JPH026841A - 連続反応槽 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は化学反応により化合物を合成するための連続反
応槽に関し、特に反応速度が遅いか、生成物と原料が反
応する場合であって、かつ反応熱が大、きいため、溶媒
の還流によって反応熱を除去しなければならない場合な
どに加熱還流下で反応を行う連続反応槽に関するもので
ある。

〔従来の技術〕

化学反応を利用して、大規模に化合物を生産する方式と
しては、回分反応方式および連続反応方式があり、後者
の方が経済的に優れている。後者に使用される連続反応
槽には、完全混合槽と管式反応槽の２種類あり、完全混
合槽で効率よく化合物を合成できる反応条件として反応
速度が十分速く、生成物が安定であることが必要である
。これらの反応条件が揃わない反応に完全混合槽を用い
ると、目的物の収率が大きく低下することがある。

このような完全混合槽の問題点を解決できる連続反応槽
として管式反応槽があるが、反応により発生する熱量が
大きい場合、その熱を除去しにくいため、反応のコント
ロールが雉しいという欠点を有している。

例えば、ｍ−ジイソプロピルベンゼン（以下ｍ−Ｄ　Ｉ
　ｌ］　Ｂと略す）の空気酸化生成物よりレゾルシンを
製造しようとする場合、第１段階として反応液中に存在
する　１−（α、α−ジメチルーα−ヒドロキシメチル
）−３−（α、α−ジメチルーα−ヒドロペルオキシメ
チル）−ベンゼン（以下ｍ−旧ＩＰと略す）を過酸化水
素で酸化して１，３−ジ（α、α〜ジメチルーα−ヒド
ロペルオキシメチル）−ベンゼン（以下ｍ−ＤＩＰと略
す）に変換した後、第２段階として酸クリベージによっ
てレゾルシンにする方法があり、この２段階の反応を特
定の溶媒を用いることにより一気に一段で行う改良法も
特願昭６２−７１７６５号に示されている。

この改良法を連続化するため完全混合槽で反応させると
、回分反応方式の場合と比較して大幅にレゾルシン収率
が低下する。この場合反応の内容や反応速度から、管式
反応槽を用いるのが適当と考えられるが１本反応は発熱
量が大きく、管式反応槽を用いるのは危険であり１本反
応を連続反応で行うのは困難である。

〔発明が解決しようとする課題〕

本発明の目的は、上述した現状に鑑み、生成物が不安定
であるなどの制限があるために完全混合槽を用いること
ができない場合であって、かつ反応熱が大きいなどの理
由によって管式反応槽を用いることができない場合など
においても、原料と反応生成物を反応させることなく、
かつ反応熱を除去しながら、効率よく連続的に反応を行
うことのできる連続反応槽を提供することである。

〔課題を解決するための手段〕

本発明は、加熱還流下での反応を行う連続反応槽におい
て、仕切りに沿って反応液が流れるように仕切りを設け
、反応液の各部分から反応溶媒または反応液の一部が蒸
発できるように上部に蒸発空間を形成し、反応槽に流入
する原料または中間生成物と反応生成物とが接触しない
ように移動させながら反応を行うようにしたことを特徴
とする連続反応槽である。

本発明は、反応の各進行状態において、原料または中間
生成物と反応生成物の混合を防止するための仕切りを設
けるとともに、各反応状態で反応溶媒または反応液の一
部が自由に蒸発して熱を逃がすための蒸発空間を上部に
設けた連続反応槽であり、このような条件を満足してい
れば、反応槽の形状はどのようなものでもよい。

反応槽には、蒸発してくる溶媒などを凝縮させて反応槽
に戻すための還流冷却器などを設置することもでき、ま
た仕切りに沿って流れる反応液の流れを制御するために
、反応液の流れを一部制限するように反応液制御板を設
けることもできる。

さらに、反応によっては混合物を均一に分散させるため
反応液の一部を攪拌する必要がある場合もあり、乱流板
、攪拌子などを設けることもできる。

反応槽の材質は原料、溶媒、生成物等に対して不活性な
材質であればよく、細部の構造、設置場所等も特に制限
されない。

〔作　用〕

本発明の連続反応槽は、系外より導入された原料が連続
反応槽内を仕切りに沿って移動する間に中間生成物、さ
らに目的とする反応生成物へと反応が進行し、その間に
原料または中間生成物と後工程の反応生成物が接触しな
いため、これらによる副反応が防止される。また反応溶
媒は反応液の一部が蒸発して還流することにより反応熱
による温度上昇を抑えることができる。これにより反応
生成物が不安定で、かつ反応熱が大きいなどの理由によ
り、従来連続反応槽の使用が困難であった反応に連続反
応を適用できる。このほか従来から連続反応槽で行われ
ている反応や、回分式で行われている反応の中で連続反
応が可能な反応などにも利用できる。

〔実施例〕 以下１図面の実施例により本発明を説明する。

第１図はうず巻型の連続反応槽に適用した実施例を示し
、（Ａ）はその水平断面図、（Ｂ）は垂直断面図である
。図において、１は反応槽本体であり、中心部の導入部
２を取り巻くようにして仕切り３がうず巻状に設けられ
ており、最外部の仕切り３は内側の仕切り３ｂより高く
され、それにより反応槽本体１内の上部に蒸発空間４が
設けられている。

そして、導入管５が系外より本体１の導入部２に接続し
、また最外部の排出部６より排出管７が系外に伸びてい
る。これにより本体１内の中心部の導入部２から反応液
から最外部の排出部６に、仕切り３に沿って流れ、この
間に順次反応が行われて系外に排出されるようになって
いる。

反応槽本体１の上部には、還流冷却器８が蒸発空間４で
発生した蒸気を凝縮して還流するように設けられている
。また導入部２の下部には撹拌機９が設けられ、うず巻
が開く方向に回転するようになっている。

仕切り３によって形成されるうず巻状の反応流路１０に
は、ところどころに反応液の短絡を阻止する反応制御板
］１が設けられている。

以上のように構成されたうず巻型連続反応槽においては
、系外から導入管５を通って導入部２へ原料が導入され
、仕切り３に沿って反応槽本体１内を移動しながら反応
する。このとき中間生成物さらに反応生成物へと反応が
進行し、その間原料または中間生成物と１段後の反応生
成物の接触はなく、副反応は起らない。反応終了後反応
液は最外部の排出部６から排出管７を通って系外へ流出
される。さらに、反応槽本体１内を反応液が移動する間
に反応溶媒または反応液の一部が蒸発し、蒸気は還流冷
却器８により冷却されて反応液中に還流し、反応熱によ
る反応液の温度上昇は防止される。これによって副生成
物の生成はなく、反応が順次効率よく行われ、高収率で
連続反応を行うことができる。仕切り３を設けることに
よって原料または中間生成物と反応生成物の接触は抑制
されるが、反応制御板１１を設けると、さらに反応流路
における短絡は防止され、反応効率は高くなる。

第２図はジグザグ型の連続反応槽に適用した実施例を示
し、（Ａ）はその水平断面図、（＋３）は垂直断面図で
ある。

反応槽本体１は直方体状の容器からなり、側面１ａおよ
び１ｂから交互に仕切り３が等間隔で伸び、ジグザグ状
の流路１０を形成している。仕切り３は反応槽本体１の
外壁より低くなるように設けられており、それにより反
応槽本体１内に蒸発空間４が形成されている。他の構成
は第１図とほぼ同様である。

以上のように構成されたジグザグ型連続反応槽において
は、第１図の場合と同様に、系外から導入管５を通って
導入部２に原料が導入され、反応槽本体１内の反応流路
１０をジグザグ状に移動しながら中間生成物さらに反応
生成物へと反応が進行し、その間の原料または中間生成
物と反応生成物の接触はみられず、反応終了後に排出部
６より排出管７を通って系外へ流出する。反応槽本体１
内を反応液が流れる間に反応溶媒または反応液の一部が
蒸発して凝縮により還流し、反応熱による反応液の温度
上昇が防止され、効率よく反応が行われる。

第１図のうず巻型連続反応槽を使用してｍ−ＤＩＰＢの
空気酸化生成物よりレゾルシンを製造した試験例を以下
に示す。

連続反応槽における反応に先立って、まず１ｌｌ−ＤＩ
ＰＢ１００Ｏ重量部および３重量％の水酸化す１−リウ
ム水溶液１００重量部からなる混合物を１００℃の温度
で攪拌下に空気を吹き込みながら２２時間酸化した。

その際、反応系内のｐｌ＋を８ないし１０に保つように
５重量％の水酸化ナトリウム水溶液１０００重量部を間
欠的に送入しながら酸化反応を行った。醸化終了後にメ
チルイソブチルケトン（ＭＩＢＫ）２５００重量部を加
え、分離したアルカリ水層を除いた。得られた油層を水
洗した後減圧下に溶媒を留去し、表１に示した組成物か
らなるｍ−ＤＩＰＩＪ９化生成物を得た。

表　　１ 成分 −ＤＨＰ ｍ　−Ｉ−Ｉ　ＨＰ ｍ　−Ｍ　Ｉ−（Ｐ Ｃ ＭＩＢＫ その他 組成（重量％） ５１．８ １５．１ ７．９ １．５ １３．１ １０．６ 表１中、ｍ−１）ｔｌＰはそのまま酸クリベージによリ
レゾルシンに転換するが、Ｉｎ−旧ＩＰおよびＤＣ［ｍ
−ビス（α、α−ジメチル−ヒドロキシメチル）ベンゼ
ン］は過酸化水素で酸化してｍ−ＤＩＩＰにした後、酸
クリベージによりレゾルシン転換する。このときｍ　−
ＨＨＰおよびＤＣとレゾルシンとが反応して副生成物が
生成し、レゾルシンの収率が低下するので、この試験例
では第１図のうず巻型連続反応槽により副反応を防止し
てレゾルシンを連続的に製造する。ｍ−ＭＨＰはｍ−イ
ソプロピル−（α、α−ジメチル−ヒドロペルオキシメ
チル）ベンゼンであって、酸化反応の副生成物である。

次にジャケラｉ〜および温度計を取付けた第１図のうす
巻型連続反応槽（容量７０ｎ＋Ｑ）のジャケット内に８
５℃の温水を通水し、前記ｍ−ＤＩＰＢ空気酸化生成物
６７．５ｇをアセトニトリル１．７１．９ｇで希釈した
ものを、１分間に１．０７ｍ１２の割合で反応槽に導入
した。

同時に酸化剤として６０重量％−１１，０□水１４．６
ｇをアセトニトリル８７．４ｇで希釈したものを、１分
間に０．４ｍＱの割合で、また触媒として、リンタング
ステン酸０．１３７８ｇ、硫酸０．１０３４ｇを、アセ
１−二トリル２０６．５ｇで希釈したものを、１分間に
Ｏ，”１１ｒｎｆｌの割合で反応槽に導入した。この時
の反応系内温度は７９．０°Ｃ（還流温度）であった。

上記の流量、温度で約３時間以上連続フィードし反応を
行った。その後この反応液をガスクロマトグラフィーに
より分析した。反応液中のレゾルシンの濃度は４．（ｈ
ｔ％であった。ＤＩＩＰ　＋　ＩＩＨＰ　＋　ＤＣ基卆
のレゾルシン収率は８５．０ｍｏ１％であった。

比較例として反応槽に完全混合反応槽を用いる以外は、
上記と同様に試験を行った。反応液中のレゾルシン濃度
は３．６ｗｔ％であった。ＤＩＩＰ　十ＨＨＰ　＋ＤＣ
基準のレゾルシン収率は７８．０ｍｏ１％であった。

以上の結果より、本発明の連続反応槽を使用して製造す
ることにより、高収率でレゾルシンが得られることがわ
かる。

〔発明の効果〕

本発明によれば、仕切りに沿って反応液が移動するよう
に仕切りを設け、上部に蒸発空間を形成することにより
、原料または中間生成物と反応生成物を反応させること
なく、かつ反応熱を除去しながら効率よく反応を行うこ
とができる。二九によりこれまで管式反応器を用いるの
が好ましい反応であって、反応熱が大きいなどの理由か
ら管式反応器を用いることができず、連続反応で製造す
ることができなかった化合物を、連続反応で製造するこ
とができる。

【図面の簡単な説明】

第１図および第２図は別の実施例を示し、それぞれ（Ａ
）は水平断面図、（Ｂ）は垂直断面図である。 各図中、同一符号は同一または相当部分を示し、１は反
応槽本体、２は導入部、３３は仕切り、４は蒸発空間、
６は排出部、８は還流冷却器、９は攪拌機、　１０は反
応流路、１１は反応制御板である。 代理人　弁理士　柳　原　　　成

Claims (3)

【特許請求の範囲】
1. （１）加熱還流下での反応を行う連続反応槽において、
   仕切りに沿って反応液が流れるように仕切りを設け、反
   応液の各部分から反応溶媒または反応液の一部が蒸発で
   きるように上部に蒸発空間を形成し、反応槽に流入する
   原料または中間生成物と反応生成物とが接触しないよう
   に移動させながら反応を行うようにしたことを特徴とす
   る連続反応槽。
2. （２）仕切りによって形成される反応流路に反応液の短
   絡を防止する反応制御板を設けた請求項第１項記載の連
   続反応槽。
3. （３）反応がｍ−ジイソプロピルベンゼンの空気酸化生
   成物よりレゾルシンを製造する反応である請求項第１項
   または第２項記載の連続反応槽。