JPH02302389A

JPH02302389A - 単結晶育成法

Info

Publication number: JPH02302389A
Application number: JP1120900A
Authority: JP
Inventors: Kunihiko Kitagawa; 北川　邦彦; Kenichi Yamashita; 健一山下; Toshio Shiraiwa; 白岩　俊男
Original assignee: KYUSHU ELECTRON METAL CO Ltd; Osaka Titanium Co Ltd
Current assignee: KYUSHU ELECTRON METAL CO Ltd; Osaka Titanium Co Ltd
Priority date: 1989-05-15
Filing date: 1989-05-15
Publication date: 1990-12-14

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】（産業上の利用分野）本発明は、シリコン単結晶の育成に関する。

（従来の技術）シリコン材料の融液からシリコン単結晶を育成するには
、ＣＺ法（Ｃｚｏｃｈｒｏｌｓｋｉ法）が最も一般的に
行われている。このＣＺ法は、シリコン材料の融液な融
点近傍で保ち、種結晶を中心に固化させて行くため、融
液温度の制御が、結晶育成の重要な点である。

他方、シリコン単結晶基板においては、半導体集積回路
の製造過程で、極微量の重合金の汚れを浄化する、いわ
ゆるＩＧ　（Ｉｎｔｅｒｉｎｓｉｃ　Ｇｅｔｔｅｒｉｎ
ｇ）効果を得るため、適度の酸素含宥量が必要とされる
。したがって、シリコン単結晶中には、その結晶成長方
向に均一な濃度で酸素を含有させることが不可欠となる
。この点、従来は、ルツボの回転速度と、シリコン単結
晶中の酸素濃度との関係に着目し、均一な濃度で酸素を
含有させるため、ルツボの回転速度を育成の進行に応じ
て変えて行く技術も提案されている（特開昭５７−１３
５７９６号、特開昭５７−２７９９６号）。

（発明が解決しようとする課Ｂ）上述した融液温度の制御は、融液の温度を直接測定せず
、融液な収納、保持する容器（以下、ルツボと記す）の
温度や、ルツボ及びその外側の発熱体を保温する保温材
の温度を測定し、融液温度を類推もしくは融液温度の変
化を疑似的に観察し、制御用もしくは観測用数値として
いた。この制御用もしくは管理用温度は、融液自体の温
度でないため、融液中の「温度ゆらぎ（一種の融液温度
の変動ないし振動）」は計測されないので、融液の温度
を一定に保つことが困難であり、高品質の単結晶の育成
が図れなかった。

また、酸素濃度の制御も、前記従来の方法では、所望の
酸素濃度が得られない領域のあること、さらには、シリ
コン結晶の均一性（例えば、酸素変動幅±０．５　ｘ　
１０”ａｔｏｍｓ／ｃｃ）確保が困難である等の問題点
がある。とりわけ、従来は、結晶寸法を制御するのに、
結晶育成速度を調節しなければならないので、これに起
因して、固液界面に不自然な変動を起こさせ、結晶の均
一性を悪くしていた。

本発明は、従来、全く認識されていなかった融液の「乱
流」現象の把握に基き、この乱流が、育成結晶の品質に
大きな影響を与える融液中の熱と物質（特に不純物原子
）の移動を支配していること、そして、この移動を特徴
づけるパラメータが乱流の度合い（以下、乱流度ともい
う）であることを見い出してなされた。すなわち、融液
内の流れは乱流現象に甚くものである。乱流とは、一般
に不規則な流れのことを意味し、他方、層流とは、乱れ
のない流れのことをいう。これを詳述すると、レイノル
ズ数が小さい場合は「層流」と呼ばれる時空間構造の簡
単な流れを実現するが、レイノルズ数が大きくなるにつ
れて流れの構造は除々に複雑となり、最終的には「乱流
」と呼ばれる時空間構造の極めて複雑な流れとなる。

本発明は、従来、測定ないし管理されていなかった融液
の乱流度を測定し、これを目的的に（目的達成を意図的
に）制御し、目標とする温度ないし熱量を、乱流度を介
して調節することで結晶化条件を安定させ、さらに、目
標とする不純物量を、その移動度を乱流度を介して調節
することにより、精度良く且つ均一に結晶内に導入する
ことを可能とするものである。

（課題を解決するための手段）すなわち、本発明は、単結晶材料の融液から単結晶を育
成する方法において、予め、■融液の乱流の度合い（乱
流度）と、該融液の温度変動との関係、■乱流度と、融
液の熱との移動度との関係、■乱流度と、融液の不純物
拡散との関係、を求めておき、操業の際に、前記融液の
乱流度を計測しながら、前記■ないし■の関係に基き、
乱流度を所望の値とすべく、操業条件を変化させるよう
にしたものである。

ところで、乱流は、一定の容器に閉じ込められた流体に
、力学的あるいは熱的外力を加えて流れを発生させる閉
水路系と、一定の容器というものに限定されない開水路
系のものがあり、本発明の場合は、前者の閉水路系に係
るものである。閉水路系では、二つの半径の異なる同軸
円筒間に流体を入れ、内側の円筒を次第に早く回転して
行った時に発生するトーラス状の流れ（Ｔａｙｌｏｒ過
流）に現われる乱流が周知である。この種の乱流の計測
の要素として、流速、波数、応力（レイノルズ応力）分
布、温度勾配ないし温度分布等々をあげることができ、
また、乱流の程度に係る要素としては、上記の容器回転
角速度（これを単位化した角振動数）、容器の径及び深
さ、流体の質及び量（本発明では融液量）、さらに、流
体の運動に制動力を与えるもの（例えば、磁場印加）等
々がある。

前記の乱流計測の要素に対する実際の測定は、■速度は
、例えばレーザー流速計：レーザーのドツプラー効果を
用いて、流体中のある部分の流速を測る、 ■波数や流体表面の要素については、ビデオ画像処理：
ビデオ撮像より各部位の電気信号を取り出す、 ■温度勾配ないし温度分布は、周知の微分干渉法：つオ
ラストンプリズムで分けられた正常光と異常光の微少な
光路差を利用して干渉させ、空間の温度勾配の場を測る
、シャドウグラフ法：透明な上下板を通してゆるやかに拡
がる光を当て、対流中の温度分布に応じたパターンを写
し出す、ビーム屈折法：流体中にレーザービームな通すると温度
勾配によってビームが屈折する、そのふれを測定する、があり、また、 ■流体中に計測具を挿入するものとして、局所的温度測
定（例えば、微少なカーボン抵抗によるもの、熱電対に
よるもの）がある。本発明においては、上述したもの及
び他の公知のものの中から適宜且つ任意のものを選定し
て、乱流度の計測並びに操業条件の実施を行うこととな
る。

（作　用）上記構成の本発明において、乱流度の計測要素の選択の
一例として、流速と波数に着目してみると、以下の通り
である。

すなわち、流体の運動状態は、空間におけるすべての点
の速度を指定することにより定まる。これを換言すると
、速度場をフーリエ変換して、すべてのフーリエ係数を
指定することによって定まると言うこともできる。乱流
とは、時間的にも空間的にも複雑に変動する流れであり
、本発明では、そのパラメータ（尺度）として、乱流度
で把える。乱流度とは、「渦運動の大きさの空間及び時
間的平均値」と規定でき、次の通り定義できる。

今、流速をｆ　（Ｒ，ｔ）と定義する。ここてＲは位置
ベクトルである。このｆを座標変数についてフーリエ変
換したものの絶対値の２乗をスペクトルと呼ぶ。数式で
表わすと、スペクトルＩはＩ（Ｋ、ｔ）−１デ（Ｋ、ｔ
）ｌ”。

デ（Ｋ、ｔ）寓（１／２π）３兵ｏｏｆ（、ｔ）ｅ−五
に′ＲｄＨとなる。ここでＫは波数ベクトル、ｆ（Ｋ、
ｔ）は流速のフーリエ変換である。

流体が一辺りの立方体に閉じ込められているとすると、 φ１ｊ（Ｋ、ｔ）−（Ｌ／２π）３＜　ｆ　ｔ（Ｋ、ｔ
）・ｆ　Ｊ（Ｋ、ｔ））で定義されるテンソルをエネル
ギースペクトルテンソルと呼ぶ。ここで、ｆ　Ｌ（Ｋ、
ｔ）は、流速の各成分のフーリエ変換であり、く　）は
、集団平均を表わす。

もし乱流が等方的であれば、φＩＪ（Ｋ、ｔ）の時間平
均をφ目（ｋ）として、Ｅ（ｋ）−２πに２φ五ｊ（ｋ）　　　、　　　ｋ＝１
Ｋｌでエネルギースペクトルが得られる。このＥ（ｋ）
は波数にの変動の単位質量当りの運動エネルギーである
。

カオス的乱流（空間的流れ構造は変化せず、時間的に流
速が変化する）の場合は、ピークを持つ波数（ｋｏ）、
完全乱流の場合は平均流速の波数を用い、渦のサイズは
π／ＩＫ１で表わされるから、・π／ＩＫｔ、・φ（ｋ
）を乱流度とすることができる。

次に、乱流度と、温度変動、熱の移動度、不純物拡散と
の関係に及ぶ。説明の便宜上、熱の移動度、不純物拡散
、温度変動の順で説明する。

（１）熱の移動度もし熱の伝導体が、その内部で物質の移動がないとする
と、熱の移動度は、静的な熱拡散率もしくは熱伝達率で
表わされる。熱の伝導体が、流体のように、その構成物
質内部で物質の移動がある場合は、熱もその物質と共に
移動する。

乱れた流れによる拡散の効果を、渦拡散あるいは乱流拡
散という。乱流を含む流体自体の移動による拡散効果は
、平均移動度係数また、時間に関するフーリエ変換を流速に対して行って
得られる波数スペクトルｋｔの分布平均値ｂ　φ　Ｐ（
ｋｔ）に、　　　　　　　　　が小さい程、乱流拡散率の効果
が大きい。

一般的に熱も物質（不純物）も、その移動度（拡散率）
は、 αｅｆｔ″Ｉα１＋αｍ　Ｉ　αｍ３α１１αｔαパ静
的拡散率 α、、：流れの効果による拡散率 αＬ：層流による拡散率 αｔ：乱流による拡散率と表わすことができる。

（２）不純物拡散熱の移動度と同じく、静的な拡散（原子のブラウン運動
により、エントロピーが安定状態まで増大することに因
る）に加えて、不純物を含宥している溶媒物質（液体）
自体の移動（流れ）により実効の拡散率が増大する。

（３）温度変動乱流による熱の移動は、静的な熱拡散と異り、ある平均
値を中心に熱の流入、流出が変動し、その点における温
度が振動する。乱流等の物質移動がなければ、熱は温度
の高い所から低い所に単調且つ連続的に移動するため、
高温部と低温部の間で温度測定した場合、連続的に温度
が変る。よって、乱流による物質移動に伴った熱移動は
、温度の変動（ゆらぎ）として観測可能である。

特に渦サイズの大きな乱流程、温度ゆらぎ幅が大きい。

よって、疑似的に、乱流度代温度ゆらぎ幅（乱流度と温
度ゆらぎ幅は比例する）と言える。

（実施例）半径２０ｃｍの底面曲状のルツボ内に、シリコン材料を
融液として３５Ｋｇ投入し、融液の乱流の度合いく乱流
度）と、該融液の温度変動との関係を、ルツボ回転数を
変化させて求めた。

第１図は、上記ルツボにおいて、ルツボ回転数を１５ｒ
ｐｍとしたときの融液の温度分布（等温線分布）を示す
。但し、融液入熱量は一定である。

第２図は、同様に、ルツボ回転数が１０ｒｐｍの場合を
示す。

第１図及び第２図のデータから、温度分布の重態は、ル
ツボ回転数が１５ｒｐｍの方が、　１０ｒｐｍの場合よ
りも小さいことが示される。このことから、ルツボ回転
数１Ｏｒｐｍの方が、　１５ｒｐｍよりも融液中の温度
ゆらぎが大きいこと、すなわち、乱流度が大きいこと、
を示している。また、乱流度の違いにより、熱の移動量
が相違することになる。

これらの乱流度は、流速と波数を計測の要素として用い
た前記の定義からすると、ルツボ回転数が１５ｒｐｍと
１０ｒｐｍのそれぞれで、平均の流速は１８ｍｍ／ｓｅ
ｃと２１ｍｍ／ｓｅｃ、主成分となる波数は０．１０５
と０．０６３となって、乱流度は、５４０と１０５０と
なる。

前記のルツボ条件において、ルツボ回転数を増加した場
合の、融液中の特定点（液面下、１０ｍｍ）における温
度検出の結果を第３図に示す。この結果から、ルツボ回
転数の増加、すなわち、５　ｒｐｍ→１０ｒｐｍ→１５
ｒｐｍとなるにしたがい、換言すれば、乱流度の減少に
伴い、融液中の特定点における温度及び温度ゆらぎは、
減少する。すなわち、乱流度の減少に伴い、入熱量一定
の条件下では、熱移動は減少し、それと同時に、熱ゆら
ぎも小さなものとなる。

次に、乱流度と不純物の拡散との関係について述べる。

第４図は、乱流度と、融液中（ルツボ中心表面より３０
ｍｍ下）の酸素濃度（図中、０印でプロット）及び同融
液から引き上げたシリコン単結晶中の平均酸素濃度（図
中、Ｘ印でプロット）との関係を示す。なお、第４図に
おいて、乱流度は、乱流度係数（乱流度／基準乱流度）
として係数化して表示している。ここで、ルツボ半径２
０ｍｍ、シリコン融液３２Ｋｇ、ルツボ回転数２ｒｐｍ
、磁場印加無し、の諸条件下において、ルツボ融液表面
の１７２半径の部位における平均流速２２＋ｎｍ／ｓｅ
ｃ、波数０．０３８のとき、基準乱流度を１８００とし
ている。

第４図の結果からは、乱流度係数が小さい領域（乱流度
自体が小さい領域）では、融液中の酸素濃度が高い値を
示すことが明らかとなった。この結果は、従来、ルツボ
回転数が大きいときに、ルツボより供給された酸素が、
融液表面への移動が、。

制限されるため、ＳｉＯとしての蒸発量が少なく、よっ
て、融液中の酸素濃度が高くなる、という周知事実と一
致するものである。

もっとも、本発明の場合は、ルツボ回転数でなく乱流度
を制御パラメータとするものであり、したがって、ルツ
ボの回転という要素のほかに、別途適宜の手段で融液の
強制対流を増減し、慣性モーメントを増減し、例えば磁
場印加にて融液運動に制動力を加える等の要素を付加す
ることにより、ルツボ回転数が一定の場合であっても、
乱流度は変化するので、この乱流度をパラメータとして
単結晶操業条件を制御することによって、木目の細かい
単結晶の育成を行うことが可能となる。

（発明の効果）本発明の単結晶育成法は、以上説明したように、単結晶
の育成に必要不可欠な融液の温度変動、熱の移動度、不
純物拡散等の諸条件を、乱流度というパラメータで代替
し、そして単結晶育成の操業に際し、目的とする前記諸
条件の実現にあたり、これらを予め読み込んである乱流
度を制御することにより、すなわち、乱流度をいわばリ
アルタイムで計測しながら、目標とする乱流度を得るべ
く操業条件を変化させることにより、単結晶の育成自体
を制御するものであり、したがって、従来性われていな
かった融液の制御、例えば温度変動ないし熱の移動、酸
素量の制御等を木目細かく行うことが可能となり、その
結果、シリコン単結晶中の酸素濃度の均一性の確保はも
ちろん、高品質の単結晶の育成を行うことができるもの
である。

【図面の簡単な説明】

第１図及び第２図はルツボ内融液の温度分布を示す図、
第３図はルツボ回転数と温度ゆらぎの関係を示す図、第
４図は乱流度と酸素濃度の関係を示す図である。

Claims

【特許請求の範囲】

（１）単結晶材料の融液から単結晶を育成する方法にお
いて、予め、融液の乱流の度合いと、該融液の温度変動
との関係を求めておき、操業の際に、前記融液の乱流の
度合いを計測しながら、目的とする乱流の度合いとなる
ように、操業条件を変化させることを特徴とする単結晶
育成法。
（２）単結晶材料の融液から単結晶を育成する方法にお
いて、予め、融液の乱流の度合いと、該融液の熱の移動
度との関係を求めておき、操業の際に、前記融液の乱流
の度合いを計測しながら、目的とする乱流の度合いとな
るように、操業条件を変化させることを特徴とする単結
晶育成法。
（３）単結晶材料の融液から単結晶を育成する方法にお
いて、予め、融液の乱流の度合いと、該融液の不純物拡
散との関係を求めておき、操業の際に、前記融液の乱流
の度合いを計測しながら、目的とする乱流の度合いとな
るように、操業条件を変化させることを特徴とする単結
晶育成法