JPH0244275B2 - - Google Patents
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Description
【発明の詳細な説明】
産業上の利用分野
本発明は生体インプラントの製造方法に関する
ものである。さらに詳しくいえば、本発明は、生
体親和性に優れ、かつ長期間にわたつて生体内に
埋入することができる上に、機械的強度に優れた
生体インプラントを特殊な装置を用いることな
く、極めて簡単な操作で、効率よく製造する方法
に関するものである。DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION Field of Industrial Application The present invention relates to a method for manufacturing a biological implant. More specifically, the present invention provides a biological implant that has excellent biocompatibility, can be implanted in a living body for a long period of time, and has excellent mechanical strength without using any special equipment. This relates to an efficient manufacturing method with extremely simple operations.
従来の技術
近年、医療技術の発展に伴い、人工関節、人工
骨、人工歯根などのインプラントを生体内に埋入
し、失われた生体の一部や機能を回復させる治療
方法が開発され、広く行われている。Conventional technology In recent years, with the development of medical technology, treatment methods have been developed that restore lost parts and functions of the living body by placing implants such as artificial joints, artificial bones, and artificial tooth roots in the living body, and have become widely used. It's being done.
従来、このようなインプラント材料としては、
チタンやタンタル、あるいはコバルト−クロム系
合金、ステンレス鋼などの金属材料や、サフアイ
ア、アルミナ焼結体、ジルコニア焼結体などのセ
ラミツクス材料が用いられている。 Conventionally, such implant materials include:
Metal materials such as titanium, tantalum, cobalt-chromium alloys, and stainless steel, and ceramic materials such as sapphire, alumina sintered bodies, and zirconia sintered bodies are used.
しかしながら、これらのうち金属材料は生体組
織との親和性に劣る上に、溶出イオンにより生体
を害するおそれがあるなどの欠点を有している
し、またセラミツクス材料は、生体内に嵌植した
場合ほとんど化学変化を起こさず、長期間にわた
つて安定で、生体に対して無害である上に、生体
親和性も比較的よいが、新生骨との結合能がな
く、かつ被包化（異物膜）が生じやすいので、長
期間にわたつて生体内に埋入できないという問題
がある。 However, among these materials, metal materials have disadvantages such as poor affinity with living tissues and the risk of harming living organisms due to eluted ions; It undergoes almost no chemical changes, is stable over a long period of time, is harmless to living organisms, and has relatively good biocompatibility, but it does not have the ability to bond with new bone and is encapsulated (foreign material film). ), so there is a problem that it cannot be implanted in a living body for a long period of time.
そこで、骨や歯などの生体無機質の組成と近似
し、生体に対して毒性がなく、かつ骨との結合性
や新生骨との置換性などに優れた生体親和性を有
する材料として、水酸アパタイトやリン酸三カル
シウムなどの生体親和性リン酸カルシウム系材料
が注目され、これらの材料を用いたインプラント
が提案されている。 Therefore, hydroxyl is a material that has a composition similar to that of biomineral materials such as bones and teeth, is non-toxic to living organisms, and has excellent biocompatibility such as bonding with bone and replacing with new bone. Biocompatible calcium phosphate materials such as apatite and tricalcium phosphate have attracted attention, and implants using these materials have been proposed.
しかしながら、これらの生体親和性リン酸カル
シウム系材料は、前記したように、生体と親和し
やすい性質を有するが、前記の金属材料やセラミ
ツクス材料に比べて機械的強度に劣り、それから
形成されるインプラントは強い衝撃や圧力が加え
られると破損しやすいという欠点がある。 However, although these biocompatible calcium phosphate materials have the property of being easily compatible with living organisms, as described above, they are inferior in mechanical strength compared to the aforementioned metal materials and ceramic materials, and implants formed from them are not strong. It has the disadvantage of being easily damaged when subjected to impact or pressure.
このため、セラミツクスや金属製インプラント
芯材の表面に、生体親和性リン酸カルシウムの被
覆膜を設け、機械的強度を高め、かつ生体親和性
を向上させたものが提案されている。 For this reason, it has been proposed to provide a coating film of biocompatible calcium phosphate on the surface of a ceramic or metal implant core material to increase mechanical strength and improve biocompatibility.
ところで、インプラント芯材の表面に、生体親
和性リン酸カルシウムの被覆膜を設ける手段とし
ては、通常、溶射法、スパツタリング法、スラリ
ー法などの手段が知られている。このうち、溶射
法はリン酸カルシウム粉末を高温の火炎中に入れ
融解し、高速で芯材に吹き付ける方法であるが、
この方法は、高温を要するために低温安定型のβ
−リン酸三カルシウム膜を形成することができ
ず、また水酸アパタイト粉末を溶射する場合、水
酸基の分解を伴い、完全な水酸アパタイトの被覆
層が形成されない上、複雑形状の芯材への適用が
困難であり、しかも特殊な装置を必要とするなど
の欠点を有している。また、スパツタリング法
は、芯材表面にリン酸カルシウムをスパツタリン
グすることによつて被覆層を設ける方法である
が、高真空下で行う必要があるために、特殊な装
置を必要とする上に、生産性が低く、製造コスト
が高くなるのを免れないという問題がある。さら
に、スラリー法は、芯材の表面にリン酸カルシウ
ム水性スラリーを塗布したのち、焼成する方法で
あり、特殊な装置を必要とせず、操作も簡単であ
るという利点を有するが、芯材と被覆層との密着
性が低いという欠点を有している。 Incidentally, methods such as a thermal spraying method, a sputtering method, and a slurry method are generally known as means for providing a coating film of biocompatible calcium phosphate on the surface of an implant core material. Among these methods, thermal spraying is a method in which calcium phosphate powder is melted in a high-temperature flame and sprayed onto the core material at high speed.
Since this method requires high temperature, low-temperature stable β
- Tricalcium phosphate film cannot be formed, and when hydroxyapatite powder is thermally sprayed, the hydroxyl groups are decomposed, so a complete hydroxyapatite coating layer is not formed, and it is difficult to coat core materials with complex shapes. It has drawbacks such as being difficult to apply and requiring special equipment. In addition, the sputtering method is a method of forming a coating layer by sputtering calcium phosphate onto the surface of the core material, but since it needs to be performed under a high vacuum, it requires special equipment and has low productivity. However, there is a problem in that the manufacturing cost is inevitably high. Furthermore, the slurry method is a method in which an aqueous calcium phosphate slurry is applied to the surface of the core material and then fired, and has the advantage of not requiring special equipment and being easy to operate. It has the disadvantage of low adhesion.
発明が解決しようとする問題点
本発明は、このような事情のもとで、特殊な装
置を必要とせず、かつ操作が簡単で製造コストの
低い工業的有利な方法によつて、生体親和性に優
れ、長期間にわたつて生体内に埋入することがで
きる上に、良好な機械的強度を有するなど、優れ
た特徴を有する生体インプラントを提供すること
を目的としてなされたものである。Problems to be Solved by the Invention Under these circumstances, the present invention aims to achieve biocompatibility by an industrially advantageous method that does not require special equipment, is easy to operate, and has low manufacturing costs. The purpose of this invention is to provide a biological implant that has excellent characteristics such as excellent mechanical strength, can be implanted in a living body for a long period of time, and has good mechanical strength.
問題点を解決するための手段
本発明者らは前記目的を達成するために鋭意研
究を重ねた結果、金属又はセラミツクス製インプ
ラント芯材の表面に、特定組成のコーテイング下
地層を形成したのち、この上に、特定組成の水性
スラリーを塗布乾燥後、さらに生体親和性リン酸
カルシウムの水性スラリーを塗布し、次いで焼成
することにより、生体親和性リン酸カルシウムの
被覆層が極めて密着性よく形成されることを見出
し、この知見に基づいて本発明を完成するに至つ
た。Means for Solving the Problems In order to achieve the above object, the present inventors have conducted intensive research and found that after forming a coating base layer of a specific composition on the surface of a metal or ceramic implant core material, this We have discovered that a coating layer of biocompatible calcium phosphate can be formed with extremely good adhesion by applying an aqueous slurry of a specific composition on the surface and drying it, then further applying an aqueous slurry of biocompatible calcium phosphate, and then baking it. Based on this knowledge, we have completed the present invention.
すなわち、本発明に従うと、所望の生体インプ
ラントは、炭酸ナトリウムとケイ酸との仮焼生成
物の粉末と生体親和性リン酸カルシウム粉末とを
重量比70：30ないし50：50の割合で含有する水性
スラリーから成る下塗り剤、及び前記仮焼生成物
粉末と生体親和性リン酸カルシウム粉末とを重量
比90：10ないし70：30の割合で含有する水性スラ
リーから成る中塗り剤を調製し、次いで金属又は
セラミツクス製インプラント芯材の表面に前記下
塗り剤を塗布し、焼成してコーテイング下地層を
形成したのち、この下地層の上に前記中塗り剤を
塗布して乾燥後、さらに生体親和性リン酸カルシ
ウムの水性スラリーを塗布して焼成することによ
つて製造することができる。 That is, according to the present invention, the desired biological implant is an aqueous slurry containing a powder of a calcined product of sodium carbonate and silicic acid and a biocompatible calcium phosphate powder in a weight ratio of 70:30 to 50:50. and an intermediate coating agent consisting of an aqueous slurry containing the calcined product powder and biocompatible calcium phosphate powder in a weight ratio of 90:10 to 70:30. After applying the primer to the surface of the implant core material and baking it to form a coating base layer, the intermediate coat is applied on top of this base layer and after drying, an aqueous slurry of biocompatible calcium phosphate is further applied. It can be manufactured by coating and baking.
以下、本発明を詳細に説明する。 The present invention will be explained in detail below.
本発明においては、インプラント芯材として金
属材料又はセラミツクス材料が用いられる。金属
材料としては、例えばチタンやタンタルなどの金
属、コバルト−クロム系合金やステンレス鋼など
の合金が挙げられる。セラミツクス材料として
は、例えばAl2O3、ZrO2、TiO2、サフアイア、
CaO−Al2O3、Al2O3−SiO2系ガラス、SiO2−
NaO−CaO−P2O5系ガラス（バイオガラス）、カ
ーボンなどが挙げられる。これらの芯材はち密質
であつてもよいし、多孔質であつてもよい。また
形状については特に制限はなく、任意の形状のも
のを用いることができる。 In the present invention, a metal material or a ceramic material is used as the implant core material. Examples of the metal material include metals such as titanium and tantalum, and alloys such as cobalt-chromium alloys and stainless steel. Examples of ceramic materials include Al 2 O 3 , ZrO 2 , TiO 2 , sapphire,
CaO−Al 2 O 3 , Al 2 O 3 −SiO 2 glass, SiO 2 −
Examples include NaO-CaO-P 2 O 5 glass (bioglass) and carbon. These core materials may be dense or porous. Further, there is no particular restriction on the shape, and any shape can be used.
本発明においては、前記のインプラント芯材の
表面にまずコーテイング下地層を形成する。この
下地層は、炭酸ナトリウムとケイ酸との仮焼生成
物の粉末と生体親和性リン酸カルシウム粉末とを
重量比70：30ないし50：50の割合で含有するスラ
リー濃度５〜20重量％程度の水性スラリーから成
る下塗り剤を調製したのち、このものを公知の方
法、例えばスプレー法やデイツピング法で該イン
プラント芯材の表面に塗布し、乾燥後、焼成する
ことによつて形成することができる。 In the present invention, a coating base layer is first formed on the surface of the implant core material. This base layer is an aqueous slurry containing a powder of a calcined product of sodium carbonate and silicic acid and a biocompatible calcium phosphate powder in a weight ratio of 70:30 to 50:50 with a concentration of about 5 to 20% by weight. After preparing an undercoat consisting of a slurry, this can be applied to the surface of the implant core material by a known method such as a spraying method or a dipping method, dried, and then fired.
前記仮焼生成物の粉末は、例えば炭酸ナトリウ
ムとケイ酸とを、ナトリウムとケイ素との原子比
が１：１になるように混合し、次いで、この混合
物を好ましくは700〜800℃の温度で仮焼したの
ち、粉砕することによつて得られる。また生体親
和性リン酸カルシウムとしては、例えば水酸アパ
タイトやリン酸三カルシウムなどが挙げられる。
水酸アパタイトとしては種々の方法で得られる合
成アパタイトを用いてもよいし、脊椎動物の骨、
歯などから回収された生体アパタイトを用いても
よい。一方、リン酸三カルシウムには低温安定相
（β相）、高温安定相（α相）、準安定相のものが
知られているが、これらの中の任意のものを用い
ることができる。また、本発明においては、これ
らの生体親和性リン酸カルシウムは１種用いても
よいし、２種以上混合して用いてもよい。 The powder of the calcined product is obtained by mixing sodium carbonate and silicic acid such that the atomic ratio of sodium to silicon is 1:1, and then mixing this mixture preferably at a temperature of 700 to 800°C. It is obtained by calcining and then pulverizing. Examples of the biocompatible calcium phosphate include hydroxyapatite and tricalcium phosphate.
As the hydroxyapatite, synthetic apatite obtained by various methods may be used, or vertebrate bone,
Biological apatite collected from teeth or the like may also be used. On the other hand, tricalcium phosphate is known to have a low-temperature stable phase (β phase), a high-temperature stable phase (α phase), and a metastable phase, and any one of these can be used. Further, in the present invention, one type of these biocompatible calcium phosphates may be used, or two or more types may be used in combination.
前記の仮焼生成物粉末及び生体親和性リン酸カ
ルシウム粉末の粒径は、それぞれ1μｍ以下にす
ることが好ましい。また、該水性スラリーを塗布
乾燥後の焼成温度は、使用するインプラント芯材
の種類によつて異なるが、一般的には800〜1600
℃の範囲で選ばれる。このようにして形成された
コーテイング下地層の厚さは、30〜200μｍの範
囲にあることが好ましい。 The particle size of the calcined product powder and the biocompatible calcium phosphate powder is preferably 1 μm or less, respectively. In addition, the firing temperature after applying and drying the aqueous slurry varies depending on the type of implant core material used, but is generally 800 to 1600.
Selected in the range of °C. The thickness of the coating base layer thus formed is preferably in the range of 30 to 200 μm.
次に、前記の仮焼生成物粉末と生体親和性リン
酸カルシウムとを重量比90：10ないし70：30の割
合で含有するスラリー濃度５〜20重量％程度の水
性スラリーから成る中塗り剤を調製して、前記コ
ーテイング下地層の上に、例えばスプレー法やデ
イツピング法などで塗布し、乾燥したのち、生体
親和性リン酸カルシウム粉末を含有するスラリー
濃度５〜20重量％程度の水性スラリーを前記と同
様な方法で塗布、乾燥し、次いで好ましくは1050
〜1300℃の範囲の温度で焼成する。この際使用す
る生体親和性リン酸カルシウムとしては、前記と
同様のものを挙げることができる。また、それぞ
れの層に用いる生体親和性リン酸カルシウムは、
同一のものであつてもよいし、たがいに異なつて
いてもよい。さらに、中塗り剤及び生体親和性リ
ン酸カルシウムの水性スラリーに用いる仮焼生成
物粉末及び生体親和性リン酸カルシウム粉末の粒
径は、それぞれ1μｍ以下にすることが好ましい。 Next, an intermediate coating agent consisting of an aqueous slurry containing the above-mentioned calcined product powder and biocompatible calcium phosphate in a weight ratio of 90:10 to 70:30 and a slurry concentration of about 5 to 20% by weight is prepared. After coating the coating base layer by, for example, a spraying method or dipping method, and drying, apply an aqueous slurry containing biocompatible calcium phosphate powder at a slurry concentration of about 5 to 20% by weight using the same method as above. Apply and dry then preferably 1050
Calcinate at temperatures ranging from ~1300°C. As the biocompatible calcium phosphate used in this case, the same ones as mentioned above can be mentioned. In addition, the biocompatible calcium phosphate used in each layer is
They may be the same or different. Further, the particle diameter of the calcined product powder and the biocompatible calcium phosphate powder used in the intermediate coating agent and the aqueous slurry of the biocompatible calcium phosphate is preferably 1 μm or less, respectively.
このようにして、インプラント芯材の表面に、
コーテイング下地層及び中塗り剤焼成層を介し
て、強固に融着した生体親和性リン酸カルシウム
被覆層を形成することができる。中塗り剤焼成層
の厚さは30〜200μｍ、生体親和性リン酸カルシ
ウム被覆層の厚さは30〜500μｍの範囲にあるこ
とが好ましい。 In this way, on the surface of the implant core material,
A strongly fused biocompatible calcium phosphate coating layer can be formed through the coating base layer and the fired intermediate coating layer. The thickness of the fired intermediate coat layer is preferably 30 to 200 μm, and the thickness of the biocompatible calcium phosphate coating layer is preferably 30 to 500 μm.
また、本発明において、インプラント芯材とし
てジルコニア焼結体を使用する場合は、生体親和
性リン酸カルシウム被覆層をより強固に付着させ
るために、下塗り剤及び中塗り剤に酸化チタンや
酸化セリウムを全固形分重量に基づき0.5〜５重
量％添加することが有効である。 In addition, in the present invention, when using a zirconia sintered body as an implant core material, in order to more firmly adhere the biocompatible calcium phosphate coating layer, titanium oxide or cerium oxide is added to the base coat and intermediate coat in a completely solid state. It is effective to add 0.5 to 5% by weight based on the weight.
発明の効果
本発明によると、生体親和性に優れ、かつ長期
間にわたつて生体内に埋入することができる上
に、機械的強度に優れた生体インプラントを、特
殊な装置を用いることなく、極めて簡単な操作
で、安価に製造することができる。該生体インプ
ラントは、例えば人工関節、人工骨、人工歯根な
どとして好適に用いられる。Effects of the Invention According to the present invention, a biological implant that has excellent biocompatibility, can be implanted in a living body for a long period of time, and has excellent mechanical strength can be produced without using any special equipment. It is extremely easy to operate and can be manufactured at low cost. The biological implant is suitably used as, for example, an artificial joint, an artificial bone, an artificial tooth root, and the like.
実施例
次に実施例により本発明をさらに詳細に説明す
る。Examples Next, the present invention will be explained in more detail with reference to Examples.
実施例 １
炭酸ナトリウムとケイ酸とをナトリウムとケイ
素との原子比が１：１となるように混合した粉末
を、750℃で２時間仮焼し、このものをボールミ
ルで８時間粉砕後、乾燥しコーテイング助剤を調
製した。このコーテイング助剤とリン酸三カルシ
ウムとを６：４の重量比で混合した粉末を５重量
％含有する水性スラリーを、任意の形状に成形
し、1100℃で２時間焼成して得られたアルミナの
素焼物に、スプレー法で塗布、乾燥後、1450℃で
２時間焼結した。次いで、該焼結体表面に、コー
テイング助剤とリン酸三カルシウムとを８：２の
重量比で混合した粉末を５重量％含有する水性ス
ラリーをスプレー法で塗布、乾燥後、リン酸カル
シウムを５重量％含有する水性スラリーをスプレ
ー法で塗布、乾燥し、1250℃で30分間熱処理し
た。Example 1 A powder made by mixing sodium carbonate and silicic acid so that the atomic ratio of sodium to silicon was 1:1 was calcined at 750°C for 2 hours, ground in a ball mill for 8 hours, and then dried. A coating aid was prepared. An aqueous slurry containing 5% by weight of powder mixed with this coating aid and tricalcium phosphate at a weight ratio of 6:4 was molded into an arbitrary shape and fired at 1100°C for 2 hours to obtain alumina. It was applied to a biscuit by a spray method, dried, and then sintered at 1450°C for 2 hours. Next, on the surface of the sintered body, an aqueous slurry containing 5% by weight of a powder obtained by mixing a coating aid and tricalcium phosphate in a weight ratio of 8:2 was applied by spraying, and after drying, 5% by weight of calcium phosphate was applied. % aqueous slurry was applied by spraying, dried, and heat treated at 1250°C for 30 minutes.
このようにして、α−アルミナ焼結体表面に、
厚さ0.3mmのリン酸三カルシウム層が強固にコー
テイングされたインプラントが得られた。 In this way, on the surface of the α-alumina sintered body,
An implant was obtained that was strongly coated with a 0.3 mm thick tricalcium phosphate layer.
実施例 ２
実施例１において、リン酸三カルシウムの代り
に水酸アパタイトを用いた以外は、実施例１と全
く同様にして、インプラントを製造した。Example 2 An implant was manufactured in exactly the same manner as in Example 1, except that hydroxyapatite was used instead of tricalcium phosphate.
このものは、α−アルミナ焼結体表面に、厚さ
0.3mmの水酸アパタイト層が強固にコーテイング
されたものであつた。 This product has a thickness on the surface of the α-alumina sintered body.
It was strongly coated with a 0.3 mm hydroxyapatite layer.
実施例 ３
実施例１において、３種の水性スラリー濃度を
10重量％とした以外は、実施例１と全く同様にし
てインプラントを製造した。Example 3 In Example 1, three types of aqueous slurry concentrations were
An implant was produced in exactly the same manner as in Example 1, except that the content was 10% by weight.
このインプラントは、α−アルミナ焼結体表面
に厚さ0.5mmのリン酸三カルシウム層が強固にコ
ーテイングされたものであつた。 This implant had a 0.5 mm thick tricalcium phosphate layer firmly coated on the surface of the α-alumina sintered body.
実施例 ４
実施例１において、インプラント芯材として、
1200℃で２時間焼成して成るジルコニア素焼物を
用い、焼結温度を1550℃に変えた以外は、実施例
１と全く同様にしてインプラントを製造した。Example 4 In Example 1, as the implant core material,
An implant was manufactured in exactly the same manner as in Example 1, except that a zirconia bisque fired at 1200°C for 2 hours was used and the sintering temperature was changed to 1550°C.
このものは、ジルコニア焼結体の表面に、厚さ
0.3mmのリン酸三カルシウム層が強固にコーテイ
ングされたものであつた。 This product has a thickness on the surface of the zirconia sintered body.
It was strongly coated with a 0.3 mm tricalcium phosphate layer.
Claims (1)
表面に、炭酸ナトリウムとケイ酸との仮焼生成物
の粉末と生体親和性リン酸カルシウム粉末とを重
量比70：30ないし50：50のの割合で含有する水性
スラリーを塗布し、焼成して下地層を形成させた
のち、この上に前記仮焼生成物粉末と前記生体親
和性リン酸カルシウム粉末とを重量比90：10ない
し70：30の割合で含有する水性スラリーを塗布
し、乾燥後、さらに生体親和性リン酸カルシウム
のみを含む水性スラリーを塗布し焼成することを
特徴とする生体インプラントの製造方法。 ２ 生体親和性リン酸カルシウムが水酸アパタイ
ト又はリン酸三カルシウムである特許請求の範囲
第１項記載の方法。[Scope of Claims] 1. Powder of a calcined product of sodium carbonate and silicic acid and biocompatible calcium phosphate powder in a weight ratio of 70:30 to 50:50 are applied to the surface of a metal or ceramic implant core material. After applying an aqueous slurry containing the same proportions and firing it to form a base layer, the calcined product powder and the biocompatible calcium phosphate powder are applied thereon at a weight ratio of 90:10 to 70:30. 1. A method for producing a bioimplant, which comprises applying an aqueous slurry containing . 2. The method according to claim 1, wherein the biocompatible calcium phosphate is hydroxyapatite or tricalcium phosphate.
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP61246347A JPS63218591A (en) | 1986-10-16 | 1986-10-16 | Implant in vivo and manufacture |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP61246347A JPS63218591A (en) | 1986-10-16 | 1986-10-16 | Implant in vivo and manufacture |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS63218591A JPS63218591A (en) | 1988-09-12 |
| JPH0244275B2 true JPH0244275B2 (en) | 1990-10-03 |
Family
ID=17147206
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP61246347A Granted JPS63218591A (en) | 1986-10-16 | 1986-10-16 | Implant in vivo and manufacture |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS63218591A (en) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH07230853A (en) * | 1994-01-12 | 1995-08-29 | Molex Inc | Electric connector assembly with filter |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH0653631B2 (en) * | 1990-02-09 | 1994-07-20 | 工業技術院長 | Calcium phosphate compound coating composite material and method for producing the same |
-
1986
- 1986-10-16 JP JP61246347A patent/JPS63218591A/en active Granted
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| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH07230853A (en) * | 1994-01-12 | 1995-08-29 | Molex Inc | Electric connector assembly with filter |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS63218591A (en) | 1988-09-12 |
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