ、４
ｂ・・・加速電極、５・・・基板、６・・・膜厚計、７
・・・熱遮蔽板、８・・・回転導入機、９・・・酸素供
給管。 出願人三井造船株式会社（外１糸） 代理人 弁理士 川 北 武 長 ２】：るつぼ ２２：フィラメント ２３ ： ノス゛ル 第 図 第 図
Claims (1)
- （１）燃料電池の最小単位である単セル相互間に配置さ
れ、該単セルの電極から電流を集める固体電解質型燃料
電池の集電体であって、電子伝導性の耐酸化性セラミッ
クスを蒸着した金属板からなることを特徴とする固体電
解質型燃料電池の集電体。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2245749A JPH04123765A (ja) | 1990-09-14 | 1990-09-14 | 固体電解質型燃料電池の集電体 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2245749A JPH04123765A (ja) | 1990-09-14 | 1990-09-14 | 固体電解質型燃料電池の集電体 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH04123765A true JPH04123765A (ja) | 1992-04-23 |
Family
ID=17138225
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2245749A Pending JPH04123765A (ja) | 1990-09-14 | 1990-09-14 | 固体電解質型燃料電池の集電体 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH04123765A (ja) |
-
1990
- 1990-09-14 JP JP2245749A patent/JPH04123765A/ja active Pending
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