JPH0367308B2 - - Google Patents
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- JPH0367308B2 JPH0367308B2 JP57218387A JP21838782A JPH0367308B2 JP H0367308 B2 JPH0367308 B2 JP H0367308B2 JP 57218387 A JP57218387 A JP 57218387A JP 21838782 A JP21838782 A JP 21838782A JP H0367308 B2 JPH0367308 B2 JP H0367308B2
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Classifications
-
- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M10/00—Secondary cells; Manufacture thereof
- H01M10/36—Accumulators not provided for in groups H01M10/05-H01M10/34
- H01M10/365—Zinc-halogen accumulators
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
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Description
【発明の詳細な説明】
本発明は隔膜を用いた亜鉛−ハロゲン二次電池
詳しくはハロゲンとして、臭素、塩素を適用した
亜鉛−ハロゲン二次電池に関するものである。
詳しくはハロゲンとして、臭素、塩素を適用した
亜鉛−ハロゲン二次電池に関するものである。
一般に亜鉛−ハロゲン二次電池としては亜鉛−
臭素二次電池や亜鉛−塩素二次電池が知られてい
る。なお実用二次電池においては単電池を必要に
応じて多数直列および並列接続して実用電圧と電
流を得る。またバイポーラ型積層電池として使用
されることが多い。本発明を亜鉛−ハロゲン二次
電池特に亜鉛−臭素二次電池に例をとり以下説明
する。
臭素二次電池や亜鉛−塩素二次電池が知られてい
る。なお実用二次電池においては単電池を必要に
応じて多数直列および並列接続して実用電圧と電
流を得る。またバイポーラ型積層電池として使用
されることが多い。本発明を亜鉛−ハロゲン二次
電池特に亜鉛−臭素二次電池に例をとり以下説明
する。
亜鉛−臭素二次電池はエネルギー密度が高い観
点から近年この実用化が研究されている。例えば
第１図は電解液循環型の亜鉛−臭素二次電池の基
本的構成を示すもので、図中１は単電池、２は陽
極室、３は陰極室、４は隔膜（セパレータ）、５
は陽極、６は陰極、７は陽極液、８は陰極液、９
は陽極液貯槽、１０は陰極液貯槽、１１および１
２はポンプである。これら亜鉛−臭素二次電池に
おいては、従来から電流効率（電流効率＝
放電々気量／充電々気量×100％）の向上が望まれてい
た。
点から近年この実用化が研究されている。例えば
第１図は電解液循環型の亜鉛−臭素二次電池の基
本的構成を示すもので、図中１は単電池、２は陽
極室、３は陰極室、４は隔膜（セパレータ）、５
は陽極、６は陰極、７は陽極液、８は陰極液、９
は陽極液貯槽、１０は陰極液貯槽、１１および１
２はポンプである。これら亜鉛−臭素二次電池に
おいては、従来から電流効率（電流効率＝
放電々気量／充電々気量×100％）の向上が望まれてい
た。
一般に亜鉛−臭素電池の電圧効率を向上せしめ
るためには、陽陰極間の距離を短かくし電圧損失
を小さくするか、又は使用する電解液中に電導度
を向上せしめる添加剤を添加すること等の手段に
より電圧効率は通常問題とならない程高効率を維
持しうる。然しながら亜鉛−臭素二次電池のエネ
ルギー効率は、上述の電流効率と電圧効率との積
で表わされる為にいくら電圧効率が高くても、電
流効率が低いと結局エネルギー効率は悪くなるの
で亜鉛−臭素二次電池における低い電流効率の向
上が従来からの課題であつた。
るためには、陽陰極間の距離を短かくし電圧損失
を小さくするか、又は使用する電解液中に電導度
を向上せしめる添加剤を添加すること等の手段に
より電圧効率は通常問題とならない程高効率を維
持しうる。然しながら亜鉛−臭素二次電池のエネ
ルギー効率は、上述の電流効率と電圧効率との積
で表わされる為にいくら電圧効率が高くても、電
流効率が低いと結局エネルギー効率は悪くなるの
で亜鉛−臭素二次電池における低い電流効率の向
上が従来からの課題であつた。
従来亜鉛−臭素二次電池の電流効率の向上に関
する因子としては、隔膜、電極、電解液の組成、
隔膜−電極間の距離、電流密度、充電深度等が考
えられている。
する因子としては、隔膜、電極、電解液の組成、
隔膜−電極間の距離、電流密度、充電深度等が考
えられている。
先ず隔膜の作用は、充電時発生する陽極室の臭
素を対極の陰極室に拡散させない機能を有し隔膜
としてイオン交換膜、多孔質膜が使用されてい
る。イオン交換膜は臭素などの陽極で発生したハ
ロゲン分子の拡散をかなり、抑制し、陰極上の析
出亜鉛との自己放電をおさえるため、電池性能と
して高い90〜99％の電流効率を与えるが、しかし
電解液中での膜電気抵抗が高いため電圧効率を低
下させる。これに対して多孔質膜はイオン交換膜
に比べて膜電気抵抗が小さく電圧効率の低下は少
ないが前述の臭素（Br2）拡散はイオン交換膜程
おさえることが出来ず、電流効率としては70〜85
％と低い。
素を対極の陰極室に拡散させない機能を有し隔膜
としてイオン交換膜、多孔質膜が使用されてい
る。イオン交換膜は臭素などの陽極で発生したハ
ロゲン分子の拡散をかなり、抑制し、陰極上の析
出亜鉛との自己放電をおさえるため、電池性能と
して高い90〜99％の電流効率を与えるが、しかし
電解液中での膜電気抵抗が高いため電圧効率を低
下させる。これに対して多孔質膜はイオン交換膜
に比べて膜電気抵抗が小さく電圧効率の低下は少
ないが前述の臭素（Br2）拡散はイオン交換膜程
おさえることが出来ず、電流効率としては70〜85
％と低い。
また電極としては、特に陽極側での放電々位の
高いもの程電流効率も良くなるので、放電々位向
上の為に電極に特殊な工夫をこらす必要があり、
経済上有利ではない。
高いもの程電流効率も良くなるので、放電々位向
上の為に電極に特殊な工夫をこらす必要があり、
経済上有利ではない。
電解液の組成としては種々の添加剤による組成
の提案があり、夫々或る程度の効果をあげている
が、種々の条件によつてその組成も変化し、末だ
本問題を解決する組成は見出されていない。以上
述べた以外の残りの隔膜−電極間の距離、電流密
度、充電深度等の因子は、電流効率の向上のみで
決定される訳ではなく、それ以上に亜鉛−臭素二
次電池全体のエネルギー密度の点からも検討され
る内容であり一般的に電流効率の向上のためのみ
によつては簡単に決定されない因子である。この
様に亜鉛−臭素二次電池の電流効率向上対策とし
ては他の方法で改善する必要が従来から望まれて
いた。
の提案があり、夫々或る程度の効果をあげている
が、種々の条件によつてその組成も変化し、末だ
本問題を解決する組成は見出されていない。以上
述べた以外の残りの隔膜−電極間の距離、電流密
度、充電深度等の因子は、電流効率の向上のみで
決定される訳ではなく、それ以上に亜鉛−臭素二
次電池全体のエネルギー密度の点からも検討され
る内容であり一般的に電流効率の向上のためのみ
によつては簡単に決定されない因子である。この
様に亜鉛−臭素二次電池の電流効率向上対策とし
ては他の方法で改善する必要が従来から望まれて
いた。
即ち本発明の目的は亜鉛−ハロゲン二次電池特
に亜鉛−臭素二次電池の電流効率を向上せしめに
ある。
に亜鉛−臭素二次電池の電流効率を向上せしめに
ある。
本発明の要旨は、陽極室と陰極室とを隔膜によ
り、分離し、陽極室内の陽極液および陰極室内の
陰極液を循環せしめる亜鉛−ハロゲン二次電池に
おいて、陰極室内の陰極液圧を陽極室内の陽極液
圧より大とし、陰極液を多孔質膜を通して陽極室
内に移動せしめ、陽極上で発生したハロゲン分子
例えば臭素分子（Br2）が隔膜を通して陰極上に
拡散し、陰極上に析出した亜鉛と自己放電をする
ことを防止することにより電流効率を向上せしめ
た、亜鉛−ハロゲン二次電池を提供するにある。
り、分離し、陽極室内の陽極液および陰極室内の
陰極液を循環せしめる亜鉛−ハロゲン二次電池に
おいて、陰極室内の陰極液圧を陽極室内の陽極液
圧より大とし、陰極液を多孔質膜を通して陽極室
内に移動せしめ、陽極上で発生したハロゲン分子
例えば臭素分子（Br2）が隔膜を通して陰極上に
拡散し、陰極上に析出した亜鉛と自己放電をする
ことを防止することにより電流効率を向上せしめ
た、亜鉛−ハロゲン二次電池を提供するにある。
本発明者は、前述の陽極上に発生した臭素を比
較的電圧効率の高い多孔質膜を隔膜として用いた
亜鉛−臭素二次電池において、陰極室内の陰極液
圧と陽極室内の陽極液圧とを変動せしめた場合の
多孔質膜を通過する電解液の移動量と電流効率と
の関係を実験研究した結果、その間に有意差があ
ることを見出し本発明に至つたものである。
較的電圧効率の高い多孔質膜を隔膜として用いた
亜鉛−臭素二次電池において、陰極室内の陰極液
圧と陽極室内の陽極液圧とを変動せしめた場合の
多孔質膜を通過する電解液の移動量と電流効率と
の関係を実験研究した結果、その間に有意差があ
ることを見出し本発明に至つたものである。
第２図は本発明による亜鉛−臭素電池の基本的
構成を示すもので図中の数字のうち第１図と同じ
ものは同一のものを表わすものであり、その説明
を省略する。第２図において単電池１内部の陽極
室２と陰極室３との間に圧力差を生じさせ、多孔
質膜よりなる隔膜４を通して、陰極室内の圧力が
陽極室内より大なるように調節することにより陰
極室３から陰極液８が陽極室２に移動するため、
陽極液７中における臭素（Br2）の陰極室３中へ
の拡散を抑制し、自己放電をおさえ、電流効率
が、圧力差を付加しない状態に比して著しく向上
せしめうるものである。
構成を示すもので図中の数字のうち第１図と同じ
ものは同一のものを表わすものであり、その説明
を省略する。第２図において単電池１内部の陽極
室２と陰極室３との間に圧力差を生じさせ、多孔
質膜よりなる隔膜４を通して、陰極室内の圧力が
陽極室内より大なるように調節することにより陰
極室３から陰極液８が陽極室２に移動するため、
陽極液７中における臭素（Br2）の陰極室３中へ
の拡散を抑制し、自己放電をおさえ、電流効率
が、圧力差を付加しない状態に比して著しく向上
せしめうるものである。
即ち多孔質膜よりなる隔膜４を通しての単位時
間、膜単位面積当りの平均電解液移動量（ml／
cm2．ｈ）と単電池充放電時の電流効率との関係は
第３図に示すものとなる。本第３図において横軸
は平均電解液移動量を、縦軸は単電池電流効率
（％）を示すもので、横軸中正の場合陰極室３よ
り隔膜４を通して陰極液８が陽極室２に流れ込み
陽極液７より陰極液８への臭素（Br2）拡散が抑
制される。この場合の電流効率は液移動が行なわ
れない場合の82％に対して0.04ml／cm2．ｈの場合
95％と著しく向上する。また負の場合は、陽極室
２より陰極室３へ陽極液７が流れ込み陽極液７中
の臭素が陰極液８中へ拡散し陰極に析出した亜鉛
と自己放電を起し電流効率を低下せしめる場合で
ある。以上より電流効率の向上のため陰極室内の
陰極液を圧加することが有効であることが判つ
た。
間、膜単位面積当りの平均電解液移動量（ml／
cm2．ｈ）と単電池充放電時の電流効率との関係は
第３図に示すものとなる。本第３図において横軸
は平均電解液移動量を、縦軸は単電池電流効率
（％）を示すもので、横軸中正の場合陰極室３よ
り隔膜４を通して陰極液８が陽極室２に流れ込み
陽極液７より陰極液８への臭素（Br2）拡散が抑
制される。この場合の電流効率は液移動が行なわ
れない場合の82％に対して0.04ml／cm2．ｈの場合
95％と著しく向上する。また負の場合は、陽極室
２より陰極室３へ陽極液７が流れ込み陽極液７中
の臭素が陰極液８中へ拡散し陰極に析出した亜鉛
と自己放電を起し電流効率を低下せしめる場合で
ある。以上より電流効率の向上のため陰極室内の
陰極液を圧加することが有効であることが判つ
た。
陰極液移動を生ぜしめるための圧力差は次の様
な手段によつて可能となる。
な手段によつて可能となる。
第１には陰極液８の循環系路（陰極室３→出口
配管１４→陰極液貯槽１０→入口配管１６→ポン
プ１２→陰極室３）の配管抵抗損失を陽極液７の
循環系路（陽極室２→出口配管１３→陽極液貯槽
９→入口配管１５→ポンプ１１→陽極室２）の配
管抵抗損失より小さくする方法であり、具体的に
は配管１４，１６の断面積または長さを配管１
３，１５の断面積または長さをより小さくしたり
長くする方法、或は陰極室出口配管１４に、弁１
７を設け陰極室３内の液圧を上昇せしめる。
配管１４→陰極液貯槽１０→入口配管１６→ポン
プ１２→陰極室３）の配管抵抗損失を陽極液７の
循環系路（陽極室２→出口配管１３→陽極液貯槽
９→入口配管１５→ポンプ１１→陽極室２）の配
管抵抗損失より小さくする方法であり、具体的に
は配管１４，１６の断面積または長さを配管１
３，１５の断面積または長さをより小さくしたり
長くする方法、或は陰極室出口配管１４に、弁１
７を設け陰極室３内の液圧を上昇せしめる。
次に、第２としては陰極液８の循環量を陽極液
７の循環量より大とする方法であり、そのために
は陰極液用ポンプ１２の出力を陽極液用ポンプ１
１の出力より大とする。
７の循環量より大とする方法であり、そのために
は陰極液用ポンプ１２の出力を陽極液用ポンプ１
１の出力より大とする。
以上の如く、陰極室３内の陰極液８を圧加する
ことにより陰極液を陽極室２内に移動せしめ亜鉛
−臭素電池の充放電を行なう場合陽極液貯槽９中
の陽極液７は移動電解液のため増加し続ける。前
記陽極液貯槽９中に増加した液を陽極液貯槽に戻
すには陰極液貯槽間の共通配管１８中の弁１９を
介して特に充電初期または放電末期における臭素
含有量の少ない陽極液７を徐々に陰極液貯槽１０
に戻すかまたは、充放電の後一般に“洗い”と言
われる完全放電を行なつた後に弁１９を開くこと
により陰極液貯槽１０と陽極液貯槽９の間に設け
た共通配管１８を経由して電解液を戻す。
ことにより陰極液を陽極室２内に移動せしめ亜鉛
−臭素電池の充放電を行なう場合陽極液貯槽９中
の陽極液７は移動電解液のため増加し続ける。前
記陽極液貯槽９中に増加した液を陽極液貯槽に戻
すには陰極液貯槽間の共通配管１８中の弁１９を
介して特に充電初期または放電末期における臭素
含有量の少ない陽極液７を徐々に陰極液貯槽１０
に戻すかまたは、充放電の後一般に“洗い”と言
われる完全放電を行なつた後に弁１９を開くこと
により陰極液貯槽１０と陽極液貯槽９の間に設け
た共通配管１８を経由して電解液を戻す。
次に本発明の実施例について述べる。
実施例
添付第２図に示す如き亜鉛−臭素二次電池にお
いて、多孔質膜として市販の厚み0.4mmの膜（旭
化成(株)製FP膜）を使用し電解液として３モル／
の臭化亜鉛（ZnBr2）溶液に１モル／の錯化
剤（メチル、エチル、モルホリニウムブロマイ
ド）を添加した溶液を用い、更に陽極液中に0.2
モル／の臭素（Br2）を添加した。
いて、多孔質膜として市販の厚み0.4mmの膜（旭
化成(株)製FP膜）を使用し電解液として３モル／
の臭化亜鉛（ZnBr2）溶液に１モル／の錯化
剤（メチル、エチル、モルホリニウムブロマイ
ド）を添加した溶液を用い、更に陽極液中に0.2
モル／の臭素（Br2）を添加した。
液循環系路での圧力損失差は陰極液配管出口１
４中の弁１７により管径を調節し陰極室３内の電
解液８の圧力と陽極室２内の電解液７の圧力とに
圧力差（0.08Kg／cm2以下）を生ぜしめ平均電解液
移動量（ml／cm2．ｈ）を測定した。尚充電の電流
密度は20ｍＡ／cm2で充電は３時間行ない、放電は
電池電圧が１ボルトに低下するまで行なつた。充
放電中は移動した電解液を陽、陰両極液貯槽９，
１０に夫々貯蔵した。即ち陰極室３より陽極室２
に電解液が移動した場合陽極液貯槽９中の陽極液
７は充放電中は増加し続ける。そして前記陽極室
２に移動した電解液は、充放電の後で完全放電を
行なつた後共通配管１８の弁１９を開け陰極液貯
槽１０に戻した。この間の夫々の液移動量に対応
する電流効率を測定した。
４中の弁１７により管径を調節し陰極室３内の電
解液８の圧力と陽極室２内の電解液７の圧力とに
圧力差（0.08Kg／cm2以下）を生ぜしめ平均電解液
移動量（ml／cm2．ｈ）を測定した。尚充電の電流
密度は20ｍＡ／cm2で充電は３時間行ない、放電は
電池電圧が１ボルトに低下するまで行なつた。充
放電中は移動した電解液を陽、陰両極液貯槽９，
１０に夫々貯蔵した。即ち陰極室３より陽極室２
に電解液が移動した場合陽極液貯槽９中の陽極液
７は充放電中は増加し続ける。そして前記陽極室
２に移動した電解液は、充放電の後で完全放電を
行なつた後共通配管１８の弁１９を開け陰極液貯
槽１０に戻した。この間の夫々の液移動量に対応
する電流効率を測定した。
以上の結果を第３図に示す。第３図に示す如く
平均膜中電解液移動量が負の場合電気量効率は低
く陽極室２へ隔膜４を通して液移動させた方が電
気量効率が向上する結果が得られた。
平均膜中電解液移動量が負の場合電気量効率は低
く陽極室２へ隔膜４を通して液移動させた方が電
気量効率が向上する結果が得られた。
本発明は、亜鉛−臭素二次電池ばかりでなく陽
極に於て生成するハロゲン分子が陰極上の亜鉛の
自己放電を促進せしめる様な亜鉛−ハロゲン二次
電池に適用して、電気量効率を向上せしめる有用
な電池である。
極に於て生成するハロゲン分子が陰極上の亜鉛の
自己放電を促進せしめる様な亜鉛−ハロゲン二次
電池に適用して、電気量効率を向上せしめる有用
な電池である。
第１図は電解液循環型の亜鉛−臭素二次電池の
基本的構成を示す模式図、第２図は本発明による
電解液循環型の亜鉛−ハロゲン二次電池の基本的
構成を示す模式図、第３図は単電池電気量効率と
平均膜中電解液移動量との関係を示すグラフであ
る。 １：単電池、２：陽極室、３：陰極室、４：隔
膜、５：陽極、６：陰極、７：陽極液、８：陰極
液、９：陽極液貯槽、１０：陰極液貯槽、１１，
１２：ポンプ、１３，１４：出口配管、１５，１
６：入口配管、１７，１９：弁。
基本的構成を示す模式図、第２図は本発明による
電解液循環型の亜鉛−ハロゲン二次電池の基本的
構成を示す模式図、第３図は単電池電気量効率と
平均膜中電解液移動量との関係を示すグラフであ
る。 １：単電池、２：陽極室、３：陰極室、４：隔
膜、５：陽極、６：陰極、７：陽極液、８：陰極
液、９：陽極液貯槽、１０：陰極液貯槽、１１，
１２：ポンプ、１３，１４：出口配管、１５，１
６：入口配管、１７，１９：弁。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ 陽極室２と陰極室３とを隔膜により分離し、
陽極室２内の陽極液７および陰極室３内の陰極液
８を循環せしめる亜鉛−ハロゲン二次電池におい
て、陰極室３内の陰極液８の液圧を陽極室２内の
陽極液７の液圧より大とし前記陰極液８を前記隔
膜を通して陽極室２内に移動せしめるようにした
ことを特徴とする亜鉛−ハロゲン二次電池。 ２ 前記隔膜が多孔質膜であることを特徴とする
特許請求の範囲第１項記載の亜鉛−ハロゲン二次
電池。 ３ 陰極液循環系路の陰極室出口１４からポンプ
１２間の配管抵抗損失を、陽極液循環系路の陽極
室出口１３からポンプ１１間の配管抵抗損失より
小さくし陰極液圧を陽極液圧より大とすることを
特徴とする特許請求の範囲第１項記載の亜鉛−ハ
ロゲン二次電池。 ４ 陰極液循環系路の配管断面積を陽極液循環系
路の配管断面積より小さくしたことを特徴とする
特許請求の範囲第３項記載の亜鉛−ハロゲン二次
電池。 ５ 陰極液循環系路の配管長さを陽極液循環系路
の配管長さより長くしたことを特徴とする特許請
求の範囲第３項記載の亜鉛−ハロゲン二次電池。 ６ 陰極液循環系路中の陰極室液出口１４側配管
断面積を弁１７にて絞つたことを特徴とする特許
請求の範囲第３項記載の亜鉛−ハロゲン二次電
池。 ７ 陰極液の循環量を陽極液の循環量より大とし
陰極液圧を陽極液圧より大とすることを特徴とす
る特許請求の範囲第１項記載の亜鉛−ハロゲン二
次電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP57218387A JPS59111278A (ja) | 1982-12-15 | 1982-12-15 | 亜鉛−ハロゲン二次電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP57218387A JPS59111278A (ja) | 1982-12-15 | 1982-12-15 | 亜鉛−ハロゲン二次電池 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS59111278A JPS59111278A (ja) | 1984-06-27 |
| JPH0367308B2 true JPH0367308B2 (ja) | 1991-10-22 |
Family
ID=16719102
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP57218387A Granted JPS59111278A (ja) | 1982-12-15 | 1982-12-15 | 亜鉛−ハロゲン二次電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS59111278A (ja) |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US4614693A (en) * | 1984-06-06 | 1986-09-30 | Kabushiki Kaisha Meidensha | Metal-halogen secondary battery |
-
1982
- 1982-12-15 JP JP57218387A patent/JPS59111278A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS59111278A (ja) | 1984-06-27 |
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