JPH0339388B2 - - Google Patents
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- JPH0339388B2 JPH0339388B2 JP59014436A JP1443684A JPH0339388B2 JP H0339388 B2 JPH0339388 B2 JP H0339388B2 JP 59014436 A JP59014436 A JP 59014436A JP 1443684 A JP1443684 A JP 1443684A JP H0339388 B2 JPH0339388 B2 JP H0339388B2
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Classifications
-
- H—ELECTRICITY
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- H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
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- Y02E60/30—Hydrogen technology
- Y02E60/50—Fuel cells
Description
〔発明の技術分野〕
本発明は、均一な密度で均一な肉厚の電解質板
を成形できるようにした溶融炭酸塩燃料電池の電
解質板成形型に関する。 〔発明の技術的背景〕 従来、高能率のエネルギ変換装置として燃料電
池が広く知られている。燃料電池は、使用する電
解質によつて、リン酸塩型、溶融炭酸塩型、固体
電解質型に分類される。なかでも、溶融炭酸塩燃
料電池は、動作温度が高いため、電極反応が起こ
り易く、高価な貫金属触媒を必要としないこと、
また発電熱効率が高いことなどの大きな特徴を有
している。 このような溶融炭酸塩燃料電池は、通常、対向
配置された一対の多孔質電極板、すなわち酸化剤
極および燃料極と、これら電極間に介在させたア
ルカリ炭酸塩を電解質とする電解質層とからなる
単位電池を、通常、インタコネクタを介して複数
積層して構成されている。そして運転時において
は、上記アルカリ炭酸塩を500〜750℃の高温下で
溶融状態にし、この炭酸塩と、各電極板にそれぞ
れ拡散された酸化剤ガスおよび燃料ガスととを反
応させて、電気化学的プロセスによつて直流出力
を得るようにしている。 このような溶融炭酸塩燃料電池の電解質層は、
以下の条件を満たしていることが必要である。す
なわち、 溶融炭酸塩の保持能力が十分であることは勿
論のこと、作動温度で十分な機械的強度、特に
圧縮強度を有し、燃料電池内で電解質層の割れ
によるガスの交差混合が発生しないこと、 単位電池当りの内部抵抗を少なくするため、
各電極との接触が十分にとれ、かつ可能な限り
薄いこと、 単位電池当りの出力を大きくするために大型
化でき、かつ燃料電池の高い量産性を確保でき
るように歩留りが良いこと、 などである。 〔従来技術の問題点〕 ところで、従来の溶融炭酸塩燃料電池にあつ
て、いわゆるペースト型と称される電解質層は、
電解質保持用の骨材と、炭酸塩とを混合し、400
〜500℃、200〜500Kg／cm2の条件でホツトプレス
して得た、いわゆる電解質タイルと呼ばれる板状
体に形成されている。そして、通常上記のホツト
プレスにはステンレス鋼製のホツトプレス型が使
用されている。 しかしながら、このようなステンレス鋼製の金
型は、熱伝導性に劣り、ヒータの埋設箇所とその
他の箇所とで大きな温度差を生ずることがあつ
た。このため、ホツトプレスによつて得られた電
解質板は、ホツトプレス時における炭酸塩の不均
一溶融および不均一流動により、金型温度の低い
部分での気孔含有率が増加してしまうことがあつ
た。したがつて、このような電解質板は、気孔含
有率が高い部分の機械的強度に劣り、電解質タイ
ルを大型化すると通常のハンドリングで容易に破
損してしまうので、電池内への組込みに注意を要
するうえ、組込み後においても電池の熱サイクル
に起因した電解質層の割れを生じ、ガスの交差混
合が発生し易いという問題があつた。 また、上記のステンレス鋼製金型は、炭酸塩に
冒され易いため、型の内面に、例えば窒化ホウ素
などの離型剤を塗布する必要がある。ところが、
ホツトプレス時に上記離型剤が電解質板に混入す
ることがあり、この離型剤が燃料電池運転時の発
泡現象を引き起こすことがあつた。したがつて、
これによつても上述のような熱サイクルに起因し
た電解質層の割れを取き起こすことがあつた。 一方、このようなステンレス鋼製金型は、熱膨
張率も大きいため、前述の如く金型の温度のばら
つきが大きいと、型の表面の平滑性が損われると
いう問題もある。このため、得られた電解質層
は、その肉厚が不均一なものとなり、燃料電池運
転初期における各電極との接触状態が芳しくなか
つた。このため、燃料電池の立上り特性が悪いと
いう問題があつた。 〔発明の目的〕 本発明は、かかる問題点に基づきなされたもの
であり、その目的とするところは、相対密度（気
孔が全く存在しない場合の理論密度に対する実際
の密度）および肉厚の均一な電解質板を、離型剤
を用いることなく成形でき、もつて得られた電解
質板の機械的強度および各電極との密着性を向上
させ得る溶融炭酸塩燃料電池の電解質板成形型を
提供することにある。 〔発明の概要〕 本発明に係る溶融炭酸塩燃料電池の電解質板成
形型は、炭化ホウ素、窒化ケイ素、窒化アルミニ
ウム、炭化ケイ素またはグラフアイトで形成され
ていることを特徴としている。 すなわち、前述の問題を解決し得る電解質板成
形型に要求される条件は、 熱伝導率が良好なこと、 熱膨張係数が小さいこと、 炭酸塩に冒されない化学的安定性を有するこ
と、 の３点である。 これに関して、本発明者等は、種々の調査を通
じ、熱伝導率が良好で、熱膨張係数が小さい前記
炭化ホウ素、窒化ケイ素、窒化アルミニウム、炭
化ケイ素およびグラフアイトが炭酸塩に対して化
学的に極めて安定である点に着目した。 なお、これらのセラミツクの熱膨張係数および
熱伝導率は、表１に示す如く、ステンレス鋼のそ
れに比べ、上述の条件に関して優れたものとなつ
ている。
を成形できるようにした溶融炭酸塩燃料電池の電
解質板成形型に関する。 〔発明の技術的背景〕 従来、高能率のエネルギ変換装置として燃料電
池が広く知られている。燃料電池は、使用する電
解質によつて、リン酸塩型、溶融炭酸塩型、固体
電解質型に分類される。なかでも、溶融炭酸塩燃
料電池は、動作温度が高いため、電極反応が起こ
り易く、高価な貫金属触媒を必要としないこと、
また発電熱効率が高いことなどの大きな特徴を有
している。 このような溶融炭酸塩燃料電池は、通常、対向
配置された一対の多孔質電極板、すなわち酸化剤
極および燃料極と、これら電極間に介在させたア
ルカリ炭酸塩を電解質とする電解質層とからなる
単位電池を、通常、インタコネクタを介して複数
積層して構成されている。そして運転時において
は、上記アルカリ炭酸塩を500〜750℃の高温下で
溶融状態にし、この炭酸塩と、各電極板にそれぞ
れ拡散された酸化剤ガスおよび燃料ガスととを反
応させて、電気化学的プロセスによつて直流出力
を得るようにしている。 このような溶融炭酸塩燃料電池の電解質層は、
以下の条件を満たしていることが必要である。す
なわち、 溶融炭酸塩の保持能力が十分であることは勿
論のこと、作動温度で十分な機械的強度、特に
圧縮強度を有し、燃料電池内で電解質層の割れ
によるガスの交差混合が発生しないこと、 単位電池当りの内部抵抗を少なくするため、
各電極との接触が十分にとれ、かつ可能な限り
薄いこと、 単位電池当りの出力を大きくするために大型
化でき、かつ燃料電池の高い量産性を確保でき
るように歩留りが良いこと、 などである。 〔従来技術の問題点〕 ところで、従来の溶融炭酸塩燃料電池にあつ
て、いわゆるペースト型と称される電解質層は、
電解質保持用の骨材と、炭酸塩とを混合し、400
〜500℃、200〜500Kg／cm2の条件でホツトプレス
して得た、いわゆる電解質タイルと呼ばれる板状
体に形成されている。そして、通常上記のホツト
プレスにはステンレス鋼製のホツトプレス型が使
用されている。 しかしながら、このようなステンレス鋼製の金
型は、熱伝導性に劣り、ヒータの埋設箇所とその
他の箇所とで大きな温度差を生ずることがあつ
た。このため、ホツトプレスによつて得られた電
解質板は、ホツトプレス時における炭酸塩の不均
一溶融および不均一流動により、金型温度の低い
部分での気孔含有率が増加してしまうことがあつ
た。したがつて、このような電解質板は、気孔含
有率が高い部分の機械的強度に劣り、電解質タイ
ルを大型化すると通常のハンドリングで容易に破
損してしまうので、電池内への組込みに注意を要
するうえ、組込み後においても電池の熱サイクル
に起因した電解質層の割れを生じ、ガスの交差混
合が発生し易いという問題があつた。 また、上記のステンレス鋼製金型は、炭酸塩に
冒され易いため、型の内面に、例えば窒化ホウ素
などの離型剤を塗布する必要がある。ところが、
ホツトプレス時に上記離型剤が電解質板に混入す
ることがあり、この離型剤が燃料電池運転時の発
泡現象を引き起こすことがあつた。したがつて、
これによつても上述のような熱サイクルに起因し
た電解質層の割れを取き起こすことがあつた。 一方、このようなステンレス鋼製金型は、熱膨
張率も大きいため、前述の如く金型の温度のばら
つきが大きいと、型の表面の平滑性が損われると
いう問題もある。このため、得られた電解質層
は、その肉厚が不均一なものとなり、燃料電池運
転初期における各電極との接触状態が芳しくなか
つた。このため、燃料電池の立上り特性が悪いと
いう問題があつた。 〔発明の目的〕 本発明は、かかる問題点に基づきなされたもの
であり、その目的とするところは、相対密度（気
孔が全く存在しない場合の理論密度に対する実際
の密度）および肉厚の均一な電解質板を、離型剤
を用いることなく成形でき、もつて得られた電解
質板の機械的強度および各電極との密着性を向上
させ得る溶融炭酸塩燃料電池の電解質板成形型を
提供することにある。 〔発明の概要〕 本発明に係る溶融炭酸塩燃料電池の電解質板成
形型は、炭化ホウ素、窒化ケイ素、窒化アルミニ
ウム、炭化ケイ素またはグラフアイトで形成され
ていることを特徴としている。 すなわち、前述の問題を解決し得る電解質板成
形型に要求される条件は、 熱伝導率が良好なこと、 熱膨張係数が小さいこと、 炭酸塩に冒されない化学的安定性を有するこ
と、 の３点である。 これに関して、本発明者等は、種々の調査を通
じ、熱伝導率が良好で、熱膨張係数が小さい前記
炭化ホウ素、窒化ケイ素、窒化アルミニウム、炭
化ケイ素およびグラフアイトが炭酸塩に対して化
学的に極めて安定である点に着目した。 なお、これらのセラミツクの熱膨張係数および
熱伝導率は、表１に示す如く、ステンレス鋼のそ
れに比べ、上述の条件に関して優れたものとなつ
ている。
このように、本発明に係る成形型は、熱伝導性
が従来の型に比して向上しているので、ホツトプ
レス時に型表面温度の均一化を図ることができ
る。このため、得られた電解質層は、炭酸塩の均
一溶融および均一流動により、その相対密度も均
一化されたものとなる。したがつて、ホツトプレ
ス時の温度を適切な値に設定すれば、電解質板の
全体的な相対密度を向上させることができるの
で、電解質板の機械的強度を高めることができ
る。この結果、ガスの交差混合防止、単位電池の
大型化および歩留りの向上等、電解質板に要求さ
れる性能を確保することができる。 また、前述の如く、本発明に係る成形型は、炭
酸塩に対して化学的に安定であるため、従来のよ
うに離型剤を用いる必要がない。このため、離型
剤の混入に起因した燃料電池運転時の発泡現象の
発生を防止でき、この結果、電解質板の機械的強
度の低下を防止できる。しかも、このように離型
剤を不用化できるので、型表面の平滑性を高めら
れるうえ、作業能率の向上にもつながるなどの効
果を奏する。 さらに、本発明に係る成形型は、その素材の熱
伝導率が高いことに加え、熱膨張係数が小さいの
で、ホツトプレス時においても型表面の平滑性を
維持することができる。このため、得られた電解
質板の肉厚を均一にすることができる。この結
果、燃料電池の運転初期における電解質板と各電
極板との密着性も良好となり、単位電池の内部抵
抗減少に寄与することができる。 なお、本発明に係る成形型を構成しているセラ
ミツク材料は、表１に示すように、ステンレス鋼
に較べてその密度が小さいので、成形型金体の軽
量化をも図ることができる。このため、ホツトプ
レス時の必要電力の低減化や、成形型の移動の容
易化などの効果も呈する。 このように、本発明によれば、極めて多大なる
効果を奏する。 〔発明の実施例〕 以下、本発明の実施例につき説明する。 実施例 １ 市販の緻密質グラフアイト(C)を用いて、図に示
すような150×150mmの内寸を有する環状枠１と、
この環状枠１に、それぞれ図中上下から嵌合する
上部押圧板２および下部押圧板３とを形成した。
下部押圧板３を支持台４に固定した後、これらを
ホツトプレス型に構成し、最高使用温度800℃、
最大使用圧力100tのホツトプレス装置に装着し
た。なお、上記上部押圧板２および下部押圧板３
には、それぞれ図示しない棒状のシースヒータが
埋設されている。 しかして、γ−LiAlO2、Li2CO3およびK2CO3
の各粉末を重量比で40：28：32の割合で混合し、
この混合粉末150ｇを前記ホツトプレス型に充填
した。ホツトプレス装置を稼動して460℃、300
Kg／cm2の条件で上記混合粉をホツトプレスして、
約2.5mm厚の電解質板を得た。 得られた電解質板を15×15mmの小片に切り出
し、それぞれの相対密度を測定したところ94.7〜
98.7％の間に分布し、表２に示す如く、平均値と
標準偏差はそれぞれ96.5％、0.81％であつた。一
方、上記小片の厚さは、同表に示す如く平均値が
2.45mm、標準偏差が1.6％であつた。
が従来の型に比して向上しているので、ホツトプ
レス時に型表面温度の均一化を図ることができ
る。このため、得られた電解質層は、炭酸塩の均
一溶融および均一流動により、その相対密度も均
一化されたものとなる。したがつて、ホツトプレ
ス時の温度を適切な値に設定すれば、電解質板の
全体的な相対密度を向上させることができるの
で、電解質板の機械的強度を高めることができ
る。この結果、ガスの交差混合防止、単位電池の
大型化および歩留りの向上等、電解質板に要求さ
れる性能を確保することができる。 また、前述の如く、本発明に係る成形型は、炭
酸塩に対して化学的に安定であるため、従来のよ
うに離型剤を用いる必要がない。このため、離型
剤の混入に起因した燃料電池運転時の発泡現象の
発生を防止でき、この結果、電解質板の機械的強
度の低下を防止できる。しかも、このように離型
剤を不用化できるので、型表面の平滑性を高めら
れるうえ、作業能率の向上にもつながるなどの効
果を奏する。 さらに、本発明に係る成形型は、その素材の熱
伝導率が高いことに加え、熱膨張係数が小さいの
で、ホツトプレス時においても型表面の平滑性を
維持することができる。このため、得られた電解
質板の肉厚を均一にすることができる。この結
果、燃料電池の運転初期における電解質板と各電
極板との密着性も良好となり、単位電池の内部抵
抗減少に寄与することができる。 なお、本発明に係る成形型を構成しているセラ
ミツク材料は、表１に示すように、ステンレス鋼
に較べてその密度が小さいので、成形型金体の軽
量化をも図ることができる。このため、ホツトプ
レス時の必要電力の低減化や、成形型の移動の容
易化などの効果も呈する。 このように、本発明によれば、極めて多大なる
効果を奏する。 〔発明の実施例〕 以下、本発明の実施例につき説明する。 実施例 １ 市販の緻密質グラフアイト(C)を用いて、図に示
すような150×150mmの内寸を有する環状枠１と、
この環状枠１に、それぞれ図中上下から嵌合する
上部押圧板２および下部押圧板３とを形成した。
下部押圧板３を支持台４に固定した後、これらを
ホツトプレス型に構成し、最高使用温度800℃、
最大使用圧力100tのホツトプレス装置に装着し
た。なお、上記上部押圧板２および下部押圧板３
には、それぞれ図示しない棒状のシースヒータが
埋設されている。 しかして、γ−LiAlO2、Li2CO3およびK2CO3
の各粉末を重量比で40：28：32の割合で混合し、
この混合粉末150ｇを前記ホツトプレス型に充填
した。ホツトプレス装置を稼動して460℃、300
Kg／cm2の条件で上記混合粉をホツトプレスして、
約2.5mm厚の電解質板を得た。 得られた電解質板を15×15mmの小片に切り出
し、それぞれの相対密度を測定したところ94.7〜
98.7％の間に分布し、表２に示す如く、平均値と
標準偏差はそれぞれ96.5％、0.81％であつた。一
方、上記小片の厚さは、同表に示す如く平均値が
2.45mm、標準偏差が1.6％であつた。
【表】
なお、比較のために、従来のステンレス鋼
（SKD−61）製ホツトプレス型に同様の混合粉を
充填し、同様の条件でホツトプレスして、150×
150mm、約2.5mm厚の電解質板を得た。この電解質
板を上記実施例１と同様に切り出し、その相対密
度を測定したところ、87.6〜97.8％の間に分布
し、表２に示す如く、その平均値と標準偏差は、
それぞれ92.6％、1.83％であつた。一方、厚さは
同表に示す如く平均値が2.43mm、標準偏差が2.85
％であつた。 このように、グラフアイトを用いた本実施例に
係るホツトプレス型で成形された電解質板は、比
較例に較べ、その相対密度の平均値を向上させ、
ばらつきを低減させることができた。また、その
厚みのばらつきも低減させることができた。しか
も、本実施例に係るホツトプレス型は電解質板成
形後においても、型の内面での腐蝕がなく、離型
剤を必要としないことが確認できた。 このように本実施例によれば前述した効果を得
ることができた。 実施例 ２ 前記実施例１と同様のホツトプレス型を窒化ア
ルミニウム（AlN）焼結体で形成し、この成形
型によつて得られた電解質板に同様の測定を行な
つたところ、表２に示す結果を得た。 実施例 ３ 前記実施例１と同様のホツトプレス型を炭化ホ
ウ素（B4C）の焼結体で形成し、この型によつて
得られた電解質板に同様の測定を行なつたとこ
ろ、表２に示す結果を得た。 実施例 ４ 前記実施例１と同様のホツトプレス型を窒化ケ
イ素（Si3N4）の焼結体で形成し、この型によつ
て得られた電解質板に同様の測定を行なつたとこ
ろ、表２に示す結果を得た。 以上、実施例２〜実施例４の結果から明らかな
如く、窒化アルミニウム、炭化ホウ素または窒化
ケイ素を用いた場合でも、本発明の効果を十分に
奏することができる。また、以上の実施例に述べ
た材質に拘らず、炭化ケイ素を用いてもよい。 なお、以上の実施例では、特にペースト型の電
解質板を成形するホツトプレス型を例にとり、説
明したが、マトリクス型の電解質形成工程に用い
る型にも本発明を適用可能である。
（SKD−61）製ホツトプレス型に同様の混合粉を
充填し、同様の条件でホツトプレスして、150×
150mm、約2.5mm厚の電解質板を得た。この電解質
板を上記実施例１と同様に切り出し、その相対密
度を測定したところ、87.6〜97.8％の間に分布
し、表２に示す如く、その平均値と標準偏差は、
それぞれ92.6％、1.83％であつた。一方、厚さは
同表に示す如く平均値が2.43mm、標準偏差が2.85
％であつた。 このように、グラフアイトを用いた本実施例に
係るホツトプレス型で成形された電解質板は、比
較例に較べ、その相対密度の平均値を向上させ、
ばらつきを低減させることができた。また、その
厚みのばらつきも低減させることができた。しか
も、本実施例に係るホツトプレス型は電解質板成
形後においても、型の内面での腐蝕がなく、離型
剤を必要としないことが確認できた。 このように本実施例によれば前述した効果を得
ることができた。 実施例 ２ 前記実施例１と同様のホツトプレス型を窒化ア
ルミニウム（AlN）焼結体で形成し、この成形
型によつて得られた電解質板に同様の測定を行な
つたところ、表２に示す結果を得た。 実施例 ３ 前記実施例１と同様のホツトプレス型を炭化ホ
ウ素（B4C）の焼結体で形成し、この型によつて
得られた電解質板に同様の測定を行なつたとこ
ろ、表２に示す結果を得た。 実施例 ４ 前記実施例１と同様のホツトプレス型を窒化ケ
イ素（Si3N4）の焼結体で形成し、この型によつ
て得られた電解質板に同様の測定を行なつたとこ
ろ、表２に示す結果を得た。 以上、実施例２〜実施例４の結果から明らかな
如く、窒化アルミニウム、炭化ホウ素または窒化
ケイ素を用いた場合でも、本発明の効果を十分に
奏することができる。また、以上の実施例に述べ
た材質に拘らず、炭化ケイ素を用いてもよい。 なお、以上の実施例では、特にペースト型の電
解質板を成形するホツトプレス型を例にとり、説
明したが、マトリクス型の電解質形成工程に用い
る型にも本発明を適用可能である。
図は本発明の一実施例に係るホツトプレス型の
概略斜視図である。 １……環状枠、２……上部押圧板、３……下部
押圧板、４……支持台。
概略斜視図である。 １……環状枠、２……上部押圧板、３……下部
押圧板、４……支持台。
Claims (1)
- １ 炭化ホウ素、窒化ケイ素、窒化アルミニウ
ム、炭化ケイ素またはグラフアイトで形成されて
なることを特徴とする溶融炭酸塩燃料電池の電解
質板成形型。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP59014436A JPS60160572A (ja) | 1984-01-31 | 1984-01-31 | 溶融炭酸塩燃料電池の電解質板成形型 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP59014436A JPS60160572A (ja) | 1984-01-31 | 1984-01-31 | 溶融炭酸塩燃料電池の電解質板成形型 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS60160572A JPS60160572A (ja) | 1985-08-22 |
| JPH0339388B2 true JPH0339388B2 (ja) | 1991-06-13 |
Family
ID=11860961
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP59014436A Granted JPS60160572A (ja) | 1984-01-31 | 1984-01-31 | 溶融炭酸塩燃料電池の電解質板成形型 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS60160572A (ja) |
Families Citing this family (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US8007859B2 (en) * | 2006-12-28 | 2011-08-30 | Boditechmed Inc. | Manufacturing method of electrolyte filled cathode for molten carbonate fuel cell |
| KR101146944B1 (ko) * | 2010-04-14 | 2012-05-22 | 두산중공업 주식회사 | 대면적 전해질 함침형 공기극 제조방법 |
-
1984
- 1984-01-31 JP JP59014436A patent/JPS60160572A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS60160572A (ja) | 1985-08-22 |
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| JPH0548581B2 (ja) |
Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| EXPY | Cancellation because of completion of term |