JPH02501050A - 繊維強化ポリマー組成物ならびにその製造方法および装置 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるため要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 繊維強化ポリマー組成物ならびにその製造方法および装置本発明は、繊維強化ポ リマーならびにプレポリマー加工品、特に押出、射出成形および予備含浸シート またはマット配合物の製造（ただし、これらに限られるものではない）によって 得られる加工品の製造に関する。

熱可塑性または熱硬化性プラスチックにガラスまたは他の剛性繊維を適当な方法 で添加することにより、一般に加工材料の剛性および強度を増やす。熱可塑性プ ラスチックの場合、最近までは、ガラス繊維は短く、しばしば繊維長０．３〜０ ．６　ｘｘであった。熱硬化性組成物の場合、繊維は不連続の長繊維（２５１１ ）であるか、または加工品の非常な大きな割合で加工品中で連続していた。不連 続の長繊維を使用する場合には、これらは通常、荒織りマットとされ、次いで熱 硬化性物質により含浸されるか、またはポリマー層上に任意に重ねる方法で分散 され、さらにその上にポリマーを注入される。どちらの場合にも、半凝集性繊維 構造の形態が液状ポリマーの中で形成され、この構造は複合材料を固化した後で も保持される。この凝集性構造は、繊維強化熱硬化性複合材料が通常°このよう な構造を形成しない短繊維を含有する熱可塑性プラスチック類より大きい強度お よび剛性を示す傾向にある主な理由の１つである。しかしながら、このような短 繊維を含有する組成物は、熱可塑性プラスチックそれ自体に使用できる同一の連 続または自動方法によって加工されるという利点を有する。

容易に理解できるように、熱硬化性プラスチックの利点は、競合する熱可塑性プ ラスチックに比較して一般に多くの半手動中間工程を必要とするという工程上の 欠点を伴う。

この数年にわたって、比較的長い（３〜１５１ｍ）ガラス繊維を含有するポリマ ーグラニユールが、自動工程の場合、特に射出成形により得られるようになって きた。これは、ある用途においては、短繊維（０，３〜０　、６　ａｍ）を含有 する対抗品より著しく有利であるが、他方、加工品を成形するグイまたは型によ り提供される流動領域は、仕上げ加工品の材料特性に（短繊維を使用した場合と 同様に）大きい外来的影響を及ぼす。特に、押出しおよび多くの型成形における ように、一方向に主速度成分を有する流動に対して、繊維はその方向に配列する 傾向にある。

通常そうであるように全方向に対して強化が必要な場合、このような特定の繊維 配向は、垂直方向に対して極めて弱くなる。

有機ポリマーマトリックスの強度および剛性を増加するという目的（ａ）の他に 、繊維構造は、ある用途において単独でまたは組み合わせで、他の目的を達成す ることが必要であることがある。これらには、組成物の熱伝導度を改良し、例え ば製造速度を大きくするよう成形後の冷却を速めること（ｂ）、環境温度の変化 にさらされる加工品の正味の熱膨張および熱収縮を減少させること（ｃ）、導電 性繊維を使用して適当な電位差で加工品の２点間で多少の電流を流し、例えば加 工の部品を他の加工品に融着すること（ｄ）、導電性繊維を使用して加工品（例 えばパネルまたはシリンダー）の表面を電磁放射線が通過しないようにして例え ば電子システムを干渉から保護すること（ｅ）が包含される。

従来、このような強化構造（このような構造を形成しない短繊維組成物とは異な る）は、液状樹脂または溶融ポリマーと接触させる前に構成されていた。この方 法は、２つの明らかな欠点を有する。

第１に、強化構造は、加工品の形状を確定するため独立した製造工程で製造され なければならないこと、第２に、繊維を確実に樹脂またはポリマーと十分に接触 させるため、すなわち繊維を樹脂またはポリマーで十分に湿潤化するため、特殊 な工程が成形工程中に必要となることである。湿潤化を阻害する構造が予備成形 されている事実のみならず、前記のように通常繊維それ自身がモノフィラメント の束であるという事実が、さらに効果的な湿潤化の障害となっている。

実際には、湿潤化は、強化構造の適当な薄層にポリマーまたは樹脂をプレスまた は吸い込みまたは噴霧することによって一般に実施され、次に加工品が十分な厚 みになるまで、さらに層を重ねる。しかしながら、繊維構造と高価な高性能ポリ マーとの組み合わせにおいては、１つの層で十分である場合もある。

このような強化方法では、層から層に接触している繊維が少量またはない積層構 造が必然的にできる。他方、よく知られた方法によって、短繊維フィラメント（ 通常０．３〜０　、６　ＩＩ）を成形前にポリマーまたは樹脂に混合する場合に は、繊維の分布は加工品にわたって実質的によく均一になるが、繊維構たりの平 均接触数が小さすぎるため構造は得られない。

本発明の目的は、不連続繊維を含有するポリマー樹脂中にその場で網状構造を形 成する方法および装置、さらにこのような構造を組み込んだ新しいポリマー製品 を提供することである。

以下の説明において、ポリマー樹脂は、一般にポリマー溶融物、プレポリマー液 状物、粘性液状物を含むものとして使用する。

本発明の第１の要旨によれば、繊維含有ポリマー樹脂が流動できるチャンネルを 有して成るポリマー樹脂加工装置であって、該チャンネルが流動調節要素の複数 の連続した組を存し、各々の組が、樹脂に主流動方向およびこれに対して垂直な ２方向に速度分布を与えて、該組が相互に作用してチャンネル内で連続した速度 分布を確立各速度分布がチャンネルの流動方向寸法およびチャンネルの主横断方 向寸法に比較して短い距離で持続し、小さな倍数のこのような距離の大部分にわ たって平均化されて、主流動方向からの正味の偏向が存在しないようなものであ る装置が提供される。

さらに本発明の第２の要旨によれば、主流動方向およびこれに対して垂直な他の ２方向に対して調節された連続した速度分布を樹脂に与えるようになっている流 動チャンネルに沿って、不連続繊維を含有する液状樹脂を通過させることを含ん で成る繊維を充填した液体組成物の製造方法であって、チャンネルの流動方向寸 法および横断方向の寸法に比較して短い距離にわたって各速度分布を持続させ、 該速度分布は、小さな倍数のこのような距離にわたって平均化されて、主流動方 向から実質的に偏向が存在しないよう−になっており、かつチャンネルを樹脂が 通過する際に繊維が網状構造を形成するように、繊維が樹脂に相対して回転およ び／または滑るように、相互に垂直な速度分布が相互に重なる方法が提供される 。

本発明は、特に、例えばシートまたはパイプ形状に押し出される熱可塑性樹脂中 で繊維構造を形成するのに適用できる。しかしながら、成形すべき熱可塑性樹脂 または後で硬化される熱硬化性樹脂中で繊維状構造を形成することも本発明の範 囲に含まれる。

樹脂中において確立された相互に垂直な速度分布は、相互に重なり、樹脂中の繊 維の位置および向きに応じた程度で、繊維が樹脂に相対しておよび相互に回転お よび／または滑り、樹脂が１つの要素から次の要素へ通過する。好ましくは、流 動方向およびチャンネルの幅方向（または円周へ向けて）に対して確立された速 度分布は、チャンネルの深さ方向に対して確立された速度分布よりも重要である 。

繊維の運動により、繊維が相互に十字に交差し、重なった繊維間のすき間に幾ら かの繊維が挿入されるようになり、ポリマー樹脂内で凝集性の交錯または手織構 造が形成される。このようにして流体状聾で確立された構造は、繊維が相互に滑 る結果、変形するが成形ダイまたは型を通過もしくはこれらに流入し固体状態に なった後でも崩壊しないままで保持される。

流動調節要素は、その寸法がチャンネルの横および流動方向の寸法に比較して短 い突出部、翼または流路によって提供される。

本発明は、５つの成金に立脚する： （ａ）十分に長い不連続繊維（例えば５〜１５１１）を、例えば成形グイまたは 型に通ずるチャンネルに沿って基本流（通常、単方向である）の速度分布を連続 的に重ねることによって、（樹脂に追随するのではなく）樹脂に相対して、かつ 相互に動かすことができる。

（ｂ）特定の連続した速度分布を選択することによって、この相対運動を流体流 中で半織物またはレース状構造を形成するのに使用することができる。このよう な構造は、該チャンネルの成形グイまたは型の下流の流動の影響下で崩壊するこ となく変形でき、固体加工品の中でも保持される。この構造における繊維の配向 は、固体加工品に付与される機械的または他の要求に合致するように大部分制御 できる。例えば、繊維をチャンネル方向に配向させることもできるし、チャンネ ルの横断方向に配向させることもできる。

（ｃ）以下さらに十分に検討するように、このような構造の凝集性および変形性 は、平均的な繊維が他の繊維と形成する近接接触（本明細書では、工つの繊維の 直径よりも小さい距離で２つの繊維が接近することを意味するものとしてこの語 を使用する。実際の接触を含む。）の数に依存する。近接接触は、構造中ではス ライダーヒンジとして作用し、ダイおよび型内における流れの必要な適合を可能 にする。繊維構たりのこのような近接接触の最大平均数（Ｎ）は、式：％式％（ １） ［式中、Ａは構造の型に、また、繊維の体積分率にある程度依存するが、本発明 によって得られる構造では０．５〜２．５の範囲であり、°ｃ°は繊維の体積分 率を、°１′は繊維長を、°ｄ°は繊維直径である。］で概略的に与えられる。

不十分な構造では、Ａは０．５よりはるかに小さく、繊維が構造を全く形成しな い極限（例えば、繊維が全部一方向に配列している場合）ではＡはＯである。

（ｄ）十分に細かいスケールで構造の形成を促進し、かつポリマーのような流体 において、（例えば、成形におけるねじれ、または押出品における不均一膨張と して現れる）バルクフローの弾性記憶効果の変化を避けるため、チャンネルの横 断方向寸法に比較して小さい距離にわたりて平均化され、平均流れは常にチャン ネル方向になるように各速度分布の組を調節する（すなわち、バルク交差流は除 去される）。

（ｅ）　（ｃ）および（ｄ）から最適の効果の場合について、特定の寸法関係に より繊維濃度ｃ１アスペクト比（１／ｄ）および流動調節要素の設計が関係付け られる。

押出の場合はダイの流路、または射出成形の場合は型のランナーに流動調節要素 を組み込むことができる。要素は、樹脂内でシートの幅にわたり、中空断面の周 囲に、または中実断面の厚さ方向にほぼ均一に網状構造、例えばレース状または 手織構造を形成するように設計、配置される。種々の構造が、要素の異なった設 計および配置によって得られる。要素は、押出形物断面の最大寸法に比較して短 いが、繊維と同程度のオーダーである長さにわたって延びている、調節された連 続速度変化を生じさせることにより作用する。このような寸法関係は、要求され る構造の種類、および満足な製品が依存する断面の均一性の両方を得るのに重要 である。必須な点は、ダイに沿う樹脂全体の動きが、全体としての押出物に関係 する流動履歴とは異なる押出物のいずれかの多少部分に異なった流動履歴を与え るのに十分に大きい長さで邪魔されないことである。これは、他の系、例えば静 止または回転グイコア手段によって得られる旋回流よりも重要な利点がもたらさ れ、さらに、非円形中空および中実断面への適用を可能にするが、このような適 用は他の系では不可能である。

典型的な熱可塑性プラスチック組成物は、ある割合で繊維材料、典型的にはガラ ス繊維と共に例えばナイロン、ポリプロピレン、ポリエチレン、これらのコポリ マー、ＥＰＤＭのようなマトリックス改質物質を包含する。凝集性繊維構造およ び重要な利点は、繊維の体積が全体積の１％以下である場合に得られる。典型的 な繊維体積は、１〜８％であるが、さらに高い割合で用いてよい。

典型的な熱硬化性組成物は、例えば熱可塑性プラスチックと同様、ある割合の繊 維と共に不飽和ポリエステル樹脂、充填剤および他の添加剤を包含する。仕上げ 成形品および予備含浸シートならびに他の成形品を製造すると、本発明の繊維構 造は、現在の繊維状強化成形物、例えば切断ストランドマット、織りロービング などを代替する。

連続した速度分布に加えて、樹脂中の連続した粘度分布を使用して繊維構造に影 響を与え得る。パイプ押出のように、良好な表面仕上がりを得るために有効な圧 力お上び加圧時間を制限する必要がある場合には、このことが重要である。この ように流動調節要素と成形型またはダイにおいて、またはその間では、チャンネ ル方向に対して直角で樹脂中に粘度分布を確立するために、チャンネルの前方部 分の温度よりも高く、チャンネルの１つまたはそれ以上の表面を加熱してよい。

樹脂中において形成される温度差は５〜２５℃であってよい。これは、表面の直 近の繊維状材料の濃度を減少し、これによって表面仕上げを改良する効果を有す る。表面近傍の繊維濃度を増加させる必要がある場合には、逆の操作を適用でき る。

ポリマー物質に混合される強化材は、押出品の長さのいずれに比較しても短い長 さく例えば５〜１５ｉｘ）の不連続繊維である。特にこれらは、中空断面の最大 寸法またはシート幅に比較して短いが、中空断面の壁厚またはシートの厚みに比 較して必ずしも短い必要はない。このような制約の中で、本発明の主な用途に対 して重要である繊維長に関する特性が導かれる。短繊維は、ポリマー組成物が加 工装置を通過する際に、ポリマー中における好ましい充填量でポリマー組成物が 加工装置を流動する際に、平均して他の繊維の動きに直接影響を与えない繊維で あると定義される。長繊維は、繊維直径よりも小さい距離で接触するか、または 接近することによって平均して１つまたはそれ以上の繊維に影響を与える繊維で あると定義する。

多数の製造業者が、繊維充填熱可塑性プラスチックグラニユールの形態で、加工 用ポリマー材料を提供している。

また本発明は、前記方法および装置を使用して得られる、それ自体新規なポリマ ー製品に関する。本発明のこの要旨によれば、不連続繊維の網状構造を含んで成 る繊維充填ポリマー製品が得られる。

この製品において、繊維の配向は、製造時に樹脂が流動する軸とは数Ｎ（本明細 書において定義した）は、０　、５　ｘ　ｃ（１／　ｄ）〜２．５Ｘｃ（１／ｄ ）の範囲であり、最小値は８である。ここで、Ｃは製品中の繊維の体積分率であ り、熱可塑性プラスチックの場合は０．００１〜０９１１熱硬化性樹脂の場合は ０．００１〜０．４である。ｌ／ｄは、繊維のアスペクト比である。

好ましくは、Ｎは０．８ｘｃ（１／ｄ）〜２．５ｘ（１／ｄ）である。

熱硬化性樹脂の場合、その粘度は熱可塑性プラスチックメルトの粘度よりも非常 に低く、（繊維がより容易にぬれるという事実のため）繊維体積分率を高くする ことが可能である。この場合には、繊維体積分率は０．４にまで上げることがで きる。

好ましくは、Ｃは０．００１〜０．０８、さらに好ましくは０．００５〜０．０ ５の範囲である。繊維は、好ましくはモノフィラメントであり、かつ３〜１５１ １の繊維長を有するのが好ましい。本発明の１つの有利な態様では、繊維は導電 性であり、製品は、電磁波が物質を通過するのを網状構造が防止するようになる 。別の態様では、繊維はポリマーの少なくとも１０倍の伝導率を有し、網状構造 は製品の熱伝導率を少なくとも１／３ＸｃＸ繊維の熱伝導率だけ増加させる。

前記式におけるＡは、「構造効率」を示すと考えることができる。

Ａの値が低い場合には、接触数に関する限り、効果の低い構造を意味する（例え ば、繊維がほぼ一方向に配向している場合）。従来技術における繊維充填ポリマ ーの型成形または押出では、比較的高い繊維体積分率を使用し、比較的効果の低 い自然的な構造を製造している。本発明の製品の重要性は、従来技術によって得 られる自然的構造、特に非常に低いＡの値のみが自然的に得られるにすぎない押 出においてそうであるが、これよりも、低繊維濃度でより効果的な構造が得られ ることである。本発明の製品の構造は、主押出しまたは型成形方向に対して直角 に配向している繊維の割合が、自然的に得られたものよりもはるかに大きくなり 得る。

繊維構造において、繊維はもつれたり、あるいは相当ねじれたりしていないが、 繊維長が３〜１５＋ｘであることは必ずしも必要ではないが、液体および固体の 両方の状態における樹脂において構造の異なる部分間で崩壊することなく、ある 程度の相対運動を可能にするのに必要な近接接触数で繊維の交錯または相互織込 がなされている。特定の繊維マトリックスカップリング剤を用いることなく構造 を形成することができる。

使用する特定の構造によっては幾分変化はするが、典型的には８〜１３のオーダ ー（例えば１０〜１２のオーダー）である特定の数を平均近接接触数が越えた時 、後の成形工程でそれほど崩壊せず、固体ポリマーを除去した後であってさえも 存続する判別可能な凝集性３次元構造はポリマー樹脂内における運動を制御する ことによって形成される。繊維充填製品における近接接触数は、固体状態の網状 構造を顕微鏡観察より測定できる。構造の凝集性は、ポリマーを燃焼させて除き 、残った繊維構造をさらに試験することによって調べることができる。

もし、（例えば、ガラスまたはスチールのモノフィラメントを使用する場合のよ うに）、基礎繊維の直径が数ミクロンのオーダーであるならば、必要な接触数は 、数体積パーセント充填強化材の充填量および数ミリ以上の繊維長の場合、前記 （１）式のおおよその関係に従って得られる。

もし、いくつかのモノフィラメントが束として存在する場合、これらの束は、組 織の形成に関しては、（１）式において比較的低いアスペクト比の１つの繊維と して作用し、これにより、構造内で作用するのを阻害しないが繊維材料に有効性 は減少する。

繊維長３〜１５〃、直径８〜１５μｌのモノフィラメントを基礎として０．５〜 ８％充填すれば、強化材は最大効果を奏する。すなわち、機械的荷重を加えた時 、荷重方向の繊維の割合が非常に高いので、モノフィラメントの束が基本的な繊 維要素を構成している構造とは対照的に、本来の限界まで荷重に耐えることがで きる。このような構造において、繊維長の長いフィラメントは、他のフィラメン トの周囲でもつれたり、またはねじれたりするため、それ本来の強度限界以下で 弱（なる。このことは、所定の範囲外の充填量では、実質的な強化および他の利 点が得られないことを意味するのではない。事実、ある構造およびこれに関する 試験では、本発明の組成物の引っ張り強度および剛性は、少なくとも８％までは 繊維の体積分率にほぼ比例し、この体積分率以上であってもさらに増加する。

もし、液状樹脂またはポリマー内で形成された構造が成形工程においても存続す るものであるならば、それは崩壊することなく変形可能なものでなければならな い。このことは、溶融ポリマー中で各々の繊維（通常はフィラメント）直径また はそれ以下の距離内に、繊維（通常はフィラメント）をシステマティカルに留ど めることによって達成される。これらを分離しようとする力は大きいが、繊維は それよりもはるかに容易に接触点で回転または滑ることができ、構造は崩壊する ことなく成形工程に適合できる。

加工品の１点における相互に垂直な３方向のうちの少なくとも２方向において構 造の基本的な繰り返しパターンは、その方向における加工品の大きさに比較して 寸法的に小さくなければならない。この寸法関係は、加工品内での構造の大きさ および均一性を確保するためには重要なものである。両特性とも、冷却または後 の環境温度の変化に由来する加工品の後成形におけるひずみを最小限にし、機械 的荷重に対して均一な応答を得るのに欠くことのできない特徴である。

本発明は、中空形材または固体異形材として押出されるか、または射出成形によ って形成される製品の場合、前記（ａ）〜（ｅ）の目的のいずれに対しても使用 することができる。本発明によって製造される繊維構造を含有する熱可塑性プラ スチックシート押出品は、広範囲の加工品を得るため、大きな構造崩壊を伴うこ となく加圧下または減圧下で熱成形されることによって更に形状加工される。こ のことは、繊維フィラメントの相当なねじれまたはもつれがないために可能であ り、このような変形下でも繊維が繊維相互またはポリマーに相対して動くことが できるように構造の十分な順応性を確保している。

同じ理由から同様にして、予備含浸熱硬化性成形品は、広範囲の加工品を得るた めに加圧下または減圧下でさらに成形される。

添付図面を参照して実施例によって、さらに本発明を説明する。

第１図は、シート製造に適用された本発明における座標軸系を規定する。

第２ａ図および第２ｂ図は、本発明の装置に使用できる流動調節要素の１配置を 示す。

第３ａ〜３ｄ図は、流動調節要素の１形態の断面を示す。

第４ａ〜４ｃ図は、第２ａ図および第２ｂ図に示した流動調節要素の配置を使用 して得られた速度分布を示す。

第５図は、繊維の配向を示す。

第６ａ〜６ｃ図は、第４ａ〜４０図に示した速度分布を重ねることによって繊維 を配向する方法を示す。

第７図は、第２図に示した配置を用いて得られた網状構造を示す。

第８ａ図および第８ｂ図は、流動調節要素の別の配置を示す。

第９ａ図および第９ｂ図は、第８図の配置を用いて得られた速度分布を示す。

第１０ａ図お上び第１０ｂ図は、流動調節要素の他の配置を示す。

第１１図は、本発明の装置を使用したシートの製造を示す。

第１２図は、管状押出品を製造する装置を示す。

第１３図は、第１２図の装置に用いた翼の配置を示した図面である。

第１４図は、第１３図において左側から流動している材料に対して形成した翼の リングのＸＩＶ−ＸＩＶ線における断面図である。

第１５図は、ウェルドラインの硬化を示す図面である。

第１６〜１８図は、本発明を用いて得られた繊維構造の写真である。

第１９図および第２０図は、種々の繊維強化ポリマー製品の性状を示す。

まず、繊維強化シートについて、次に中空形材について次に射出成形について説 明する。前述したように主に長繊維への適用にもかかわらず、短繊維を用いた場 合であっても本発明を有利に適用することができ、このことは適当な場合と言え るであろう。

最初に、第１図の幅Ｂ、深さｄである矩形断面チャンネル１の座標系を参照する 。図に示したようにチャンネルは、押し出された際にシートの平担な表面が水平 になるような向きで配置されている。

Ｘ軸およびＺ軸は、装置の中央に位置し、ＯＺは押出方向、Ｏｘは直角、すなわ ち横断方向である。Ｏｙは、中央面から上方向垂直である。

ＯＸＹＺは、このように通常の左手座標系を形成する。

シートの製造に用いられる装置の１態様を第２ａ図および第２ｂ図に示す。

第２ａ図および第２ｂ図は、チャンネルｌの流動調節要素の配置を示す。このよ うな流動調節要素（翼と呼ぶ）は、押出ダイ（図示せず）の上流部に位置してい る。

第２ａ図（平面ｙ＝−ｄ／２からＯｙに沿った図面）および第２ｂ図（ＯＸに沿 った図面）に示した翼の配置を、本明細書ではＬ−Ｒ配置と呼び、チャンネルｌ の上面（ｙ＝＋ｄ／２）から下方に突き出し、Ｏ２に対して角度子ｎ°で相互に 平行に（列中で）配置された複数の細長い翼２の横断方向列（ａ）を含んで成る 。複数の翼３は（翼２と同様に）、チャンネルｌの下面（ｙ＝　−ｄ／２）から 上方に突出している横断方向列（ｂ）中で配置されている。列（ｂ）では、翼は 相互に平行であり、必ずしも必要ではないが、一般にＯｚに対して角度−ｎｏを なす。複数のこのような列（ａ）および（ｂ）が、翼長とほぼ同じオーダーで離 れてチャンネルに沿って交互に配置されている。例えば、このような列を合計４ つ配置してよい。

翼２の形状を説明するために、第３（ａ）〜（ｄ）図について説明する。

これらは、第３ａ図において樹脂が左から右に移動する樹脂の場合の翼を示すも のである。第３（ａ）図は、第２図に示した装置の実施例の１部分を示したもの であり、翼の最上部により（直線で）示した翼２である。第３（ｂ）〜（ｄ）図 は、それぞれ矢印で示した方向から見た第３ａ図の線Ａ−Ａ’、線Ｂ−Ｂ’およ び線ｘ−ｘ’に沿った断面図である。翼の高さｈは、一般にチャンネル１の深さ ｄ（または中空形材の環状部の幅）の３分の１〜３分の２である。翼の幅（ｂ） は、翼長（ｌｖ）の分数である。翼は、その下流で大きなウェルドラインが生じ ないような形状であるのが望ましい。このようなウェルドラインは、２つの隣接 する流線がその間の固体表面によって離れるようなダイにおける幾何学的構造の 十分に急な変化によって生じる。真に矩形の翼では、このような離散が外縁部に おいて生じる。このような離散は、繊維含有ポリマーの弾性特性を考慮して各平 面において滑らかな丸みを有するように翼の前縁および後縁を形成することによ って、完全にまたはほとんど防止することができる。従って、第３（ｃ）図に示 したように翼の右端は、第３（ｂ）図に示されたような右側表面と滑らかに適合 する曲線となる。同様に、第３（ｃ）図の翼の左端は、第３（ｂ）図の左側表面 と滑らかに適合する曲線である。一般に繊維含有ポリマーの弾性特性を考慮して 、翼に対して上流アプローチＵ（第３（ｄ）図）は、下流面りよりも明らかに緩 やかになっている。

これによって、隣接する２つの流線間で固体表面に干渉されることなく流線の方 向を変化させることができる。

単に実施例にすぎないが、厚み３ａｍのオーダーの平担シートの製造に使用する 第３（ａ）〜（ｄ）図に示した翼の寸法は、下記のとおりである： 高さ　ｈ＝１．０＋ｍ 長さ　１ｖ＝６．０ｘｘ 幅　ｂ＝１．２ｘｘ０ 列における翼の横断方向間隔、第３（ｄ）図のＸは５■であってよい。

繊維長（１ｆ）は、種々の制約に合致するように選択されるが、好ましくは、翼 長（ｌｖ）よりも幾分短く、前記に規定した長繊維の挙動の基準に合致するのに 十分長い長さである。また、この挙動は、ポリマー−繊維組成物の繊維体積分率 の関数でもある二式（１）に示したように、繊維長（Ｉｆ）が短ければ短いほど 、凝集性構造を形成するのに必要な繊維の体積分率は大きくなる。このように本 発明は、ダイの幾何学的構造に適合する１ｆを選択する融通性、１または２■オ ーダーの薄い形材を押し出しするのに特に重要な利点を提供する。別法では、も し繊維長Ｉｆが、製品の要件によって拘束されるならば、本発明は適当なり、　 ｌｖおよびｂの値を決定する手段を提供する。

Ｌ−Ｒ配置（第２図）によって作られる繊維構造を、チャンネル中で形成される 速度分布を示す第４ａ図および第４ｂ図ならびにチャンネル中の各繊維Ｆの配向 を示す第５図を参照して説明する。左に偏向している翼２の列（ａ）は、翼列の 出口付近で第４ａ図、第４ｂ図および第４ｃ図に示す速度分布を確立する（第４ ａ図は軸方向速度Ｗ、第４ｂ図は横断方向の速度ｕ１第４Ｃ図は速度Ｖを示す） 。繊維Ｆは、図示する装置の場合の近似式： ％式％（２） によって定義される水平面におけるアライメント角φの方向へ向かって移動する 傾向にある。

第４ａ図および第４ｂ図かられかるように、（９ｕ／９ｙ）および９ｗ／ＦＹの 両方の速度分布は、チャンネル深さにを通じて符号と大きさが変化する。このよ うにして繊維が配向する傾向にある角度φは、チャンネル中における繊維の位置 に依存することになる。翼２の最初の列（Ｌ）の効果は、第６（ａ）〜（Ｃ）図 に示される初期の構造を与える。第６（ａ）〜（ｃ）図は、それぞれチャンネル ｌの深さｄの上部ｌ／３、中央部１／３、下部１／３における繊維の配向を示す 。おおよそ第６（ａ）〜（ｃ）図に示されるように、異なる符号および大きさの φを育するｍ！Ｆの３つの層は、最初のＬ列から出た時に生じる。

３つの層では下記の通りである： （ｉ）上層 ９　ｕ／　９　ｙおよび９ｗ／９ｙとも負　（第６（ａ）図）（１１）深さｄの 中間１／３ ９　ｕ／　９　ｙは正、かつ９ｗ／９ｙは負　（第６（ｂ）図）（ｉｉｉ　）深 さｄの下層１／３ ９ｕ／９ｙおよび９ｖ／ｃｌｙとも正　（第６（ｃ）図）上層において角度φは 最大となり、下層において最小となる。

チャンネル寸法の割合としての上記の好ましい翼の寸法は、一般に式（２）によ って定義された配向を達成するのに十分である。このようにして繊維は、チャン ネル内でその位置に依存する水平面における向きを有し、水平に重なる構造が形 成される。もし他に何も起こらなければ、その後繊維Ｆが軸方向に再整列するの を阻止するものはほとんど存在しないであろう。しかしながら、Ｌ列から出れば 、繊維は第５図の水平Ｏｘｚ面に対する角度θによって特徴付けられる種々の角 度で垂直ａｙ方向に傾斜する。重要な点は、Ｌ−列と（底面にある）次のＲ−列 との空間において繊維の垂直角θが、製品によってほぼ決まる割合および方向で 増加または減少することである（垂直速度成分ＶがＷに比較して小さい場合）。

ｅ＝−ｃｏｓφｓｉｎ’θｘ（９ｗ／−１ｙ）　（３）このようにして繊維Ｆの 全部ではないが、いくらかが、有効な空間で十分に回転する。最小の横断方向ア ライメント角φを有する繊維が、最も大きく回転する。繊維のこの回転θにより 、いくらかの繊維の端部が、チャンネルの深さ方向で近接している範囲で大きい φおよび小さいθを有する他の繊維間に入り込むことになる。この結果、種々の 水平方向のレベルの繊維が角度θで回転した繊維により連結された繊維の網状構 造が形成され始める。このような構造は、交錯網状構造とみなすことができる。

第４（ａ）図および第４　（ｂ）（ｆｆｌならびに角度φに関する関係から、ダ イの下面（ｙ＝−ｄ／２）近傍におけるＬ列から出た時のアライメントは、水平 面とＬ翼が位置している上面（ｙ＝２／ｄ）との間のアライメントに比較すると 小さいことが明らかである。下面にある右に向いた翼３の列は、Ｌ列の翼２と同 じ大きさの配向をらたらすが、逆方向となる。最も整列していない維維の垂直方 向の回転により、Ｒ列を出た時に第２の構造を形成する。翼の出口から幾らか離 れた部分での垂直方向の速度分布を第４Ｃ図に示す。これは、角速度θを高める ことなるが、本発明はこのことに影響されるものではない。速度分布はθを増加 し、また次の列へ滑入するのに十分な角度θで、十分な繊維が次の翼の列へ確実 に流入するのを確保する。

（３）式に示した回転運動と方位角φ（第５図）の相対変化によって生ずる滑り 運動によって、繊維の交錯は形成される。この滑り運動は、前記実施例のように 深さｄが繊維長ｉｆよりも小さいかまたは同じオーダーであるチャンネルで使用 する場合に特に重要である。典型的なチャンネルにおける０の変化に対する近似 関係は、式： ％式％（４） によって示される。この式は、典型的な翼長１ｖに等しい距離内では、（０の大 きい）少数の繊維が式（２）で与えられるアライメント角にまでほぼ完全に回転 し、一方０の小さい繊維はほとんど動かないことを示す。このことは、前記○ｕ ／９ｙおよび９　ｗ／　９　ｙにおける規則的な変化と組み合わせて、チャンネ ルの深さにわたり交錯または織物構造を形成するのにまさしく必要なものである 。

平均バルク流方向は、横断方向寸法（または中空形材の周囲）と比べて意図して 小さくされた翼の間隔よりも著しく大きい距離にわたって、押出し方向からそれ ることはない。（翼の列を４列配置を使用して）液状ポリマー中で形成された構 造の一部を第７図に示す。多数の主ストランド（その間隔は、概略的には翼間隔 に関連している）と全方向にわたって「充填している」モノフィラメントを含ん で成ることがわかる。全体の構造は、一般にレース状である。

構造の凝集性は、水平面で実質的に角度φで配向している大多数の繊維に、滑り または回転する繊維が近接していることに依存する。

繊維直径よりも小さい距離で近接している２つの繊維を分離することに対する抵 抗が、その相対的な回転に対する抵抗よりもはるかに大きいために、後のダイに おける押出しまたは型への流動は、この構造を崩壊させることなく改質する。

ここまでは本発明を第２（ａ）図および第２（ｂ）図に示されたＬ−Ｒ翼配置を 参照して説明してきた。しかしながら、主流動方向に対して垂直な方向への配向 が大きいまたは小さい、さらに密なまたは目の荒い構造を得るため他の配置も可 能である。

第８ａ図（平面ｙ＝−ｄ／２から軸ｏｙに沿って見た図面）および第８ｂ図（軸 Ｏｘに沿って見た図面）に示した翼の配置を本明細書では、山形配置と呼ぶ。こ の配置はそれぞれ角度十題°および−ｍ°でチャンネルｌの幅方向に交互に配置 されている翼４および５を含んで成る。

すべての翼４および５は、チャンネルの同一表面（ｙ＝±ｄ／２）に配置されて いる。翼４および５はチャンネルに横断方向列Ｃとして配置されており、複数の このような列がチャンネルの長さ方向に沿って配置されている。

山形配置によって形成される速度分布を第９ａ図および第９ｂ図に示す（第９ａ 図は山形配置内、第９ｂ図は山形配置の組の下流での速度分布である）。山形配 置を用いて得られた構造は、Ｌ−Ｒ配置によって得られた構造よりも密な構造と なる。

第１０ａ図（平面ｙ＝＋ｄ／２から軸ｏｙに沿って見た図面）および第１０ｂ図 （軸Ｏｘに沿って見た図面）に示した翼の配置を本明細書では、ねじれ配置と呼 ぶ。この配置は、チャンネルの上表面（ｙ＝十ｄ／２）に（軸Ｏ２に対して）角 度子ｐ゛で配置されている翼６およびチャンネルの下表面（ｙ＝−ｄ／２）に（ 軸Ｏｚに対して）角度−ｐｏで配置されている翼７を含んで成る。翼６および７ は、ダイに横断方向列（ｄ）に配置されており、このような複数の要素がチャン ネルに沿って配置されている。

第１１図は、先に説明した他の配置の翼も同様に使用できるが、第１０図の翼配 置（ねじれ配置）を使用した熱硬化性樹脂のシートの製造を模式的に示す。樹脂 および不連続繊維の混合物をタンク（図示せず）から矢印Ａの方向でねじれ配置 の翼６および７の２つの横断方向列を有するチャンネルに供給する。網状構造を 有するシートｌＯはダイリップ１１から現れ、必要に応じて次の処理のためにコ ンベヤー１２上に集められる。

各用途に応じて、各列の翼（２および３．４および５．６および７）の詳細な数 、寸法および位置は変わるが、以下の原則に基づくのが望ましい：Ｕの長さくｌ ｖ）は、ダイの深さくｄ）（中空形材の場合は環状部の厚さ）に少なくとも等し く、通常、この寸法より小さい倍数である：Ｌ−Ｒ（第２図）およびねじれ配置 （第１θ図）の要素の翼は、一様な角度、典型的にはシートダイの縁近傍を除い てダイの上面および下面（あるいは中空形材の内側および外側表面）において０ ２に対して＋４５°または一４５°であり、縁部分の状態を最適にするために翼 角および長さを徐々に変えてもよい。一般的には、本発明の効果を得るにはダイ 表面（ｙ＝＋ｄ／２）においてＯｚに沿って見て、翼の突出部が幾分型なるよう に翼は離れているが、必ずしも必要ではない。

山形配置（第８図）の要素では、隣合う翼が、翼長（１ｖ）の典型的には１／３ オーダーの最小距離で相互に接近するように、翼は交互に一様に４５°の角度で 配置されている。Ｌ−Ｒ配置において列（ｃ）はダイに一様に並び、形成される 繊維構造およびポリマーの流動履歴の双方は、横断方向（または中空形材の場合 では周方向）に基本的にるように、翼角度および長さを幾分変えてもよい。

山形配置の翼４および５ならびにねじれ配置の翼６および７は、第３（ａ）〜（ ｄ）図に示す形状と同じであってもよい。

本発明の中空形材への適用について述べる。繊維強化チューブを製造する場合に 使用する配置の１つを第１２図に示す。この図面は、スパイダー（図示せず）に より支持された円筒状内部コア２１を有する円筒外部状ハウジング２０を有して 成るパイプ押出装置を示す。

環状チャンネル１０１は、ハウジング２０とコア２１との間で規定され、環状チ ャンネルの一部分には複数の流動調節翼１０２および１０３（第１３図および第 １４図参照）が存在し、翼１０２はハウジング２０の内側表面に配置され、翼１ ０３はコア２Ｉの外側表面に配置されている。翼１０２および１０３の下流には 、通常の熱成形ダイ２２がある。冷成形ダイ（図示せず）はダイ２２の下流に配 置されている。帯ヒーター２３が図示するように配置されている。この装置を使 用する場合、繊維／ポリマー混合物を通常の押出機ヘッド（図示せず）からチャ ンネル１０１に供給して押出装置を通過させると、網状構造２４で強化されたパ イプが現れる。第１３図および第１４図を参照すると、チャンネル１０１には翼 １０２および１０３の列が交互に配置されており、これらの翼は第３（ａ）〜（ ｄ）図に示すようなものと同じ形状であってよい。第１３図に示すように、（ポ リマーの流れに向かって見て）翼１０２は左に偏向している（第１３図参照）。

チャンネル１０１に沿って翼長１ｖの半分に等しい長さの間隔をあけて（即ち翼 がない）、翼１０２および１０３の複数の列が交互に配置されている。例えば、 そのような列を（第１２図に示すように）全部で４つ設けてもよい。従って、第 １３図および第１４図に示す翼の配置は、実際には平担シートの場合の第２図の Ｌ−Ｒ翼装置の環状形態に相当することが理解されよう。

チャンネル１０１内における繊維強化網状構造は、第２図に示すＬ−Ｒ配置の場 合に説明した方法と全く同様にして形成される。

例えば、周状（即ち、Ｏｘ）に繊維を配向させるために使用されている回転マン ドレルシステムと比較した場合、本発明は３重の利点を有する＝（ａ）円形形材 と同様に非円形形材にも修正せずに適用できる、（ｂ）出てくる押出品には、回 転マンドレルシステムを使用した場合では静止した冷却ダイにより打ち消す忍要 がある周状の移動が全体として存在しない、（ｃ）ｉ械的に動く部分が含まれな い。

通常、中空形材ダイのコアまたはマンドレルは、それらの外側表面で典型的には ３点で接続しているストラスまたはスパイダーにより支持され得る。これらは前 記の意味において流線分離を生じ、そのままでは生じたウェルドラインは押出品 がダイ面から出て来る時間内に消失しないか、あるいは元に戻らない。特に、繊 維はそのようなウェルドラインを横切りにくく、そのために後で得られる固形製 品の弱さを増やすことになる。Ｌ−Ｒ配置に関連して先に説明したように、１つ の面において最初に配向し次にある平面で直角に回転する過程は、この場合に利 点がある。第１５図は、これを達成するためのメカニズムを示す。Ｌ−要素が外 側チャンネル表面上にあるようにチャンネルを見ると、ウェルドライン１０５は 最初は垂直である（第１５（ａ）図）−翼のし一列から出る時、ウェルドライン は第１５（ｂ）図に示すようにゆがむ。下流に進むと垂直（即ち、０ｙｚ）面に おける回転成分は、繊維Ｆをウェルドラインを越えて飛び出させる。Ｒ−要素に 至ると、ウェルドラインは更に（反対方向に）ゆがんで、繊維により縫われる。

ステッチングプロセスは、翼要素の直ぐ下流で速度Ｖ（即ち、Ｏｙ力方向の小成 分によって補助される。

特に円形断面チューブを参照して、チューブ状押出品の製造について説明したが 、本発明は、閉じた方形および開いた矩形形材を包含する異形材に一般に等しく 適用できる。

押出チューブにおいて形成できる強化網状構造を説明するために、第１６図を参 照する。第１６図は、ポリマーマトリックスを燃焼させて除去した後に残る繊維 構造（この場合、ガラス繊維）の写真であり、本質的に等方性配向が得られたこ とを示す。この場合の繊維の網状構造は、ポリマーマトリックス内で７％の体積 分率を占める。

多少の割合の繊維は、繊維の束として存在する。

第１７図は、Ｌ−Ｒ配置を使用して得られた繊維体積が約３％のレース状繊維構 造の写真である。第１８図は、Ｌ−Ｒ配置を使用して繊維体積約０．９％で得ら れた繊維構造の写真であり、本質的に全部の繊維がモノフィラメントとして存在 する。

翼要素の異なるシーケンスおよび間隔により異なる網状構造が得られるのは明ら かである。一般的に比較的目の荒いレース状構造の場合、概して翼の間隔により 、レースの主ストランド間の距離（即ち、構造の目開き）が決まる。

最後に、射出成形、特に大規模な成形（例えば、構造発泡成形、射出成形または ブロー成形）が成形ゲートの前に比較的大きいランナーを必要とする射出成形に 、本発明を適用すると有利である。この場合のポイントは、このような成形に典 型的に使用されるような数ｘｍのゲートが、ランナーに配置された翼システムに よって形成された繊維構造を通過させることにある。繊維強化熱可塑性成形品に は、通常、該製品の充填要件ではなく、モールドへの流動を反映する繊維の整列 という問題がある点において、この利点は潜在的には相当大きなものである。従 って、ランナー内で形成された繊維構造は、射出成形の不均一性を著しく促進す る。

第１９図は、例えば第７図に示すような本発明の典型的な網状構造が、分裂する ことなく変形する過程を示す（第１９図（ａ）変形前、第１９図（ｂ）変形後） 。主構造の２００のような点が主としてヒンジとして作用し、点２０１がヒンジ およびスライダーの双方として作用する。この場合において主構造は格子状形態 をとる。フィラメント間のポリマーが溶融している場合は固体の場合より、変形 が容易であるのは当然であるが、変形の必要性は加工品を成形する場合、液体状 態において最も大きい。

第２０（ａ）図〜第２０　（ｃ）図は、繊維構造の種類により熱および電気の流 れがいかに影響されるかを示す。

本発明の原理により形成した構造（第２０　（ａ）図）において、組成物の熱伝 導率は、いずれの方向においても（繊維の熱伝導率がポリマーのそれより非常に 大きい場合）繊維の熱伝導率および体積分率に大まかに比例する。積屓構造第２ ０　（ｂ）図において、積層物の平面２０２の熱伝導率は（繊維の熱伝導率がポ リマーのそれより非常に大きい場合）、繊維の熱伝導率および体積分率に大まか に比例するが、積層面に垂直な方向（即ち、冷却または硬化目的のために通常熱 を除去する方向Ｏｙ）では、総括熱伝導率は、通常ポリマーの熱伝導率により支 配される。

導電性に関しては、金属とポリマー間の導電率の差が熱伝導率の差よりはるかに 大きいので、金属繊維を使用する場合に影響がより顕著になることを除いて状態 はほぼ同様である。特に、第２０　（ｃ）図（短繊維の場合）に示すように、Ｏ ｘｚ面（即ち、Ｏｘを含む紙面に垂直な面）に繊維構造の連続性が全くまたはほ とんど存在しない場合、入射する電磁放射線の遮へい効果はない。本発明の構造 （第２０　（ａ）図）および従来の積層物（第２０　（ｂ）図）は、繊維が実際 に十分に接触している場合、このような遮へい効果を与える。このように、成形 直前に樹脂内で構造が形成されるという本発明の利点は、この用途においても著 しいものである。これは、このような電磁放射線の遮へいを必要とする多くの加 工品が、予備成形繊維積層物２０２をほとんど使用できない熱可塑性組成物から 成形されるためである。

■ 補正書の写しく翻訳文）提出書 （特許法第１８４条の８） １、特許出願の表示 ＰＣＴ／ＧＢ　８７１００８８３ ２、発明の名称 繊維強化ポリマー組成物ならびにその製造方法および装置３、特許出願人 住所　イギリス国　チェシャー・エスヶ−１２・ｌエックスニス、ポイントン、 ミルストーン・クローズ　２番名称　プロシマ・リサーチ・リミテッド５、補正 書の提出年月日 １９８９年３月２９日 １９８９年４月４日 ６、添付書類の目録 （１）補正書の翻訳文　１　通 確立された速度分布を、チャンネルの流動方向および横断方向寸法第４頁 ・・・フィラメント（通常０．３〜０　、６　ｘＪりを成形前にポリマーまたは 樹脂に混合する場合には、繊維の分布は加工品にわたって実質的によく均一にな るが、繊維当たりの平均接触数が小さすぎるため構造は得られない。

本発明の目的は、不連続繊維を含有するポリマー樹脂中にその場で網状構造を形 成する方法および装置、さらにこのような構造を組み込んだ新しいポリマー製品 を提供することである。

以下の説明において、ポリマー樹脂は、一般にポリマー溶融物、プレポリマー液 状物、粘性液状物を含むものとして使用する。

本発明の第１の要旨によれば、繊維含有ポリマー樹脂が流動できる主流動方向を 有する、固定された表面に規定されたチャンネルを有して成るポリマー樹脂加工 装置であって、該チャンネルが、主流動方向およびこれに対して垂直な２方向に 調節された連続した速度分布を与える流動調節要素の組を有し、流動調節要素が そのようになる大きさと配置を有し、その組が、そのような各々の組によって箪 ５〜５３百 で繊維状構造を形成することも本発明の範囲に含まれる。

樹脂中において確立された相互に垂直な速度分布は、相互に重なり、樹脂中の繊 維の位置および向きに応じた程度で、繊維が樹脂に相対しておよび相互に回転お よび／または滑り、樹脂が１つの要素から次の要素へ通過する。好ましくは、流 動方向およびチャンネルの幅方向（または円周へ向けて）に対して確立された速 度分布は、チャンネルの深さ方向に対して確立された速度分布よりも重要である 。

繊維の運動・・・ 第１Ｏ〜１０ａ頁 ・・・押出品の長さのいずれに比較しても短い長さく例えば５〜１５１ＬＭ）の 不連続繊維である。特にこれらは、中空断面の最大寸法またはシート幅に比較し て短いが、中空断面の壁厚またはシートの厚みに比較して必ずしも短い必要はな い。このような制約の中で、本発明の主な用途に対して重要である繊維長に関す る特性が導かれる。

短繊維は、ポリマー組成物が加工装置を通過する際に、ポリマー中における好ま しい充填量で、ポリマー組成物が加工装置を流動する際に、平均して他の繊維の 動きに直接影響を与えない繊維であると定義される。長繊維は、繊維直径よりも 小さい距離で接触するか、または接近することによって平均して１つまたはそれ 以上の繊維に影響を与える繊維であると定義する。

多数の製造業者が、繊維充填熱可塑性プラスチックグラニユールの形態で、加工 用ポリマー材料を提供している。

また本発明は、前記方法および装置を使用して得られる、それ自体新規なポリマ ー製品に関する。本発明のこの要旨によれば、不連続繊維の網状構造を含有する ポリマーマトリックスを含んで成る繊維充填ポリマー製品が得られる。この製品 において、繊維の配向は、製造時に樹脂が流動する軸とは実質的に独立しており 、網状構造は複数のフィラメントのストランドとこの境界空間に充填されたシン グルフィラメントを含んで成り、繊維と隣接した繊維が為す近接接触の平均数Ｎ （本明細書において定義した）は、０　、５　ｘｃ（１／ｄ）〜２゜５ｘｃ（１ ／ｄ）の範囲であり、最小値は８である。ここで、Ｃは製品中の繊維の体積分率 であり、熱可塑性プラスチックの場合は０．００５〜０．１１熱硬化性樹脂の場 合は０．００５〜０．４である。１／ｄは、繊維のアスペクト比である。

第１７頁 ・・・チャンネルｌの下面（ｙ＝−ｄ／２）から上方に突出している横断方向列 （ｂ）中で配置されている。列（ｂ）では、翼は相互に平行であり、必ずしも必 要ではないが、一般にＯ２に対して角度−ｎｏをなす。

複数のこのような列（ａ）および（ｂ）が、翼長とほぼ同じオーダーで離れてチ ャンネルに沿って交互に配置されている。例えば、このような列を合計４つ配置 してよい。

翼２の形状を説明するために、第３（ａ）〜（ｄ）図について説明する。

これらは、第３ａ図において樹脂が左から右に移動する樹脂の場合の翼を示すも のである。第３（ａ）図は、第２図に示した装置の実施列の１部分を示したもの であり、翼の最上部により（直線で）示した翼２である。第３（ｂ）〜（ｄ）図 は、それぞれ矢印で示した方向から見た第３ａ図の線Ａ−Ａ’、線Ｂ−Ｂ’およ び線ｘ−ｘ’に沿った断面図である。翼の高さｈは、一般にチャンネルｌの深さ ｄ（または中空形材の環状部の幅）の３分の１〜３分の２（例えば３分の１から 半分の間）である。翼の幅（ｂ）は、翼長（ｌｖ）の分数である。翼は、その下 流で大きなウェルドラインが生じないような形状であるのが望ましい。

このようなウェルドラインは、２つの隣接する流線がその間の固体表面によって 離れるようなダイにおける幾何学的構造の十分に急な変化によって生じる。真に 矩形の翼では、このような離散が外縁部において生じる。このような離散は、繊 維含有ポリマーの弾性特性を考慮して各平面において滑らかな丸みを有するよう に翼の前縁および後縁を形成することによって、完全にまたはほとんど防止する ことができる。従って、第３（ｃ）図に示したように翼の右端は、・第′２２頁 ・・・前記実施例のように深さｄが繊維長１ｆよりも小さいかまたは同じオーダ ーであるチャンネルで使用する場合に特に重要である。

典型的なチャンネルにおけるＯの変化に対する近似関係は、式：％式％（４） によって示される。この式は、典型的な翼長１ｖに等しい距離内では、（φの大 きい）少数の繊維が式（２）で与えられるアライメント角にまでほぼ完全に回転 し、一方φの小さい繊維はほとんど動かないことを示す。このことは、前記９　 ｕ／　９　ｙおよび○Ｗ／○ｙにおける規則的な変化と組み合わせて、チャンネ ルの深さにわたり交錯または織物構造を形成するのにまさしく必要なものである 。

平均バルク流方向は、横断方向寸法（または中空形材の周囲）と比べて意図して 小さくされた翼の間隔よりも著しく大きい距離にわたって、押出し方向からそれ ることはない。（翼の列を４列配置を使用して）液状ポリマー中で形成された構 造の一部を第７図に示す。多数の主ストランド（その間隔は、概略的には翼間隔 に関連している）と全方向にわたって「充填している」モノフィラメントを含ん で成ることがわかる。全体の構造は、一般にレース状である。

構造の凝集性は、水平面で実質的に角度φで配向している大多数の繊維に、滑り または回転する繊維が近接していることに依存する。

繊維直径よりも小さい距離で近接している２つの繊維を分離することに対する抵 抗が、その相対的な回転に対する抵抗よりもはるかに大きいために、後のダイに おける押出しまたは型への流動は、この構造を崩壊させることなく改質する。

ここまでは本発明を・・・ 第２４頁 ・・・第１０図の翼板配置（ねじれ配置）を使用した熱硬化性樹脂のシートの製 造を示す。樹脂および不連続繊維の混合物をタンク（図示せず）から矢印Ａの方 向でねじれ配置の翼板６および７の２つの横列を有する溝に供給する。網状組織 を有するシート１０はダイリップ１１から現れ、必要に応じて次の処理のために コンベヤー１２上に集められる。

各用途に応じて、各列の翼板（２および３．４および５．６および７）の詳細な 数、寸法および位置は変わるが、以下の原則に基づくのが望ましい：翼板の長さ く１ｖ）は、ダイの深さくｄ）（中空形材の場合は環状部の厚さ）に少なくとも 等しく、通常、この寸法より小さい：Ｌ−Ｒ要素（第２図）の翼板およびねじれ 配置（第１Ｏ図）は、一様な角度、典型的にはシートグイの縁部分を除いてダイ の上面および下面においてＯＺに対して＋４５°〜５０°（典型的には＋４５° または一４５°のいずれか）であり、縁部分の状態を最適にするために翼板角お よび長さを幾らか変えてもよい。一般的には、ダイ表面（ｙ＝＋ｄ／２）におい てＯＺに沿って見て、翼板の突出部が幾分型なるように翼板は離れているが、本 発明の効果を得るにはそれは必ずしも必要ではない。

山形配置（第８図）の要素では、隣合う翼板が、翼板長（ｈ）の典型的には１／ ３程度の最小距離で相互に接近するように、翼板は交互に一様な角度、例えば± ４５°〜５０°（典型的には±４５°）で配置されである。

請求の範囲 １、繊維含有ポリマー樹脂が流動する主流動方向を有する、固定された表面に規 定されたチャンネルを有して成るポリマー樹脂加工装置であって、該チャンネル が主流動方向およびこれに垂直な２方向に調節された連続した速度分布を与える 流動調節要素の組を有し、流動調節要素がそのようになる大きさと配置を有し、 その組が、そのような各々の組によって確立された速度分布を、チャンネルを流 動方向および横断方向寸法に比較して小さい距離にわたって持続し、かつチャン ネル断面の特定の位置で最初の組に入った樹脂が、実質的に横断面の同じ位置で 最後の組から出てくるように相互に相対して配置されている装置。

２、流動調節要素は、細長く、チャンネルに沿って主流動方向に対しである角度 で配置され、該要素はチャンネルに沿って複数の横断方向列に配置され、そのよ うな各列は複数の流動調節要素を含んで成る請求の範囲第１記載の装置。

３、流動調節要素の各列が、相互に実質的に平行である請求の範囲第２記載の装 置。

４、横断方向列が、チャンネルの対向表面に交互に配置され、１つの列の流動調 節要素がチャンネルの対向表面の隣接した列流動調節要素に対して反対に方向付 けられて配置されている請求の範囲第３記載の装置。

５、交互の列の流動調節要素が、チャンネルに沿う主流動方向に対して等しい反 対角度を成す請求の範囲第４記載の装置。

６、チャンネルの一方の面にある流動調節要素の各横断方向列が、チャンネルの 他方の面にある流動調節要素の横断方向列と対向して配置されており、このよう に対向する列の流動調節要素が、主流動方向に対して反対の角度で配置されてお り、このように対向する列の複数の組がチャンネルに沿って配置された請求の範 囲第３記載の装置。

７、対向する列の流動調節要素が、チャンネルに沿って主流動方向に対して等し い反対角度を成す請求の範囲第６記載の装置。

８、いずれか１つの横断方向列内で、流動調節要素が、主流動方向に対して反対 の角度で交互に配置されており、複数のこのような列がチャンネルに沿って配置 されている請求の範囲第２記載の装置。

９、横断方向列中にある交互の流動調節要素が、チャンネルに沿って主流動方向 に対して等しい反対角度を成す請求の範囲第８記載の装置。

１０、横断流れにおいて隣接した流動調節要素の最も近いアプローチの点の最小 値が、翼長の３分の１である請求の範囲第８または９記載の装置。

１１、流動調節要素が、チャンネルに沿って主流動方向に対して角度±４０〜５ ０＠を成す請求の範囲第２〜ｌＯのいずれかに記載の装置。

１２、流動調節要素が、チャンネルに沿って主流動方向に対して角度的±４５° を成す請求の範囲第１１記載の送致。

１３、流動調節要素が、チャンネルに突出する翼である請求の範囲第２〜１２の いずれかに記載の装置。

１４、翼が、チャンネル深さの３分の１〜２分のｌの高さを有する請求の範囲第 １３記載の装置。

１５．翼の幅が、その長さの小さい分数である請求の範囲第１３または１４記載 の装置。

１６、流体流の分離を防止するため、翼が滑らかな輪郭を有する請求の範囲第１ ３〜１５記載の装置。

１７、翼の上流面の輪郭が、下流面よりも浅い輪郭を有する請求の範囲第１６記 載の装置。

１８、チャンネルが固体形材物品の製造用に作られている請求の範囲第１〜１７ のいずれかに記載の装置。

１９、チャンネルが中空形材物品の製造用に作られている請求の範囲第１〜１７ のいずれかに記載の装置。

２０、請求の範囲第１〜１９のいずれかに記載のポリマー樹脂加工装置を含んで 成り、押出ダイかチャンネルに沿って主流動方向において該加工装置の下流に位 置する押出装置。

２１、製品の少なくとも１つの表面で繊維を増加または減少させて差があるよう にするためにポリマー中に粘度勾配を形成するため、下流流動調節要素と押出し ダイとの間に加熱手段を有する請求の範囲第２０記載の押出装置。

２２、請求の範囲第１〜１９のいずれかに記載したポリマー樹脂加工装置とチャ ンネルに沿って主流動方向にある該加工装置の下流に位置したモールドキャビテ ィーを含んで成る成形装置。

２３、主流動方向およびこれに対して垂直な他の２方向に調節された連続した速 度分布を樹脂に与えるようになっている流動チャンネルに沿って、不連続繊維を 含有する液状樹脂を通過させることを含んで成る繊維を充填した液体ポリマー組 成物の製造方法であって、チャンネルの主流動方向寸法および横断方向の寸法に 比較して小さい距離にわたって各速度分布を持続させ、分布が、最初の速度分布 が与えられているチャンネル横断面の特定の位置にある樹脂が、重ねられた連続 した速度分布の最後部を出てすぐ、チャンネルの横断面の実質的に同じ位置にあ るようなものであり、かつチャンネルを樹脂が通過する際に繊維が網状構造を形 成するように、結果として繊維が樹脂に相対して回転および／または滑るように 、相互に垂直な速度分布が相互に重なる方法。

２４、繊維がモノフィラメントである請求の範囲第２３記載の方法。

２５、繊維長が、５〜１５ｘｉである請求の範囲第２３または２４記載の方法。

２６、繊維がガラス繊維、有機繊維、セラミック繊維または金属繊維である請求 の範囲第２３〜２５のいずれかに記載の方法。

２７、樹脂が熱可塑性プラスチックである請求の範囲第２３〜２７のいずれかに 記載の方法。

２８、請求の範囲第２３〜２７のいずれかに記載の方法を用いる繊維充填樹脂組 成物の調製およびダイによる組成物の押出しを含んで成る押出方法。

２９、請求の範囲第２３〜２７のいずれかに記載の方法を用いる繊維充填組成物 の調製およびモールドキャビティーに組成物を導入することを含んで成る成形方 法。

３０、繊維の配向が、製品製造時に樹脂が流動した方向の軸から実質的に独立し ている不連続繊維の網状構造を含有するポリマーマトリックスを有して成る繊維 充填ポリマー製品であって、網状構造が複数のフィラメントのストランドとその 境界空間に充填されたシングルフィラメントを含んで成り、各繊維が隣接する繊 維と形成する近接接触の平均数Ｎが、０　、５　Ｘｃ（１／ｄ）〜２　、５　ｘ ｃ（１／ｄ）の範囲であって最小値が８であり、Ｃが製品における繊維の体積分 率であって、熱可塑性プラスチックでは０．００５〜０．１の範囲、熱硬化性樹 脂では０．００５〜０．４であり、かっ１／ｄが繊維のアスペクト比であるポリ マー製品。

３１、ｃが０．００５〜０．０８である請求の範囲第３０記載の製品。

３２．０が０．００５〜０．０５である請求の範囲第３１記載の製品。

３３、ポリマーが熱可塑性プラスチックである請求の範囲第３０〜３２のいずれ かに記載の製品。

３４、繊維がモノフィラメントである請求の範囲第３０〜３３のいずれかに記載 の製品。

３５．繊維長が３〜１５ｘｍである請求の範囲第３０〜３４のいずれかに記載の 製品。

３６、特定の繊維マトリックスカップリング剤を使用しない請求の範囲第３０〜 ３５のいずれかに記載の製品。

３７、中空押出品である請求の範囲第３０〜３６のいずれかに記載の製品。

３８、繊維が導電性であり、網状構造が、電磁波が物質を通過するのを特徴とす る請求の範囲第３０〜３７のいずれかに記載の製品。

３９、繊維がポリマーの少なくとも１０倍の熱伝導率を有し、網状構造が少なく とも１／３ＸｃＸ繊維の熱伝導率だけ製品の熱伝導率を増加させる請求の範囲第 ３０〜３７のいずれかに記載の製品。

４０、Ｎが０．８　ｘｃ（１／ｄ）〜２　、５　ｘｃ（１／ｄ）である請求の範 囲第３０〜３９のいずれかに記載の製品。

国際調査報告 １−−１−ｍＩ＋＆ＰｃＴ／ＧＢ　８７１００８８３国際調査報告 Ｇ８８７００８８３ ＳＡ　１９７２３ 国際調査報告

Claims (38)

【特許請求の範囲】
1. １．繊維含有ポリマー樹脂が流動できるチャンネルを有して成るポリマー樹脂加 工装置であって、該チャンネルが流動調節要素の複数の連続した組を有し、各々 の組が、樹脂に主流動方向およびこれに対して垂直な２方向に速度分布を与えて 、該組が相互に作用してチャンネル内で連続した速度分布を確立するようになっ ており、要素の各々の組が、要素により確立された各速度分布がチャンネルの流 動方向寸法およびチャンネルの主横断方向寸法に比較して短い距離で持続し、小 さな倍数のこのような距離の大部分にわたって平均化されて、主流動方向からの 正味の偏向が存在しないようなものである装置。
2. ２．流動調節要素は、細長く、チャンネルに沿って主流動方向に対してある角度 で配置され、該要素はチャンネルに沿って複数の横断方向列に配置され、そのよ うな各列は複数の流動調節要素を含んで成る請求の範囲第１記載の装置。
3. ３．流動調節要素の各列が、相互に実質的に平行である請求の範囲第２記載の装 置。
4. ４．横断方向列が、チャンネルの対向表面に交互に配置され、１つの列の流動調 節要素がチャンネルの対向表面の隣接した列流動調節要素に対して反対に方向付 けられえて配置されている請求の範囲第３記載の装置。
5. ５．交互の列の流動調節要素が、チャンネルに沿う主流動方向に対して等しい反 対角度を成す請求の範囲第４記載の装置。
6. ６．チャンネルの一方の面にある流動調節要素の各横断方向列が、チャンネルの 他方の面にある流動調節要素の横断方向列と対向して配置されており、このよう に対向する列の流動調節要素が、主流動方向に対して反対の角度で配置されてお り、このように対向する列の複数の組がチャンネルに沿って配置された請求の範 囲第３記載の装置。
7. ７．対向する列の流動調節要素が、チャンネルに沿って主流動方向に対して等し い反対角度を成す請求の範囲第６記載の装置。
8. ８．いずれか１つの横断方向列内で、流動調節要素が、主流動方向に対して反対 の角度で交互に配置されており、複数のこのような列がチャンネルに沿って配置 されている請求の範囲第２記載の装置。
9. ９．横断方向列中にある交互の流動調節要素が、チャンネルに沿って主流動方向 に対して等しい反対角度を成す請求の範囲第８記載の装置。
10. １０．横断方向流れにおいて隣接した流動調節要素の最も近いアプローチの点の 最小値が、翼長の３分の１である請求の範囲第８または９記載の装置。
11. １１．流動調節要素が、チャンネルに沿って主流動方向に対して角度＋４０〜５ ０°を成す請求の範囲第２〜１０のいずれかに記載の装置。
12. １２．流動調節要素が、チャンネルに沿って主流動方向に対して角度約＋４５° を成す請求の範囲第１１記載の送致。
13. １３．流動調節要素が、チャンネルに突出する翼である請求の範囲第２〜１２の いずれかに記載の装置。
14. １４．翼が、チャンネル深さの３分の１〜２分の１の高さを有する請求の範囲第 １３記載の装置。
15. １５．翼の幅が、その長さの小さい分数である請求の範囲第１３または１４記載 の装置。
16. １６．流体流の分離を防止するため、翼が滑らかな輪郭を有する請求の範囲第１ ３〜１５記載の装置。
17. １７．翼の上流面の輪郭が、下流面よりも浅い輪郭を有する請求の範囲第１６記 載の装置。
18. １８．チャンネルが矩形断面である請求の範囲第１〜１７のいずれかに記載の装 置。
19. １９．チャンネルが環状である請求の範囲第１〜１７のいずれかに記載の装置。
20. ２０．請求の範囲第１〜１９のいずれかに記載のポリマー加工装置を含んで成り 、押出ダイがチャンネルに沿って主流動方向において該加工装置の下流に位置す る押出装置。
21. ２１．製品の少なくとも１つの表面で繊維を増加または減少させて差があるよう にするためにポリマー中に粘度勾配を形成するため、下流流動調節要素と押出ダ イとの間に加熱手段を有する請求の範囲第２０記載の押出し装置。
22. ２２．主流動方向およびこれに対して垂直な他の２方向に対して調節された連続 した速度分布を樹脂に与えるようになっている流動チャンネルに沿って、不連続 繊維を含有する液状樹脂を通過させることを含んで成る繊維を充填した液体組成 物の製造方法であって、チャンネルの流動方向寸法および横断方向の寸法に比較 して短い距離にわたって各速度分布を持読させ、該速度分布は、小さな倍数のこ のような距離にわたって平均化されて、主流動方向から実質的に偏向が存在しな いようになっており、かつチャンネルを樹脂が通過する際に繊維が網状構造を形 成するように、繊維が樹脂に相対して回転および／または滑るように、相互に垂 直な速度分布が相互に重なる方法。
23. ２３．繊維がモノフィラメントである請求の範囲第２２記載の方法。
24. ２４．繊維長が、５〜１５ｍｍである請求の範囲第２２または２３記載の方法。
25. ２５．繊維がガラス繊維、有機繊維、セラミック繊維または金属繊維である請求 の範囲第２２〜２４のいずれかに記載の方法。
26. ２６．樹脂が熱可塑性プラスチックである請求の範囲第２２〜２５のいずれかに 記載の方法。
27. ２７．請求の範囲第２２〜２６のいずれかに記載の方法を用いる繊維充填樹脂組 成物の調製およびダイによる組成物の押出しを含んで成る押出方法。
28. ２８．繊維の配向が、製品製造時に樹脂が流動した方向の軸から実質的に独立し ている不連続繊維の網状構造を有して成る繊維充填ポリマー製品であって、各繊 維が隣接する繊維と形成する近接接触の平均数Ｎが、０．５×ｃ（１／ｄ）〜２ ．５×ｃ（１／ｄ）の範囲であって最小値が８であり、ｃが製品における繊維の 体積分率であって、熱可塑性プラスチックでは０．００１〜０．１の範囲、熱硬 化性樹脂では０．００１〜０．４であり、かつ１／ｄが繊維のアスペクト比であ るポリマー製品。
29. ２９．ｃが０．００１〜０．０８である請求の範囲第２８記載の製品。
30. ３０．ｃが０．００５〜０．０５である請求の範囲第２９記載の製品。
31. ３１．ポリマーが熱可塑性プラスチックである請求の範囲第２８〜３０のいずれ かに記載の製品。
32. ３２．繊維がモノフィラメントである請求の範囲第２８〜３１のいずれかに記載 の製品。
33. ３３．繊維長が３〜１５ｍｍである請求の範囲第２８〜３２のいずれかに記載の 製品。
34. ３４．特定の繊維マトリックスカップリング剤を使用しない請求の範囲第２８〜 ３３のいずれかに記載の製品。
35. ３５．中空押出品である請求の範囲第２８〜３４のいずれかに記載の製品。
36. ３６．繊維が導電性であり、網状構造が、電磁波が物質を通過するのを防止する 請求の範囲第２９〜３５のいずれかに記載の製品。
37. ３７．繊維がポリマーの少なくとも１０倍の熱伝導率を有し、網状構造が少なく とも１／３×ｃ×繊維の熱伝導率だけ製品の熱伝導率を増加させる請求の範囲第 ２８〜３５のいずれかに記載の製品。
38. ３８．Ｎが０．８×ｃ（１／ｄ）〜２．５×ｃ（１／ｄ）である請求の範囲第２ ８〜３７のいずれかに記載の製品。